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DE1769040B2 - Thermoplastische Polyamid-Formmassen - Google Patents

Thermoplastische Polyamid-Formmassen

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DE1769040B2
DE1769040B2 DE1769040A DE1769040A DE1769040B2 DE 1769040 B2 DE1769040 B2 DE 1769040B2 DE 1769040 A DE1769040 A DE 1769040A DE 1769040 A DE1769040 A DE 1769040A DE 1769040 B2 DE1769040 B2 DE 1769040B2
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DE
Germany
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polyamide
acid
component
weight
polyamides
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Wolfgang Dipl.-Chem. Dr. Pungs
Johann Dipl.-Chem. Dr. Schneider
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Dynamit Nobel AG
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Dynamit Nobel AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L77/00Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polyamides (AREA)

Description

3 4
Dimethylester der Terephthalsäure als Ausgangs- Formkörper auf Grund der reduzierten Form- und substanzen einsetzen. Derartige Synthesen sind Gegen- Nachschwindung wenig zum Verzug und Einfall. Die stand der öserreichischeu Patentschrift 2 53 786. Für erhöhte Formsteifigkeit und die höhere Wärmeformdie erfindungsgemäßen Polyamid-Formmassen lassen beständigkeit erlauben z. B. beim Spritzgießen ein sich als amorphe Polyamide aus Tere-lsophthalsäure- 5 Entformen bei höherer Temperatur. Das bedeutet gemischen und unverzweigten aliphatischen Diaminen eine schnellere Produktion und geringere Kühlung, mit 6 bis 12 Kohlenstoffatomen besonders gut solche und somit letztlich auch eine Energieeinsparung.
Polykondensate einsetzen, bei denen die Diamin- Als besonders überraschender Effekt ist bei den erkomponente Hexamethylendiamin ist Gemäß dem findungsgemäßen Polyamidnüschungen folgender herösterreichischen Patent 2 51 882 geht man bei tier io vorzuheben. Werden im Spritzgußverfahren aus dcr-Synthese derartiger amorpher Polykondensate zweck- artigen Formmassen bei 100°C 4 mm starke Körper, mäßigerweise von Gemischen aus vorzugsweise 60 bis z. B. Platten, gefertigt, so bleiben dieselben nach dem 80 Molprozent Diphenylisophthalat und 40 bis 20 Mol- Abkühlen transparent, wenn die Formmasse PoIyprozent Diphenylterephthalat aus, welche mit ent- amid 6, Polyamid 6,6 oder Polyamid 6,10 in Mengen sprechenden Mengen Hexamethylendiamien oder 15 bis zu 60 Gewichtsprozent, vorzugsweise bis zu 40 Ge-Nonametbylendiainin polykondensiert werden. wichtsprozent, enthält.
Als besonders geeignet haben sich von den oben Als weiterer überraschender Effekt ist anzuführen, aufgezählten amorphen Polyamiden diejenigen als daß die Kerbschlagzähgit eines Formkörpers aus Ausgangssubstanzen für die erfindungsgemäßen Form- einem teilkristallinen Polyamid, z. B. aus Polycapromassen erwiesen, welche Viskositätszahlen im Bereich ao lactam, sprunghaft auf das Doppelte ansteigt, wenn von 90 bis 180, vorzugsweise von 130 bis 160, auf- man nur 10 Gewichtsprozent des teilkristallinen Polyweisen. Dabei wird unter Viskositätszahl die in der amids durch ein amorphes Polyamid ersetzt. Eine deutschen Normvorschrift DlN 53 727 definierte derart sprunghafte Verbesserung der Kerbschlag-Größe verstanden. Im vorliegenden Fall wurde mit Zähigkeit war nicht vorhersehbar,
einer 0,5gewichtsprozentigen Lösung in m-Kresol bei 25
25°C gearbeitet. Beispiel 1
Die erfindungsgemäßen Formmassen werden besonders vorteilhaft im Schmelzfluß bereitet. Durch eine 90 Gewichtsteile eines teilkristallinen Polyamids aus solche Schmelzcompoundierung gelangt man in kurzer ε-Caprolactam mit einer Viskositätszahl von 157 wur-Zeit zu einheitlichen, gleichmäßigen Massen. Grund- 30 den mit 10 Gewichtsteilen eines Polykondensates auf sätzlich ist auch eine Compoundierung in einem schnell der Basis Terephthalsäure und 2,2,4- und 2,4,4-Trilaufenden Wirbelmischer möglich. Im letzteren Falle methylhexamethylendiamin und einer Viskositätszahl geht man vorteilhaft von einem möglichst feinen Pulver von 90 10 Minuten lang bei Zimmertemperatur in bzw. Granulat aus. Für die Schmelzcompoundierung einem Wirbelmischer vorgemischt. Danach wurde empfiehlt es sich, die Partner bei Zimmertemperatur in 35 dieses Gemisch in einem Doppelschneckenextruder einem schnell laufenden Mischer vorzumischen, und (Marke Alpine Type DL 60) in der Schmelze comdie entstandene Mischung in einem üblichen Com- poundiert. Die Temperatur in den verschiedenen poundierungsaggregat zu plastifizieren. Hierzu sind Zonen waren folgende:
Temperaturen von etwa 220 bis 280° C anzuwenden.
Grundsätzlich können die erfindungsgemäßen Form- 40 Zone 1 +240° C
massen auch all die Zusätze enthalten, welche für Zone 2 +2450C
Polyamide üblich sind, z. B. anorganische Füllstoffe, Zone 3 +2450C
Farbstoffe, Lichtschutzmittel und flammhemmende Zone 4 +2370C
Mittel. Temperatur der Düse +2200C
Die erfindungsgemäßen Formmassen weisen die 45
vorher aufgezählten Nachteile der Einzelpolyamid- Die Umdrehungszahl der Schnecke betrug 13 UpM. Komponenten dieser Formmassen, wie ungünstige Die aus dem Düsenwerkzeug austretenden Stränge Schmelzviskosität, große Schleifwirkung beim Spritz- wuiden in einem Luftstrom abgekühlt und im Hackgießen und Extrudieren, nicht auf. Im Gegenteil zeigen granulator zu einem zylindrischen Granulat geschnitsie eine verbesserte Formsteifigkeit und Maßhaltigkeit. 50 ten. Die so erhaltenen Granulate wurden mittels Die daraus gefertigten Formkörper sind härter, einer Spritzgußvorrichtung bei etwa 260° C zu Prüfbruchfester, wärmebeständiger und zeichnen sich aus körpern verarbeitet. Nach 16 Stunden Lagerung im durch erhöhte Kerbschlagzähigkeit. Letztere weist Normalklima 20/65 wurden folgende Eigenschaften ein Optimum auf, wenn der Anteil des amorphen ermittelt. Die gleichen Probekörper wurden aus PolyPolyamids in der Formmasse 40 bis 60 Gewichts- 55 ε-caprolactam gefertigt und unter den gleichen Bedinprozent beträgt. Außerdem neigen die so gefertigten gungen geprüft.
DIN
Dimension
Polyamid-Compound Poly-e-
caprolactam
Kerbschlagzähigkeit 53 452 cm · kp/cm* 17,5 8,7
Grenzbiegespannung 53 452 kp/cm* 876 780
N achschwindung °/ 0,13 0,5
2 h 100°C
17 Ö9 04Ü
Beispiel 2
60 Gewichtsteile eines teilkristallinen Polyamids aus Hexamethylendiamin und Adipinsäure mit einer Viskositätszahl von 164 wurden mit 40 Gewichtsteilen eines Polykondensates aus dem Dimethylester der Terephthalsäure und 2,2,4-/2,4,4-Trimethylhexamethylendiamin mit einer Viskositätszahl von 180 gemäß Beispiel 1 unter ähnlichen Bedingungen in der Schmelze compoundiert und zu Granulat verarbeitet. Diese Granulate wurden bei 2800C zu Probekörpern mittels einer Spritzgußmaschine geformt und gemäß Beispiel ] geprüft Die Probekörper des Polyamids aus Adipinsäure und Hexamethylendiamin wurden im Vergleich unter den gleichen Bedingungen geprüft
Diemension
Polyamid-Compound Polyamid aus Hexamethylendiamin und Adipinsäure
Kerbschligzähigkeit
Grenzbiegespannung
Nachschwindung
2hl00eC
53 452
53452
cm · kp/cm1
kp/cm*
Beispiel 3
90 Gewichtsteile eines Polyamids aus Hexamethylendiamin und Sebazinsäure mit einer Viskositätszahl von 178 wurden wie im Beispiel 1 beschrieben mit 10 Gewichtsteiien eines amorphen Polyamids aus dem Dimethylester der Terephthalsäure und 2,2,4/2,4,4-Trimethylhexamethyiendiamin mit einer Viskositätszahl 5,5
1035
0,12
4.6
850
0,5
von 120 innig gemischt und bei Temperaturen von ao 220 bis 2600C mittels des im Beispiel 1 erwähnten Aggregates in der Schmelze compoundiert und zu Granulaten verarbeitet Diese Granulate wurden bei 2600C zu Prüfkörpein verarbeitet und gemäß Beispiel 1 geprüft Die aus Polyhexamethylensebazins5 säureamid gefertigten Probekörper wurden unter gleichen Bedingungen am Vergleich geprüft.
DIN
Dimension
Polyamid-Compound
Polyamid aus Hexamethylendiamin und Sebazinsäure
Kerbschlagzähigkeit
Grenzbiegespannung
Nachschwindung
2 h 1000C
53 452
53 452
cm · kp/cm1
kp/cm*
Beispiel 4
40 Gewichtsteile eines Polyamids aus to-Aminoundecansäure mit einer Viskositätszahl von 160 wurden wie im Beispiel 1 beschrieben mit 60 Gewichtsteilen eines Polyamids aus Terephthalsäure und 2,2,4/ 2,4,4-Trimethylhexamethylendiamin mit einer Vis-11,5
650
0,15
640
0,5
kositätszahl von 100 innig gemischt und bei Temperaturen von 230 bis 2500C in der Schmelze compoundiert und anschließend zu Granulaten geformt. Diese Granulate wurden bei 2600C zu Probekörpern mittels einer Spritzgußmaschine geformt und gemäß Beispiel 1 geprüft Zum Vergleich wurden aus der reinen PoIyamincrandecansäure Probekörper hergestellt und unter den gleichen Bedingungen ausgeprüft:
DIN
Dimension
Polyamid-Compound Polyaminoundecansäure
Kerbschlagzähigkeit
Grenzbiegespannung
Nachschwindung
2 h 1000C
53 452
53 452
cm · kp/cm*
kp/cm*
Beispiel 5
40 Gewichtsteile eines Polyamids aus Hexamethylendiamin und Adipinsäure mit einer Viskositätszahl von 164 wurden mit 60 Gewichtsteilen eines Polyamids mit der Viskositätszahl von 130, das aus 30 Gewichtsprozent Terephthalsäure und 70 Gewichtsprozent Isophthalsäure und Hexamethylendiamin hergestellt 10
785
0,15
8,5
465
0,4
wurde, gemäß Beispiel 1 bei Temperaturen von 230 bis 2600C in der Schmelze compoundiert und anschließend zu Granulaten geformt. Die aus den Granulaten bei 280° C gefertigten Probekörper wurden wie im Beispiel 1 beschrieben geprüft. Die Eigenschaften des reinen Polymeren aus Hexamethylendiamin und Adipinsäure wurden an Probekörpern unter gleichen Bedingungen ermittelt.
DIN
Dimension
Polyamid-Compound Polyamid 6,6
Kerbschlagzähigkeit 53 452 cm · kp/cm* 8 4,6
Grenzbiegespannung 53 452 kp/cm* 1050 850
Nachschwindung °/
/o
0,12 0,5
2 h 1000C

Claims (2)

1 -Wf 2 So können ζ. B. gemäß der japanischen Patentschriften Patentansprüche: 18 375/67, 18 577/67, 22 584/67, die Schrumpfeigen schaften von Fasern aus teilkristallinen linear ali-
1. Thermoplastische, aus einem Polyamidgemisch phatischen Polyamiden vom Nyljn-Typ durch ZubestehendeFormmassen, dadurch gekenn- 5 sätze von Polyamiden aus Isophthalsäure und Hexazeich net, daß die Komponente methytendiamin bzw. aus Terephthalsäure und linearen aliphatischen ünverzweigten Diaminen der Ket-
a) ein partiell kristallisiertes oder partiell kri- tenlänge von 1 bis 13 verändert werden,
stalhäerendes Polyamid 6, Polyamid 6,6, Po- Aus der britischen Patentschrift 8 50 986 ist es belyamid 6, 10, Po'yamid 11, Polyamid 12 oder io kannt, daß man die Nachschwindung von Formein Mischpolyamid aus Hexamethylendiamin- körpern reduzieren und deren Zugfestigkeit verbessern Adipinsäure und f-Caprolactam oder aus kann, wenn man zwei teilkristaJline Polyamide mit Hexamethylendiamin - Adipinsäure, ε-Capro- unterschiedlichen Aufschmelztemperaturen in der lactam und p.p'-Diaininodicyclohexylmethan Schnecke compoundiert. So können z. B. niedrig und die Komponente 15 schmelzende teilkristalline Polyamide, wie z. B. PoIy-
b) ein amorphes Polyamid auf der Basis von ε-caprolactam, Polyundecansäureamid, Polyhexame-Terephthalsäure oder deren Dimethylester und thylensebacinsäureamid oder PolyhexameJiylenadi-2,2,4- und/oder 2,4,4-Trimethylhexamethylen- pinsäureamid, mit höher schmelzenden Polyamiden, diamin oder auf der Basis von Terephthal- wie z. B. Polyhexamethylenterephthalamid, oder das säure/Isophthalsäuregemischen und unver- 30 Polyamid aus Adipinsäure/Terephthalsäure und Hexazweigten aliphatischen Diaminen mit 6 bis methylendiamin, sowie das Polyamid aus Adipinsäure 12 Kohlenstoffatomen ist, wobei die Form- und Bis-(p-aminocyclohexyl)-methan, zu Blends vermassen zu 1 bis 99 Gewichtsteilen aus der arbeitet werden. Der Gewichtsanteil der höher Komponente a) und zu 99 bis 1 Gewichts- schmelzenden Komponente soll nicht mehr als 10% teilen aus der Komponente b) bestehen. 25 betragen, um eine Verschlechterung der physikalischen
Eigenschaften zu vermeiden.
2. Thermoplastische Formmassen nach An- Diese bekannten Polyamidformmassen sind auf spruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie zu 10 Grund ihrer Eigenschaften zur Herstellung von bis 90 Gewichtsteilen aus der Komponente a) und Fasern und Fäden geeignet. Auf Grund ihrer hohen zu 90 bis 10 Gewichtsteuen aus der Komponente b) 30 Schwindungstendenz und ihrer Schmelzviskosität und bestehen. der Neigung zur Kristallisation können sie jedoch
nicht zu transparenten, maßhaltigen und verzugsfreien Formkörpern mit besonders hoher Kerbschlag-
Zähigkeit verarbeitet werden.
35 Gegenstand der Erfindung sind nun thermoplastische Formmassen aus einem Polyamidgemisch, die zu schwindungsarmen Formkörpern von hoher Kerb-
Es ist bekannt, daß man Polyamide, insbesondere Schlagzähigkeit verarbeitet werden können. Sie sind
partiell kristallisierte oder partiell kristallisierende dadurch gekennzeichnet, daß die Komponente
Amide der Nylon-Typen, durch Zusätze von anorga- 40
nischen Füllstoffen und andersartigen Polymeren be- a) ein partiell kristallisiertes oder partiell kristalli-
trächtlich in ihren physikalischen und chemischen sierendes Polyamid 6, Polyamid 6,6, Polyamid 6,
Eigenschaften verändern kann. So läßt sich ü. B. durch 10, Polyamid 11, Polyamid 12 oder ein Misch-
Zusatz von Graphit eine Selbstschmierung von Poly- polyamid aus Hexamethylendiamin-Adipinsäure
amiden erzielen, welche beispielsweise bei Lagern und 45 und ε-Caprolactam oder aus Hexamethylen-
Zahnrädern aus Polyamiden bedeutungsvoll ist. Durch diamin-Adipinsäure, ε-Caprolactam und p,p'-Di-
einen solchen Zusatz von Graphit tritt jedoch gleich- aminodicyclohexylmethan und die Komponente
zeitig eine Erniedrigung der Dehnbarkeit und der b) ein amorphes Polyamid auf der Basis von Te-
Zähigkeit in Erscheinung. Allgemein können durch rephthalsäure oder deren Dimethylester und
Zusätze von anorganischen Füllstoffen zu Polyamiden 50 2,2,4- und/oder 2,4,4-Trimethylhexamethylendi-
und anderen Hochpolymeren auch die Härte, die amin oder auf der Basis von Terephthalsäure/Iso-
Steifigkeit, die Maßhaltigkeit und die Wärmeleit- phthalsäuregemischen und unverzweigten ali-
fähigkeit weitgehend verbessert werden, während die phatischen Diaminen mit 6 bis 12 Kohlenstoff -
Kerbschlagzäbigkeit und insbesondere die Ermüdungs- atomen ist, wobei die Formmassen zu 1 bis
festigkeit durch derartige Zusätze herabgesetzt werden. 55 99 Gewichtsteuen aus der Komponente a) und zu
In bezug auf das Fließverhalten der Polymeren wirken 99 bis 1 Gewichtsteilen aus der Komponente b)
sich die Füllstoffzusatze in der Weise nachteilig aus, bestehen,
daß die Schmelzviskosität erhöht wird. Nachteilig
wirkt sich der Zusatz auch insofern aus, daß eine ver- Bevorzugt werden solche erfindungsgemäßen Formstärkte Schleifwirkung der gefüllten Massen auftritt, 60 massen, die zu 10 bis 90 Gewichtsteilen aus der Komwelche zu erheblichen mechanischen Abnutzungen der ponente a) und zu 90 bis 10 Gewichtsteilen aus der Form z. B. beim Spritzgießen und der Spritzdüsen Komponente b) bestehen. Die Herstellung der erfinbeim Extrudieren führt. dungsgemäß eingesetzten amorphen Polyamide aus Es ist auch bekannt, daß man teilkristalline Poly- Terephthalsäure und 2,2,4- und/oder 2,4,4-Trimethylamide vom Nylon-Typ durch Zusatz eines teilkristal- 65 hexamethylendiamin ist z. B. beschrieben in der US-linen Polyamids aus Terephthalsäure oder Isophthal- Patentschrift 31 50117. Bei der Synthese ähnlicher, säure und einem unverzweigten aliphatischen Diamin gemäß der Erfindung anwendbarer Polykondensate in ihren physikalischen Eigenschaften verändern kann. kann man an Stelle von Terephthalsäure auch die
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