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DE1796325A1 - Edelmetall-edelmetallverbindungselektroden und verfahren zu ihrer herstellung - Google Patents

Edelmetall-edelmetallverbindungselektroden und verfahren zu ihrer herstellung

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DE1796325A1
DE1796325A1 DE19641796325 DE1796325A DE1796325A1 DE 1796325 A1 DE1796325 A1 DE 1796325A1 DE 19641796325 DE19641796325 DE 19641796325 DE 1796325 A DE1796325 A DE 1796325A DE 1796325 A1 DE1796325 A1 DE 1796325A1
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DE
Germany
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platinum
electrodes
electrode
electrolyte
potential
Prior art date
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Pending
Application number
DE19641796325
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English (en)
Inventor
William Patrick Banks
Richard Los Every
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ConocoPhillips Co
Original Assignee
Continental Oil Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Continental Oil Co filed Critical Continental Oil Co
Priority to DE19641796325 priority Critical patent/DE1796325A1/de
Publication of DE1796325A1 publication Critical patent/DE1796325A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N17/00Investigating resistance of materials to the weather, to corrosion, or to light
    • G01N17/02Electrochemical measuring systems for weathering, corrosion or corrosion-protection measurement
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C22/00Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C22/70Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using melts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
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    • C25B11/04Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by the material
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    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
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Description

  • "Edelmetall-Edelmetallverbindungs-Elektroden und Verfahren zu ihrer Herstellung" Die Erfindung betrifft Edelmetall-Edelmetallverbihdungs Elektroden mit guter Potentialkonstanz in Temperatur- und/ oder Konzentrationsschwankungen unterworfenen Elektrolyten hoher Beständigkeit gegen korrodierende Elektrolyten und guten mechanischen Eigenschaften, insbesondere hoher Beständigkeit gegen Erosion durch strömende Iiedien, sowie ein Verfahren zur herstellung solcher Elektroden.
  • Elektroden mit den vorstehend aufgeführten Eigenschaften werden beispielsweise von den bekannten Mess- und/oder Regelsystemen zur Überwachung oder Steuerung des Korrosionsschutzes von mit korrodierenden Elektrolyten in Berührung stehenden Metallkörpern durch anodische Passivierung benötigt, bei denen als Parameter der Korrosionsanfälligkeit des zu schützenden Metallkörpers dessen Potential gegen eine mit dem gleichen Elektrolyten in elektrolytischleitender Verbindung stehende Normalelektrode gemessen wird. als Normal- bzw. Bezugselektroden wurden für diesen Zweck häufig Kalomel-Elektroden eingesetzt, die zwar relativ dauerhaft und vielseitig einsetzbar sind und eine verhältnismäßig gute Potentialkonstanz besitzen, jedoch in anderer Beziehung mit einer Reihe von Nachteilen behaftet sirn.
  • Diese Nachteile sind hauptsächlich dadurch bedingt, daß es sich um eine Flüssigkeitselektrode handelt. Um eine Verunreinigung der Elektrode zu verhindern, muß daher als elektrisch leitfähige Verbindung zwischen dein korrodierenden Elektrolyten und der Kalomelekek trode eine geeignete elktrochemische Elektrolytbrücke angeordnet werden. Derartige Elektrolytbrücken für Normalelektroden sind schwierig zu installieren und werfen außerdem das Problem der Verunreinigung des Elektrolyten durchdie Salzlösung der Elektrolytbrücke auf. Außerdem muß die Elektrolytbrücke eine beträchtliche Zwänge besitzen, wenn große Tanks voll korrodierender elektrolytischer Chemikalien geschützt werden sollen. Sie ist zudem wenig bruchsicher und daher, insbesondere in heftig bewegten Elektrolyten, mechanisch störanfällig. Weiterhin muß in Lagerbehältern für korrodierende Elektrolyten, welche unter Druck gehalten werden, dafiir gesorgt sein, daß ein Druckausgleich zur Salzlösung der Elektrolytbrücke vorhanden ist.
  • Außer diesen Problemen, die auf der Notwendigkeit der Verwendung einer Elektrolytbrücke beruhen, sind bei Ealomel-Elektroden noch weitere Nachteile gegeben. Hierzu zählt die Abhängigkeit des Potentials der Kslomelelektrodevon der Temperatur. Für Systeme bei denen die emperatur des korrodierenden Elektrolyten innerhalb eines großen Bereichs schwankt, bedingt dies eine erhebliche Einschränkung der Einsatzfähigkeit. Außerdem besteht eine gewisse Neigung zur Potentialänderung, wenn die Kalomelelektrode in Elektrolyten zum Einsatz kommt, deren Konzentration sich beträchtlich ändert.
  • Es wurden daher in anodischen Korrosionsschutzsystemen auch schon andere Normalelektroden, und Der Silber-Silberchlorid-Llektroden benutzt, die zur Klasse der reversiblen Edemetall-Edelmetallverbindungs-Elektorden gehören und als Feststoffelektroden die grundsätzlich unerwünschte anwendung von Elektrolytbrücken überflüssig machen, da sie direkt mit dem korrodierenäen Eicktrolyten in Berührung gebracht werden können. Auch diese Eleitroden sind jedoch nicht frei von nachteilen.
  • Silber-Silberchlorid-Normalelektroden sind nämlich ziemlich schwierig herzustellen und bereiten wegen ihrer geringen Härte bei der anbringung einige Schwierigkeiten. Die schwerwiegensten Mängel dieser Elektroden sind jedoch ihre Löslichkeit in Oleum, das bei derartigen Korrosionscchutzsystemen häufig als Elektrolyt vorkommt, sowie ihre Anfälligkeit für schwere Erosionen in stark bewegten ssytemen.
  • Die verstehenden Ausführungen lassen erkennen, daß die gegenwärtig gebräuchlichen Normslelektroden in verschiedener Einsicht den Anforderungen nicht genügen, die bei einer Verwendung zur Bestimmung der Korrosionsanfälligkeit in korrosionsschutzsystemen auf Grundlage der anodischen Polarisation an sie gestellt werden. Die Eigenschaften einer idealen Normalelektrode fiir diesen Zweck lassen sich folgendermaßen zusammenfassen: (a) Unlöslichkeit in Elektrolyten möglichst jeder in Betracht kommender Art und Konzentration; (b) ausbildung eines elektrischen Potentials, das praktisch unbhängig von der Elektrolytkonzentratien und der Temperatur ist; (c) eine Elektrolytbrücke muß überflüssig sein; (d) die Elektroden müssen haltbar, d.h. insbesondere gegenüber Erosion, Verschleiß und Stoß widerstandsfähig sein.
  • Der Erfinding liegt daher die Aufgabe zugrunde Elektroden mit den vorstehenden Eigenschaften zu schaffen, die den genannten bislang als Normalelektroden eingesetzten bekannten Elektroden, insbesodnere silber-Silberchlorid-Elektroden überlegen sind. Es wurde gefunden, daß Platin-Platinoxyd-Elektroden und Rhodium-Rhodiumoxyd-Elektroden die gewünschten Eigenschaften besitzen.
  • Gegenstand de rErfindung sind daher Edelmetall-Edelmetallverbindungs-Elektroden, die gekennzeichnet sind durch einen Platin-Platinoxyd- oder einen Rhodium-rhodiumoxyd-Elektrodenkörper.
  • Die neuen Elektroden der Erfindung besitzen eine Reihe von fortschrittlichen Eigenschaften.
  • So können@sie beispielsweise unmittelbar als-Normalelektroden mit korrodierenden Elektrolyten in Berührung gebracht werden, deren Temperatur oder Konzentration veränderlich sein kann, und die außerdem mit einem Metall in Berührung stehen, dessen Korrosionsanfälligkeit be-stimmt werden soll. Änderungen der dabei zwischen Metall und Nermalelektrode gemessenen Potentialdifferenz zeigen in diesem Fall zuverlässig und genau Verånderungen der Passivierung des Metalls gegenüber Kerrosionsangriff durch den Elektrolyten an, da das Potential der Bezugselektrode sich in allen Fällen gegenüber dem Elekrolyten als praktisch konstant erwiesen hat.
  • Die erfindungsgemäßen Elektroden besitzen also gegenüber der Kalomelelektrode den Vorteil, daß sie mit dem korrodierenden Elektrolyten in unmittelbare Beruhrung gebracht werden können und somit keine Elektrolytbrücke erforderlich ist. Außerdem sind die Elektroden unter veränderlichen Temperaturbedingungen stabiler als die Kalomelelektrode.
  • Gegenüber den bekannten Silber-Silberchlorid-Elektroden weisen die Elektroden der Erfindung außer einer-hervorragenden Potentialkonstanz bei Elektrelyttemperatur- und -konzentrationsänderungen insbesondere den Vorteil einer ausgezeichneten Erosionsbeständigkeit in bewegten Elektrode lyten, sowie einer außerordentlich geringen Löslichkeit in praktisch allen in Betracht kommenden Elektriyten, auf.
  • Wie bereits erwähnt, betrifft die Erfindung weiterhin ein Verfahren zur Herstellung der vorstehend angegebenen neuen Edelmetall-Edelmetallverbindungs-Elektroden. Das Verfahren der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß man metallisches Platin oder Hhodium in einer Alkalinitrat-oder -chloratschmelze oberflächlich oxydiert.
  • Platin-Platinoxyd-Elektroden lassen sich auf verschiedene weise herstellen, wenn anstelle des monoxyds das Dioxyd des metalls entstehen soll. Es wurden auch einige Platinmonoxyd-Elektroden hergestellt und geprüft, die sich sowohl in eisenfreier als such in eisenhaltiger 67 %iger Schwefelsäure zufriedenstellend verhielten. Bei einem herstellungsversuch wurde ein mit Platinschwarz überzogener Platinstab in eine Kaliumchloratschmelze getaucht und dann in einen elektrischen Stromkreis geschaltet, der durch die Salzschmelze hindurch zum Platinstab als Anode verlief. die Stromdichte betrug auf der platinanode 92, mA/cm2.
  • Nach etwa 3 Stunden ar auf den Platinstab ein dunkelgrauer Uberzug entstanden, der sich bei der Untersuchung durch Elektrode nenstrahlbeugung als amorph erwies. Der graue amorphe Überzug wurde indirekt durch die Unlöslichkeit der Elektrode in Königswasser als platindioxyd identifiziert. Die übrigen Oxyde des Platins sind zwar gleichfalls in Königswasser unlöslich, jedoch kristallin und nicht amorph.
  • Nacn einem anderen Verfahren wurden Platin-Platindioxyd-Elektroden dadurch hergestellt, daß ein Platinstab in einer Kaliumnitratsclimelze als Anode in einem elektrischen Stromkreis geschaltet und mit einer stromdichte von 9,2 mA/cm2 behandelt wurde. In dem Fall zeigte der entstan amorphe Überzug auf dem Platin eine leicht braune Farbe. Die Elektroenstrahlbeugung und die Unlöslichkeit in Königswasser ließen jedoch auch bier erkennen, daß es sich um das fletalldioxyd und nicht um das Monoxyd handelte.
  • Vorzugsweise erfolgt die Darstellung de rplatin-Platindioxyd-Elektrode jedoch in der Weis,e daß ein Platinstab in eine 400° C heiße Kaliumnitratschmelze eingetaucht und droit mindestens 12 und vorzugsweise 24 Stunden belassen wird. Bei den so hergestellten Elektroden war der amorphe Überzug glanzols und ohnc merkliche Färbung. Auch hicr deuteten die Analysenergebnisse auf das Vorhandensein von Platindioxyd im Überzug hin. die spektralfotometrische Untersuchung der Oxydfilme auf den Platin-Platinoxyd-Elektroden orgab, daß oder Film im Durchschnitt aus einem Gemisch von PtO und PtO2 im Verhältnis von etwa 6 : 1 bestand. De Filmidke schwankte-zwischen etwe 15 und 157 Atomlagen je nach herselungsmethode und weniger in Abhängigkeit von der Reaktionsdauer bei der oxydativen Behandlung.
  • Alle nach den beschriebenen Verfahren hergestellten Platin-Platinoxyd-Elektroden ergaben in den verschiedenen Elektrolyten bei der Prüfung praktisch die gleichen Potentialwerte.
  • Aus diesem Grunde wurde die nach dem zuletzt geschlilderten verfahren hergestellte Platin-Platinoxyd-Elektrode in den ei stern Tests verwendet, da sie im Verglcich zu den anderen Platiin-Platinoxyd-Elektroden relativ leicht hergestellt werden kants Soweit bekannt, wurden Platiin-Platindioxyd-Elektroden bisher noch nicht hergestellt.
  • In analogie zur Platin-Platinoxyd-Elektrode, wurde auch eine rhodium-rhodiumopxyd-Elektrode hergestellt, indem ein Streifen rhodiummetall mindestens 12 Stunden lang und vorzugsweise 20 Stunden in eine 400° C heiße Kaliumnitratschmelze eingetaucht wurde. Die Art des so entstandenen oxyds wurde nicht bestimmt, jedoch ist anzunehmen, daß es sich hier um das erste Verfahren zur herstellung einer Rhodium-Rhodiumoxyd-Eletkrode handelt.
  • Bed der Prüfung der Rhodium-Rhodiumoxyd-Elektrode in Schwefelsäuren unterschiedlicher Konzentration und temperatur ergaben sich Eigenschaften, die im wesentlichen mit denen der Platinplatinoxyd-Elektrode identisch waren. Die Temperaturstabilitat der Elektrode war sehr gut. Sowohl bei der Rhodium-Rhodiumoxyd-Elektrode als auch bei der platin-Platinoxyd-Elektrode blieb das Potential im Bereich der verdünnten schwefelsäure zwar praktisch konstant, änderte sich jedoch dann bei einer Säurekonzentration von etwa 96 % sprunghaft und blicb nunmehr bei Konzentrationen von etwa 102 % bis 115 % Schwefelsäure stebil. Diese Versuche zur ermtitlung de rPotentialstabilität gegenüber Schwefelsäure zeigen, daß asich Rhodium-rhodiumoxyd-Elektroden und Platin-Platinoxyd- Elektroden hervorragend zur Verwendung in korrodierender Schwefelsäure mit einem Gehalt von weniger als 96 % H2SO4 oder mehr als 102 %t xCleum) eignen. Zwischen diesen beiden Konzentratinsbereichen muß jedoch ein Kompensationsfaktor für die Änderung des Elektrodenpotentials mit der Säurekonzentration berücksichtigt werden. Die besondere Eignung dieser Elektroden liegt daher bei Oleum und bei Schwefelsäurekonzentrationen von weniger als 96 %.
  • Die Eigenschaften der einzelnen Elektroden in unterschiedlichen Systenen und die Natur der anodischen Korrosionsschutzsysteme, vl welchen erfindungsgemäße Edelmetall-Edelmetalloxyd-Elektorden vorzugsweise eingesetzt werden, werden anhang der Zeichnung und den graphischen Darstellungen im folgenden erörtert.
  • Fig. 1 zeigt ein tisches Korrosionsschutzsystem auf Basis der anodischen Solarisation mit einem Metallkessel 10 oder einem sonstigen Metallgegenstand, der gegen Kerrosionseinflüsse eines damit in Beruhrung stehenden Elektrolyten 12 geschützt werden soll. Das anodische Polarisationssystem selbst enthält eine Inertelektrode 14, die in den Elektrolyten 12 eintaucht und als Kathode gegenüber dem Metallkessel 10 wirkt, der seinerseits als Anode in einem elektrischen Stromkreis geschaltet ist. Der Stromkreis wird aus einer Gleich. stromquelle 16 über elektriscne Leitungen 18 und 20 gespeist, wobei ein Schalter 22 zum Öffnen und Schließen des Strom kreises vorgesehen ist.
  • Das Öffnen und Schließen des Schalters 22 und damit der Stromdurchgang wird mittels einer Normalekektrode 24 und einer geeigneten Regeleinrichtung 26 bewirkt. Normalelektroden bekannter art erforderten im allgemeinen die Verwendung einer elektrolytisch leitenden Verbindung bzw. einer Elektrolytbrücke 28, um die Normalelektrode leitend mit der im metallkessel 10 befindlichen Elektrolytflüssigkeit zu verbinden. ändert sich die Korrosionsanfälligkeit des Metallkessels 10 gegenüber dem Elektrolyten 12, so ändert sich auch'das Potential des Metallkessels 10 gegenüber der Normal-elektrode 24 in definierter Weise. Eine Aussage über den Passivierungszustand des metallkessels 10 läßt sich daher durch Beobachtung der Veränderungen der Potentialdifferenz zwischen Normalelektrode 24 und Metallkessel 10 gewinnen. Da das Potential einer zuverlässig arbeitenden Normaleketrode praktisch konstant bleibt, deuten Änderungen der Potentialdifferenz zwischen der Normalelektrode 24 und dem Metallkessel 10 auf eine Potentialänderung des Metallkessels hin und damit auf eine Änderung seiner Korrosionsanfälligkeit. Die Regeleinrichtung 26 setzt diese Änderung der Potentialdifferenz in Steuersignale um, die den schalter 22 so betätigen, daß Strom durch den Elektrolyten fließt, wenn dies zur Erhaltung oder Wiederherstellung des passivierten Zustandes des Metallkessels 10 erforderlich ist.
  • Fig. 2 zeigt eine typische anodische Polarisationskurve.
  • Diese Kurve ist für jeden Einzelfall charakteristisch und hängt in ihrem Verlauf von dem speziellen Netallkörper bzw. -kessel, dem Elektrolyten und sonstigen Bedingungen ab. Im passiven Zustand ist der zur Erhaltung dieses Zustands erforderliche Strom sehr gering. Um andererseits aber 'aus dem Potentielbereich, welcher den aktivierten Zustand des Metallkessels erkennen läßt, in den passivierten Zustandsbereich zu kommen, muß eine relativ große Strommenge aufgewandt werden. Wie in Fig. 2 gezeigt, besitzen die meisten elektrolytischen Systeme, welche einen Korrosionsschutz erfordern, bemerkenswerterweise einen relativ großen Potentialbereich, innerhalb dessen das Netallkesselmaterial dem Elektrolyten gegenüber passiviert oder relativ inert ist. Aus diesem Grunde ist häufig eine isotherme Potential abweichung von + Nillivolt für die Normalelektrode zulässig, ohne daß Fehler bei der zeitlichen und mengenmäßigen Stromzufuhr entstehen.
  • Wesentliche Aufgabe der vorliegenden Erfindung war Ca, wie gesagt, neue Elektroden zu schaffen, die den in Korrosionsschutzsystemen des in Fig. 1 wiedergegebenen Typs als Normalelektroden bisher verwendeten Kalomel-und Silber-silberchlorid-elektroden überlegen sind.
  • Zur Ermittlung der Eignung als Normalelektrede wurden die Elektroden der Erfindung daher in vielen korrodierenden Elektrolyten getestet, darunter solchen, bei deren Lagerung der Korrosionsschutz besonders wichtig ist. Dabei wurden als Elektrolyten Schwefelsäure, Oleum, Phosphorsäure, Polyphosphorsäure, saure Eis'ensulfatlösung, Natriumhydroxyd und Chromsäure verwendet. Bei allen diesen Elektrolyten kamen unterschiedliche Konzentrationen und Temperaturen zur Anwendung. Außerdem wurden bei einigen Versuchen gewisse Mengen Eisen in den Elektrolyten gelöst, um gegebenenfalls den Einfluß festzustellen, den es auf die Elektrodenkonstanz ausübt. Der Zusatz beträchtlicher -Eisenmengen zum Elektrolyten hatte den Zweck, den echten Bedingungen anodischer Polarisationssysteme, die zu Korrosionsschutz eisenhaltiger Metalle benutzt werden, möglichst nahe zu kommen.
  • Zur genauen Ermittlung der Potentialänderungen der auf ihre Eignung als Normalelektroden geprüften Elektroden der Erfindung wurde eine Versuchsanordnung gewählt, die schematisch in Fig. 3 dargestellt ist. Bei früheren Versuchen hatte es sich gezeigt, daß durch die Verschlechterung einer zwischen einen korrodierenden Elektrolyten und eine Kalomel-Normalelektrode geschalteten Agarsalzbrücke eine fortlaufende Änderung der zwischen dem Material und der Kalomel-Elektorde gemessenen EMK auftritt. Der In Fig. 3 gezeigte Apaprat schließt die früher vorgekommenc Vermischung der Lösung aus der Salzbrücke mit dem korrodierenden Elektrolyten bei der Prüfung des Elektrodemmaterials aus.
  • Fig. 3 zeigt ein Gefäß 30 aus Glas oder sonstigem Inertmaterial, das den korrodierenden Elektrolyten für den Test aufnimmt. Dieses Gefäß ist mit einem Stopfen 32 verschlossen, durch welchen ein Thermometer 34 und das zu prüfende Miektrodenmaterial 36 hindurchgeführt ist und im Innern des Gefäßes 30 in eine Elektrolytlösung 71 ein taucht. Das Gefäß 30 wird durch eine regelbare lleizplattß 38 thermostatisiert. In einem weiteren Gefäß 46 befindet sich eine gesättigte Kaliumchloridlösung 44, in die eine Kalomelelektrode 40 eintaucht. Die korrodierende Elektrolytlösung 31 ist mit der gesättigten Kaliumchloridlösung 44 über seitlich angebrachte Leitungen 48 bzw. 50 leitend verbunden. Dabei ist ein drittes Gefäß 54 vorgesehen, das gleichfalls mit gesättigter Kaliumchloridlösung 52 gefüllt ist. Der Durchfluß des Elektrolyten 31 durch die seitliche Leitung 48 wird mittels Hähnen 56 und' 58 und durch eine Belüftungsleitung 60 -geregelt, welche mit der seitlichen Leitung 48 verbunden und mit einem Hahn 62 ausgerüstet ist. Zur Regelung des Durchflusses der gesättigten Kaliumchloridlösung durch die seitliche Leitung 50 ist ein Hahn 64 vorgesehen. Alle Hähne werden frei von Fett gehalten. Die kalomel-Normalelektrode 40 wird auf einer temperatur ovn etwa 25° C gehalten und die Potentialdifferenz zwischen de rTestelektrode und der kalomel-Normalelektrode mit einem Gleichstrrom-Voltmeterf einem Elektrometer oder einem sonstigen geeigneten Meßinstrument gemessen.
  • Außer den erfindungsgemäßen Platin-Platinoxyd- und Rhodium-Rhodiumoxyd-Elektroden wurde eine Reihe weiterer reversibler Metall-metlaloxyd-Elektroden untersucht, die sich jedoch entweder wegen ihrer Löslichkeit in den verwendeten korrodierenden Elektrolytlösungen oder wegen ihrer mangelhaften Potentialstabilität bezüglich Temperatur oder Konzentration des Elektrolyten fiir eine Verwendung in Korrosionsschutzsystemen als ungeeignet erwiesen.
  • In Fig. 4 sind die ergebnisse der Potentialstabilitätsprüfung einer Platin-Platinoxyd-elektrode in 67 %iger Schwefelsäure mti einem Gehalt von 54 TpH Eisen graphisch dargestellt. Die Temperaturstabilität dieser Elektrode ist vergleichbar mit der der Kalomel-Elektrode. Uber einen Temperaturbereich von 100° C hinweg bewegt sich das gemessene Potential im Bereich von etwa 390-mV bis 490 mV. Ungeachtet dieser leichten Temepraturinstabilität der Platin-Platinoxyd-Elektrode in eisenhaltiger Schwefelsäure bedingen die zahlreichen sonstigen Vorzüge ihre vielseitige Eignung in anodischen Korrosionsschutzsystemen. So läßt Fig. 5 erkennen, daß die Platin-Platinoxyd-Elektrode in einem stark eisenhaltigen Schwefelsäureelektrolyten gut arbeitet.
  • Ihre mittlere Potentialstabilität ist in 20 iger Natronlauge ebenfalls hervorragend wie aus Fig. 6 hervorgeht.
  • Die Temperaturstabilität der Platin-Platinoxyd-Elektrode ist in eisenfreier 85 %iger Phosphorsäure zwar befriedigend, jedoch nicht so gut wie in anderen Elektrolyten.
  • Die Meßergebnisse in Phosphorsäure als Elektrolyt sind in der graphischen Darstellung von Fig. 7 wiedergegeben.
  • Wie ersichtlich, sind die Meßwerte von Fig. 7 einem Temperat'urbereich von etwa 22 bis 1300 C zugeordnet.
  • Zur Ermittlung der Langzeitbeständigkeit des Potentials der Platin-fl'binoxyd-Elektrode wurden Versuche in eisenfreier 67 %iger Schwefelsäure bei 1000 C bzw. 250 C durchgeführt. Die dabei erzielten Versuchsergebnisse sind in Fig. 8, die Ergebnisse eines weiteren Langzeitversuchs in eisenfreier 85 %iger Phosphorsäure bei 250 C in Fig. 9 wiedergegeben. In allen Fällen war die P.otentialstabilität dieser Elektrode über lange Zeiträume hinweg hervorrangend, und in jedem Fall ebensogut oder besser als das Langzeitverhalten der Kalomelelektrode.
  • Weiterhin wurde die Platin-Platinoxyd-Elektrode zur Ermittelung ihrer Potential stabilität in Phosphorsäurelösungen unterschiedlicher Konzentration getestet. Die Ergebnisse der EMK-Messungen (gegen eine gesättigte Kalomelelektrode von 250 C) sind in nab. I wiedergegeben. Die PlatAin-Platinoxyd-Elektrede ist diesen Werter zufolge gegenüber Konzentrationsänderungen der Phosphorsäure relativ unempfindlich, was auch dann gilt, wenn Polyphosphorsäure mit Gehalt an freies Phosphorpentoxyd als Elektrolyt ein gesetzt wird.
  • Tabelle I % H3PO4 EMK (mV) 85,9 365 96,3 340 115 340 Ein weiterer Versuch zur Bestimmung der Potentialstabilität einer Platin-Platinoxyd-Elektrode wurde in einem Chromsauregemisch durchgeführt, das aus 92 Gew.-Teilen Natriumbichromat-dihydrat, 458 Gef.-Teilen dest. Wasser und 800 Vol-Teilen konzentrierter Schwefelsäure (96 %) bestand. Es wurde die Zeit bestimmt, die zur Stabilisierung des Elektrodenpotentials in dieser Chromschwefelsäure erforderlich war. Die Ergebisse finden sich in Tab. II.
  • Tabelle II Zeit (miin) # EMK (mV) 0 1250 5 1300 22 1380 30 1370 4-2 1370-102 1370 255 1370 Wie ersichtlich, erreichte die Paltin-Platinoxyd-Elektrode rasch einen stabilen EMK-Wert, der über einen langen Zeitraum erhalten blieb. Diea bestätigt die gute Langzeitstabilität dieser Eektrode, die bereits in Schwefelsaure (vgl. fig. 8) festgestellt worden war. dus den vorstehenden Yersuchsergebnissen ist zu ersehen, daß sich die Elektroden der Erfindung hervorragend zur Verwendung als Normalelektroden in Korrosionsschutzsysteinen auf Grundlage der anodischen Polarisation eignen. Ihre Verwendbarkeit ist jedoch nicht nur auf diesen Zweck beschränkt. Sie können vielmehr aufgrund ihres Aufbaus insbesondere überall dort mit Erfolg eingesetzt werden ; wo es entscheidend auf mechanische Festigkeit und. leichte Installierbarkeit ankommt. Außerdem ergibt sich aus der hervorragenden Temperatur und Konzentrationsbeständigkeit der erfindungsgemäßen Elektroden ihre Eignung für ver-8chiedenartige analytische Zwecke, bei denen Normalelektroden mit guter Potentialkonstanz benötigt werden.
  • Die Elektroden der Erfindung scheinen ihre günstigen Sigenschaften in sauren wie in basischen Elektrolyten unterschiedlicher Konzentration und Art zu behalten.
  • Die Verwendbarkeit der erfindungsgemäßen Elektroden für andere Aufgaben als den in erster Linie behandelten Korrosionsschutzsystemenbesteht selbstverständlich, so beispielsweise auf analytischem oder meßtechnischem Gebiet.

Claims (5)

  1. P a t e n t a n s p r ü c h e 1. Edelmetall-Edelmetallverbindungs-Elektrode, gekennzeichnet durch einen Flatin-Platinoxyd- oder einen Rhodium-Rhodiumoxyd-Elektrodenkörper.
  2. 2. Verfahren zur 11er stellung von Edelmetall-Edelmetallverbindungs-Elektroden nach Anspruch 1, dadurch ekennzeichnet, da man metallisches Platin oder Rhodium in einer Alkalinitrat-ode r-chloratschmelze oberflächlich oxydiert.
  3. 3. Verfahren nach anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß metallisches Platin oder Rhodium in einer Alkalinitr-atschmelze bei einer Temperatur von etwa 4500 C mindestens 12 Stunden oxydiert wird
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenzneichnet, daß metallisches Platin in einer Alkalinitratschmelze mit einer Temperatur von etwa 400° C eingetaucht und in einem elektrischen Stromkreis als Anode geschaltet, oxydiert wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein mit Platinschwarz überzogener Körper aus metallischem Platin in eine Alkalichloratschmelze ein getaucht, in einem elektrischen Stromkreis als Anode geschaltet, oxydiert wird.
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