DE1769563C - Neutronenabsorbierendes Material und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein neutronenabsorbierendes Material, bei dem Polyäthylenteilchen in einer einen Borzusatz von etwa I Gewichtsprozent enthaltenden, aushärtenden Masse eingebettet sind. Ein derartiges Material ist aus der deutschen Auslegeschrift 1 162 694 bekannt.

Dieses Material dient zur Absorption von Neutronen, die bei Kernspaltprozessen auftreten oder von einer «-η- oder y-n-Quelle (Pu-Be; Po-Li; Sb-Be) ausgesandt werden. Bekanntlich erfordert die Absorption von schnellen Neutronen in der Hauptsache zunächst deren Bremsung durch Zusammenstoß mit leichten Atomen, vor allem Wasserstoff. Gegen Neutronenstrahlung schützende Werkstoffe sind daher Wasser, Paraffine oder merkliche Mengen Wasserstoff enthaltende Kunststoffe, wie Polyäthylen, Polyester, Polyamide.

Aus der deutschen Auslegeschrift 1162 694 ist es über den Gattungsbegriff des Anspruchs 1 hinaus bekannt, granuliertes Polyäthylen zu verwenden und die Zwischenräume mit einer flüssig bleibenden oder zu einem Kunststoff aushärtenden wasserstoffhaltigen Flüssigkeit auszufüllen.

Andererseits ist auch bekannt, daß Beton in größerer Schichtdicke Neutronen abschirmt. Aus der belgischen Patentschrift 493 942 ist ein neutronen- wie auch y-Strahlen absorbierendes Material auf der Grundlage abbindender bzw. erhärtender, insbesondere anorganischer Bindemittel, wie Beton, Mörtel, Gips u. a., bekannt, bei dem die neutronenabsorbierenaV Substanz, Bor oder Cadinium oder eine Verbindung derselben, in einer aushärtbaren Masse aus Gips eingebettet ist.

Die bekannten neutronenabsorbierenden Materialien weisen jedoch jeweils Eigenschaften auf, welche ihre Verwendbarkeit beschränken. So sind die zuerst genannten organischen Stoffe und Wasser zwar spezifisch, leicht, doch nicht leicht verarbeitbar und/ oder nicht mechanisch oder thermisch widerstandsfähig, während Beton und andere anorganische Materialien umgekehrt zwar die erforderlichen mechanischen und Wärmefestigkeiten aufweisen, jedoch schwer sind und zu sehr unhandlichen großen Bauteilen führen, welche eine aufwendigere Gesamtkonstruktion erfordern.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein neutronenabsorbierendes Material zu schaffen, welches zugleich leicht verarbeitbar ist, hohe mechanische und Wärmefestigkeit und geringe Dichte aufweist.

Auf Grund des Standes der Technik muß man annehmen, daß sich die geforderten Eigenschaften mindestens teilweise gegenseitig ausschließen. Insbesondere kann offensichtlich der Wassergehalt anorganischer Materialien nicht wesentlich erhöht werden, ohne deren Struktur und Festigkeit zu zerstören, während der Zusatz von Kunststoffen zu solchen Materialien in kleinen Mengen nutzlos ist und in größeren Mengen wegen der ganz verschiedenen Benetzungseigenschaften und Dichten und somit mangelnder Mischbarkeit nicht erfolgversprechend war.

Die gestellte Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein neutronenabsorbierendes Material der eingangs genannten Art, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß es 32 bis 40 Gewichtsprozent Polyäthylen in einer aushärtenden Masse aus 17 bis 20 Gewichtsprozent Wasser und 37 bis 45 Gewichtsprozent Gips enthält.

Drei der Bestandteile des die Erfindung aufweisenden Materials enthalten einen hohen Anteil Wasserstoff, nämlich Polyäthylen (— CH₄ — CH₂ —...), Gips (CaSO₄ · 2 H₂O) und Wasser (H₂O). Der größte Wasserstoffanteil wird vom Polyäthylen geliefert.

Der Gips macht das Produkt wärmefest und trägt schwere Elemente, wie Schwefel, Sauerstoff und Calcium, bei, welche ebenfalls ein Rolle bei der Absorption schneller Neutronen spielen. Der vierte Bestandteil, Bor, dient zur Absorption gebremster Neutronen unter Aussendung von Protonen relativ niedriger Energie (0,478 MeV).

Die Bestandteile des die Erfindung aufweisenden Materials sind so gewählt, daß sie sich leicht zum Material vereinigen lassen und sehr billig und wirksam

sind im Vergleich mit bisher benutzten Materialien, wie massivem Polyäthylen. Beispielsweise ist der Wirkungsquerschnitt des die Erfindung aufweisenden Materials für Neutronen von 5 MeV 0,133 cm¹ gegenüber 0.J08 cm~^l von massivem Polyäthylen.

Für die praktische Brauchbarkeit eines neutronenabsorbierenden Werkstoffs ist es entscheidend, daß er homogen ist. Das die Erfindung aufweisende Material erfüllt diese Bedingungen. Bei einem geringeren Anteil an Polyäthylenteilchen würde bei der

Verarbeitung eine Entmischung stattfinden, während bei einem höheren Anteil Polyäthylenteilchen Hohlräume im Bindemittel entstehen und damit eine rasche Verringerung der mechanischen Festigkeit des Materials, bis auf Vfull im oberen räumlichen Bereich., eintritt. Ähnliches gilt auch für den Borgehalt. Ein zu hoher Borgeha.lt verringert die Festigkeit des Materials, ein zu geringer Borgehalt führt zu ungenügendem Neutroneneinfang.

3 ⁴

Das die Erfindung aufweisende Material ist daher Stimmung der Bindigkeit des die

insgesamt optimal zusammengesetzt und den be- weisenden M-w-h^Sürtl™^^ _e

kannten Materialien überlegen. verschiedeneη Ne.f™™™ T₀Zn hinsichtlich des

Das Verfahren zur Herstellung des die Erfindung fuhrt wöbe, die ^h^^^^ea^_mmme des

aufweisenden neutronenabsorbierenden Materials be- 5 Aussehens ""J_aif"^r _duX^^h _uJ_e ⁿ _nscS begutachtet

steht darin, eine Borverbindungen mit Gips in ge- mogl.chen Abbaus durchAi«ei«JBn S

eigneten Mengenanteilen trocken zu mischen, diese wurden. Die bestrahlten Proben hauen me

Mischung Bor verbindung/Gips in Wasser zu geben, in Zusammensetzung,

dem gegebenenfalls ein Verzögerungsmittel gelöst _Polväihvlen 40 Gewichtsprozent

wurde, das Gemisch zu homogenisieren, dem Gemisch io ^ru'J" '-

Polyäthylengranulat zuzusetzen, den erhaltenen Brei Wasser 17 Gewichtsprozent

in einen Behälter zu gießen und den gegossenen Brei q. 37 Gewichtsprozent

"ölSate eines Verzögerungsmittels zum Anmach- Borsäure ^^TcSSJozent Bor)

wasser ist vor allem dann zweckmäßig, wenn man 15 1°· ⁿ- ^{1 uewK}- ^H

größere Mengen des neutronenabsorbierenden Ma- von 1,18

^{30 Minute}V°

Zur Herstellung des die Erfindung aufweisenden Materials wird das Polyäthylen in Form von Körnern von einigen Kubikmillimetern verwendet. Jedoch kann

die Form

von 20 mm und einer ^
Zu Beginn besaßen die etwa

w.egena

wie die von feuchtem Gips. Für einen feinkornigen mit 2,5

	Bestrahlungs	Integrier	Gebrauclis-	Augenscheinvergleich mi* einer Vergleichs-Probe
	zeit	ter Fluß	zeit des Ma
Probe Nr.			terials bei normaler
	(Std.)	(n/cm2)	Verwendung	Leichte Farbveränderung von Weiß zu Hellgrau; kein Abbau
	1	1,8 -1O16	(Std.)	Deutlichere Farbveränderung von Weiß zu anhaltenderem Grau;
1	2	3,6 · 10"	2 000	kein Abbau
2			4 000	Stärkere Verfärbung: grau — kein Abbau
	8	1,44 · 10"		Starke Verfärbung: fast schwarz — kein Abbau
3	100	1,8 · 1017	16 000
4		200 000

Die Absorptionswirkung des die Erfindung aufweisenden Materials gegenüber Neutionen wurde an einem Probestück der folgenden Zusammensetzung bestimmt:

Polyäthylen 40 Gewichtsprozent

Wasser 17 Gewichtsprozent

Gips 37 Gewichtsprozent

Borsäure 6 Gewichtsprozent

(=Borl°/₀)

Wasserstoff gehalt 57°/₀

Makroskopischer
Wirkungsquerschnitt 0,133 cm-¹

Für diese Untersuchung wurden eine Plutonium-Beryllium-Quelle mit einer mittleren Energie von 4,4 MeV und einer Aktivität von 2,10" Neutronen/Sek. sowie eine Polonium-Lithium-Quelle mit einer mittleren Energie von 460 KeV und einer Aktivität von 1,2· 10" Neutronen/Sek. verwendet. Man konnte so die Veränderung der Halbierungsdicke für zwei um einen Faktor 10 verschiedene Neutronenenergien feststellen.

Als Zähler wurde ein Proportionalzähler mit in einer Paraffinkugel von 6,5 cm Radius angeordnetem Bortriofluorid verwendet.
Die Neutronenabsorption wurde in zwei verschie-

denen geometrischen Anordnungen untersucht. Bei einer sogenannten »großen« Anordnung befand sich das absorbierende Probestück im gleichen Abstand von je 5U cm vom Zähler und von der Quelle. Bei einer »Lagcrbehäller«-Anordnung befand sich die Quelle im Inneren eines aus dem zu untersuchenden Material bestehenden Behälters. Im letzteren Fall sind Abr schirmungen mit steigender Dicke gegen den Behälter gehalten worden, d. h. 7 cm vom Mittelpunkt der Quelle. Der Abstand Quelle/Zähler betrug dann 70 cm F i g. 1 zeigt die mit einer Plutonium-Bcrylliumquellc erhaltenen Ergebnisse. In der Abszisse ist die Dicke der Abschirmung in cm und in der Ordinate die Durchlässigkeit aufgetragen. Die Kurven A und B entsprechen jeweils den mit der sogenannten »großen« und der »Lagerbchältei«-Anordnung erhaltenen Ergebnissen. Man kann daraus entnehmen, daß bei der großen Anordnung die Halbierungsstärke (x Vz) 14cm, entsprechend einem makroskopischen Wirkungsquerschnitt von 0,049 cm¹, und die Zehntelungsdicke (x ¹J₁₀) 46,5 cm beträgt. 3ei der zweiten Anordnung ist (λ- ¹I₂) 5,5 cm, was einem makroskopischen Wirkungsquerschnitt von 0,126 cm-¹ entspricht, und

Die mit einer Polonium-Lithium-Quelle bei den beiden verwendeten Anordnungen erhaltenen Ergebnisse sind in F i g. 2 aufgetragen. Man ersieht daraus, daß für die große Anordnung die Halbierungsdicke (x V₂) = 3,2 cm ist, was einem makroskopischen Wirkungsquerschnitt von 0,215 cm ' entspricht, und die Zehntelungsdicke (* Vio) = H cm ist. Bei der zweiten Anordnung ist die Halbierungsdicke (x Vz) = 2,7 cm, die Zehntelungsdicke (x Vio) = ^{9 cm}-

Das die Erfindung aufweisende Material zeichnet sich im wesentlichen durch eine sehr einfache Herstellung und Anwendung aus, wodurch es zur Herstellung von Transportbehältern für Ncutronenquellen besonders geeignet ist.

Bei einem Transportbehältef, der aus einem Zylinder von 40 cm Durchmesser und 50 cm Höhe besteht und leer 117 kg wiegt, wurde die Neutronenabschirmung aus einem die Erfindung aufweisenden Material hergestellt. Dieser Behälter wurde zum Transport einer 5 · 10' Neutronen/Sek. liefernden Quelle vorgesehen. Bei den durchgeführten Messungen enthielt er eine 4,6 · 10° Neutronen/Sek. liefernde Quelle.

Der benutzte Detektor war ein Bortrifluoridzähler, der unter einer Paraflinmoderatorkugcl von 11 cm Radius angeordnet war. Die Messung des. Nulleffekts zeigte, daß dieser zu vernachlässigen war.

Es wurden zwei Meßreihen durchgefühlt:

1. Die Moderatorkugel wurde mit dem Behälter in

ίο Berührung gebracht, d. h., der Zähler befand sich 13 cm vom Behälter entfernt. Diese Meßreihe umfaßte vier Messungen in Winkelabständen von 90" voneinander und eine Messung oberhalb.

2. Der Zähler wurde 1 m von der Außenwand des Behälters entfernt angeordnet. In dieser Meßreihe wurden vier Messungen in Winkelabständen von 90" voneinander vorgenommen. Die erhaltenen mittleren Zählwerte waren: 2800 Impulse in

ao 2 Minuten für die erste Meßreihe und 360 Impulse in 3 Minuten für die zweite Meßreihe.

Unter Berücksichtigung der Eichung des Zählcis waren die entsprechenden Dosis-Leistungen:

9 mrem/h in 13 cm Entfernung von der Behälterkante,

0,7 mrem/h in Im Entfernung von der Behälterkante.

Die Dosisleistung bei 13 cm oberhalb des Behälters war etwa 25°/o geringer als die in der Querschnittsebene.

Da der Behälter für eine etwa lOfach stärkere als die zur Messung benutzte Quelle ausgelegt wurde, ist seine Schutzwirkung für die Transportnormen offensichtlich bei weitem ausreichend. Die Verwendung des die Erfindung aufweisenden neutronenabsorbierenden Materials ist jedoch nicht auf die Herstellung von Transportbehältern beschränkt, sondern umfaßt auch d^:e Herstellung fester Abschirmungen aller Abmessungen. Das die Erfindung aufweisende Material kann zusammen mit allen üblichen Abschirmungen verwendet werden.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Neutronenabsorbierendes Material, bei dem Polyäthylenteilchen in einer einen Borzusatz von etwa 1 Gewichtsprozent enthaltenden, aushärtenden Masse eingebettet sind, dadurch gekennzeichnet, daß es 32 bis 40 Gewichtsprozent Polyäthylen in einer aushärtenden Masse aus 17 bis 20 Gewichtsprozent Wasser und 37 bis 45 Gewichtsprozent Gips enthält.

2. Verfahren zur Herstellung eines neutronenabsorbierenden Materials nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Borverbindung mit Gips in geeigneten Mengenanteilen trocken gemischt wird, diese Mischung Borverbindung/ Gips in Wasser gegeben wird, in dem gegebenenfalls ein Verzögerungsmittel aufgelöst wurde, das Gemisch homogenisiert wird, dem Gemisch granuliertes Polyäthylen zugesetzt wird, der erhaltene Brei in einen Behälter gegossen und der gegossene Brei eingestampft wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Verzögerungsmittel Monocalciumcarbonat ist.

4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Verzögerungsmittel dem Wasser in einem Anteil von 0,5°/₀₀ zugesetzt wird.