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DE1620282B - Process for the preparation of new substituted 10 (omega piperazinopropyl) phenothiazines and their salts - Google Patents

Process for the preparation of new substituted 10 (omega piperazinopropyl) phenothiazines and their salts

Info

Publication number
DE1620282B
DE1620282B DE1620282B DE 1620282 B DE1620282 B DE 1620282B DE 1620282 B DE1620282 B DE 1620282B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dioxanyl
ethyl
piperazine
salts
general formula
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Jacques Robert Prof Dr Paris Ratouis Roger Saint Cloud Seine et Oise Boissier, (Frankreich)
Original Assignee
Societe Industrielle pour la Fabri cation des Antibioüques (SIFA), Paris

Links

Description

N-(CH2J3-N N-(CFiJ2-R IN- (CH 2 J 3 -N N- (CFiJ 2 -RI

N-MeN-Me

in der X ein Wasserstoffatom oder den Trifluormethylrest bedeutet und R einen unsubstituierten oder durch eine oder mehrere Methylgruppenin which X denotes a hydrogen atom or the trifluoromethyl radical and R denotes an unsubstituted one or by one or more methyl groups

substituierten l,3-Dioxanyl-(2)- oder 1,3-Dioxol- 20 in der X die bereits angegebene Bedeutung hat und anyl-(2)-Rest darstellt, sowie von ihren Salzen, Me ein einwertiges Metall darstellt, mit einer Verdadurch gekennzeichnet, daß man in bindung der allgemeinen Formel IIIsubstituted 1,3-Dioxanyl- (2) - or 1,3-Dioxol- 20 in which X has the meaning already given and represents anyl (2) radical, as well as of their salts, Me represents a monovalent metal, with a Verd cause characterized in that in connection with the general formula III

an sich bekannter Weise eine Metallverbindunga metal compound in a manner known per se

eines Phenothiazins der allgemeinen Formel II / \of a phenothiazine of the general formula II / \

Hai—(CH2)3—N N—(CH2),-R IIIHai - (CH 2 ) 3 - NN - (CH 2 ), - R III

IIII

3030th

in der X die bereits angegebene Bedeutung hat und Me ein einwertiges Metall darstellt, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel IIIin which X has the meaning already given and Me is a monovalent metal, with a Compound of the general formula III

Hal-(CH2)3-NHal- (CH 2 ) 3 -N

N-(CH2)2-RN- (CH 2 ) 2 -R

IIIIII

4040

in der Hai ein Chlor- oder Bromatom darstellt und R die oben angegebene Bedeutung hat, reagieren läßt und gewünschtenfalls die erhaltenen Basen der allgemeinen Formel I mit Säuren in die entsprechenden Salze umwandelt.in which Hai represents a chlorine or bromine atom and R has the meaning given above, react and, if desired, can convert the bases of the general formula I obtained into the corresponding ones with acids Converts salts.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen substituierten 10-(ro-Piperazinopropyl)-phenothiazinen der allgemeinen Formel IThe invention relates to a process for the preparation of new substituted 10- (ro-piperazinopropyl) -phenothiazines of the general formula I.

6060

N—(CH2)3—N N—(CH2)2—R IN- (CH 2 ) 3 -NN- (CH 2 ) 2 -RI

in der X ein Wasserstoffalom oder den Trifluormethylrest bedeutet und R einen unsubstituierten oder durch eine oder mehrere Methylgruppen substituiertenin which X is a hydrogen atom or the trifluoromethyl radical and R denotes an unsubstituted or substituted by one or more methyl groups

65 in der Hai ein Chlor- oder Bromatom darstellt und R die oben angegebene Bedeutung hat, reagieren läßt und gewünschtenfalls die erhaltenen Basen der allgemeinen Formel I mit Säuren in die entsprechenden Salze umwandelt. 65 in which Hai represents a chlorine or bromine atom and R has the meaning given above, allows it to react and, if desired, converts the bases of the general formula I obtained with acids into the corresponding salts.

Dabei arbeitet man bevorzugt unter den folgenden Bedingungen:It is preferable to work under the following conditions:

Als Phenothiazinverbindung der allgemeinen Formel II wird die Natrium- oder Lithiumverbindung verwendet. Die Reaktion erfolgt in einem wasserfreien Lösungsmittel, das gegenüber den beiden zur Reaktion gebrachten Verbindungen inert ist, wie Diäthyläther, Tetrahydrofuran, Dioxan, Benzol, Toluol oder Xylol, und man arbeitet bei der Siedetemperatur des Reaktionsmilieus. Nach Beendigung der Reaktion trennt man das gebildete Metallhalogenid durch Filtration ab und isoliert die erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel I aus dem Filtrat durch übliche Maßnahmen.The sodium or lithium compound is used as the phenothiazine compound of the general formula II used. The reaction takes place in an anhydrous solvent that is opposite to the two Reaction brought compounds is inert, such as diethyl ether, tetrahydrofuran, dioxane, benzene, toluene or xylene, and one works at the boiling point of the reaction medium. After the In the reaction, the metal halide formed is separated off by filtration and the compound obtained is isolated of the general formula I from the filtrate by customary measures.

Die für die Durchführung dieses Verfahrens erforderlichen Verbindungen der allgemeinen Formel III können nach an sich bekannten Methoden erhalten werden, beispielsweise durch folgende Stufen:The compounds of the general formula III required for carrying out this process can be obtained by methods known per se, for example by the following stages:

1. Man läßt 2 Mol N-Benzylpiperazin mit 1 Mol des Chlorids der allgemeinen Formel Cl—(CH2)2—R in einem Lösungsmittel (Äthyläther, Benzol oder Toluol) bei Siedetemperatur reagieren, wobei der bei der Reaktion gebildete Chlorwasserstoff gleich abgefangen wird.1. 2 moles of N-benzylpiperazine are allowed to react with 1 mole of the chloride of the general formula Cl— (CH 2 ) 2 —R in a solvent (ethyl ether, benzene or toluene) at boiling point, the hydrogen chloride formed in the reaction being captured immediately .

2. Die erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel 2. The compound of the general formula obtained

-CH2-N N—(CH2J2-R-CH 2 -NN- (CH 2 J 2 -R

reduziert man mit Wasserstoff in Gegenwart auf Kohle abgeschiedenen Palladiums.is reduced with hydrogen in the presence of palladium deposited on carbon.

3. Die erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel3. The compound of the general formula obtained

HNHN

N-(CH2)2-RN- (CH 2 ) 2 -R

kondensiert man mit einem Bromid der allgemeinen Formel Hai — (CH2)3 — Br (Molverhältnis 2 : 1 zwecks Bindung des frei werdenden HBr) in einem wasserfreien Lösungsmittel (Äthyläther, Benzol oder Toluol) bei Siedetemperatur.condensation is carried out with a bromide of the general formula Hai - (CH 2 ) 3 - Br (molar ratio 2: 1 for the purpose of binding the HBr released) in an anhydrous solvent (ethyl ether, benzene or toluene) at the boiling point.

Die Salze der Verbindungen der allgemeinen Formel I werden durch Umsetzung der Base mit Mineral, Säuren oder organischen Säuren in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Acetonitril oder Aceton, erhalten.The salts of the compounds of general formula I are made by reacting the base with mineral, Acids or organic acids in a suitable solvent such as acetonitrile or acetone.

Die neuen Produkte der allgemeinen Formel I und ihre Salze sind wegen ihren pharmakologischen Eigenschaften von großen Interesse, insbesondere wegen ihrer neuroleptischen Wirkung und Antihistaminwirkungen. So haben sich beispielsweise das N-[3-(3-Trifluormethylphenothiazinyl-(10))-propyl]-N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin und seine Salze als wirksame Depressoren für das Zentralnervensystem, insbesondere wegen ihrer neuroleptischen Wirkung erwiesen.The new products of general formula I and their salts are pharmacological because of their Properties of great interest, especially for their neuroleptic and antihistamine effects. For example, the N- [3- (3-trifluoromethylphenothiazinyl- (10)) -propyl] -N '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) -ethyl] -piperazine and its salts as effective central nervous system depressors, especially because of their neuroleptic properties Proven effect.

Als Beispiel wurde das N - [3 - (3 - Trifluormethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin - disuccinat untersucht. Verglichen wurde dessen akute Toxizität mit derjenigen des Chlorpromazins bei digestiver Verabreichung bei Mäusen von 20 bis 22 g Gewicht. Dabei wurden je Dosis 10 Tiere verwendet und die Todesfälle nach 48 Stunden festgestellt. Beide Verbindungen wurden durch Magenintubation verabreicht. Es wurden folgende Ergebnisse erzielt:As an example, the N - [3 - (3 - trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine - disuccinate investigated. Its acute toxicity was compared with that of chlorpromazine after digestive administration in mice weighing 20 to 22 g. 10 animals and the deaths were used per dose found after 48 hours. Both compounds were administered by gastric intubation. There were achieved the following results:

Tabelle 1Table 1

Dosen in mg/kgDoses in mg / kg N-[3-(3-Trifluormethyl-
phenothiazinyl-( 10))-propyl]-
N'-[2-(!,3-dioxanyI-(2))-
äthyl]-piperazin-disuccinat
N- [3- (3-trifluoromethyl-
phenothiazinyl- (10)) - propyl] -
N '- [2 - (!, 3-dioxanyI- (2)) -
ethyl] piperazine disuccinate
Mortalität %
Chlorpromazin
Mortality%
Chlorpromazine
16001600 8080 800800 5050 100100 400400 1010 7070 200200 00 6060 100100 4040 5050 2020th 2525th 00

Man sieht deutlich, daß das N-[3-(3-Trifluormethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin - disuccinat sehr viel weniger toxisch ist als das Chlorpromazin.It can be clearly seen that the N- [3- (3-trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine - disuccinate very much is less toxic than chlorpromazine.

Weiter wurde die kataleptische Wirksamkeit von N - [3 - (- Trifluormethylphenothiazinyl -(10))- propy I]-N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin - disuccinat mit derjenigen des Chlorpromazins verglichen, und zwar wurde diese Untersuchung an Ratten nach der Technik von J. R. B ο i s s i e r und P. S i m ο η (»therapie«, 18 (1963), S. 1257) durchgeführt, die darin besteht, daß der Versuch gemacht wird, die jeweils gleichseitigen Vorder,- und Hinterpfoten der Tiere zu kreuzen; ein Tier wird danach als kataleptisch betrachtet, wenn es diese Haltung akzeptiert und beibehält. Für die Untersuchung wurden Gruppen von je fünf Ratten herangezogen. Die zu untersuchenThe cataleptic effectiveness of N - [3 - (- Trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propy I] -N ' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine - disuccinate compared with that of chlorpromazine, and Although this study on rats was carried out according to the technique of J. R. B ο i s s i e r and P. S i m ο η ("Therapie", 18 (1963), p. 1257) carried out, which consists in the fact that the attempt is made, each to cross equilateral front and rear paws of the animals; an animal is thereafter considered to be cataleptic considered when it accepts and maintains this attitude. Groups were used for the study used by five rats each. To investigate

den Verbindungen wurden intraperitoneal in einer Dosis von 15 mg/kg verabreicht. Das Ausmaß der Katalepsie wurde nach 1, 2, 3, 4 und 5 Stunden registriert, und zwar unter Beachtung folgender Bewertung: the compounds were administered intraperitoneally at a dose of 15 mg / kg. The extent of the Catalepsy was registered after 1, 2, 3, 4 and 5 hours, taking the following assessment into account:

»1«, wenn das Tier die Beibehaltung der aufgezwungenen Haltung akzeptiert;
»0,05«, wenn das Tier diese Haltung nur einseitig akzeptiert, und
"1" if the animal accepts the forced attitude to be maintained;
"0.05" if the animal only accepts this attitude unilaterally, and

»0«, wenn das Tier die Beibehaltung der aufgezwungenen Haltung verweigert."0" if the animal refuses to maintain the forced posture.

Die in der nachfolgenden Tabelle angegebenen Werte entsprechend jeweils der Summe der Be-Wertungen bei fünf Tieren:The values given in the table below correspond in each case to the sum of the ratings with five animals:

Tabelle 2Table 2

Katalepsi-WertCatalepsi value 11 22 33 44th 55 (Summe der Meßergebnisse(Sum of the measurement results 55 55 4,54.5 55 Untersuchte VerbindungInvestigated connection für fünf Ratten)for five rats) Stundenhours N-[3-(3-Trifiuormethyl-N- [3- (3-trifluoromethyl- phenothiazinyl-( 10))-phenothiazinyl- (10)) - 3,53.5 33 2,52.5 1,51.5 11 propyl]-N'-[2-(l,3-di-propyl] -N '- [2- (1,3-di- oxanyl-(2))-äthyl]-oxanyl- (2)) - ethyl] - piperazin-disuccinatpiperazine disuccinate ChlorpromazinChlorpromazine

Wie man sieht, ist die kataleptische WirksamkeitAs you can see, the effectiveness is cataleptic

des N - [3 - (3 - Trifluormethylphenothiazinyl - (10))-propyl - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazindisuccinats deutlich höher als diejenige des Chlorpromazins. Dieser ausgeprägten Eigenschaft entspricht die antipsychotische Wirksamkeit N - [3 - (3 - Trifluormethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin - disuccinat beim Menschen. des N - [3 - (3 - trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine disuccinate is significantly higher than that of chlorpromazine. This distinctive property corresponds to the antipsychotic efficacy of N - [3 - (3 - trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine - disuccinate in humans.

Das N - [3 - (3 - Trifluormethylphenothiazinyl - (10))-propyl] - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazindisuccinat wurde klinisch an mehr als 100 Kranken erprobt (50 Patienten wurden mit Tabletten mit 10 mg Wirkstoff und 63 Patienten mit Tabletten mit 100 mg Wirkstoff behandelt). Dabei wurde festgestellt, daß das N - [3 - (3 - Trifluormethylphenothiazinyl - (10))-propyl] - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazindisuccinat ein starkes Neuroleptikum ist. Es kann in Mengen bis zu 1 g verabfolgt werden. Dabei bleibt noch eine ausreichende Toleranz bis zu 1,5 g. Es kann bei Psychosen angewandt werden, und zwar gut bei akuten,manisch depressiven und chronischen Psychosen, paranoiden oder schizophrenen Delirien.The N - [3 - (3 - trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine disuccinate was clinically tested on more than 100 patients (50 patients were given tablets containing 10 mg Active ingredient and 63 patients treated with tablets with 100 mg active ingredient). It was found that the N - [3 - (3 - trifluoromethylphenothiazinyl - (10)) - propyl] - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine disuccinate is a potent neuroleptic. It can be administered in amounts up to 1 g. It remains still a sufficient tolerance up to 1.5 g. It can be used in psychosis, and well in acute, manic depressive and chronic psychosis, paranoid or schizophrenic delirium.

Die nachfolgende Tabelle 3 zeigt die Antihistamwirkung verschiedener Phenothiazinderivate, und zwar an Hand von beim Meerschweinchen durch subkutane Verabreichung von 20 mg/kg des jeweils untersuchten Produkts antagonisierten Histamin-Einheitsletaldosen. Als Histamin-Einheitsletaldosis wurde bei der Untersuchung eine Dosis von 0,8 mg Histamindihydrochlorid pro Kilogramm Körpergewicht angesehen. Das Histamin wurde 30 Minuten nach der zu untersuchenden Verbindung intravenös verabreicht.
Die Tabelle enthält außerdem die bei oraler Applikation bestimmten DL-Werte für die untersuchten Verbindungen sowie die entsprechenden Werte für das als Vergleichssubstanz herangezogene Promethazin.
The following Table 3 shows the antihistam effect of various phenothiazine derivatives, specifically on the basis of unit mortal doses of histamine antagonized in guinea pigs by subcutaneous administration of 20 mg / kg of the product investigated in each case. During the investigation, a dose of 0.8 mg histamine dihydrochloride per kilogram of body weight was regarded as the histamine unit lethal dose. The histamine was administered intravenously 30 minutes after the compound to be tested.
The table also contains the DL values determined on oral administration for the compounds investigated and the corresponding values for the promethazine used as comparison substance.

Tabelle 3 S N — (CH2)3 — N N-(CHj)2-RTable 3 SN - (CH 2 ) 3 - N N- (CHj) 2 -R

Untersuchte Verbindungen
R
Investigated connections
R.
-CH
\
-CH
\
0 —CH
/
0 —CH
/
O —CH2 O -CH 2 0 —CH0 —CH -CH-CH 0 —CH
\
0 —CH
\
0 —CH0 —CH Antihistaminwirkung in vivo
Zahl der beim Meerschweinchen durch
subkutane Verabreichung der unter
suchten Verbindung in Mengen von
20 mg/kg antagonisierten Histamin-
Einheitsletaldosen
Antihistamine effect in vivo
Number of guinea pigs through
subcutaneous administration of the under
sought connection in quantities of
20 mg / kg antagonized histamine
Unit doses
DL50
(mg/kg per os)
DL 50
(mg / kg per os)
-- 492492
0-CH2 0-CH 2 ■ /
-CH
■ /
-CH
CH3 CH 3 \
CH3
\
CH 3
— CH CH2
O — CH2
- CH CH 2
O - CH 2
\
O —CH2
\
O -CH 2
CH3 CH 3 PromethazinPromethazine 14001400 445445
O-CH2 O-CH 2 — CH CH2 - CH CH 2 496496 0-CH2 0-CH 2 10001000 CH3 CH 3 10001000 10001000 600600 10001000 285285 6GO6GO 800800

Es folgt ein Beispiel Tür die Durchführung der Erfindung.The following is an example of a door for practicing the invention.

Beispielexample

N-[3-(3-Trifluormethylphenothiazinyl-(10))-propyl]-N'-[2-( 1,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazinN- [3- (3-Trifluoromethylphenothiazinyl- (10)) -propyl] -N '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) -ethyl] -piperazine

Man stellt die Natriumverbindung des 3-Trifluormethylphenothiazins, ausgehend von 26,7 g (0,1 Mol) 3-Trifluormethylphenothiazin und 2,3 g (0,1 g-At) Na-The sodium compound of 3-trifluoromethylphenothiazine is produced, starting from 26.7 g (0.1 mol) 3-trifluoromethylphenothiazine and 2.3 g (0.1 g-atom) Na-

trium, in 500 ml flüssigem Ammoniak her. Nach der Umsetzung verdampft man den Ammoniak und setzt 500 ml wasserfreies Toluol zu. Man gibt dann zu der erhaltenen Lösung tropfenweise die Lösung von 25 g (0,09 Mol) N -(3 - Chlorpropyl) - N' - [2- (1,3 - dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin in 200 ml Toluol und läßt 18 Stunden lang unter Rückfluß und Rühren sieden. Nach dem Abkühlen filtriert man den gebildeten Niederschlag ab, wäscht das Filtrat mit Wasser,trium, in 500 ml of liquid ammonia. After the reaction, the ammonia is evaporated and set Add 500 ml of anhydrous toluene. The solution of 25 g is then added dropwise to the resulting solution (0.09 mol) N - (3 - chloropropyl) - N '- [2- (1,3 - dioxanyl- (2)) - ethyl] piperazine in 200 ml of toluene and refluxed with stirring for 18 hours. After cooling, the formed is filtered Precipitate, wash the filtrate with water,

trocknet und engt im Vakuum ein. Man erhält 33 g N-[3-(3-Trifluormethylphenothiazinyl-(10))-propyl]-N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin in Form eines bräunlichen Öls, aus dem das Disuccinat hergestellt wird, dessen (im Kapillarrohr bestimmter) Schmelzpunkt bei 1380C liegt.dries and concentrates in a vacuum. 33 g of N- [3- (3-trifluoromethylphenothiazinyl- (10)) propyl] -N '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) ethyl] piperazine are obtained in the form of a brownish oil, from which the disuccinate is produced whose located (in the capillary tube certain) melting point of 138 0 C.

Summenformel laut Analyse: C34H44F3N3O10S. Molekulargewicht: 743,8.Molecular formula according to analysis: C 34 H 44 F 3 N 3 O 10 S. Molecular weight: 743.8.

Das Produkt ist wenig löslich in Wasser, löslich in Methanol und praktisch unlöslich in Benzol.The product is sparingly soluble in water, soluble in methanol and practically insoluble in benzene.

Das als Ausgangsmaterial dienende N-(3-Chlorpropyl) - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin wird in folgender Weise erhalten:The starting material used is N- (3-chloropropyl) - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine is obtained in the following way:

A. Herstellung von N-Benzyl-A. Manufacture of N-Benzyl

N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazinN '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) ethyl] piperazine

Man behandelt die Lösung von 85,3 g (0,57 Mol) 2-(2-Chloräthyl)-1,3-dioxan und 200g (1,14MoI) N-Benzylpiperazin in 425 ml wasserfreiem Toluol 16 Stunden lang unter Rühren am Rückflußkühler. Nach dem Abkühlen filtriert man das ausgefallene N-Benzylpiperaziniumchlorid ab, engt das Filtrat unter Vakuum ein und destilliert den sich ergebenden öligen Rückstand. Man erhält 148,4 g (90%) N-Benzyl - N' - [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - äthyl] - piperazin in Form eines farblosen Öls, das bei 155° bis 165° C bei 0,001 mm Hg siedet (nf = 1,5280) und das nach und nach erstarrt. Nach Umkristallisieren aus Hexan erhält man die Verbindung in Form weißer Kristalle. Schmelzpunkt: 45 bis 46°C.The solution of 85.3 g (0.57 mol) of 2- (2-chloroethyl) -1,3-dioxane and 200 g (1.14 mol) of N-benzylpiperazine in 425 ml of anhydrous toluene is treated for 16 hours with stirring on the reflux condenser . After cooling, the precipitated N-benzylpiperazinium chloride is filtered off, the filtrate is concentrated in vacuo and the resulting oily residue is distilled. 148.4 g (90%) of N-benzyl - N '- [2 - (1,3 - dioxanyl - (2)) - ethyl] - piperazine are obtained in the form of a colorless oil which is at 155 ° to 165 ° C boils at 0.001 mm Hg (nf = 1.5280) and gradually solidifies. After recrystallization from hexane, the compound is obtained in the form of white crystals. Melting point: 45 to 46 ° C.

B. Herstellung von N-[2-(l,3-Dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin B. Preparation of N- [2- (1,3-Dioxanyl- (2)) ethyl] piperazine

Man schüttelt eine Mischung aus 58 g (0,2 Mol) N-Benzyl-N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin, 400 ml absolutem Äthanol und 3 g zu 5% auf Kohle abgeschiedenem Palladium bei 500C in Wasserstoffatmosphäre. Nach Absorption· von 4480 ml Wasserstoff läßt man abkühlen, filtriert den Katalysator ab, engt das Filtrat im Vakuum ein und destilliert den sich ergebenden öligen Rückstand. Man erhält 34,8 g (87%) N-[2-(1,3-Dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin in Form eines farblosen Öls, das bei 0,1 mm Hg bei 118 bis 12O0C siedet (n !i = 1,4920).A mixture of 58 g (0.2 mol) of N-benzyl-N '- [2- (l, 3-dioxanyl- (2)) - ethyl] piperazine, 400 ml of absolute ethanol and 3 g of 5% is shaken Palladium deposited on carbon at 50 ° C. in a hydrogen atmosphere. After 4480 ml of hydrogen have been absorbed, the mixture is allowed to cool, the catalyst is filtered off, the filtrate is concentrated in vacuo and the resulting oily residue is distilled. This gives 34.8 g (87%) of N- [2- (1,3-dioxanyl (2)) - ethyl] piperazine in the form of a colorless oil which was 0.1 mm Hg at 118 to 12O 0 C boils (n ! i = 1.4920).

C. Herstellung von N-(3-Chlorpropyl)-N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyI]-piperazin C. Preparation of N- (3-chloropropyl) -N '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) -ethyI] -piperazine

Man behandelt die Lösung von 30 g (0,15MoI) N-[2-(l,3-Dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin und 11,8 g (0,075 Mol) l-Brom-3-chlor-propan in 150 ml wasserfreiem Benzol 5 Stunden lang unter Rühren am Rückflußkühler. Nach dem Abkühlen filtriert man das ausgefallene N-[2-(l,3-Dioxanyl-(2))-äthyl]-piperaziniumbromid ab, engt das Filtrat im Vakuum ein und destilliert den sich ergebenden öligen Rückstand. Man erhält 14,1g (68%) N-(3-Chlorpropyl)-N'-[2-(l,3-dioxanyl-(2))-äthyl]-piperazin in Form eines klaren gelblichen Öles, das bei 0,07 mm Hg bei 152 bis 155° C siedet (n !i = 1,4940) und dessen in Aceton hergestelltes und aus Aceton umkristalüsiertes Disuccinat bei 104 bis 105° C schmilzt.The solution of 30 g (0.15 mol) of N- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) ethyl] piperazine and 11.8 g (0.075 mol) of l-bromo-3-chloro propane in 150 ml of anhydrous benzene for 5 hours with stirring on the reflux condenser. After cooling, the precipitated N- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) - ethyl] piperazinium bromide is filtered off, the filtrate is concentrated in vacuo and the oily residue that results is distilled. 14.1 g (68%) of N- (3-chloropropyl) -N '- [2- (1,3-dioxanyl- (2)) - ethyl] piperazine are obtained in the form of a clear yellowish oil, which at 0, 07 mm Hg boils at 152 to 155 ° C (n ! I = 1.4940) and its disuccinate, prepared in acetone and recrystallized from acetone, melts at 104 to 105 ° C.

109587/428109587/428

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von neuen, substituierten 10 - (ω - Piperazinopropyl) - phenothiazinen der allgemeinen Formel IProcess for the preparation of new, substituted 10 - (ω - piperazinopropyl) - phenothiazines of the general formula I l,3-Dioxanyl-(2)- oder l,3-Dioxolanyl-(2)-Rest darstellt sowie von ihren Salzen.represents 1,3-dioxanyl- (2) - or 1,3-dioxolanyl- (2) radical as well as their salts. Diese Verbindungen haben sich als sehr nützlich in der Humantherapie erwiesen, insbesondere wegen ihrer neuroleptischen und Antihistaminwirksamkeit.These compounds have been found to be very useful in human therapy, particularly because of their neuroleptic and antihistamine effectiveness. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise eine Metallverbindung eines Phenothiazins der allgemeinen Formel IIThe process according to the invention is characterized in that in a manner known per se a metal compound of a phenothiazine of the general formula II

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