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DE1695380B2 - 3 Hydrazinopyridazindenvate und Ver fahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

3 Hydrazinopyridazindenvate und Ver fahren zu ihrer Herstellung

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Publication number
DE1695380B2
DE1695380B2 DE19681695380 DE1695380A DE1695380B2 DE 1695380 B2 DE1695380 B2 DE 1695380B2 DE 19681695380 DE19681695380 DE 19681695380 DE 1695380 A DE1695380 A DE 1695380A DE 1695380 B2 DE1695380 B2 DE 1695380B2
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DE
Germany
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hydrazino
morpholinopyridazine
hydrazinopyridazindenvates
processes
preparation
Prior art date
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Application number
DE19681695380
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DE1695380A1 (de
DE1695380C3 (de
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Elvio Albate Como Bellasio
Giulio Mailand Maffii
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Gruppo Lepetit SpA
Original Assignee
Gruppo Lepetit SpA
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Publication date
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Publication of DE1695380B2 publication Critical patent/DE1695380B2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/50Pyridazines; Hydrogenated pyridazines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D237/06Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D237/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D237/20Nitrogen atoms

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  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

R""
in der R' und R" niedere Hydroxyalkylgruppen bedeuten oder R' und R" zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen gegebenenfalls durch niedere Alkylgruppen substituierten Morpholino- oder 4-Methylpiperazinorest bilden, R'" eine niedere Alkylgruppe und R"" eine niedere Alkyl- oder die Carboxygruppe bedeutet.
2. 3-(2-Isopropyliden-hydrazino)-6-morpholino-pyridazin.
3. 3 - [2 - (1 - Methylpropyliden) - hydrazino]-6-morpholino-pyridaziu.
4. 3 -(2 - Isopropyliden - hydrazino) - 6 - (4- methylpiperazino)-pyridazin.
5. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise eine Verbindung der allgemeinen Formel
R"
N-
NH-NH,
N = N
35
in der R' und R" vorstehende Bedeutung haben, mit mindestens der äquimolaren Menge einer Carbonylverbindung der allgemeinen Formel
O = C
R""
in der R'" und R"" vorstehende Bedeutung haben, in einem Lösungsmittel umsetzt.
45
Die Erfindung betrifft 3-Hydrazinopyridazinderivate der allgemeinen Formel
R' R'"
55
NH-N=C
N = N
R""
in der R' und R" niedere Hydroxyalkylgruppen be- ho deuten oder R' und R" zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen gegebenenfalls durch niedere Alkylgruppen substituierten Morpholino- oder 4-Methylpiperazinorest bilden, R'" eine niedere Alkylgruppe und R"" eine niedere Alkyl- oder die Carboxygruppe bedeutet.
Die Verbindungen gemäß der Erfindung lassen sich in an sich bekannter Weise durch Umsetzung einer Verbindung der allgemeinen Formel R'
NH —NH,
N = N
in der R' und R" die vorstehende Bedeutung haben, mit mindestens der äquimolaren Menge einer Carbonylverbindung der allgemeinen Formel
R'"
O = C
R""
in der R'" und R"" die vorstehende Bedeutung haben, in einem Lösungsmittel erhalten.
Die Verbindungen der Erfindung besitzen starke blutdrucksenkende Wirkung.
Wenn man z. B. 3-(2-Isopropyliden-hydrazino)-6-morpholinopyridazin und 3-[2-(l-Methylpropy'nden)-hydrazino]-6-morpholino-pyridazin intravenös an Hunde verabreichte, die mit Chloralose und Urethan anästhesiert waren, beobachtete man eine deutliche Verringerung des Blutdrucks. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der Tabelle 1 zusammengestellt. Die in den Tabellen angegebenen Verbindungs-Nummern entsprechen den Nummern der nachfolgenden Beispiele.
Tabelle 1
Verb. Anzahl
der
Hunde
Dosis,
mg/kg
i.V.
Anfangs-
blutdnick,
mm Hg
1 2 5 180
2 1 170
1 0,5 174
2 0,1 175
2 1 5 199
1 1 192
3 0,1 168
4 2 10 192
2 1 175
3 0,1 172
6 1 5 182
3 1 181
2 0,1 160
hydralazin
(1-Hydrazino-
phthalazin)
2
2
7
1
0,5
0,1
153
177
159
Verringerung des
Blutdrucks, mm Hg
' -90 -75 -80 -40
-115
-105 -60
-110 -75 -55
-102 -95 -40 -50 -48 32
Die angegebenen Daten stellen die Durchschnittswerte des systolischen und diastolischen Blutdrucks der in den Versuchen behandelten Tiere dar. Der Druck wurde mit Hilfe eines »Pressor-Transduktors«, worunter man ein Manometer zum Messen des Blutdrucks versteht, das direkt an die Arteric angeschlossen wird, gemessen.
Weitere Versuche wurden an Ratten mit durch die Niere verursachtem überdruck durchgeführt. Der überdruck war nach dem von G r ο 11 m a η in Proc. Soc. Exptl. Biol. Med., 57, 102 (1944), beschrie-
benen Verfahren hervorgerufen worden. Es wurden Tiere verwendet, die mindestens 30 Tage zuvor behandelt worden waren und einen arteriellen Blutdruck von nicht unter 160 mm Hg aufwiesen. Die Verbindungen wurden 5 Tage lang einmal täglich an Gruppen von 3 bis 4 Ratten in den folgenden Dosen oral verabreicht: 5, 1, 0,5, 0,25, 0,1 mg/kg. Ein bekanntes Blutdruck senkendes Mittel, nämlich Hydralazin (1-Hydrazinophthalazin), wurde unter den gleichen Bedingungen als Vergleichssubstanz verwendet. Die klein- ι ο sten Dosen, bei denen sich die Verbindungen noch als wirksam erwiesen, sind in Tabelle 2 zusammengestellt, zusammen mit der entsprechenden LD50 bei Mäusen. Die bei anästhesierten Hunden beobachtete wirksame Dosis ist ebenfalls angegeben. Zur Bestimmung der LD50 wurden die Medikamente intraperitoneal verabreicht. Tabelle 2
Verbindung des
Versuchs Nr.
(mg/kg)
100
80
120
116
150
105
101
Wirksame
Dosis mg/kg,
orai bei
Ratten mit
überdruck
0,25
0,25
0,50
0,25
0.50
0,25
1
Wirksame Dosis mg/kg, i.v. bei
anästhesierten
Hunden
0,1
0,1
0,25
0.1
0.25
0,1
0,5
35
Hydralazin
(1-Hydrazinophthalazin)
Als kleinste noch wirksame Dosis wird diejenige Dosis angesehen, die den Blutdruck um mindestens 40 mm Hg senkt. Die Werte hängen von mehreren Bedingungen ab und sind öfter untereinander unterschiedlich auf Grund der unterschiedlichen Empfindlichkeit der Individuen der gleichen Tiergruppe gegenüber den Medikamenten. Jedoch die Methode der Bestimmung des Blutdrucks ist sehr genau, und die Fehlergrenze ist mit Sicherheit nicht größer als ± 5%.
Aus der Tabelle geht hervor, daß die Toxizität in allen Fällen praktisch gleich ist, daß die Verbindungen gemäß der Erfindung jedoch bei beiden Tierarten wesentlich stärker wirksam sind ils Hydralazin.
Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Erläuterung der Erfindung.
Beispiel 1
3-(2-Isopropyliden-hydrazino)-
6-morpholino-pyridazin
20 g 3-Hydrazino-6-morpholino-pyridazin werden in 450 ml Aceton gelöst. Die Lösung wird auf 70 bis 80 ml eingeengt und auf Eis gekühlt. Die ausgeschiedene feste Substanz wird abfiltriert und die Flüssigkeit auf 50 ml eingeengt. Nach einigem Stehen kann eine zweite Charge gewonnen werden. Die vereinigten Chargen werden in siedendem Äthanol gelöst und durch Kühlen auskristallisiert. Ausbeute 19,3 g (80%); F. = 187 bis 1900C.
Beispiel 2
3-[2-(l-Methylpropyliden)-hydrazino]-
6-morpholino-pyridazin
3,9 g 3-Hydrazino-6-morpholino-pyridazin und 1,74 g Methy]äthy]keton werden in wasserfreiem Äthanol unter Rückfluß erhitzt, bis vollständige Lösung eingetreten ist Nach dem Stehen über Nacht wird das Lösungsmittel im Vakuum bei 400C abgedampft. Der Rückstand wird aus Isopropyläther umkristallisiert. Ausbeute 4,23 g (85%); F. = 125 bis 127°C.
Beispiel 3
3-[2-(l-Carboxyäthyliden)-hydrazino]-
6-morpholino-pyridazin
3,90 g 3-Hydrazino-6-morpholino-pyridazin werden zu einer wäßrigen Lösung von 1,68 g Natriumbicarbonat und 1,76 g Brenztraubensäure gegeben Das Gemisch wird gerührt, bis vollständige Lösung eingetreten ist. Die Lösung wird filtriert, dann werden 7,65 ml 10%iger Salzsäure zugegeben. Es bildet sich ein gelber Niederschlag, der abfiltriert, mit Eiswasser gewaschen und im Vakuum über P2O5 getrocknet wird. Ausbeute 4,40 g (83%); F. = 204 bis 208°C.
Beispiel 4
3-(2-Isopropyliden-hydrazino)-6-(4-methylpiperazino)-pyridazin
4,17 g 3-Hydrazino-6-(4-methylpiperazino)-pyridazin werden in 20 ml heißem Aceton gelöst. Nach dem Stehen wird der ausgefallene Feststoff gesammelt und aus Aceton umkristallisiert. Ausbeute 4,27 g (86%); F. = 158 bis 1610C.
Beispiele 5. 6 und 7
Die folgenden Verbindungen wurden im wesentlichen nach den in den vorstehenden Beispielen beschriebenen Verfahren hergestellt:
Beispiel
5
R'
CH2 — CH2 — OH
H3C
CH-CH2
CH — CH2
H3C
CH2 — CH2 — OH
Verbindung R"
CH, — CH2 — OH
CH, — CH, — OH
R"- R""
CH3 C2H5
CH3 CH3
CH3 CH3
F., C
200—202
(Monohydrochlorid)
173—175
196—199
(Monohydrochlorid)

Claims (1)

Patentansprüche:
1. 3-Hydrazinopyrida:inderivate der allgemeinen Formel
V-NH-N=C
/ N
N = N
R'"
DE19681695380 1967-01-25 1968-01-12 3-Hydrazinopyridazinderivate und Verfahren zu ihrer Herstellung Expired DE1695380C3 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB3804/67A GB1168334A (en) 1967-01-25 1967-01-25 New Pharmacologically Active Pyridazines

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE1695380A1 DE1695380A1 (de) 1972-08-10
DE1695380B2 true DE1695380B2 (de) 1973-11-08
DE1695380C3 DE1695380C3 (de) 1974-07-04

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AT (1) AT271491B (de)
BE (1) BE709868A (de)
BR (1) BR6896485D0 (de)
CH (1) CH471132A (de)
DE (1) DE1695380C3 (de)
DK (1) DK117301B (de)
ES (1) ES349741A1 (de)
FI (1) FI47663C (de)
FR (2) FR1568058A (de)
GB (1) GB1168334A (de)
IL (1) IL29248A (de)
NL (1) NL6800466A (de)
NO (1) NO120683B (de)
SE (1) SE337382B (de)
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IT1054107B (it) * 1970-12-15 1981-11-10 Isf Spa Nuove 3,idrazinopiridazine 6,sostituite ad attivita antiiperten siva e loro preparazione
ATE3294T1 (de) * 1978-10-02 1983-05-15 Gruppo Lepetit S.P.A. 6-aminosubstituierte n-pyrrolyl-3-pyridazinamine, deren herstellung und sie enthaltende pharmazeutische antihypertensive zusammensetzungen.

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FR1568058A (de) 1969-05-23
GB1168334A (en) 1969-10-22
AT271491B (de) 1969-06-10
ES349741A1 (es) 1969-04-01
BR6896485D0 (pt) 1973-05-10
IL29248A (en) 1971-10-20
FI47663C (fi) 1974-02-11
NL6800466A (de) 1968-07-26
YU32078B (en) 1974-04-30
FR7580M (de) 1970-01-05
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