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DE1959122A1 - Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Phosphorsaeure

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Publication number
DE1959122A1
DE1959122A1 DE19691959122 DE1959122A DE1959122A1 DE 1959122 A1 DE1959122 A1 DE 1959122A1 DE 19691959122 DE19691959122 DE 19691959122 DE 1959122 A DE1959122 A DE 1959122A DE 1959122 A1 DE1959122 A1 DE 1959122A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
stage
phosphoric acid
calcium
weight
amount
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19691959122
Other languages
English (en)
Inventor
Norman Robinson
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Fisons Ltd
Original Assignee
Fisons Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fisons Ltd filed Critical Fisons Ltd
Priority to DE19691959122 priority Critical patent/DE1959122A1/de
Publication of DE1959122A1 publication Critical patent/DE1959122A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B25/00Phosphorus; Compounds thereof
    • C01B25/16Oxyacids of phosphorus; Salts thereof
    • C01B25/18Phosphoric acid
    • C01B25/22Preparation by reacting phosphate-containing material with an acid, e.g. wet process

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)

Description

  • verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure.
  • In der deutschen Patentachrift P 15 67 516.8 ist ein Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure mit einer Konzentration von mindestens 40 Gew.% P205, vorzugsweise von 45 - 55 Gew.% P205, beschrieben, in welchem man in einer ersten Stufe, in Anwesenheit eines Überschusses von Kalziumionen, Mineralphosphat mit Phosphorsäure und zwar in einer Menge von mindestens 9 Gew.Teilen Phosphorsäure, die mindestens 37 Gew.% P205 und 1 - 9 Gew.% gelöste Sulfationen enthält, Je als Mineralphosphat eingebrachtem Gew.-Teil Kalzium zur zur Reaktion bringt, wodurch das Mineralphosphat in eine Aufschlämmung aus Monokalziumphosphat, Phosphorsäure und Kalziumsulfat überführt wird, wobei der Prozentsatz der als Kalziumsulfat ausgefällten, gelösten Kalziumionen 10 - 60 Gew.%,vorzugsweise 20 - 50 Gew.% der gesamten in der ersten Stufe ernt3esetzten Kalziuniiuenge beträgt, worauf man in einer zweiten Stufe die aus der ersten Stufe erhaltene Aufschlämmung mit Schwefelsäure, in einer Menge von 0,5 - 2 Gew.% über die Menge, die benötigt wird um den Kalziumgehalt des in der ersten Stufe eingebrachten Mineralphosphats in Kalziumsulfat umzuwandeln, in mindestens 40 Gew.% P2O5 und Kalziumsulfathemihydrat enthaltende Phosphorsäure umsetzt und schließlich in einer dritten Stufe die Phosphorsäure vom Kalziumhemihydrat abtrennt , die Kristalle wäscht und einen Teil der, Phosphorsäure als Produkt entfernt und die Aufschlämmung aus der zweiten Stufe und/oder als solche abgetrennte Phosphorsäure mit oder ohne Waschflüssigkeit aus der dritten Stufe zur ersten zurückführt, um die für die Umsetzung benötigte Phosphorsäure zu bekommen, wobei die Menge der Phosphorsäurebeschickung zur ersten Stufe so bemessen ist, daß das Oewichtsverhältnis der als Phosphorsäure zugeführten Menge P2O5 zu der als Mineralphosphat zugeführten Menge P2O5 zwischen 4 - 45 : 1, vorzugsweise 5 - 43 : i liegt Und die Temperatur in der ersten und zweiten Stufe jeweils 80 - 115° vorteilhaf@@rweise 90 - 110°C betrügt.
  • Es Es wurde nun gefunden, daß das gebildete Kalziumsulfathemihydrat überraschenderweise auf dem Filter gewaschen werden kann, ohne als harte Gipsmasse zu kristallisieren, sodaß eine verbesserte Gewinnung der rhosphorsäure möglich ist. Es wird angenommen, daß der Grund fur diese Stabilität in der Kristallform des Hemihydrats gelegen ist. Während Kalziumsulfathemihydrat in allgemeinen in hexagonalen Prismen kristallisiert, die eine spezifische Oberfläche von mindestens 2.000 cm2/g haben, bildet das Hemihydrat des obigen Verfahrens massige Kristalle mit länglichen Ausladungen und keinen Kristallbogrenzungen, diese Kristalle haben eine spezifische Oberfläche von 400 - 1500 cm²/g,z.B. etwa 1000 cm²/g.
  • Weiterhin und swar ziemlich überraschend in bezug auf das Vorhergehende, wird das Hemihydrat bequem in einer weiteren Stufe in Gips umkristallisiert und das darauf okkludierte Y P2O5 wird freigesetzt und kann durch Rückführung in die Mineralerz-Säurereaktion zurückgewonnen werden. Um diese Umkristallisierungsstufe mit der obigen Phosphorsäureherstellung zu verbinden, muß sichergestellt werden, daß die Umkristallisierungsflüssigkeit 2,5 - 10 Gew.%, vorzugsweise 3 - 7 Gew.% H2SO4, enthält und daß das H2SO4 : P205 Gewichtsverhältnis bei 0,6-3,4:1 vorzugsweise bei 0,9 - 2,1:1 liegt.
  • Demgemäß betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure mit einer Konzentrat1« von mindestens 40 Gew.% P205, vorzugsweise von 45 - 55 Gew.% P205, P2O5, in welchem man in einer ersten Stufe, in Anwesenheit eines Überschusses von Kalziumionen, Mineralphosphat mit Phosphorsäure und zwar in einer Menge von mindestens 9 Gew.-Teilen Phosphorsäure, die mindestens 37 Gew.% P2O5 und 1 - 3 Gew.% gelöste Sulfationen enthält, je als Mineralphosphat eingebrachtem Gew.-Teil Kalzium, zur Reaktion bringt, wodurch dae Mineralphosphat, in eine Aufschlämmung aus Monokalziumphosphat, Phosphorsäure und Kalziumsulfat überführt wird, wobei der Prozentsatz der als Kalziumsulfat ausgefällten gelösten Kalziumionen 10 - 60 Gew.%, vorzugsweise 20 - 50 Gew.% der gesamten in der ersten Stufe eingesetzten Kalziummenge beträgt, worauf nan in einer zweiten Stufe, die aus der ersten Stufe erhaltene Aufschlämmung mit Schwefelsäure, in einer Menge von 0,5 - 2 Gew.% über die Menge, die benötigt wird um den Kalziumgehalt des in der ersten Stufe eingebrachten Mineralphosphats in Kalziumsulfat umzuwandeln, in mindestens 40 Gew.% P205 und Kalziumsulfathemihydrat enthaltende Phosphprsäure umsetzt, weiters in einer dritten Stufe die Phosphorsäure vom Kalziumsulfathemihydrat abtrennt, de Kristalle wäscht und einen Teil der Phosphorsäure als Produkt entfernt, schließlich in einer vierten Stufe das gewaschene Kalziumsulfathemihydrat in einer wässerigen Lösung, die 2,5 - 10 Gew.% Schwefelsäure enthält und ein H2SO4 : P2O5 Gewichtsverhältnis von 0,6-3,4:1 aufweist, bei einer Temperatur von 30 - 70°C, in Bips umkristallisiert, man die Aufschlämmung aut der zweiten Stufe und/ und/oder als solche abgetrennte Phosphorsäure und wahlweise die Waschflüssigkeit aua der dritten Stufe zur eraten Stufe zurückführt, um nie für die thiisetzung benötigte Phoaphorsäure zu bekommen, wobei die Menge der Phosphorsiturebeschickung zur ersten Stufe so bemessen ist, daß das Gewichtsverhältnis der als PhosphorsSure zugeführten Menge P205 zu der als Mineralphosphat zugeführten, Menge P205 zwischen 4 - 45 : 1, vorzugsweise 9 - 43 : 1,liegt und die Temperatur in der ersten und zweiten Stufe jeweils 80 - 115°C, vorzugsweise 90 - 110°C beträgt, und'einen Teil des bei der Filtration der Gipskristalle erhaltenen Filtrates zumindest teilweise als Waschflüssigkeit für das Kalziumsulfathemihydrat verwendet.
  • Die wässerige Lösung, in der die Umkristallisation von Hemihydrat in Gips durchgeführt wird, enthält bevorzugt einen Teil des Filtrates, das bei der Filtration der Gipskristalle erhalten wird, und das Wasser und die wasserlöslichen Komponenten, die mit dem Hemihydrat, das umkristallisiert werden soll, eingebracht werden. Die Schwefelsäurekonzentration in der wässerigen Lösung, in der die Umkristallisierung durchgeführt wird, kann durch Zugeben von konzentrierter Schwefelsäure, die z.B. 95 - 100 % H2SO4 enthält, angepaßt werden, um die Schwefelsäurekonzentration in der wässerigen Lösung auf einen Wert von 2,5 - 10 Gew.%, vorzugsweise 3 - 7 Gew.%, zu bringen.
  • Um einen ausreichenden Vorrat an Gipskristallen zur Katalysie- Katalysierung der Umwandlung sicherzustellen, ist es wünschenswert, daß die wässerige Lösung 20 - 30 Gew.% Feststoffe enthält. Dies kann durch Einspeisung von 80 - 95 Gew.% des bei der Filtration der Glpakristalle erhaltenen Filtrats in die wässerige Lösung erreicht werden.
  • Bevorzugt wird die Umkristallisation in zwei hintereinander aufgestellten Behältern durchgeführt.
  • Das Verfahren n der vorliegenden Erfindung ist in der beiliegenden Zeichnung, die den Verfahrensablauf wiedergibt, veranschaulicht.
  • Die verwendete Anlage besteht aus zwei Realftronsbehältern 1 und 2, zwei Umkristallisierungsbehältern 3 und 4, zwei Filtern 5 und 6 und den diese verbindenden Rohrleitungen.
  • Phosphaterz wird durch Leitung 7 und Umlaufmaterial aus dem Reaktionsbehälter 2 durch Leitung 8 in Reaktionsbehälter 1 eingebracht, Das Reaktionsprodukt fließt durch die Leitung 9 in den Reaktionsbehälter 2, wo Reaktion mit der durch Leitung 10 in den Reaktionsbehälter 2 zugeführten Schwefelsäure stattfindet. Ein Teil des materials aus dem Reaktionsbehälter 2 wird in ReaktionsbehAlter 1 durch die Leitung 8 zurückgeführt und ein Teil, bestehend aus Phosphorsäure und Hemihydrat wird durch die Leitung 51 zum Filter 5 befördert. Am Filter 5 wird die Phosphorsäure vom Hemihydrat getrennt und die Phosphorsäure durch die Leitung 12' entfernt. Das Hemihydrat wird mit einer Flüssigkeit, die vom Waschen des Gipses am Filter 6 herrührt, gewaschen. Das Filtrat dieser Waschung wird durch die Leitung 12 in den Reaktionsbehälter 1 zurückgeführt.
  • Um das gewaschene Hemihydrat umzukristallisieren, wird dieses durch die Leitung 13 in den Umkristallisierungsbehälter 3 befördert, wo es mit dem durch Leitung 14 eingespeisten iltrat, das beim Waschen des Gipses am Filter 6 erhalten wird, gemischt wird. Durch Leitung 15 kann dem Behälter 3 Schwefelsäure zugeführt werden. Die im Behälter 3 begonnene Umkristallisierung wird im Behälter 4, worin das Material durch die Leitung 16 befördert wird, fortgesetzt. Aus dem Behälter 4 wird die Gipsaufschlämmung durch die Leitung 17 zum Filter 6 gebracht. Der Gips auf dem Filter 6 wird mit Wasser aus der Leitung 19 gewaschen. Das Filtrat vom Filter 6 wird durch die Leitungen 14 und 18 in den Behälter 3 bzw. zum Filter 5 zurückgeführt.
  • Das folgende Beispiel dient zur Erläuterung des Verfahrens der vorliegenden Erfindung.
  • BEISPIEL 1: Die Umsetzung wird in 2 Behältern, von denen der erste Behälter das doppelte Volumen des zweiten Behälters aufweist, durchgeführt. Dem ersten Behälter werden pro Stunde 17 Teile verteiltes Marokko-Phosphaterz (33,4 s P205, 51,2 % CaO, etwa 20 s gehen durch ein Sieb mit einer Siebmaschenweite von 0,152 mm, 100 B.S.S. mesh) und 274 Teile Phosphorsäure zugeführt. Die Phosphorsäure enthält 2 Gew.% geldste Sulrate und und besteht aus 224 Teilen flüssiger Phase, die aus dem zweiten Behälter als Aufschlämmung eingebracht wird und 50 Teilen einer Mischung aus "starker Säure" und "Waschsäure" aus den Filtraten, mit 44 Gew.% P2O5. Die Nenge der Phosphorsäurebeschickung zum ersten Behälter ist so daß 30 Gew.% des Kalziums in der Phosphaterzbeschickung zum ersten Behälter als Kalziumsulfat im ersten Behälter ausgefüllt wird, als Ergebnis der Reaktion der Kalziumionen mit den Sulfationen in der dem ersten Behälter zugeführten Phosphorsäure. Die Temperatur in diesem Reaktionsbehälter beträgt 100°C.
  • In dem zweiten Reaktionsbehälter werden die Aufschlämmung aus dem ersten Reaktionsbehälter und 16 Teile/h Schwefelsäure (96 % H2SO4) eingeführt, so daß sich ein 1 %iger Schwefelsäureüberschuß der die Menge ergibt, die zur Umwandlung d Kalziumgehaltes der Phosphaterzbeschickung zum ersten Behälter in Kalziumsulfat erforderlich ist. Die Temperatur im zweiten Behälter beträgt 100°C.
  • Ein Teil des Produktes aus dem zweiten Behälter wird den ersten Behälter zurückgeführt und der Rest dem Filter zugeleitet. Das dem Filter zugeleitete Produkt enthält ein schnell filtrierbares Hemihydrat mit einer spezifischen Oberfläche von 450 cm²/g und 0,95 Gew.%/Gew. unlösliches P2O5 und 0,15 Gew.%/Gew. lösliches P2O5 auf Trockenbasis berechnet.
  • Das aus den Filtern erhaltene "stark saure" Filtrat enthält 50 Gew.%/Gew. P2O5.
  • Den Der Filterkuchen (25,5 Teile) wird dreimal 8,5 Teilen Filtrat, das von der nachfolgend beschriebenen Gipsfiltration herrührt, gewaschen und das Filtrat in den ersten Behälter zurückgeführt. 22,5 Teile Hemihydrat werden zusammen mit 0,19 Teilen Schwefelsäure und 67,S Teilen Filtrat von der Gipsfiltration pro Stunde, in einem Umkristallisierungsbeh1ter befördert. Nach 30 Minuten wird das Material aus dem ersten Umkristallisierungsbehälter in den zuleiten Umkristallisierungsbehälter und nach weiteren 30 Minuten zum zweiten Filter weitergeleitet. Hier wird der Gips von den Flüssigkeitskomponenten getrennt und mit a6 Teilen Wasser gewaschen.
  • Der erhaltene Gips enthält 0,40 % unlösliches und 0,05 % wasserlösliches P205 und die Gesamtgewinnung von P205 beträgt 98 Z.

Claims (9)

P a t e n t a n s p r ü c h e :
1. Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäure mit einer Konzentration von mindestens 40 Gew.% P2O5, dadurch gekennzeichnet, daß in einer ersten Stufe, in Anwesenheit eines Überschusses von Kalziumionen, Mineralphosphat mit Phosphorsäure und zwar in einer Menge von mindestens 9 Gew.-Teilen Phosphorsäure, die mindestens 37 Oe. % P205 und a - 3 Gew gelöste sulfationen enthält, je als Mineralphosphat eingebrachten Gew.Teil Kalzium, zur Reaktion bringt, wodurch das Mineralphosphat in eine Aufschlämmung aus Monokalziumphosphat, Phosphorsäure und Kalziumphosphat überführt wird, wobei der Prozentsatz der als Kalziumsulfat ausgefällten, gelösten Kalziumionen 10 - 60 Gew.% der gesamten in der ersten Stufe eingesetzten Kalziummenge beträgt, worauf man in einer zweiten Stufe, die aus der ersten Stufe erhaltene Aufschlämmung mit Schwefelsäure, in einer Menge von 0,5 - 2 Gew.S über die Menge, die benötigt wird um den Kalziumgehalt des in der ersten Stufe eingebrachten Mineralphosphats in Kalziumsulfat umzuwandeln, in mindestens 40 Gew.% P2O5 und Kalziumsulfathemihydrat entaltende Phosphorsäure umsetzt, weiters in einer dritten Stufe die Phosphorsäure vom Kalziumsulfathemihydrat abtrennt, die Kristalle wäscht und einen Teil der Phosphorsäure als Produkt entfernt, entfernt, schließlich in einer vierten Stufe das gewaschene Kalziumsulfathemihydrat in einer wässerigen Lösung, die 2,5 - 10 Gew.% Schwefelsäure enthält und ein 112504 : P205 Gewichtsverhältnis von 0,6-3,4:1 aufweist, bei einer Temperatur von 70 - 700C in Gips umkristallisiert, man die Aufsohlämmung aus der zweiten Stufe undloder als solche abgetrennte Phosphorsäure und wahlweise die Waschflüssigkeit aus der dritten Stufe zur ersten Stufe zurückführt, um die fUr die Umsetzung benötigte Phosphorsäure zu bekommen, wobei die Menge der Phosphorsäurebeschickung zur ersten Stufe so bemessen ist, daß das Gewichtsverhältnis der als Phosphorsäure zugeführten Menge P205 zu der als Mineralphosphat zugeführten Menge P205 zwischen 4 - 45 : 1 liegt und die Temperatur in der ersten und zweiten Stufe Jeweils 80 - 11500 beträgt, und einen Teil des bei der Filtration der Gipskristalle erhaltenen Filtrates zumindest teilweise als Waschflfissigkeit für das Ealsiumsulfathemihydrat verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Phosphorsäure mit einer Eonsentration von 45 - 55 Gew.% P2O5 hergestellt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Prozentsatz der als Kalziumsulfat ausgefällten, gelösten Kalziumionen 20 - 50 Gew.% der gesamten, in der ersten Stufe eingesetzten Kalziummenge beträgt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis der als Phosphorsäure zugeführten Menge P205 zu der als Mineralphosphat zugeführten Menge P205 zwischen 9 - 43 : 1 liegt.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur in der ersten und zweiten Stufe 90 - 11000 beträgt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die wässerige Umkristallisierungslösung 3 - 7 Ges.* Schwefelsäure enthält.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die wässerige Umkristallisierungslösung ein H2S04 : P205 Gewichtsverhältnis von 0,9 - 2,1:1 aufweist.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die wässerige Umkristallisierungslösung 20 - 30 Gew.% Feststoffe enthält.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß 80 - 95 Gel.% des Filtrat es der Gipskristallfiltration in die wässerige Umkristallisierungslösung eingebracht werden.
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