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DE1695646C3 - Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen - Google Patents

Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen

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Publication number
DE1695646C3
DE1695646C3 DE19671695646 DE1695646A DE1695646C3 DE 1695646 C3 DE1695646 C3 DE 1695646C3 DE 19671695646 DE19671695646 DE 19671695646 DE 1695646 A DE1695646 A DE 1695646A DE 1695646 C3 DE1695646 C3 DE 1695646C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cyanohydrin
column
dialkylhydantoins
reaction
continuous production
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19671695646
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English (en)
Other versions
DE1695646B2 (de
DE1695646A1 (de
Inventor
Hans 4102 Homberg Arendsen
Peter F. Dipl.- Chem. Dr. 4130 Moers Pascoe
Johannes Dipl.-Chem. Dr. 4135 Kapellen Woellner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Wintershall Dea International AG
Original Assignee
Deutsche Texaco AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Deutsche Texaco AG filed Critical Deutsche Texaco AG
Priority to CH1064368A priority Critical patent/CH522652A/de
Priority to GB36076/68A priority patent/GB1214173A/en
Priority to FR1575492D priority patent/FR1575492A/fr
Publication of DE1695646A1 publication Critical patent/DE1695646A1/de
Priority to US00149069A priority patent/US3752821A/en
Publication of DE1695646B2 publication Critical patent/DE1695646B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1695646C3 publication Critical patent/DE1695646C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/66Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D233/72Two oxygen atoms, e.g. hydantoin
    • C07D233/74Two oxygen atoms, e.g. hydantoin with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached to other ring members
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/24Stationary reactors without moving elements inside
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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Description

in der R und R' einen Methyl- oder Äthylrest bedeuten, durch Reaktion des entsprechenden Cyanhydrins mit Ammoniak und Kohlendioxid in Gegenwart von Wasser, in einer lotrecht angeordneten, beheizbaren Säule nach dem Gegenstromprinzip, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion in einer Rieselsäule (1), die mit einem Heizmantel (2) versehen ist, welche in wenigstens drei einzelne Zonen (A, B, C usw.) unterteilt ist, die auf von oben nach unten zunehmenden Temperaturen gehalten sind, wobei die unterste Zone eine Temperatur von 92° C aufweist, durchgeführt wird, indem man NH3 und CO2 gasförmig in den unteren Teil der Rieselsäule (1) einleitet und eine 30—50 gew.-%ige wäßrige Lösung des Cyanhydrins von oben nach unten führt.
Dialkylhydantoine sind bekanntlich über die nach Bucherer und Bergs benannte Ringschlußreaktion zugänglich. Wie z. B. in »Reaktionen der organischen Chemie« von H. Krauch und W. K u η ζ, 4. Auflage (1966), S. 108, beschrieben ist, wird dabei Ammoniak bzw. eine Ammoniumverbindung entweder mit einer Carbonylverbindung (Keton oder Aldehyd) und Blausäure bzw. Cyanid oder direkt mit einem Cyanhydrin umgesetzt.
Für diese Reaktion sind bereits verschiedene Abwandlungen bekannt, die sich auf die Wahl der Ausgangsstoffe, ihre Anteile und die einzuhaltenden Verfahrensbedingungen beziehen. So wird nach dem in Organic Syntheses, Coll. Vol. 3, S. 323, beschriebenen Verfahren Acetoncyanhydrin mit (NH4)HCO3 drucklos und im Chargenbetrieb umgesetzt, wobei ca. 75-80% d. Th. 5,5-Dimethylhydantoin erhalten werden. Dieses Produkt ist jedoch ziemlich unrein und muß, je nach dem Verwendungszweck, gegebenenfalls mehrmals umkristallisiert werden.
Es sind auch chargenweise arbeitende Verfahren bekannt, bei denen unter Überdruck gearbeitet wird. Alle diese Chargenverfahren erfordern einen mehr oder minder großen Überschuß eines der Reaktanten, wenn gute Ausbeuten erreicht werden sollen. Infolge von Rückvermischung und relativ großer Verweilzeit der reaktiven Carbonylverbindungen treten häufig Sekundärreaktionen auf, die den Produkten unerwünschte Farbe verleihen und ihre Weiterverarbeitung beeinträchtigen.
Man ist deshalb schon dazu übergegangen, die Reaktion kontinuierlich durchzuführen. Nach dem im deutschen Patent 1166 201 beschriebenen Verfahrens wird entweder eine Carbonylverbindung und Blausäure oder ein Cyanhydrin mit Kohlendioxyd und überschüssigem wässerigem Ammoniak in einer Kreislauf apparatur umgesetzt und diesem Kreislauf ständig Reaktionslösung entnommen. Die öligen oder kristallinen Hydantoine werden von der entnommenen Reaktionslösung abgetrennt, und die hinterbleibende Mutterlauge kann nach einer verhältnismäßig umständlichen Aufarbeitung in den Kreislauf zurückgeführt werden.
Wie sich bereits aus der Kreislaufführung ergibt, ist der Umsatz des Cyanhydrins pro Umlauf bei diesem Verfahren nicht vollständig, obwohl mit überschüssigem NH3 gearbeitet wird. Der unvollständige Umsatz des Cyanhydrins führt aber zu langen Verweilzeiten mit der bereits erwähnten Gefahr von unerwünschten Nebenreaktionen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, bei welchem die Umsetzung der Reaktanten in einem Durchgang und mit einem nur geringen Überschuß an Ammoniak erzielt wird.
Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen der allgemeinen Formel I
R'
HN NH
°
in der R und R' einen Methyl- oder Äthylrest bedeuten, durch Reaktion des entsprechenden Cyanhydrins mit Ammoniak und Kohlendioxid in Gegenwart von Wasser, in einer lotrecht angeordneten, beheizbaren Säule nach dem Gegenstromprinzip, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die Reaktion in einer Rieselsäule (1), die mit einem Heizmantel (2) versehen ist, welche in wenigstens drei einzelne Zonen (A, B, C usw.) unterteilt ist, die auf von oben nach unten zunehmenden Temperaturen gehalten sind, wobei die unterste Zone eine Temperatur von 92° C aufweist, durchgeführt wird, indem man NH3 und CO2 gasförmig in den unteren Teil der Rieselsäule (1) einleitet und eine 30—50 gew.-°/oige wäßrige Lösung des Cyanhydrins von oben nach unten führt.
Es hat sich überraschenderweise gezeigt, daß man mit der erfindungsgemäßen Durchführung des Bucherer-Reaktion praktisch vollständigen Umsatz des Cyanhydrins bei einmaligem Hinabrieseln erreichen kann und dazu weder eine Kreislaufführung noch ein Arbeiten unter stark erhöhtem Druck oder mit wesentlichem Überschuß eines Reaktanten notwendig ist.
Die folgenden Beispiele, in denen aiii die Figur Bezug genommen wird, sollen zur Erläuterung der Erfindung dienen.
Beispiel 1
Eine Rieselsäule 1 aus V4A-Stahl mit dem lichten Durchmesser von 32 mm und einer nutzbaren Länge von ca. 5,70 m wird mit Porzellan-Raschigringen von ca. 8 mm Durchmesser gefüllt und lotrecht aufgestellt.
Die Rieselsäule ist mit einem Heizmantel 2 versehen, der in drei Heizzonen unterteilt ist, Zone A hat eine Länge von 0,7 m und eine Temperatur von 30°C.
Darunter befindet sich Zone B mit 3 m Länge und auf 6O0C gehalten. Die unterste Zone C ist 2 m lang und wird auf 920C geheizt. Die Beheizung erfolgt mit Warmwasser durch Thermostatumwälzung.
An die Zone C des Rieselsäulen-Reaktors schließen sich nach unten ein Schauglas 3, ein Stauhahn 4 und ein Dünnschicht-Verdampfer 5 an, der über eine Brüdenleitung mit einem Kühler 6 verbunden ist Am Kopf ist die Säule 1 über Leitung 7 mit einem wassergefüllten Absorptionsgefäß 8 verbunden, in dem die entweichenden Gase für eine Wiederveiwendung aufgefangen werden.
Der Dünnschichtverdampfer 5 besteht aus einem V4A-Rohr von 60 cm Länge und 50 mm Durchmesser und wird mit Dampf von 2 atü beheizt
Über Leitung 9 wird dem Kopf der Säule 1 von einer Dosierpumpe 10 eine ca. 50 gew.-%ige wässerige Acetoncyanhydrin-Lösung zugeführt, und zwar mit einem Durchsatz von 208 g pro Liter Reaktorvolumen und Stunde.
Am linieren Ende von Säulenzone Cwerden NH3 und CO2 eingespeist, und zwar je etwa 1,1 Mol pro Mol Cyanhydrin, das sind 60 g (33 1) CO2 und 23,4 g (33 1) NH3/Säulenvolumen ■ h.
Nach einer Anlaufzeit von ca. 90 Min. befindet sich die Säule im Gleichgewicht
Am Kopf entweichen etwa 5,3 g (2,9 1) CO2 und 2,05 g (2,9I)NH3-
Aus der den Verdampfer 5 verlassenden Reaktionsmischung kristallisieren rasch 134 g/Säulenvolumen · h an 5,5-Dimethylhydantoin (DMH) vom Schmelzpunkt 174° C aus, das sind ca. 85% d.Th. Eine Reinigung dieses Produkts ist für die meisten Weiterverarbeitungen nicht notwendig.
Wie eine Titration der Mutterlauge mit A2NO3-LO-sung und KJ als Indikator ergab, war der Cyanidgehalt außerordentlich niedrig und entsprach einem Umsatz des Cyanhydrins von über 99% d.Theorie.
Beispiel 2
Eine Wiederholung des Verfahrens von Beispiel 1 mit einer 50 gew.-%igen wässerigen Lösung von Methyläthylketon und Diäthylketon führte in ähnlichen Ausbeuten zu den entsprechenden Hydantoinen, 5-Methyl-5-äthyl-, Fp. 144-146°C sowie 5,5 Diäthylhydantoin, Fp. 166° C
Das erfindungsgemäße Verfahren ist nicht auf die in den Beispielen erläuterte Arbeitsweise beschränkt, sondern kann in vielerlei Weise, z. B. hinsichtiich der Länge der Rieselsäule, des darin herrschenden Drucks und der Länge der einzelnen Beheizungszonen sowie deren Temperatur abgewandelt werden. Es ist ferner vorteilhaft, eine Mehrzahl solcher Säulenre?ktoren als Bündel anzuordnen, um Raumbedarf und den Aufwand an Beheizungs- und Regeleinrichtungen zu verringern. Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich ohne Schwierigkeiten derart handhaben, daß das Cyanhydrin bzw. die Carbonylverbindung nach einmaligem Hinabrieseln über den Säulenreaktor praktisch vollständig umgesetzt ist, wobei die Rückvermischung minimal bleibt. Die erfindungsgemäß erhältlichen Hydantoine, die wertvolle Zwischenprodukte, z. B. für die Herstellung von Kunststoffen, darstellen, werden nach dem Vorschlag der Erfindung in befriedigender Ausbeute und so guter Reinheit erhalten, daß sie ohne weitere Reinigung verwendbar sind. Das neue Verfahren ist gleichzeitig frei von lästigen Nebenprodukten, da infolge des nahezu stöchiometrischen Verhältnisses der Reaktanten alle eingesetzten Stoffe zumindest wiederverwendbar sind. Die nach Abtrennung der Hydantoine verbleibende Mutterlauge kann nochmals eingeengt und/oder gekühlt werden, wobei man weitere Hydantoin-Fraktionen erhält. Es ist auch möglich und oftmals zweckmäßig, die Mutterlauge zur Herstellung frischer Cyanhydrin-Lösung zu verwenden. Da hiermit eine gewisse Beeinträchtigung der Reinheit des Hydantoins verbunden sein kann, kann es sich jedoch auch empfehlen, die Mutterlauge getrennt weiterzuverarbeiten, z. B. durch Chlorierung u. dgl., wobei man die N-Chlorderivate der Hydantoine erhält.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen der allgemeinen Formel I
    R'
    R-
    HN NH
DE19671695646 1967-08-18 1967-08-18 Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen Expired DE1695646C3 (de)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1064368A CH522652A (de) 1967-08-18 1968-07-15 Verfahren und Vorrichtung zur kontinuierlichen Herstellung von Hydantoinen, insbesondere 5,5-Dimethylhydantoin
GB36076/68A GB1214173A (en) 1967-08-18 1968-07-29 Process and means for the production of hydantoins
FR1575492D FR1575492A (de) 1967-08-18 1968-08-12
US00149069A US3752821A (en) 1967-08-18 1971-06-01 Method for the continuous manufacture of hydantoins especially 5,5-dimethylhydantoin

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DER0046732 1967-08-18

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE1695646A1 DE1695646A1 (de) 1971-04-22
DE1695646B2 DE1695646B2 (de) 1976-11-25
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Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19671695646 Expired DE1695646C3 (de) 1967-08-18 1967-08-18 Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von 5,5-Dialkylhydantoinen

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DE2744428B2 (de) * 1977-10-03 1981-01-15 Lentia Gmbh, Chem. U. Pharm. Erzeugnisse - Industriebedarf, 8000 Muenchen Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Hydantoinderivaten und Vorrichtung zur Durchführung desselben

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BE719366A (de) 1969-02-12
NL6811486A (de) 1969-02-20
DE1695646B2 (de) 1976-11-25
DE1695646A1 (de) 1971-04-22

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