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DE19712896C2 - Large crystalline metal silicon nitrides in single crystalline form - Google Patents

Large crystalline metal silicon nitrides in single crystalline form

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description

Die Erfindung betrifft ein Metallsiliciumnitrid (Metallnitridosilicat), bestehend aus Stickstoff, Silicium und einem oder mehreren Metallen und Nichtmetalle, die als groß­ kristallines Produkt (Kristalle größer als 0,5 mm) bei der Synthese anfallen. Die Kri­ stalle zeigen nichtlineare optische Eigenschaften, die für die optische Industrie und spe­ ziell für die Laserindustrie von großer Bedeutung sind. Stoffe der gattungsgemäßen Art existieren bereits. So unterscheidet man zwischen anorganischen und organischen Mate­ rialien, die nichtlineare optische (NLO)-Eigenschaften besitzen. Zu nennen wäre das Indiumnioboxid (InNbO3) und verschiedene Materialien auf organisch-polymerer Basis. Die bereits bekannten Substanzen zeigen hervorragende NLO-Eigenschaften in Labor­ versuchen. Für technische Anwendungen besitzen o. g. Materialien sehr schlechte me­ chanische und thermische Eigenschaften. Die von uns entwickelte Stoffgruppe in Form einkristalliner Großkristalle (Kristallgröße: Kantenlänge < 0,5 mm) weisen folgende Vorteile gegenüber dem Stand der Technik auf:
The invention relates to a metal silicon nitride (metal nitridosilicate) consisting of nitrogen, silicon and one or more metals and non-metals, which are obtained as a large crystalline product (crystals larger than 0.5 mm) in the synthesis. The crystals show nonlinear optical properties that are of great importance for the optical industry and especially for the laser industry. Substances of the generic type already exist. A distinction is made between inorganic and organic materials that have non-linear optical (NLO) properties. These include indium niobium oxide (InNbO 3 ) and various materials based on organic polymers. The already known substances show excellent NLO properties in laboratory tests. The above-mentioned materials have very poor mechanical and thermal properties for technical applications. The group of substances we developed in the form of single-crystal large crystals (crystal size: edge length <0.5 mm) have the following advantages over the prior art:

  • - Sehr gute mechanische Eigenschaften- Very good mechanical properties
  • - Hohe thermische Resistenz unter Schutzgasen, Luft und Vakuum- High thermal resistance under protective gases, air and vacuum
  • - Einfaches Eintopf-Syntheseverfahren- Simple one-pot synthesis process
  • - Effektive NLO-Eigenschaften- Effective NLO properties

Folgende Materialien werden großtechnisch bereits im Bereich NLO eingesetzt:
LBO, Lithiumtriborat
BBO, Beta Bariumborat
KTP, Kaliumtitanylphosphat
LiIO3, Lithiumjodat
The following materials are already used on an industrial scale in the NLO area:
LBO, lithium triborate
BBO, beta barium borate
KTP, potassium titanyl phosphate
LiIO 3 , lithium iodate

Sämtliche o. g. Materialien sind nicht hochtemperaturstabil.All of the above Materials are not stable to high temperatures.

Die Stoffgruppe der Metallsiliciumnitride wurde bereits in der Literatur beschrieben, jedoch wurden bei den Synthesen ausschließlich mikrokristalline Pulver dargestellt, die keine NLO-Eigenschaften zeigen. 1995 wurden Versuche veröffentlicht, makrokristal­ line Produkte herzustellen. Bei der Umsetzung von Metallen mit einem Precursor von Siliciumnitrid in einen Hochfrequenz-Normaldruckapparatur erhielten die genannten Forscher Kristalle mit einer maximalen Kantenlänge von 0,1 mm. Diese Produkte zeig­ ten ebenfalls keine erkennbaren NLO-Eigenschaften (Lit.: Dr. Thomas Schlieper, Dis­ sertation 1995, Universität Bayreuth). Als häufigste alternative Route zur Synthese ter­ närer und multinärer Metallsiliciumnitride wird die Umsetzung der binären Nitride (Metallnitrid und Siliciumnitrid) gewählt. Da die Reaktivität von Siliciumnitrid sehr gering ist, wurden lange Reaktionszeiten und extreme Reaktionsbedingungen bei der Synthese benötigt. Bei diesen Synthesen fielen ausschließlich mikrokristalline Pulver ohne genannte NLO-Eigenschaften an:
The group of metal silicon nitrides has already been described in the literature, but only microcrystalline powders which do not show any NLO properties were shown in the syntheses. In 1995 attempts were made to manufacture macrocrystalline line products. When converting metals with a precursor of silicon nitride into a high-frequency normal pressure apparatus, the researchers mentioned received crystals with a maximum edge length of 0.1 mm. These products also showed no discernible NLO properties (lit .: Dr. Thomas Schlieper, Dissertation 1995, University of Bayreuth). The most common alternative route for the synthesis of binary and multinary metal silicon nitrides is the implementation of binary nitrides (metal nitride and silicon nitride). Since the reactivity of silicon nitride is very low, long reaction times and extreme reaction conditions were required for the synthesis. Only microcrystalline powders with no mentioned NLO properties were obtained in these syntheses:

  • - D Bahloul, M. Peireira, P. Goursat, J. Am. Ceram. Soc. 76 (1993) 1156- D Bahloul, M. Peireira, P. Goursat, J. Am. Ceram. Soc. 76 (1993) 1156
  • - N. Brodie, J. P. Majoral, J. P. Disson, Inorg. Chem. 32 (1993) 4646- N. Brodie, J.P. Majoral, J.P. Disson, Inorg. Chem. 32 (1993) 4646
  • - M Jansen, S. Rings, Z. Naturforsch. 50b (1995) 180- M Jansen, S. Rings, Z. Naturforsch. 50b (1995) 180
  • - M Deckwerth, C. Rüssel, J. Mater. Sci. 29 (1994) 4500- M Deckwerth, C. Rüssel, J. Mater. Sci. 29 (1994) 4500
  • - J. Löffelholz, M. Jansen, Adv. Mater. 7 (1995) 289- J. Löffelholz, M. Jansen, Adv. Mater. 7 (1995) 289
  • - O. Funayama, Y. Tashiro, A. Kamo, M. Okumura, T. Isoda, J. Mater. Sci. 29 (1994) 4883- O. Funayama, Y. Tashiro, A. Kamo, M. Okumura, T. Isoda, J. Mater. Sci. 29 (1994) 4883
  • - M. Jansen, J. Löffelholz, Adv. Mater 4 (1992) 746- Jansen M., J. Löffelholz, Adv. Mater 4 (1992) 746
  • - W. H. Baur, Nature 240 (1972) 461- W.H. Baur, Nature 240 (1972) 461

Den bekannten Verfahren liegt die Aufgabe zugrunde, neue multinäre Metallsiliciumni­ tritphasen zu synthetisieren und deren Struktur zu charakterisieren. The known methods are based on the task of creating new multinary metal silicon ni synthesize trit phases and characterize their structure.  

Yamane et al. und H. Huppertz et al. synthetisierten in 1996/97 erstmals die beiden Bari­ umnitridosilicate Ba5Si2N6 (J. of Alloys and Compounds 240, 1996, S. 33-36) bzw. Ba Si7N10 (Chem. Eur. J. 31997, Heft 3, S. 249-252). Diese Verbindungen zeigen aufgrund der in ihnen enthaltenen schweren Metallatome keine effektiven NLO Eigenschaften. Schlieper et al. gelang es 1995 bereits, ein strukturell eindeutig bestimmtes Calciumni­ tridosilicat zu synthetisieren. Diese Verbindung fällt ausschließlich mikrokristallin an. (Z. Anorg. Allg. Chem. 621 (1995), S. 1037-1041) und kann deshalb nicht zu NLO- effektiven Kristallen weiterverarbeitet werden.Yamane et al. and H. Huppertz et al. synthesized for the first time in 1996/97 the two barium nitridosilicates Ba 5 Si 2 N 6 (J. of Alloys and Compounds 240, 1996, pp. 33-36) and Ba Si 7 N 10 (Chem. Eur. J. 31997, booklet 3, pp. 249-252). These compounds show no effective NLO properties due to the heavy metal atoms they contain. Schlieper et al. already succeeded in 1995 in synthesizing a structurally clearly determined calcium tridosilicate. This compound is obtained only microcrystalline. (Z. Anorg. Allg. Chem. 621 (1995), pp. 1037-1041) and therefore cannot be processed further to form NLO-effective crystals.

Die Zielsetzung, die zu dieser Erfindung führte, war, im Gegensatz zu den herkömmli­ chen Verfahren, Metallsiliciumnitride mit nutzbaren NLO-Eigenschaften und Kanten­ längen größer 0,5 mm herzustellen. Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen von An­ spruch 1 gelöst. Zur Erläuterung der Erfindung sind nachfolgend mehrere Beispiele an­ geführt:The objective that led to this invention was, in contrast to the conventional one Chen process, metal silicon nitride with usable NLO properties and edges to produce lengths greater than 0.5 mm. This task is accomplished with the characteristics of An spell 1 solved. Several examples are given below to illustrate the invention guided:

Beispiel 1example 1 Synthese eines Metallsiliciumnitrides auf Calciumbasis unter 3,5 bar Stickstoff­ druckSynthesis of a metal silicon nitride based on calcium under 3.5 bar nitrogen print

Zur Synthese von Calciumsiliciumnitrid wurden Calciummetall (Firma ABCR, Karls­ ruhe, Ca-1030, Reinheit 99,997%) mit Siliciumdiimid als reaktive Vorstufe von Silici­ umnitrid unter Schutzgasatmosphäre vermischt und in den Hochfrequenz/Hochdruck­ reaktor überführt. Mit einer Heizrate von 25°C/min wurden die Edukte unter Stick­ stoffdruck von 3,5 bar auf 1100°C aufgeheizt und 1 Stunde gehalten. Anschließend wurden die Edukte mit 15°C/min auf 1560°C erhitzt, 2 Stunden bei dieser Temperatur gehalten und innerhalb von 3 Minuten auf Raumtemperatur abgekühlt. Als Produkt wurde das Metallsiliciumnitrid einphasig in Form großer Kristalle erhalten (Kantenlän­ ge: ca. 2-5 mm). Die Kristalle aus dem Ansatz aus Beispiel 1 zeigen nichtlineare opti­ sche Eigenschaften mit hoher Effizienz. Das Ca/Si-Verhältnis beträgt 1 : 2 und Si/N- Verhältnis 6 : 10. For the synthesis of calcium silicon nitride, calcium metal (ABCR, Karls rest, Ca-1030, purity 99.997%) with silicon diimide as a reactive precursor of Silici umnitrid mixed in a protective gas atmosphere and in the high frequency / high pressure reactor transferred. With a heating rate of 25 ° C / min, the starting materials were under stick Fabric pressure heated from 3.5 bar to 1100 ° C and held for 1 hour. Subsequently the starting materials were heated at 15 ° C./min to 1560 ° C. for 2 hours at this temperature held and cooled to room temperature within 3 minutes. As a product the metal silicon nitride was obtained in the single phase in the form of large crystals (edge length ge: approx. 2-5 mm). The crystals from the batch from Example 1 show nonlinear opti properties with high efficiency. The Ca / Si ratio is 1: 2 and Si / N- Ratio 6:10.  

Beispiel 2 (Vergleichsbeispiel)Example 2 (comparative example) Synthese bei gleicher Anordnung unter Verwendung von StickstoffnormaldruckSynthesis in the same arrangement using normal nitrogen pressure

Zur Synthese von Calciumsiliciumnitrid wurden Calciummetall (Fa. ABCR, Karlsruhe, Ca-1030, Reinheit 99,997%) mit Siliciumdiimid als reaktive Vorstufe von Siliciumni­ trid unter Schutzgasatmosphäre vermischt und in den Hochfrequenz/Hochdruckreaktor überführt. Mit einer Heizrate von 25°C/min wurden die Edukte unter Stickstoff­ normaldruck auf 1100°C aufgeheizt und 1 Stunde gehalten. Anschließend wurden die Edukte mit 15°C/min auf 1560°C erhitzt, 2 Stunden bei dieser Temperatur gehalten und innerhalb von 3 Minuten auf Raumtemperatur abgekühlt. Als Produkt wurde ein teilweise röntgenamorphes Produkt, das mit einigen Mikrokristallen durchsetzt ist, ge­ funden. Nach Röntgenstrukuruntersuchungen (Pulverdiffraktometrie) entsprechen die Mikrokristalle der bekannten Verbindung Ca2Si5N8.To synthesize calcium silicon nitride, calcium metal (ABCR, Karlsruhe, Ca-1030, purity 99.997%) was mixed with silicon diimide as a reactive precursor of silicon nitride under a protective gas atmosphere and transferred to the high-frequency / high-pressure reactor. The starting materials were heated to 1100 ° C. under nitrogen normal pressure at a heating rate of 25 ° C./min and held for 1 hour. The starting materials were then heated to 1560 ° C. at 15 ° C./min, kept at this temperature for 2 hours and cooled to room temperature within 3 minutes. A partially X-ray amorphous product interspersed with a few microcrystals was found as the product. According to X-ray structure investigations (powder diffractometry), the microcrystals correspond to the known compound Ca 2 Si 5 N 8 .

Durch diese beiden vergleichenden Versuche wurde gezeigt, daß hoher Stickstoffdruck entscheidend für die Synthese der gewünschten Produkte ist.These two comparative experiments showed that high nitrogen pressure is crucial for the synthesis of the desired products.

Claims (1)

1. Einkristalline Metallsiliciumnitride,
  • a) mit effektiv nichtlinearen optischen Eigenschaften,
  • b) bestehend aus Silicium, Stickstoff und einem oder mehreren Metallen, wobei ggf.
  • c) neben Stickstoff weitere Nichtmetalle enthalten sind, und
  • d) der Kristall eine Kantenlänge größer als 0,5 mm besitzt,
herstellbar mittels Umsetzung von Metallen und Siliciumdiimid in einer Stickstoffatmo­ sphäre unter erhöhtem Stickstoffdruck in einer Hochfrequenz-Syntheseapparatur in ei­ nem Temperaturbereich von 1100°C-3000°C und einem Druckbereich von bis 1000 bar.
1. single-crystalline metal silicon nitrides,
  • a) with effectively non-linear optical properties,
  • b) consisting of silicon, nitrogen and one or more metals, where appropriate
  • c) in addition to nitrogen, other non-metals are contained, and
  • d) the crystal has an edge length greater than 0.5 mm,
producible by reaction of metals and silicon diimide in a nitrogen atmosphere under increased nitrogen pressure in a high-frequency synthesis apparatus in a temperature range of 1100 ° C-3000 ° C and a pressure range of up to 1000 bar.
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Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Huppertz H. et al: Edge sharing SiN¶4¶ Tetrahedra in the Highly Condensed Nitridosilicate BaSi¶7¶ N¶10¶ Chem. Eur. J. 3, H.3, 1997, S.249-252 *
Schlieper T. et al: Nitrido Silicate I Hochtemper-atur-Synthese und Kristallstruktur von Ca¶2¶ SI¶5¶N¶8¶ Z. anorg. allg. Chem. 621, 1995, 1037-1041 *
Yamane H. et al: Preparation and crystal structureof a new barium silicon nitride, Ba¶5¶-Si¶2¶N¶6¶ In: J. of Alloys and Compounds 240, 1996, S.33-36 *

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