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DE19646486A1 - Membrane-electrode unit for fuel cell with hydrogen as working gas - Google Patents

Membrane-electrode unit for fuel cell with hydrogen as working gas

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DE19646486A1
DE19646486A1 DE19646486A DE19646486A DE19646486A1 DE 19646486 A1 DE19646486 A1 DE 19646486A1 DE 19646486 A DE19646486 A DE 19646486A DE 19646486 A DE19646486 A DE 19646486A DE 19646486 A1 DE19646486 A1 DE 19646486A1
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DE
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porous layer
electrode unit
hydrogen
anode
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Hendrik Dohle
Volker Dr Peinecke
Ilona Busenbender
Thorsten Kels
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Abstract

A membrane-electrode unit for a fuel cell with hydrogen as a working gas consists of an ion-conducting membrane (4) which on one side is provided with a catalytically active anode (3) and on the opposite side with a catalytically active cathode (5). The anode consists of a pore-free or closed-pore material that is permeable for hydrogen but not for anything else. The material is a palladium-silver alloy. The silver component is at least 25% by weight. The material is a foil with a thickness of between 5 and 100 microns. The material on the side facing the membrane is coated with a catalytically active porous layer with a more highly effective surface.

Description

Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit für eine mit Wasserstoff als Arbeitsgas arbeitende Membranbrenn­ stoffzelle, bestehend aus einer ionenleitfähigen Membran, die auf einer Seite mit einer katalytisch aktiven Anode und auf der gegenüberliegenden Seite mit einer katalytisch akti­ ven Kathode versehen ist.The invention relates to a membrane electrode unit for a membrane burner working with hydrogen as the working gas fabric cell, consisting of an ion-conductive membrane, which on one side with a catalytically active anode and on the opposite side with a catalytically active ven cathode is provided.

Brennstoffzellen sind Systeme, die chemische in elektrische Energie umwandeln. Das zentrale elektrochemische Funktions­ element einer Brennstoffzelle ist die Membran-Elektroden- Einheit, die aus einer ionenleitfähigen Membran besteht, die zwischen zwei katalytisch aktiven Elektroden, der Anode und der Kathode, angeordnet ist. Als Membran wird für moderne Brennstoffzellen ein polymeres Material verwendet.Fuel cells are systems that are chemical into electrical Convert energy. The central electrochemical function The element of a fuel cell is the membrane electrode Unit consisting of an ion-conductive membrane, the between two catalytically active electrodes, the anode and the cathode. As a membrane for modern Fuel cells use a polymeric material.

Als Anodenmaterial wird bevorzugt Platin oder eine Platin- Ruthenium-Legierung, als Kathodenmaterial Platin verwendet. Das Anoden- und Kathodenmaterial wird entweder naßchemisch auf der Membran abgeschieden oder es liegt in Pulverform vor und wird mit der Membran heißverpreßt.Platinum or a platinum is preferably used as the anode material. Ruthenium alloy, platinum used as cathode material. The anode and cathode material is either wet chemical deposited on the membrane or in powder form and is hot pressed with the membrane.

In der DE-PS 42 41 150 sind Verfahren beschrieben, nach denen derartige Membran-Elektroden-Einheiten hergestellt werden können.Methods are described in DE-PS 42 41 150, according to which such membrane electrode assemblies manufactured can be.

Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit einer Membran- Brennstoffzelle, die mit Wasserstoff als Arbeitsgas betrie­ ben wird, das auf der Anodenseite zugeführt wird. Auf der Kathodenseite wird entweder Sauerstoff oder Luft als Oxida­ tionsmittel zugeleitet. Bei der Anodenreaktion werden unter Elektronenabgabe Protonen gebildet, die durch die Membran wandern und an der Kathode unter Elektronenaufnahme bei der Reaktion mit Sauerstoff Wasser erzeugen.The present invention relates to a membrane Fuel cell operated with hydrogen as the working gas ben, which is fed on the anode side. On the The cathode side uses either oxygen or air as the oxide agent supplied. In the anode reaction are under Electron donation protons formed by the membrane migrate and at the cathode with electron absorption at the Generate reaction with oxygen water.

Der Wasserstoff kann bereits als solcher vorliegen und aus einem Tankbehälter entnommen werden oder er kann aus einem anderen Brennstoff in einem der Membran-Elektroden-Einheit unmittelbar vorgelagerten Prozeß erst erzeugt werden. Ein gut geeigneter Brennstoff hierfür ist beispielsweise Metha­ nol. Das der Brennstoffzelle zugeführte Methanol wird in einem Reformer zunächst bei 200-400°C in Wasserstoff und Kohlendioxid aufgespalten.The hydrogen can already exist as such and from can be removed from a tank container or it can be taken from a  other fuel in one of the membrane electrode assembly immediately upstream process can only be generated. A A suitable fuel for this is, for example, metha nol. The methanol supplied to the fuel cell is in a reformer first at 200-400 ° C in hydrogen and Split carbon dioxide.

Der Nachteil dieses Verfahrens ist, daß in dem Reformie­ rungsprozeß auch ein nicht vermeidbarer Anteil von Kohlen­ monoxid entsteht. Auch auf andere Weise industriell herge­ stellter Wasserstoff enthält gasförmige Verunreinigungen.The disadvantage of this process is that in the reformie process also includes an unavoidable proportion of coal monoxide is formed. Also industrial in other ways Provided hydrogen contains gaseous impurities.

Kohlenmonoxid hat nun insofern eine nachteilige Wirkung, als daß es den Anodenkatalysator vergiftet und damit dessen katalytische Wirkung und somit die Leistung der Brennstoff­ zelle reduziert. Deshalb sind eine aufwendige Gasreinigung des anodenseitig zugegebenen Wasserstoffs und spezielle Anodenkatalysatoren erforderlich.Carbon monoxide now has an adverse effect in that that it poisoned the anode catalyst and thus its catalytic effect and thus the performance of the fuel cell reduced. That is why gas cleaning is complex of the hydrogen added on the anode side and special Anode catalysts required.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Membran-Elek­ troden-Einheit für Brennstoffzellen der eingangs genannten Art anzugeben, die gegen Kohlenmonoxid und andere, die kata­ lytische Wirksamkeit der Anode beeinträchtigende Stoffe unempfindlich ist.The invention has for its object a membrane elec Troden unit for fuel cells of the aforementioned Specify against carbon monoxide and others that kata substances affecting lytic effectiveness of the anode is insensitive.

Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß die Anode aus einem porenfreien oder geschlossenporigen, für Wasserstoff durchlässigen, für alle sonstigen Stoffe undurchlässigen Material besteht.According to the invention the object is achieved in that the Anode made of a non-porous or closed-pore, for Permeable to hydrogen, for all other substances impervious material.

In erfindungsgemäß bevorzugter Weise kommt eine Palladium- Silber-Legierung zum Einsatz. Der Silberanteil an der Legie­ rung beträgt bevorzugt mindestens 25 Gew.-%. Diese Legierung ist elektrisch leitfähig, elektrokatalytisch aktiv und besitzt eine hohe chemische Beständigkeit. Wasserstoff kann durch die Legierung mit geringem Widerstand diffundieren, während sie Stoffen mit höherer Molekülgröße, wie insbeson­ dere Kohlenmonoxid, einen großen Widerstand entgegensetzt. In a preferred manner according to the invention, a palladium Silver alloy used. The proportion of silver in the alloy tion is preferably at least 25% by weight. This alloy is electrically conductive, electrocatalytically active and has a high chemical resistance. Hydrogen can diffuse through the alloy with low resistance, while they have larger molecular size substances such as their carbon monoxide, opposes a great resistance.  

Mit der Erfindung wird ein katalytisch aktiver Anodenkataly­ sator vorgeschlagen, der eine integrierte Gasreinigung bewirkt. Auf eine separate Gasreinigung kann somit verzich­ tet werden.With the invention, a catalytically active anode catalyst sator proposed an integrated gas cleaning causes. A separate gas cleaning can therefore be dispensed with be tested.

Als weiterer Vorteil ist die Gasverteilungseigenschaft des Palladiums in der Legierung zu werten. Wasserstoff kann die Anode deshalb auch leicht in ihren Längsrichtungen durch­ dringen, so daß auf einen speziellen Gasverteiler, wie er bisher, meist aus porösem Platin oder Graphit gefertigt, unmittelbar an der Anode angeordnet wurde, verzichtet werden kann.Another advantage is the gas distribution property of the To evaluate palladium in the alloy. Hydrogen can do that Anode therefore also easily in its longitudinal directions penetrate so that on a special gas distributor like him so far, mostly made of porous platinum or graphite, was placed directly on the anode can.

Das Anodenmaterial wird bevorzugt in Form einer Folie mit einer Dicke von 5-100 µm hergestellt.The anode material is preferably in the form of a film a thickness of 5-100 microns.

Je dicker das Anodenmaterial gewählt wird, desto mehr kann es eine Stützfunktion erfüllen und desto dünner kann die Membran gehalten werden. Mit einer dünnen Membran, z. B. einer sehr dünnen Polymerstruktur, sinkt deren Widerstand und damit der Innenwiderstand der Brennstoffzelle.The thicker the anode material is selected, the more it can do it has a support function and the thinner it can Membrane are held. With a thin membrane, e.g. B. a very thin polymer structure, its resistance decreases and thus the internal resistance of the fuel cell.

Eine vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, das Anodenmaterial auf der der Membran zugewandten Seite oder beidseitig mit einer weiteren katalytisch aktiven, porösen Schicht mit hoher wirksamer Oberfläche zu beschich­ ten. Dadurch wird zu einem außen (zum Anodenraum hin) die Oberfläche zur Wasserstoffaufnahme vergrößert und zum ande­ ren wird innen (zur Membran hin) die Haftung des ionenlei­ tenden Polymers an dieser Schicht vergrößert und die elek­ trochemische Aktivität, d. h. die eigentliche anodische Wir­ kung erhöht. Kohlenstoffmonoxid-Moleküle können nicht an diese katalytisch wirksame innere poröse Schicht auf der Membranseite der Anode gelangen, so daß diese dauerhaft vor Vergiftung geschützt ist. Schichtdicken der porösen Schich­ ten von 1-20 µm liegen im technisch sinnvollen Bereich. An advantageous embodiment of the invention consists in the anode material on the side facing the membrane or on both sides with another catalytically active, to coat porous layer with high effective surface This turns the outside into an anode compartment Surface for hydrogen absorption enlarged and the other The ionic bond adheres inside (towards the membrane) tend polymer on this layer enlarged and the elec trochemical activity, d. H. the actual anodic we kung increased. Carbon monoxide molecules cannot this catalytically effective inner porous layer on the Membrane side of the anode so that it is permanently in front Poisoning is protected. Layer thicknesses of the porous layer 1-20 µm are in the technically sensible range.  

Die zusätzliche, poröse Schicht kann in an sich bekannter Weise durch elektrochemische Abscheidung aufgebracht werden oder sie liegt in Form eines auf die Folie aufgebrachten Pulvers vor. Als Material für die poröse Schicht bzw. die Schichten kommen wiederum eine Palladium-Silber-Legierung, Platin, eine Platin-Ruthenium-Legierung oder ein oder meh­ rere Elemente der VIII. Hauptgruppe oder deren Legierungen in Frage.The additional, porous layer can be known per se Be applied by electrochemical deposition or it is in the form of an applied to the film Powder before. As a material for the porous layer or Layers come in turn a palladium-silver alloy, Platinum, a platinum-ruthenium alloy or one or more Other elements of main group VIII or their alloys in question.

Das Zusammenfügen der so aufgebauten Anode mit den weiteren Elementen der Membran-Elektroden-Einheit geschieht dann in der bereits bekannten Weise, wie sie in mehreren Varianten z. B. in der oben erwähnten Druckschrift beschrieben ist.The assembly of the anode thus constructed with the others Elements of the membrane electrode assembly then happen in the already known way, as in several variants e.g. B. is described in the above-mentioned publication.

Die Erfindung soll nachstehend anhand eines Ausführungsbei­ spiels näher erläutert werden. Die zugehörige Zeichnung zeigt den schematischen Aufbau einer Membranbrennstoffzelle.The invention is illustrated below with the aid of an embodiment be explained in more detail. The associated drawing shows the schematic structure of a membrane fuel cell.

Die erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Einheit 1 grenzt an einen Anodenraum 2, zu dem, gegebenenfalls aus einem Refor­ mer, Wasserstoff als Arbeitsgas zugeführt wird. Der Wasser­ stoff gelangt an eine erfindungsgemäße Anode 3 aus einer Palladium-Silber-Legierung, die in der oben beschriebenen Weise auf der Kathodenseite mit einer inneren porösen Palla­ dium-Silber-Schicht 3a und auf der äußeren Seite mit einer ebensolchen porösen Palladium-Silber-Schicht 3b versehen wurde. An der inneren porösen Schicht 3a werden durch die Anodenreaktion aus dem gelösten Wasserstoff (H2)
The membrane electrode assembly 1 according to the invention borders on an anode space 2 , to which, optionally from a reformer, hydrogen is supplied as the working gas. The hydrogen reaches an anode 3 according to the invention made of a palladium-silver alloy which, in the manner described above, on the cathode side with an inner porous palladium-silver layer 3 a and on the outer side with the same porous palladium-silver -Layer 3 b was provided. On the inner porous layer 3 a, the anode reaction from the dissolved hydrogen (H 2 )

H2 → 2H⁺ + 2e⁻
H 2 → 2H⁺ + 2e⁻

Wasserstoffionen (Protonen) und Elektronen gebildet. Die Elektronen werden an der Anode durch eine hier nicht gezeigte Elektrode in einen äußeren (Verbraucher-)Stromkreis ab- und der Kathodenseite zugeführt. Die Wasserstoffionen durchdringen eine an die Anode 3 anschließende Polymermem­ bran 4 und reagieren an einer Kathode 5 mit dem in einem Kathodenraum 6 zugeführten Sauerstoff als Oxidationsmittel. Etwaig vorhandene Kohlenmonoxidmoleküle vermögen die Anode 3 nicht zu passieren.Hydrogen ions (protons) and electrons are formed. The electrons are removed at the anode through an electrode, not shown here, into an external (consumer) circuit and fed to the cathode side. The hydrogen ions penetrate a polymer membrane 4 connected to the anode 3 and react on a cathode 5 with the oxygen supplied in a cathode space 6 as an oxidizing agent. Any carbon monoxide molecules that are present are unable to pass through the anode 3 .

Die Membran-Elektroden-Einheit 1 wird auf folgende Weise hergestellt:
Auf eine dünne Palladium-Silber-Folie (ca. 5-20 µm) wird beidseitig durch elektrochemische Abscheidung eine rauhe und mikroporöse Palladium-Silber-Struktur mit einer Schichtdicke von jeweils ca. 3 µm aufgebracht. Die innere poröse Struktur ist erwünscht, um im System Membran/Katalysator/Wasserstoff eine große Oberfläche zur Verfügung zu haben und so die Lösungsgeschwindigkeit des Wasserstoffs zu erhöhen, die äußere um einen Bereich mit großer elektrochemisch aktiver Oberfläche zu schaffen, der sowohl elektronen- als auch ionenleitend ist.The membrane electrode assembly 1 is manufactured in the following way:
A rough and microporous palladium-silver structure with a layer thickness of approx. 3 µm is applied to both sides of a thin palladium-silver foil (approx. 5-20 µm) by electrochemical deposition. The inner porous structure is desirable in order to have a large surface area available in the membrane / catalyst / hydrogen system and thus to increase the dissolution rate of the hydrogen, the outer to create an area with a large electrochemically active surface which is both electron and is ionic.

Die später die Innenseite bildende poröse Schicht wird nun mit einem ionenleitenden Polymer beschichtet. Dazu wird eine Lösung des Polymers in einer Wasser-Alkohol-Mischung mit einer Sprühpistole bei gleichmäßiger Verteilung langsam auf diese Seite aufgesprüht. Als Sprühgas kommt dabei Stickstoff zum Einsatz. Die Polymerschicht sorgt für eine intensive Anbindung des ionenleitenden Polymers an die Ober­ flächenschicht der Anode, indem sie die porösen Zwischen­ räume an der Oberfläche der Anode ausfüllt.The porous layer that later forms the inside is now coated with an ion-conducting polymer. This will be a Solution of the polymer in a water-alcohol mixture a spray gun slowly with even distribution sprayed this side. Nitrogen comes as the spray gas for use. The polymer layer ensures an intense Linking the ion-conducting polymer to the surface surface layer of the anode by covering the porous intermediate spaces on the surface of the anode.

Nach dem Trocknen wird der so entstandene Anoden-Polymer- Verbund (ca. 10-30 µm dick) nun mit der Membran 4 mittels eines Heißpreßverfahrens verbunden. Dazu wird der Verbund mit seiner polymerbeschichteten Seite auf eine Polymermem­ bran (ca. 50 µm dick) gelegt und durch Anwendung von Druck und Temperatur mit dieser verbunden. Günstige Prozeßparame­ ter sind ein Druck von 200 bar, eine Temperatur von 130°C sowie eine Preßzeit von 10 Minuten. After drying, the resulting anode-polymer composite (approx. 10-30 µm thick) is now connected to the membrane 4 by means of a hot pressing process. For this purpose, the composite with its polymer-coated side is placed on a polymer membrane (approx. 50 µm thick) and connected to it by applying pressure and temperature. Favorable process parameters are a pressure of 200 bar, a temperature of 130 ° C and a pressing time of 10 minutes.

Anschließend wird die poröse Kathode 5, die aus Platin bestehen kann, auf ähnliche Weise mit der Polymermembran 4 verbunden.The porous cathode 5 , which may consist of platinum, is then connected in a similar manner to the polymer membrane 4 .

Claims (13)

1. Membran-Elektroden-Einheit (1) für eine mit Wasserstoff als Arbeitsgas arbeitende Membranbrennstoff­ zelle, bestehend aus einer ionenleitfähigen Membran (4), die auf einer Seite mit einer katalytisch aktiven Anode (3) und auf der gegenüberliegenden Seite mit einer katalytisch akti­ ven Kathode (5) versehen ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode (3) aus einem porenfreien oder geschlossenporigen, für Wasserstoff durchlässigen, für alle sonstigen Stoffe undurchlässigen Material besteht.1. membrane-electrode unit ( 1 ) for a membrane fuel cell working with hydrogen as the working gas, consisting of an ion-conductive membrane ( 4 ) on one side with a catalytically active anode ( 3 ) and on the opposite side with a catalytically active ven cathode ( 5 ), characterized in that the anode ( 3 ) consists of a non-porous or closed-pore material which is permeable to hydrogen and impermeable to all other substances. 2. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Material eine Palladium- Silber-Legierung ist.2. membrane electrode unit according to claim 1, characterized in that the material is a palladium Is silver alloy. 3. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Silberanteil an der Legie­ rung mindestens 25 Gew.-% beträgt.3. membrane electrode assembly according to claim 2, characterized in that the silver portion of the alloy tion is at least 25% by weight. 4. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der vorher­ gehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Material eine Folie ist.4. Membrane electrode unit according to one of the previously outgoing claims, characterized in that the material  is a slide. 5. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Folie eine Dicke von 5-100 µm hat.5. membrane electrode assembly according to claim 4, characterized in that the film has a thickness of 5-100 µm. 6. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der vorher­ gehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Material mindestens auf der der Membran zugewandten Seite mit einer katalytisch aktiven, porösen Schicht (3a, 3b) mit hoher wirksamer Oberfläche beschichtet ist.6. Membrane-electrode unit according to one of the preceding claims, characterized in that the material is coated at least on the side facing the membrane with a catalytically active, porous layer ( 3 a, 3 b) with a high effective surface. 7. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) durch elektrochemische Abscheidung aufgebracht ist.7. membrane-electrode assembly according to claim 6, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) is applied by electrochemical deposition. 8. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) in Form eines auf das Material aufgebrachten Pulvers vorliegt.8. membrane-electrode assembly according to claim 6, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) is in the form of a powder applied to the material. 9. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) eine Dicke von 1-20 µm hat.9. membrane electrode assembly according to one of claims 6 to 8, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) has a thickness of 1-20 microns. 10. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) aus einer Palladium-Silber-Legierung besteht.10. membrane electrode assembly according to one of claims 6 to 9, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) consists of a palladium-silver alloy. 11. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) aus Platin besteht.11. Membrane-electrode unit according to one of claims 6 to 9, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) consists of platinum. 12. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) aus einer Platin-Ruthenium-Legierung besteht. 12. Membrane-electrode unit according to one of claims 6 to 9, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) consists of a platinum-ruthenium alloy. 13. Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Schicht (3a, 3b) aus einem oder mehreren Elementen der VIII. Hauptgruppe oder deren Legierungen besteht.13. Membrane-electrode unit according to one of claims 6 to 9, characterized in that the porous layer ( 3 a, 3 b) consists of one or more elements of the VIII. Main group or their alloys.
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