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DE1679823A1 - Zusammengesetzte Materialien und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

Zusammengesetzte Materialien und Verfahren zu deren Herstellung

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DE1679823A1
DE1679823A1 DE1965E0029332 DEE0029332A DE1679823A1 DE 1679823 A1 DE1679823 A1 DE 1679823A1 DE 1965E0029332 DE1965E0029332 DE 1965E0029332 DE E0029332 A DEE0029332 A DE E0029332A DE 1679823 A1 DE1679823 A1 DE 1679823A1
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additive
composite
plastic
particulate
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DE1965E0029332
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Kuechler William L
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Entoleter Inc
Original Assignee
Entoleter Inc
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Publication date
Application filed by Entoleter Inc filed Critical Entoleter Inc
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Publication of DE1679823B2 publication Critical patent/DE1679823B2/de
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Description

  • Zusammengesetzte Materialien und Verfahren zu deren Herstellung Die Erfindung bezieht sich auf zusAmmengesetzte Katerialiens und sie betrifft insbesondere zusammengesetzte Materialien, die Unterlagen oder Matrixschichten aus Polymermaterialien oder dergleicnen umfassen, in denen teilchenförmige Zusatzstoffe dispergiert sind0 Bei den zusammengesetzten Materialien nach der Erfindung handelt es sich im allgemeinen um massive undurchlässige bzw. nicht mit Öffnungen versehene Materialien, welche die grundlegenden Eigenschaften des die kontinuierliche Phase bildenden Kunststoff- bzw. Matrixmaterials aufweisen, wobei diese Materialien jedoch durch das Vorhandensein der Zusatzstoffe modifiziert sind, insbesondere dann, wenn diese Stoffe in großen Mengen vorhanden sind, z.B. in einer menge, die mehr als 25 Gewichtsprozent ausmacht und bis zu 50 Gewichtsprozent oder sogar noch darüber beträgt.
  • Es ist bereits bekannt, Polymermaterialien teilchenförmige Füllstoffe der verschiedensten Art beizufügen, um die Eigenschaften der Polymermaterialien mit den Eigenschaften des Füllmaterials zu kombinieren, und/oder das Polymer zu verdünnen und so die Kosten des Materials herabzusetzen. Zu den in großem Umfang verwendeten Füllstoffen gehören Glasfasern, und bei der Verwendung von Glasfasern werden Glasfasern mit Makroabmessungen, deren Länge z. B. in der Größenordnung von etwa 6,5 mm liegt, und deren Durchmesser 0,020 bis 0,030 mm beträgt, mit einem plastischen Polymergrundmaterial gemischt, um die Zug-und Biegefestigkeit des Polymers für den Fall zu verbessern, daß das Material zu Profilen, z.B. zu Stäben, Stangen, Tafeln usw., verarbeitet wird. Gewöhnlich werden diese Füllstoffe den Polymermaterialien nur in relativ kleinen Prozentsätzen beigefügt, wobei das Grundmaterial seine eigenen grundlegenden plastischen Eigenschaften beibehält und durch die EiBenschaften des Füllmaterials nur in einem geringen Ausmaß modifiziert wird. Bemühungen, brauchbare zusammengesetzte Materialien herzustellen, bei denen hohe Prozentsätze von teilchenförmigen Füllstoffen in einem plastischen Material dispergiert sind, sind bis jetzt im allgemeinen erfolglos geblieben, da im Hinblick auf die großen Mengen des Füllstoffs die Gefahr besteht, daß die plastischen Eigenschaften des Grundmaterials zerstört oder in einem solchen Ausmaß beeinträchtigt werden, daß das zusammengesetzte Material praktisch unbrauchbar wird und sich nicht zu den Zwecken verwenden läßt, zu denen plastische Materialien bzw. Kunststoffe und Polymermaterialien gewöhnlich verwendet werden.
  • Gemäß der erfindung wurde nunmehr festgestellt, daß man außerordentlich hohe Prozentsätze von teilchenförmigeh Zusatzstoffen oder Füllmaterialien in Verbindung mit plastischen Materialien bzw ; Polymermaterialien verwenden kann, wobei die enge des Zusatzstoffs bis zu 70% oder darüber betragen kann, ohne daß die grundlegenden plastischen Eigenschaften bei dem zusammengesetzten Material verloren gehen. Bei diesen zus ammengesetzten Materialien sind die Eigenschaften gewöhnlich gegenüber denjenigen des nicht mit dem Füllstoff versehenen Kunststoff modifiziert, wibei in manchen Fällen die plastischen Eigensciiaften verbessert werden, und wobei in anderen Fällen Eigeschaften erzielt werden, die sich von den Eigenschaften des Grundmaterials einerseits oder denjenigen des Zusatzstoffs andererseits unterscheiden. Es ist z.B. gemäß der Erfindung mcglich, Kunststoffe mit einem hohen Anteil eines Füllmaterials herzuotellen, die sich besser bzw. leichter in die gewünschte Form bringen lassen als das keinen Füllstoff enthaltende Polxmermaterial, die eine größere Zugfestigkeit aufweisen, bei denen eine erhöhte Schmierfähigkeit vorhanden ist, die einen besseren Griff haben, die eine größere Kohäsion zeigen, und bei denen die Biegefestigkeit und Elastizität im Vergleich zu dem ursprünglichen, nicht mit einem Füllstoff versehenen Kunststoff verbessert sind. Somit werden in manchen Fällen gemäß der Erfindung diese Füll-oder Zusatzstoffe zu Hilfs- oder Verbesserungsmitteln. Hierbei zeigt es sich, daß Art und Ausmaß der Änderung der Eigenschaften von dem jeweiligen Grundmaterial und dem betreffenden Zusatzstoff sowie dem Prozentsatz abhängen, in welchem der Zusatzstoff verwendet wird.
  • Art und Ausmaß der Änderungen der Eigenschaften, die bei der Anwendung der Erfindung zu beobachten sind, fuhren zu der Schlußfolgerung, daß die teilchenförmigen Büll-oder Zusatzstoffe nicht nur in der plastischen Matrix eingekapselt werden, wenn solche Stoffe in der erfindungsgemäßen : reise vereinigt werden. Vielmehr scheint eine echte Verbindung zwischen den einzelnen Teilchen des Zusatzstoffs und dem Matrixmaterial vorzuliegen, so daß es sich bei dem rsultierenden zusammengesetzten Material um mehr handelt als um eine nur additive Kombination der beiden Bestandteile; vielmehr handelt es sich praktisch um ein drittes Material, das eine eigene Identität besitzt und Eigenschaften aufweist, die sich von den Eigenschaften jedes der Ausgangsstiffe unterscheiden. Es wird angenommen, daß diese neuartige Vereinigung von stoffen dadurch bewirkt wird, daß die Teilchen des Matrixmaterials und die Teilchen des Füllstoffs einer sehr starken Stoß- oder Zerstampfungsehergie (attrition) ausgesetzt werden, wobei solche Kräfte und Energien zur Wirkung kommen, daß Oberflächenbindungen von hoher Zähigkeit zwischen den Teilchen entstehen. Diese hochgradige Bindung zwischen dem Füllstoff und dem Polymer kann von einer innigen Oberflächenbindung zwischen diesen Materialiennherrühren, die innerhalb eines großen Prozentsatzes der Oberfläche der Füllstoffteilchen vorhanden ist und durch das Vermahlen mit hoher Energie hervorgerufen wird.
  • Es wird vorgezogen, bei diesem sich unter hohem Energieaufwand vollziehenden Vereinigungsvorgang Matrix- und Füllstoffe von sehr kleiner Teilchengröße zu verwenden; beispielsweise werden Latrixteilchen verwendet, deren Abmessungen in der Größenordnung vin Zehnteln eines tausendstel Millimeters liegen, während die Teilchengröße bei dem Zusatzstoff im Bereich zwischen einem Bruchteil eines tausendstel Millimeters und einigen tausendstel Millimetern liegt. Insbesondere wurde festgestellt, daß sich bei Teilchen des Zusatzstoffs, bei denen mindestens eine Abmessung kleiner ist als 0,001 mm, besonders vorteilhafte Ergebnisse erzielen lassen0 Solche Teilchen werden im folgenden als Submikronteilchen bezeichnet. Diese ultrafeinen Teilchengrößen, insbesondere des Büllstoffs, können zur Erzeugung von Bindungen hoher Zähigkeit beitragen, z.B. dadurch, daß sie das mit hoher Energie erfolgende Auftreffen von Matrixteilchen und Füllstoffteilchen aufeinander erleichtern. Außerdem ist bei der Verwendung von ultrafeinen Büllstoffteilchen das Verhältnis zwischen der Oberfläche und dem Gewicht oder dem Rauminhalt sehr hoch, so daß eine entsprechend größere Fläche vorhanden ist, an welcher sich der Füllstoff mit dem Matrixmaterial verbinden kann0 Gemäß der Erfindung werden als Matrixmaterial nichtmetallische feste Stoffe verwendet, die bei ihrer Verarbeitung einen Zwischenzustand durchlaufen können, in welchem sie flüssig, geschmolzen, plastisch, gelförmig oder dergleicnen sind0 Hierbei werden solche Materialien bevorzugt, bei denen es sich um Polymermaterialien handelt, die zu plastischen Teilchen von vorzugsweise sehr kleinen Abmessungen verarbeitet werden können. ns sei bemerkt, daß sich die Erfindung nicht auf eine bestimmte Klasse oder Sorte von Polymermaterialien beschränkt, sondern daß sie sich im wesentlichen bei allen Arten von Polymermaterialien anwenden läßt, die zu getrennten plastischen Teilchen verarbeitet werden können; zu diesen Materialien gehören z.B. synthetische thermoplastische Harze wie Polyolefine, Polyamide, Polyester und Polacrylate, ferner synthetische, mittels wärme härtbare harze wie Epoxyharze und Phenolharze, natürliche Polymere wie Cellulose, Lignine und die verschiedenen Gummisorten sowie anorganische Polymere, z.B. die Silikone. Die niedrigeren Alkenpolyolefine haben sich bezüglich der Durchführung der Erfindung als besonders brauchbare Matrixmaterialien erwiesen; dies gilt insbesondere für Polypropylen, Polyäthylen und Gemische daraus.
  • Gemäß der erfindung lassen sich zahlreiche verschiedene Stoffe und Stoffarten als Füll- oder Zusatzstoff verwenden. Diese Füllstoffe werden vorzugsweise, jedoch nicht notwendigerweise aus der Gruppe von Materialien gewählt, zu denen spröde nichtmetallische feste Stoffe gehören, wenn sie sich in ihrer sogenannten Makroform bzw. im groben Zustand befinden, z.B. verschiedene Arten von natürlichen Mineralien, tbergangselementen und künstlich hergestellten mineralischen'Erzeugnissen, Es wird nicht angenommen, daß die Art des als Füllstoff verwendeten Materials für die Erfindung von maßgebender Bedeutung ist, abgesehen davon, daß die Jahl verschiedener Füllstoffe durch die Eigenschaften beeinflußt werden kann, die das zusammengesetzte Material erhalten soll. Zu den Füllstoffen, von denen angenommen wird, daß sie für die zwecke der Erfindung am brauebbarsten sind, gehört kurzfaseriger Asbest, denn dieses material ist leicht und mit geringen Kosten zu beschaffen. Als Beispiele für weitere Füllstoffe, die ebenfalls mit gutem Erfolg verwendet werden können, seien jedoch Diatomenerde, Wollastonit, Glimmer, Silizium, Glasfasern und Mineral- bzw. Gesteinswolle genannt.
  • Wie schon erwähnt, wird angenommen, daß die Teilchengröße des Zusatzstoffs das mit hoher Energie erfolgen Aufeinandertreffen der Matrix- und der Füllstoffteilchen erleichtern kann, so daß eine Bindung von hoher Zähigkeit oder Festigkeit zwischen den Berührungsflächen hervorgerufen wird. Obwohl es als für die Durchführung der Erfindung nicht ausschlaggebend betrachtet wird, wird es jedoch vorgezogen, den Zusatzstoff in Form von eichen zu verwenden, die die gestalt kurzer Fasern haben, und zwar die Form einzelner Kristalle oder Kristallkörner mit mittleren Abmessungen von weniger als etwa 0,1 Mikron, um eine hohe Faserfestigkeit der Teilchen zu gewährleisten; hierbei soll die kleinste Abmessung zwischen etwa 0,05 Mikron und etwa 1 Mikron liegen; die größte Abmessung soll kleiner sein als etwa 44 Mikron, und die mittlere Länge soll etwa gleich dem Fünffachen der mittleren Dicke und größer als die mittlere Breite sein. Werden die genannten Abmessungen eingehalten, wird im allgemeinen das gewünschte Mindestzugfestigkeitsverhältnis Won 10:1 zwischen dem Zusatzstoff und der Polymermatrix erzielt. Ferner sind die erwähnten Abmessungen genügend klein, um die Verarbeitung des Materials mit Hilfe von Strangpressen zu ermöglichen und in der gewünschten reise ein strömungsfähiges System zu schaffen; andererseits sind diese Abmessungen genügend groß, so daß sie oberhalb der Gernze für gelbildende Stoffe liegen; hierdurch wird vermieden, daß das System eine unerwünschte Viskosität annimmt. Die verteilung der Abmessungen innerhalb der vorstehend genannten Grenzen soll sich vorzugsweise einer normalisierten der parabolischen Verteilungskurve annähern, damit eine maximale Eackungsdichte und Strömungsfähigkeit erzielt wird. Ferner wird bei der Jahl der Kombinationen von Zusatz- und Matrixstoffen vorzugsweise dafür gesorgt, daß der Elastizitätsmodul des Zusatzstoffs höher ist als derjenige des Matrixpolymers, um zu gewährleisten, daß die matrix oder der Grundstoff bevorzugt nachgibt, um Beanspruchungen auf den Füllstoff zu übertragen, und daß sich der Wert des Verhältnisses zwischen den Elastizitätsmoduln bei höheren Füllstoffkonzentrationen und geringerer Dehnung des Aufnahmematerials erhöht. Die beschriebene Verwendung ultrakleiner Zusatzstofftellchen trägt zur Entstehung von Oberflächenstrukturen bei, die nahezu kontinuierlich sind und nur ein ttLinimum an Unstetigkeiten aufweisen, wodurch das Auftreten von Fehlstellen in der Bindung zwischen dem Zusatzstoff undder Matrix als Folge des Vorhandenseins von durch Gase abgegrenzten Trennflächen erheblich verringert bzw. auf ein Mindestmaß zurückgeführt wird. heitere bevorzugte Merkmale von gemäß der Erfindung hergestellten zusammengesetzten Stoffen bestehen darin, daß die Menge des Zusatzstoffs einen Raumanteil von 8,02 des zusammengesetzten Materials überschreiten soll, damit eine bemerkbare tiirkung auf die erzielten Eigenschaften hervorgerufen wird, und die örtlich begrenzten Abweichungen bezüglich der Konzentration sollen weniger als das +0,2-fache des Ausdrucks (1 - Raumanteil des Zusatzstoffs) ausmachen, damit das Vorhandensein örtlich begrenzter Zonen mit geringer Plastizität vermieden wird. weiterhin soll der Zusatz- oder Füllstoff eine Dehnung von weniger als 1% aufweisen, damit das Gefüge die gewünschte Stabilität erhält. Zwar wird es vorgezogen, einen Zusatzstoff zu verwenden, dessen Teilchen langgestreckt oder im wesentlichen faserförmig sind, doch soll dies nicht bedeuten, daß die Verwendung lamellarer oder kornförmiger Teilchen im Rahmen der Erfindung ausgeschlossen werden soll; zu den erfindungsgemäß verwendbaren Teilchen gehören auch solche, die annähernd kugelförmig sind0 Zu den erfindungsgemäßen Verfahren, mittels deren die neuartigen zusammengesetzten Materialien hergestellt werden können, gehören das wischen oder Vereinigen des teilchenförmigen Polymers und des teilchenförmigen Zusatzstoffs, wobei diese Stoffe vorzugsweise die erwähnten Eigenschaften haben, in einer mit hoher Energie arbeitenden Mühle. Die genannten Stoffe können gegebenenfalls einer oder mehreren Vorbehandlungen unterzogen werden, bevor sie der mechanischen Vermahlung unter hoher Energiezufuhr unterworfen werden, d.h. die können durch einen lahlvorgang auf die geeignete feilchengröße gebracht werden, sie können in Geenwart eines Lösungs-uder Plastifizierungsmittels für das Polymer gemischt werden, und sie können dann getrocknet werden, um das Lösungsmittel oder den weichmacher wieder zu entfernen, um dann wieder zu einem teilchenförmigen Material verarbeitet zu werden. In der kühlte werden die Teilchen mit hoher Energie gegeneinander geschleudert, und zwar mit Geschwindigkeiten, die etwa 110 m/sec oder mehr betragen, so daß die Teilchen des Zusatzstoffs gegen die Polymerteilchen geschleudert und in diese in orm einzelner, nicht agglomerierter Teilchen eingebettet werden. Verwendet man z.B. faserförmige Zusatzstoffe, zeigt es sich, daß zahlreiche Baserteilchen in Richtung ihrer Längsachse in die satrixteilchen eindringen, wobei manche Faserteilchen teilweise in die Matrixteilchen hineingetrieben werden, und wobei andere Faserteilchen die Matrixteilchen vollständig durchdringen, während weitere Faserteilchen vollständig in die Wiatrixteilchen eingebettet werden. Es wird angenommen, daß die große Stoßenergie, die bei diesem Mahlvorgang erzeugt wird, bewirkt, daß an den Trennflächen zwischen den Teilchen einer Energieumwandlung stattfindet, so daß eine feste Oberflächenbindung bzw. eine Verbindung zwischen den unähnlichen eilcnen herbeigeführt wird0 Bei diesem Verfahren können Teilchen des Zusatzstoffs mit Polymerteilchen in einer solchen Menge verbunden werden, daß die enge des Zusatzstoffs bis zu 70 Gewichtsprozent oder mehr beträgt. Dieses zusammengesetzte pulverförmige Material, welches den Zusatzstoff und das Polymer enthält, kann dann mit Hilfe verschiedener gebräuchlicher Verfahren in die gewünschte Form gebracht werden; man kann das Material z.B. formen, ziehen, gießen, walzen, strangpressen, usw., um Tafeln, Bänder, stangen, dünne Fäden, Platten und verschiedene andere Formen herzustellen. Obwohl der Zusatzstoff einen erheblichen Anteil ausmacht, zeigen die fertigen Erzeugnisse gewöhnlich einen guten Zusammenhalt, eine gute Flexibilität und eine hohe Zugfestigkeit, und in mancnen Fällen überschreiten die Werte einer oder mehrerer dieser eigenschaften die entsprechenden Werte für das nicht mit dem Füllstoff versehene Polymer, oder es werden Eigenschaften festgestellt, die bei den Ausgangsstoffen nicht vorkommen. Auch die Oberflächeneigenschaften, z.B, die Schmierfähigkeit, die Reibung, der Griff und das Oberflächengefühl, können in einem erheblichen Ausmaß durch die Nahl geeigneter Zusatzstoffe und geeigneter prozentualer Bengen derselben geändert werden. sllgemein gesprochen ermöglicht somit die Erfindung erhebliche Einsparungen bei der Herstellung von Polymererzeugnissen, denn gemäß der Erfindung können diese Erzeugnisse mit billigen Stoffen in einem Ausmaß gefüllt werden, wie es bis jetzt für unmöglich oder unzweckmäßig gehalten wurde. Darüber hinaus führt die Erfindung eine neue Dimension in die Kunststoff- bzw. fol-mertechnologie ein, denn sie sieht lvlittel vor, um die Eigenschaften verschiedener Polymere auf unterschiedliche Weise zu verändern, und zwar durch die verwendung verschiedener Zusatz- oder Hilfsstoffe, und sie ermöglicht es, diesen zusammengesetzten Materialien Eigenschaften zu verleihen, wie sie bis jetzt weder bei dem Ausgangspolymer noch bei dem Zusatzstoff zur çerfügung standen.
  • Ein Ziel der Erfindung besteht somit darin, zusammengesetzte Materialien vorzusehen, die aus Polymermaterialien und Hilfsstoffe bildenden Füllstoffen bestehen.
  • Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht in der Schaffung von Polymermatrixmaterialien, die zu einem hohen Prozentsatz mit ilfs- bzw. Zusatzstoffen gefüllt sind.
  • Ferner sieht die Erfindung das Füllen von polymeren Matrixmaterialien mit kornförmigen, lamellaren oder faserförmigen Stoffen vor, wobei insbesondere große Anteilmengen der Zusatzstoffe verwendet werden.
  • Weiterhin sieht die Erfindung zusammengesetzte Materialien der erwähnten Art vor, bei denen die Teilchen des Füll-oder Zusatzstoffs mit dem Matrixmaterial durch feste Binaungen zwischen benachbarten Flächen verbunden sind.
  • Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht in der Schaffung zusammengesetzter stoffe der genannten Art, bei denen ein großer Teil der gesamten Oberfläche des Zusatzstoffs mit dem Matrixmaterial verbunden ist.
  • Ferner sieht die Erfindung Gemische aus polymeren Materialien und nicht polymeren teilchenförmigen Zusatzstoffen vor, bei denen die Teilchen des Zusatzstoffs in fester Oberflächenbindung mit den Polymermaterialien stehen, wobei es möglich ist, das erfindungsgemä#e Material durch Formen, Ziehen, Gießen, Strangpressen, Walzen oder dergleichen in die gewünschte Form zu bringen. weiterhin sieht die Erfindung Gemische der erwähnten Art vor, bei denen die Bindungaflächen einen großen Teil der gesamten Oberfläche des Zusatzstoffs ausmachen.
  • Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung mehrerer Ausführungsbeispiele an Hand der Zeichnungen.
  • Fig. 1 ist eine teilweise weggebrochen gezeichnete perspektivische und teilweise schematisch gezeichnete Darstellung einer Ausbildungsform einer mit hoher Energiemenge arbeitenden Mühle, wie sie zur erstellung einiger der als Ausführungsbeispiele beschriebenen emische aus Polymer- und Zusatzstoffen benutzt wurde.
  • Fig. 2 ist ein vergrößerter Teilschnitt längs der Linie 2-2 in Fig. 1.
  • Fig. 3 ist eine vergrößerteeildarstellung der Mühle nach Fig. 1 in Form eines Schnitts längs der Linie 3-3 in mig. 2.
  • Wie schon erwähnt, werden gemäß der Erfindung zusammengesetzte taterialien aus polymeren Matrixmaterialien und teilchenförmigen Zusatzstoffen in der leise hergestellt, daß der Zusatzstoff njit dem die matrix bildenden Material mit Hilfe eines t4ahlvorgangs vereinigt wird, bei dem starke Stoßkräfte auf die teilchen ausgeübt werden0 tlie im folgenden näher erläutert, können die so hergestellten zusammengesetzten aterialien Eigeaschaften aufweisen, die weder bei dem iatrixmaterial noch bei dem Zusatzstoff anzutreffen sind, und in vielen Fällen werden die plastischen Eigenschaften der Matrixmaterialien durch den Zusatzstoff verbessert, obwohl es sich bei dem Zusatzstoff um ein sprödes Material handelt, und zwar auch dann, wenn der prozentuale Gehalt des materials an dem Zusatzstoff sehr hoch ist. Bs hat sich gezeigt, daß die Art der Änderung von Eigenschaften von den verwendeten Ausgangsstoffen sowie von der prozentualen-enge des Zusatzstoffs abhängt.
  • Es sei bemerkt, daß man natürlich Mühlen der verschiedensten Konstruktion benutzen kann, um die Ziele und Vorteile der Erfindung zu erreichen; um das Verständnis der Erfindung zu erleichtern, wird jedoch im folgenden eine Konstruktion einer mit hoher Stoßkraft arbeitenden Mühle beschrieben, die benutzt wurde, um gemäß den nachstehend gegebenene Beispielen Polymermaterialien und Zusatzstoffe zu vereinigen.
  • In Fig. 1 bis 3 erkennt man eine insgesamt mit 10 bezeichnete, mit hoher Stoßenergie arbeitende Mühle, bei der es sich gezeigt hat, daß sie es ermöglicht, die Füllstoffteilchen mit hoher Energie auf die die matrix bildenden Teilchen auftreffen zu lassen. Die Mühle umfaßt ein allgemein zylindrisches Gehäuse 12 mit einer oberen dand 13, die eine zentral angeordnete Einlaß- und Auslaßöffnung 13a aufweist. Ein Gaszuführungsrohr 11 ist an eine weitere Öffnung in der oheren and 13 angeschlossen, damit ein geeignetes was in die Mühle eingeführt werden kann, wenn eine bestimmte Behandlung des niaterials durchgeführt werden soll. wird die aaszu-führungsöffnung nicht zu dem genannten Zweck verwendet, kann sie gemäß Fig. 1 mit Hilfe eines geeigneten Stopfens verschlossen werden. In dem Gehäuse 12 ist ein kegelstumpfförmiges Bauteil 14 angeordnet, dessen unterer Rand mit der Innenfläche des gehäuses auf geeignete Weise, z.B. durch Verlöten, Verschweißen oder in manchen Fällen mit Hilfe eines Klebstoffs verbunden ist. Am oberen Rand des kegelstumpfförmigen Bauteils 14 ist eine kreisrunde Öffnung 15 vorhanden, die im wesentlichen gleichachsig mit der Öffnung 13a angeordnet ist.
  • Am unteren itand des Bauteils 14 ist ferner ein Ausschnitt 24 vorgesehen, der auf eine noch zu erläuternde Weise dazu dient, das Material erneut umzuwälzen.
  • Unterhalb des kegelstumpfförmigen Bauteils 14 ist ein schnell umlaufendes fahlorgan 16 angeordnet, das eine zentrale Öffnung besitzt, durch die das obere Ende einer ;Ielle 20 nach oben ragt. Bei einer Ausbildungsform kann als drehbares Bauteil 16 ein Kreissägeblatt NrO 2 x 200 mit einem Durchmesser von etwa 200 mm verwendet werden, dessen Zähne in den Zeichnungen mit 17 bezeichnet sind. Das drehbare Bauteil 16 ist gemäß Fig. 1 und 2 mit der zelle 20 durch eine Mutter 27 oder auf andere geeignete $"eise verbunden. Die welle 20 ragt durch eine zentrale Öffnung 9 im Boden 8 des gehäuses 12 und ist mit der Welle eines Motors 21 verbunden, bei dem es sich hier um einen Wechselstrommotor handelt. lVahe der Bodenöffnung 9 ist ein Lageraggregat 28 für die elle 20 vorgesehen.
  • Konzentrisch mit dem drehbaren Bauteil 16 ist in einem geringen Abstand vom äußeren Rand desselben ein gewelltes Auskleidungsteil 18 an der Innenfläche der Gehäusewand 12 befestigt.
  • Das Auskleidungsteil 18 weist zahlreiche Vertiefungen oder senkrecht verlaufende Wellungen 19 auf, die gemäß Fig. 2 nach außen gekrümmte Stirnwandabschnitte umfassen.
  • Der rotor 21 ist an eine Wechselstromquelle 23 angeschlossen, und zwar über eine verstellbare frechselstromregeleinrichtung 22, wie sie z.B. unter der handelsbezeichnung Veriac erhältlich ist. Die Einrichtung 22 kann verstellt werden, um de Spannung und damit auch die Drehzahl des Motors 21 und des drehbaren Bauteils 16 zu regeln.
  • Während des Jetriebs der Mühle werden der Füllstoff und das die matrix bildende Material über die Öffnung 13a zugeführt, woraufhin die Öffnung 13a verschlossen und der Motor in Betrieb gesetzt wird0 Hierbei werden die Teilchen der kombinierten Wirkung der Zähne 17 und des Auskleidungsteils 18 ausgesetzt. Diese wirkung kann mit Hilfe einer beliebigen gewünschten Zahl von Durchgängen herbeigeführt werden. Das unter Aufbringen von Stoßkräften gemischte Erzeugnis oder bestimmte Teilmengen des Erzeugnisses können mit Hilfe eines Saugrohrs oder Schlauchs 25 aus der Mühle 10 nach Bedarf abgezogen werden. Soll das gesamte Erzeugnis gesammelt werden, ordnet man das Ende des Schlauchs so an, daß es die Gehäuseöffnung 13a vollständig überdeckt, Wenn nur die leichteren oder kleineren Teilchen gewonnen werden sollen, ordnet man einen Schlauch 26 von kleinerem Durchmesser im Ende des Schlauchs 25 an und nach unten durch den mittleren Teil der Öffnung 13a wird er geführt. Da die umlaufende Scheibe 16 Fliehkräfte auf die Teilchen und die Atmosphäre innerhalb der Mühle 10 aufbringt, werden die schwereren oder größeren Teilchen weiter nach außen geschgeudert als die feineren leichteren Teilchen, so daß letztere aus dem mittleren Teil des Gehäuses über den Schlauch 26 abgezogen werden können.
  • Die Mühle 10 wirkt vermutlich derart, daß sie die Teilchen Stoß- und Reibungskräften aussetzt, wobei die Teilchen mit Hilfe von Energie enthaltenden Strömungsmitteln gemahlen werden.
  • Es hat sich gezeigt, daß die Herstellung des erfindungsgemäßen neuartigen zusammengesetzten Materials möglich ist, wenn die Umfangsgeschwindigkeit des Mühlenläufers nur etwa 110 m/sec beträgt. Der Mahlvorgang bewirkt auch, daß das Erzeugnis zu Teilchen unterschiedlicher Größe zerkleinert wird, wie es bereits weiter oben erläutert wurde. Einige der Vermahlungsprodukte werden oberhalb des kegelstumpfförmigen Bauteils 14 suspendiert, doch setzen sie sich schließlich in Richtung nach unten. ab, um über die Öffnung 24 erneut in die S;ahlzone zu gelangen.
  • Im folgenden werden spezielle Beispiele für die Herstellung zusammengesetzter materialien unter Benutzung der vorstehend beschriebenen Mühle gegeben, mittels deren Polymere, eine Matrix bildende Stoffe mit teilchenförmigen Zusatzstoffen vereinigt werden, wobei gemäß der Erfindung unerwartete und neuartige Ergebnisse erzielt werden. Es sei jedoch bemerkt, daß sich die Erfindung auch bei anderen Polymeren, eine Matrix bildenden Materialien und Füllstoffen anwenden läßt, als bei den in den Beispielen erwähnten; ferner sei bemerkt, daß sich die Eigenschaften der verschiedenen zusammengesetzten Materialien nach dem verwendeten Matrixmaterial oder Polymer, dem Füll- oder Zusatzstoff und dem gewählten Mengenverhältnis richten.
  • Beispiel 1 Ein kurzfaseriger Asbest, z.B. vom Typ CRL81-31, der von der Asbestos Corporation of America bezogen worden war, wurde gemahlen und gesiebt, um eine Fraktion aus Fasern zu erhalten, bei denen die Abmessungen und die Verhältnisse zwischen den verschiedenen Abmessungen allgemein den weiter oben genannten bevorzugten Werten entsprachen; die Fasern hatten allgemein eine mittlere Länge von 15 bis 20 Mikron und etwa einen mittleren Durchmesser von 0,5 Mikron. Der so gewonnene Asbest wurde mit einem isotaktischen Polypropylen (Hercules Nr. 6823) gemischt; dieses Polypropylen zeigte im geschmolzenen Zustand ein geringes Fließvermögen (Schmelzindex 0,4 bei 2300 C Gramm/10 min -ASTM D 1238) in der Form eines ausgefällten Pulvers aus kornför -migen AggloilJmeraten, bei denen die Teilchengröße etwa 15 Mikron betrug. Das Gewichtsverhältnis zwischen dem Asbest und dem Polypropylen betrug 2:3. Die genannten Stoffe wurden unter Verwendung von Trichloräthylen gemischt, wobei die Menge des verwendeten Trichloräthylens ausreichte, um das Polypropylen bei mäßiger wärme von etwa 93O C in den Gelzustand zu überführen, bis der Asbest in dem Gel dispergiert war. Die Dispersion wurde zusätzlich durch Strangpressen oder eine sonstige allgemeine Durcharbeitung des Gels verbessert. Hierauf wurde das Trichloräthylen zum Verdampfen gebracht, so daß man ein trockenes Pulver erhielt. Dieses trockene Pulver wurde in der an Hand von Fig. 1 bis 3 beschriebenen Mühle behandelt, wobei das Material die ühle menrmals passierte; hierbei wurde der Läufer mit einer Drehzahl von etwa 20 000 U/min angetrieben, so daß sich nnonQ iniln eine Umfangsgeschwindigkeit von etwa 155 m/sec ergab; auf diese leise wurde das getrocknete Pulver zu einer sehr feinen, nicht mehr fühlbaren Konsistenz zerkleinert.
  • Das gemahlene Erzeugnis wurde wie folgt zu einem Flachmaterial geformt: z-s wurde zwischen zwei Blättern aus Zinnfolie ausgebreitet, die zwischen zwei eine Form bildenden Metallplatten verschraubt waren, und das material wurde in einem Schraubstock sehr fest eingespannt; hierauf wurde die Form 2 bis 3 min lang auf eine Heizplatte mit einer Temperatur von etwa 2450 C gestellt, dann von der Heizplatte abgehoben und augenblicklich in kaltem wasser abgeschreckt. Bei dem so gewonnenen Erzeugnis handelte es sich um ein zusammenhängendes flexibles Flachmaterial, das in mancher Beziehung einem Film aus nicht orientiertem Polypropylen ähnelte. wurde dieses zusammengesetzte Material auf etwa 2050 C erhitzt, nahm es ein silberähnliches Aussehen an und ließ sich leicht ziehen. Beim Ziehen behielt das material seine Stabilität in der Querrichtung erheblich besser bei als gewöhnliches Polypropylen, das auf ähnliche Weise gezogen wurde, und es zeigte eine geringere Neigung, in der Längsri ortung aufzureißen.
  • Das zusammengesetzte Material schien leichter zu brennen als gewöhnliches, auf ähnliche Weise gezogenes Polypropylen, und es zeigte eine geringere Neigung, in der Längsrichtung auf zur reißen, Das zusammengesetzte Material brannte mit einer gelblichen Flamme, während gewöhnliches Polypropylen mit einer blauen Flamme brennt.
  • Um weitere Vergleiche zu ermöglichen, wurde ein etwa 0,5 mm dicker Streifen aus einem ungefüllten Polypropylenfilm 209808/0430 bei einer Breite von etwa 4,8 mm auf eine Dicke von etwa 0,140 bis 0,165 mm gezogen. Dieses Material zeigte eine Zugfestigkeit von etwa 1700 kg/cm2 (24,000 PSI), während ein Streifen aus dem erfindungsgemäßen zusammengesetzten material mit einer Dicke von etwa 0,3 mm und einer Breite von etwa 9,5 mm, der auf eine Dicke von etwa 0,115 bis 0,125 mm bei einer Breite von etwa 4,8 mm gezogen worden war, eine Zugfestigkeit von etwa 1900 kg/cm2 (27,000 PSI) zeigte.
  • Obwohl das erfindungsjemäße zusammengesetzte Material zu 40A0 mit mineralischen Submikronteilchen gefüllt war, zeigte es eine höhere Zugfestigkeit und eine größere Widerstandsfähigkeit gegen das Aufreißen in der Längsrichtung als das ungefüllte folypropylenO Man erkennt somit, daß die Erfindung ein Material vorsieht, bei dem die Kosten der Ausgangsstolfe erheblich herabgesetzt sind, und wobei eine Verbesserung der Eigenschaften derart erzielt wird, daß sich das zusammengesetzte Material insr besondere zur üerstellung von Gurten aus Kunststoff oder dergleichen eignet, um nur ein beispiel zu nennen.
  • Beispiel 2 Um Vergleiche zu ermöglichen, wurden drei Versuche durchgeführt, um die Bedeutung der mechanischen Vermahlung bei hoher Energiezufuhr für die Herstellung der verbesserten zusammengesetzten Materialien nach der Erfindung nachzuweisen. Bei allen drei Versuchen wurde der gleiche Asbest und das gleiche Polymer verwendet. Der verwendete Asbest entsprach dem im Beispiel 1 erwähnten Asbest und wurde so gemahlen und gesiebt, daß wiederum die im Deispiel 1 erwähnte Teilchengröße erzielt wurde. Bei dem Polymer handelte es sich ebenfalls um das gleiche lineare ataktische Polypropylen, das im Beispiel 1 erwähnt wurde.
  • Versuch A Der vorbereitend gemahlene Asbest und das Polymer wurden im verhältnis von 40 Gewichtsprozent des Zusatz- oder Püllstoffs auf 60 Uewichtsprozent des Polymers in Gegenwart von Trichloräthylen gemischt, wobei die enge des Trichloräthylens ausreichte, um das Polymer bei milder Wärme von etwa 93O C in den Gelzustand zu überführen; der Mischvorgang wurde fortgesetzt, bis der Asbest in dem Gel dispergiert war. Die Dmspersion wurde weiter durch otrangpressen oder eine andere allgetileine Durcharbeitung des Gels verbessert. Hierauf wurde das Trichloräthylen durch Verdampfen entfernt, so daß man ein trockenes Pulver erhielt. Dieses trockene Pulver wurde in einer kreisrunden Form unter Aufbringen eines Drucks von etwa 350 kg/cm2 bei etwa 2500 C zu einer Scheibe geformt, die aus dem zusammengesetzten Material bestand, das eine Polyäthylenmatrix mit einem Zusatz von Submikronteilchen aus Asbest darstellte. Diese Scheibe hatte einen Durchmesser von etwa 32 mm und eine Dicke zwischen etwa 1,6 und etwa 3,2 mmO Versuch B Es wurde mit den gleichen Materialien, Mengenverhältnissen und Verfahren sowie Bedingungen gearbeitet wie beim Versuch A, abgesehen davon, daß nach dem Trocknen des Wels das erhaltene Pulver mehrere Minuten lang in der im Beispiel 1 beschriebenen weise unter hoher Energiezufuhr gemahlen wurde, bevor es unter Aufbringen von Druck geformt wurde.
  • Versuch C Es wurde das gleiche nubmikron-Asbestmaterial und das gleiche Solypropylen verwendet wie bei den Versuchen A und B; diese stoffe wurden in einem Vernältnis von 45 Gewichtsprozent des Polymers auf 55 Gewichtsprozent Asbest in einer Kugelmühle gemischt, um die Bestandteile im wesentlichen gleichmäßig ineinader zu dispergieren0 Ohne das Gemisch in den Gelzustand zu bringen, wurde das Gemisch direkt in die Mühle nach Fig. 1 bis 3 eingeführt und in der gleichen Weise gemahlen, wie es bezüglich des Versuchs B beschrieben wurde. Dann wurde die gemahlene Komposition unter Aufbringen von Druck entsprechend den versuchen A und B geformt0 Der gemäß dem Versuch A geformte Knopf bzw. die Scheibe war spröde, d.h. sie konnte nur unter einem ; dinkel von etwa 150 bis 200 durchgebogen werden, woraufhin sie plötzlich durchbrach. Die gemäß den Versuchen B und C hergestellten Scheiben zeigten dagegen untereinander ein im wesentlichen ähnliches Aussehen; sie waren beide flexibel, nachgiebig und elastisch, und sie konnten unter einem winkel von etwa 900 durchgebogen werden, woraufhin sie allmählich durchbrachen.
  • Beispiele 3 bis 9 In der folgenden Tabelle sind 7 weitere Beispiele für die Anwendung der Erfindung zusammengestellt ; die Tabelle enthält Angaben über die Ausgangsstoffe, die prozentualen Mengen der Stoffe, das Verarbeitungsverfahren und die Eigenschaften der gewonnenen zusammengesetzten Erzeugnisse.
  • Bei- Bestandteile % erarbeitungs- Eigenschaften spiel verfahren 3 APP(1) 30 Wie Beispiel 1 Das geformte Erzeug-Absest(5) 70 nis ist bei gutem Zusammenhalt spröde.
  • 4 APP 20 " Das geformte Erzeug-IPP(2) 20 nis ist bei gutem Zusammenhalt spröde; gute Strangpreßeigenschaften.
  • 5 PDPE(3) 60 Wie Beispiel 1 Gute Kohäsion und Asbest 40 gute Formbarkeit des Erzeugnisses; gute Strangpreßeigenschaften 6 LPE(4) 60 1? Gute Kohäsion und Ge-Asbest 40 schmeidigkeit des geformten Erzeugnisses ; gute Strangpreßeigenschaften; orientiert sich beim walzen in zwei Richtungen.
  • 7 APP 5 Wie Beispiel 1, Gute Kohäsion und Ge-IPP 60 jedoch Hoch- schmeidigkeit des ge-Asbest 35 energieverah- formten Erzeugnisses; lung vor der gute Strangpreßeigen-Gelerzeugung $schaften; hervorragende Eigenschaften beim Ziehen.
  • 8 APP 5 Wie Beispiel 1, wie Beispiel 7, je-IPP 60 doch wurde kein doch keine ganz so Asbest 35 Gel hergestellt, guten Zieheigenschaften.
  • 9 IPP 35 wie Beispiel 1, Wie Beispiel 8 APP 5 jedoch Hoch-Asbest energievermah-Diatomeen- 40 lung vor und erde (6) 20 nach der Gelerzeugung 1. APP ist ein ataktisches amorphes Polypropylen von niedrigem Molekulargewicht, das bei Raumtemperatur die konsistenz von Gummi hat.
  • 2. IPP ist ein isotaktisches Polypropylen (Hercules Nr. 6823, Schmelzindex nach ASTM D 1238 = 0,4 bei 2300 C Gramm/10 min) von hohem Molekulargewicht, bei dem es sich um ein ausgefälltes Pulver in Gestalt kornförmiger Agglommerate mit einer Teilchengrö#e von 15 Mikron handelt.
  • 3. LDPE ist ein ataktisches Polyäthylen von geringer Dichte mit einem Schmelzindex nach AoTM D 1238 = 2,0 bei 1900 C Gramm/ 10 min, das auf eine Korngröße entsprechend 30 aschen je Zoll granuliert ist.
  • 4. LPE ist ein lineares Polyäthylen mit einem Schmelzindex nach ASTM D 1238 = 5,0 bei 1900 C Gramm/10 min, das auf eine Korngröße entsprechend 30 waschen oe Zoll granuliert ist.
  • 5. Der Asbest ist bei allen Beispielen der gleiche wie im Beispiel 1, und er wurde in der beschriebenen Weise vorgemahlen.
  • 6. bei der verwendeten Diatomeenerde handelte es sich um kalziniertes Celite Nr. 319 der Firma Johns Manville; dieses Material wurde zusammen mit dem Asbest auf eine Submikronteilchengröße vorgemahlen. enn bei den vorstehenden Beispielen 3 bis 9 der Zusatzstoff mit dem Polymermaterial im angegebenen Mengenverhältnis gemischt würde, und zwar nur unter Anwendung bekannter Kischverfahren, wie es z. B. beim Versuch A des beispiels 2 beschrieben ist, würden die Eigenschaften der gewonnenen zusammengesetzten Materialien erheblich anders sein. Im Falle des beispiels 3 würde das geformte Erzeugnis keinen Zusammenhang aufweisen; beim Beispiel 4 würde bei dem geformten Erzeugnis im wesentlichen kein Zusammenhang vorhanden sein, so daß dieses Erzeugnis praktisch unbrauchbar sein würde; im Falle der beispiele 5 und 6 qürden die geformten Erzeugnisse wachsig sein und nur schlecht zusammenalten; im Falle der Beispiele 7, 8 und 9 würden die geformten Erzeugnisse spröde sein und sich nur sehr schlecht durch Strangpressen und Ziehen verarbeiten lassen.
  • Aus den vorstehenden beispielen für die Erfindung ist ersichtlich, daß der unter hoher Energiezufuhr durchgeführte Mahlvorgang erheblich zu den erzielten Ergebnissen beiträgt; die Anwendung dieses bahlverfahrens ermöglicht es, zusammengesetzte Materialien zu erzeugen, die bessere und/oder andere Eigenschaften haben als die Ausgangsstoffe. Zu den besonders bemerkenswerten verbesserten Eigenschaften gehören die erhöhte Zugfestigkeit von in hohem Maße gefüllten polymeren, der bessere Zusammennalt der geformten Erzeugnisse, eine bessere Verarbeitbarkeit durch Strangpressen und Ziehen sowie eine Verbesserung der Elastizität, Geschmeidigkeit, Zähigkeit und Flexibilität.
  • Da zu den gemäß der Erfindung verwendbaren Zusatzstoffen auch lamellare, kornförmige und faserige aterialien gehören, die um ein Vielfaches billiger sein können als die die Matrix bildenden Polymere, bietet die Erfindung erheblich wirtschaftliche Vorteile. Im Hinblick auf die erzielbare Verbesserung der erwähnten Eigenschaften bietet die Erfindung besondere Vorteile bei der nerstellung von Gurten oder Bändern sowie von Fasern, z.B. für textilien, zeile, Schnüre oder dergleichen, und für zahlreiche andere Erzeugnisse. i;s wird angenommen, daß die unter einem Mikron liegenden Abmessungen der Teilchen des Zusatzstoffs zu den gemäß der Erfindung erzeilbaren Ergebnissen beitragen, denn sie können die unter hoher Energiezufuhr erfolgende Vermanlung mit Hilfe der beschriebenen Vorrichtung erleichtern. werner wird angenommen, daß die erwähnte Kombination von l'eilchenabmessungen in in Verbinduhg mit der beschriebenen Vermahlung zu einer gründlicheren und gleichmäßigeren Dispersion der Zusatzstoffteilchen in dem Polymermaterial beiträgt. Es wurde festgestellt, daß Tafeln oder Platten, die nach der Vermahlung des Polymers und des Zusatzstoffs bei hoher Energiezufuhr geformt worden waren, eine außergewöhnlich gleichmäßige Dispersion der Zusatzstoffteilchen zeigten; man erkennt, daß die Zusatzstoffteilchen in einem erheblichen Ausmaß in orm von nicht agglommerierten einzelnen Teilchen dispergiert sind; im Gegensatz hierzu zeigten Flachmaterialien,die ohne Anwendung einer Vermahlung geformt worden waren, z.B. gemäß dem Versuch A im Beispiel 2, eine ziemlich ungleichmäßige Dispersion der Zusatzstoffteilchen in dem Matrixmaterial, und es war zu erkennen, daß die Teilchen in einem erheblichen Ausmaß in Form von agglommrierten Teilchen vorlagen. Diese gleichmäßigere Dispersion könnte auch zu den gemäß der Zrfindung erzielbaren Verbesserungen beitragen, Die Unterschiede bezüglich der Dispersion der teilchen des Zusatzstoffs können auf die Entstehung von Oberflächenbindungen hoher Festigkeit zwischen dem Polymer und den einzelnen Zusatzxstoffteilchen zurückzuführen sein, oder ihre Ursache darin haben, daß ein größerer frozentsatz der Oberfläche der Zusatzstoffteilchen mit dem Polymer in Berührung kommt, so daß eine festere Bindung zwischen den Füllstoffteilchen und dem Polymer zustande kommt, wenn die Vermahlung bei hoher Energiezufuhr bewirkt wird. Es wird angenommen, daß diese Bindung hoher Festigkeit zwischen den Zusatzstoffteilchen und den teilchen der £Watrix zur Verkleinerung agglomerierter, nicht miteinander verbundener Zusatzstoffteilchen beiträgt, so daß die Teilchen des Zusatzstoffs an Polymerteilchen in Form einzelner Teilchen des Zusatzstoffs feethaften.
  • Ein weiteres merkmal der mit hoher EnergiezuSuhr erfolgenden Verahlung, das zu den gemäß der Erfindung erzielbaren Ergebnissen beitragen kann, besteht darin, daß während der Vermahlung die Tendenz besteht, die Teilchen des Füllstoffe zu "entzundern"; mit anderen worten, es werden z.B. Oxyde von der Oberfläche der Füllstoffteilchen zusammen mit Feuchtigkeit und anderen Verunreinigungen entfernt, so daß eine sozusagen frische Oberfläche entsteht, die leicht eine Bindung mit dem Polymer eingeht. Somit kann man verschiedene Atmosphären zur Durchführung der Vermahlung wählen, um diese Jirkungen zu verstärken. Bei den vorstehend beschriebenen Beispielen handelte es sich bei der vorhandenen Atmosphäre um Umgebungsluft; jedoch kann man auch eine reduzierende Atmosphäre, z.B. Wasserstoff, anwenden, oder eine inerte Atmosphäre, z.B. aus Stickstoff, oder man könnte die Mahlkammer evakuieren.
  • Um nachzuweisen, daß die beschriebene Vermahlung mit hoher Energie zufuhr zur Erzeugung großer Stoßkräfte zur Entstehung einer festen Bindung zwischen den Teilchen des atrixmaterials und den Zusatzstoffteilchen führt, wurden die nachstehend beschrieDenen Versuche durchgeführt. Ein gemisch aus 50 Gewichtsprozent Asbest und 50 Gewichtsprozent kornförmigem oolypropylen wurde in einem gewönnlichen Haushaltmixer gemischt, um ein homogenes Gemisch zu erzeugen. Der verwendete Asbest war der gleiche wie im Beispiel 1, und er war in der beschriebenen Weise vorgemahlen; auch das Polypropylen entsprach den beim beispiel 1 gemachten Angaben. Mehrere Proben dieses Gemisches wurden einzeln mit Hilfe einer mühle gemahlen, die der an Hand von Fig. 1 bis 3 beschriebenen ähnelte; jede probe wurde bei verschiedenen Umfangsgeschwindigkeiten des Nühlenläufers gemahlen, wobei jede Probe gleich lange gemahlen wurde, und zwar während einer Zeitspanne, die ausreichte, um die gesamte Charge der liahlwirkung des Läufers auszusetzen.
  • Hierauf wurde jede gemahlene Probe in ein Gemisch aus Tetrachlorkohlenstoff und Isopropylalkohol mit einem spezifischen Gewicnt von 1,1 eingeführt, wobei dies, spezifische Gewicnt zwischen demjenigen des verwendeten Asbests (2,4) und demjenigen des Polypropylens (0,91) lag. 3iese Gemische wurden jeweils kräftig gerührt und dann stehen gelassen. Die Proben A und 2, die bei Umfangsgeschwindigkeiten des Mühlenläufers von etwa 67 bzw. etwa 100 m/sec gemahlen worden waren, trennten sich schnell in zwei Fraktionen, und zwar eine schwimmende raktion, die im wesentlichen aus Polypropylen bestand, und in eine aus gefällte Fraktion, die im wesentlichen aus Asbest bestand. Bei den Proben C, D, E, F und G, bei denen die Umfangsgeschwindigkeit des Mühlenläufers 120 bzw. 137 bzw. 153 bzw.
  • 200 bzw. 220 m/sec betragen hatte, wurde im wesentlichen die gesamte Charge ausgefällt, worauf zu ersehen ist, daß im wesentlichen bei jedem Pvlypropylenteilchen eine erhebliche enge des zugesetzten Asbests fest mit dem Polypropylen verbunden worden war. enn man eine Kontrollprobe des ungemahlenen Gemisches aus Asbest und Polypropylen in dem erwähnten Gemisch mit einem spezifischen gewicht von 1,1 kräftig rührte, trenntebsich das Material schnell in eine schwimmende Fraktion aus Polypropylen und eine niedergeschlagene Fraktion aus Asbest, wie es bezüglich der Proben A und B beschrieben wurde.
  • Zwei weitere Proben H und I aus Asbest und Polypropylen wurden in den Gelzustand gebracht und getrocknet, wie es bezüglich der Versuche A und B im Beispiel 2 beschrieben wurde; diese Proben wurden dann in der erfindungsgemäßen Weise gemahlen.
  • Die Vermahlung der Probe H erfolgte bei einer Umfangsgeschwindigkeit des Läufers von 67 m/sec, während die probe I bei einer Umfangsgeschwindigkeit von 200 m/sec vermahlen wurde. Bei der beschriebenen Flotation zerlegte sich die Probe H in zwei Fraktionen, nämlich eine schwimmende Polypropylenfraktion und eine ausgefällte Asbestfraktion, wie es auch bei den Proben A und B und der Kontrollprobe beobachtet worden war; bei der Probe I setzte sich dagegen die gesamte Charge in Borm eines Niederschlags ab, der aus mit Asbest verbundenem Polypropylen bestand.
  • Eine weitere Probe J des Gemisches aus Asbest und Polypropylen wurde vier Stunden lang in einer Kugelmühle gemahlen.
  • Beim Einfahren des Mahlgutes und beim kräftigen UmrWhren in das erwähnte Gemisch mit einem spezifischen Gewicht von 1,1 trennte sich das Material in eine schwimmende Fraktion, die im wesentlichen aus dem Eolypropylen bestand, und eine abgesetzte Fraktion, die im wesentlichen den Asbest enthielt.
  • Die gleichen Ergebnisse wie bei den Proben A bis J und der Kontrollprobe wurden erzielt, wenn ein Ausgangsgemisch aus 50 des gleichen Polypropylens und 500 eines kornförmigen Asbests verwendet wurde, wie er als Typ 8T von der Firma Johns Manville auf den Markt gebracht wird.
  • Die beschriebenen Flotationsversuche zeigen, daß man bei der Einhaltung eines bestimmten Energiepegels bei der erfindungsgemäßen Vermahlung eine feste Bindung zwischen dem Asbest und dem Polypropylen erzielt. Bei den hier beschriebenen Materialien wurde ein solcher Energiepegel bei einer Umfangsgeschwindigkeit des Mühlenläufers von etwa 110 m/sec erreicht. Unterhalb dieser Umfangsgeschwindigkeit vereinigen sich die Polymer- und Asbestteilchen nicht mit einer ausreichenden iestigkeit, so daß ihre Trennung beim Umrühren in der Flotationsflüssigkeit nicht verhindert wird. Ferner hat es sich gezeigt, daß die bis jetzt üblichen Verfahren zum herstellen gefüllter Stoffe, z. B. die Behandlung in der Kugelmühle, die Überführung in den Gelzustand oder die mechanische Durcharbeitung, nicht zur Ausbildung fester Oberflächenbindungen zwischen dem Matrixmaterial und dem Zusatzstoff führen, wie es im egensatz hierzu gemäß der ErIindung möglich ist.
  • Diese feste Bindung, die bei dem pulverförmigen zusammengesetzten material vorhanden ist, bleibt auch erhalten, wenn man das Pulver zu einem geformten Erzeugnis verarbeitet. Proben, die den beschriebenen Proben A und F entsprachen, wurden nach dem Mahlen bei einer LäuSerumfangsgeschwindigkeit von 67 bzw. 200 m/sec bei etwa 220 bis 2300 C unter Aufbringen eines Drucks von etwa 350 kg/cm2 geformt. Bei der Probe A war der zugesetzte Asbest in hohem Maße agglomeriert, da& Material ließ sich nur sehr schlecht ziehen, es hatte einen geringen Zusammenhalt, es war spröde, und seine Zugfestigkeit nach dem Formen betrug nur etway112 kg/cm2. Im eensatz hierzu zeigte die Probe F eine sehr gleichmäßige und im wesentlichen agglomerationsfreie Dispersion des zugesetzten Asbests, sie ließ sich besser ziehen als die Probe A, sie zeigte eine gute Kohäsion, die war flexibel und ihre Zugfestigkeit im geformten Zustand betrug etwa 225 kg/cm2.
  • Eine entsprechend geformte Probe aus dem ungefüllten Polypropylen zeigte im geformten Zustand eine Zugfestigkeit von etwa 2 250 kg/cm2.
  • Man erkennt somit, daß die Erfindung auf die verschiedenste Weise abgewandelt werden kann, und zwar sowohl bezüglich der verwendeten Ausgangsstoffe als auch der Verarbeitungsbedingungen und der Eigenschaften, die bei den zusammengesetzten Materialien erzielt werden. Bei allen Ausbildungsformen besteht der ert der Erfindung darin, daß sie es ermöglicht, Änderungen und Verbisserungen bezüglich der Eigenschaften von eine Matrix bildenden Polymermaterialien durch die Beifügung großer Mengen an Füllstoffen herbeizuführen. Bei den vorstehend beschriebenen Ausführungsbeispielen lassen sich somit die verschiedensten Abänderungen und Abwandlungen vorsehen, ohne daß der bereich der Erfindung verlassen wird Patentansprüche:

Claims (1)

  1. PATENTANSPRCHE 1. Zusammengesetztes « aterial, g e k e n n z e i c h n e t durch ein integrierbares (integratable) teilchenförmiges Kunststoffmaterill, das zu einem eine kontinuierliche Phase bildenden zusammenhängenden Körper geformt werden kann, und ein teilchenförmiges Zusatzmaterial, das derart zum Eindringen in die Kunststoffteilchen gebracht worden ist, daß Oberflächenbindungen von hoher piestigkeit zwischen den beiden Materialien vorhanden sind.
    2. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzxaterials eine langgestreckte Form haben, und daß die Teilchen des Zusatzstoffs in dichtung ihrer Längsachse in die Kuntsstoffteilchen eingedrungen sind.
    3. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß bei den Teilchen des Zusatzstoffs mindestens eine Abmessung weniger als einige Mikron beträgt.
    4. Zusammengesetztes Material nach Ansprich 3, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Abmessungen der Teilchen des Zusatzstoffs unter einem Mikron liegen.
    5. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 4, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzmaterials eine kleinste Abmessung zwischen etwa 0,05 und etwa 1 Mikron und eine größte Abmessung von weniger als etwa 44 Mikron haben, wobei die mittlere Länge der Teilchen größer ist als etwa das Fünffache der mittleren Dicke und größer als die mittlere Breite.
    6. Zusammengesetztes material nach Anspruch 5, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Elastizitätsmodul des Zusatzstoffs höher ist als derjenige des Kunststoffs.
    7. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 3, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine langgestreckte Form haben, und daß diese Teilchen in Richtung ihrer Längsachse in die Kunststoffteilchen eingedrungen sind.
    8. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Abmessungen der Teilchen des Zusatzstoffs unter einem Mikron liegen, und daß diese Teil chen an dem Kunststoffmaterial in Form von im wesentlichen nicht agglomerierten einzelnen Teilchen festhaften und in das Kunststoffmaterial eingebettet sind.
    9. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Zusatzstoff in einer Menge vorhanden ist, die größer ist als ein Raumanteil von etwa 0,02 des zusammengesetzten Mat rials.
    11. Zusammengesetztes Material nach Anspruch-9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Zusatzstoff in einer Menge vorhanden ist, die größer ist als etwa 25 Wewichtsprozent des zusammengesetzten Materials.
    12. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Zusatzstpff in einer Menge vorhanden ist, die etwa 50 Gewichtsprozent des zusammengesetzten Materials oder mehr beträgt.
    13. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß es sich bei dem Kunststoffmaterial um ein Harz handelt.
    14. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß es sich bei dem Kunststoffmaterial um ein Polymermaterial handelt.
    15. Zusammengetztes Material nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß es sich bei dem Kunststoffmaterial um tin niederes Alkylenpolymermaterial handelt0 16. Zusammengesetztes Liaterial nach Anspruch 9, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß es sich bei dem Kunststoffmaterial um ein niederes Alkylenpolymermaterial handelt, und daß der teilchenförmige Zusatzstoff aus der ruppe gewählt ist, die kurzfaseriges Asbest, Diatomeenerde und Gemische daraus umfaßt.
    17. Zusammengesetztes Material, g e k e n n z e i c h -n e t durch ein integrierbares teilchenförmiges Kunststoffmaterial, das zu einem eine kontinuierliche Phase bildenden zusammenhängenden Körper geformt werden kann, und ein teilchenförmiges Zusatzmaterial, dessen Teilchen so in die integrierbaren teilchen eingedrungen sind, daß Oberflächenbindungen von hoher Festigkeit zwischen den beiden Materialien vorhanden sind, die dadurch erzeugt worden sind, daß die Teilchen der beiden Materialien veranlaßt wurden, mit hoher kinetischer Energie aufeinandersutreffen.
    18. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 17, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß es sich bei dem Zusatzstoff um ein teilchenförmiges Material handelt, bei dem die Abmessungen der Teilchen unter einem Mikron liegen.
    19. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 18, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine langgestreckte Form haben und in Richtung ihrer Längsachse in die Stoffteilchen eingedrungen sind.
    20. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 17, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine langgestreckte Form haben und in Richtung ihrer Längsachse in die Kunststoffteilchen eingedrungen sind.
    21. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 17, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die teilchen des Zusatzstoffs in Form von im wesentlichen nicht agglomerierten einzelnen Teilchen an dem integrierbaren Material festhaften und darin eingebettet sind.
    22. Zusammenhängend geformter zusammengesetzter Körper, g e k e n n z e i c h n e t durch eine kontinuierliche Phase aus einem Matrixmaterial, in dem ein teilchenförmiger Zusatzstoff gleichmäßig in Form einer diskontinuierlichen Phase und im wesentlichen vollständig in Gestalt nicht agglomerierter einzelner Teilchen dispergiert ist> wobei mindestens eine Abmessung der Teilchen des Zusatzstoffs kleiner ist als einige Mikrons.
    23. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 22, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die kleinste Abmessung der Teilchen des Zusastzstoffs zwischen etwa 0,05 und 1 Mikron und die größte Abmessung weniger als etwa 44 Mikron beträgt, und daß die mittlere Länge dieser Teilchen größer ist als etwa das Fpnffache ihrer mittleren Dicke und größer als ihre mittlere Breite.
    24. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 23, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Elastizitätsmodul des Zusatzstoffs höher ist als derjenige des Matrixmaterials.
    25. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 23, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die örtlichen Abweichungen der Konzentration des Zusatzstoffs weniger als etwa + 0,2 x (1 - Volumenanteil des Zusatzstoffs) betragen.
    26. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 22, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine langgestreckte Form haben.
    27. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 22, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß der Zusatzstoff in einer Menge vorhanden ist, die größer ist als ein Raumanteil von etwa 0,02 des zusammengesetzten Materials.
    28. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 22, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die lenge des Zusatzstoffs größer ist als etwa 25 sewichtsprozent des zusammengesetzten Körpers.
    29. Zusammengesetztes Material nach Anspruch 222 dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die Menge des Zusatzstoffs größer ist als etwa 50 Gewichtsprozent des zusammengsetzten Körpers.
    30. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 22, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß die örtlichen Abweichungen der Konzentration des Zusatzstoffs weniger als etwa + 0,2 x (1 - Raumanteil des Zusatzstoffs) betragen.
    31. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 30, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß das Matrixmaterial ein Kunststoffmaterial bzw. ein plastisches Material ist.
    32. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 30, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß das Slatrixmaterial ein Harzmaterial ist.
    33. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 30, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß das atrixmaterial ein Polymermaterial ist.
    34. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 30, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß das Matrixmaterial ein niederes Alkylenpolymermaterial ist.
    35. Zusammengesetzter Körper nach Anspruch 30, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß das Matrixmaterial ein niederes Alkylenpolymermaterial ist, und daß der teilchenförmige Zusatzstoff aus der Gruppe gewählt ist, die kurzfaserigen Asbest, Diatomeenerde und Gemische daraus umfaßt.
    36. Verfahren zum verstellen eines zusammengsetzten teilchenförmigen materials mit einem plastischen teilchenförmigen integrierbaren Bestandteil, der zu einem eine kontinuierliche Phase bildenden zusammearhängenden Körper geformt werden kann, und einem teilchenförmigen Zusatzstoff, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die beiden Bestandteile gemeinsam so gemahlen werden, daß Stoß- und Reibungskräfte von'hoher Energie auftreten, um zu bewirken, daß die weichen der beiden bestand teile aufeinandertreffen, wobei die erwähnten Kräfte den Teilchen der Bestandteile Kräfte mitteilen, die ausreichen, um zu bewirken, daß die teilchen des Zusatzstoffs in die Teilchen des plastischen bestandteils bzw. des Kunststoffs eindringen und zwischen den so vereinigten Teilchen Oberflächen bindungen von hoher festigkeit erzeugt werden, und daß der Mahlvorgang fortgesetzt wird, bis sich ein erheblicher Prozentsatz der Teilchen des Zusatzstoffs in der erwähnten eise mit den Teilchen des plastischen Materials vereinigt hat.
    37. Verfahren nach Anspruch 36, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß aus dem zusammengesetzten teilchenförmigen Material eine zusammenhängende zusammengesetzte Masse hergestellt wird.
    38. Verfahren nach Anspruch 37, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die zusammenhängende Masse mit Hilfe eines Verfahren hergestellt wird, das aus der Gruppe gewählt ist, die das Formen, Gießen, Strangpressen, Ziehen und Walzen umfaßt.
    39. Verfahren nach Anspruch 36, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß der Mahlvorgang fortgesetzt wird, bis Teilchen des Zusatzstoffs im wesentlichen in sämtliche Kunststoffteilchen eingedrungen sind.
    40. Verfahren nach Anspruch 392 dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine Abmessung haben, die kleiner ist als einige Mikron.
    41. Verfahren nach Anspruch 40, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Teilchen des Zusatzstoffs eine langgestreckte Form haben, und daß ein erheblicher Anteil dieser Teilchen im wesentlichen in Richtung der Längsachse dieser teilchen in die Kunststoffteilchen eingedrungen ist0 42. Verfahren zum erstellen eines zusammengsetzten teilchenförmigen Materials mit einem integrierbaren plastischen Bestandteil, der zu einem eine kontinuierliche Phase bildenden zusammenhängenden Körper geformt werden kann und einem erheblichen Prozentsatz eines teilchenförmigen spröden Zusatzstoffs, dessen Teilchen eine Abmessung haben, die weniger als einige Mikron beträgt, dadurch g e k e n n z e i c h ne t , daß bewirkt wird, daß die Teilchen der beiden Bestandteile mit einer Kraft aufeinandertreffen, die ausreicht, um den Zusatzstoff im wesentlichen in Form einzelner, nicht agglomerierter Teilchen mit den Kunststoffteilchen zu vereinigen und die Entstehung fester Oberflächenbindungen dazwischen zu bewirken.
    43. Verfahren nach Anspruch 42, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t s daß aus dem zusammengesetzten teilchenförmigen Material eine zusammenhängende zusammengesetzte Masse hergestellt wird.
    44. Verfahren nach Anspruch 42, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Abmessungen der Teilchen des Zusatzstoffs unter einem Mikron liegen.
    45. Zusammengesetztea teilchenförmiges material, g e -k e n n z e i c h n e t durch seine Herstellung mit Hilfe des Verfahrens nach Anspruch 36.
    46. Zusammengesetzt teilonenförmiges Material, g e -k e n n z e i c h n e t durch seine erstellung mit Hilfe des erfahrens nach Anspruch 42.
    L e e r s e i t e
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