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DE1669721A1 - Verfahren zur Herstellung von Formmassen mit verbesserter Schlagzaehigkeit bei tiefen Temperaturen auf Basis von Polypropylen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Formmassen mit verbesserter Schlagzaehigkeit bei tiefen Temperaturen auf Basis von Polypropylen

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DE1669721A1
DE1669721A1 DE19671669721 DE1669721A DE1669721A1 DE 1669721 A1 DE1669721 A1 DE 1669721A1 DE 19671669721 DE19671669721 DE 19671669721 DE 1669721 A DE1669721 A DE 1669721A DE 1669721 A1 DE1669721 A1 DE 1669721A1
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Germany
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polypropylene
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weight
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percent
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DE19671669721
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Guenther Dr Daumiller
Ernst-Guenther Dr Kastning
Herbert Dr Naarmann
Karl Dr Wisseroth
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BASF SE
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BASF SE
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Description

Verfahren zur Herstellung von Formmassen mit verbesserter Schlagzähigkeit bei tiefen Temperaturen auf Basis von Polypropylen
Es ist allgemein bekannt, daß man die Zähigkeit von Polyolefinen, wie Polyäthylen und Polypropylen, durch Zusatz von kautschukelastischen Polymerisaten, wie Polyisobutylen, Butylkautschuk und kautschukelastischen Homo- und Mischpolymerisaten von 1,3-Dienen, wie besonders Butadien, verbessern kann. Der Anteil an kautschukelastischen Polymerisaten in derartigen Formmassen beträgt im allgemeinen etwa 5 bis 30, insbesondere etwa 10 bis 20 Gewichtsprozent. Zur Herstellung der bekannten Formmassen auf Basis von Polypropylen geht man im allgemeinen von einem Polypropylen aus, das einen in siedendem Heptan unlöslichen Polymerisatanteil von weniger als etwa 10 $ aufweist.
Me bekannten Formmassen auf Basis von Polypropylen und kautschukelastischen Polymerisaten, wie Polyisobutylen oder 1,3-iJienpolymerisaten, z.B. Formmassen aus Polypropylen, die gemäß dem belgischen Patent 619 716 etwa 15 bis 25 Gewichtsprozent
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oder gemäß der DAS 1 212 724 etwa 3 bis 15 Gewichtsprozent 1,4-cis-Polybutadien enthalten, zeigen bei Temperaturen unter 0 C eine verbesserte Schlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeit. Diese Verbesserung des mechanischen Verhaltens der Formmassen bei tiefen Temperaturen läßt jedoch nach, wenn die Formmassen längere Zeit bei den tiefen Temperaturen gehalten werden. So gehen z.B. die Werte für die Kerbschlagzähigkeit von Formmassen auf Basis von Polypropylen,die Polybutadiene enthalten, schon nach 5-tägi-
ger Lagerung bei -20 C auf etwa die Hälfte ihres Wertes zu Beginn der Lagerung zurück und die Formmassen verlieren zudem ihre mechanische Festigkeit, beispielsweise lassen sich Platten aus den Formmassen nach 5-tägier Lagerung bei -200C leicht brechen.
Es wurde nun gefunden, daß man Formmassen mit verbesserter Schlagzähigkeit bei tiefen Temperaturen auf Basis von Polypropylen durch Kneten von Gemischen aus Polypropylen und 5 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gemisch eines kautschukelastischen Polymerisates, das mindestens 10 % seines Gewichtes eines 1,3-Diens einpolymerisiert enthält und gegebenenfalls weiteren Zusatzstoffen bei erhöhter Temperatur mit Vorteil herstellen kann, wenn man ein Polypropylen mit heptanlösliehen Anteilen von 10 bis 40 $> verwendet und unter Zusatz von radikalbildenden Katalysatoren bei Temperaturen von 110 bis 2500G knetet, wobei die Verweilzeit in der Knetzone 0,5 bis 20 Minuten beträgt.
Als kautschukelastische Polymerisate mit einem Gehalt an einpolymeri3iertem 1,3-Dien von mindestens 10 Gewichtsprozent kommen
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z.B. Homopolymerisate des Butadiens, 1-Äthoxybutadiens und 2-Äthoxybutadiens mit K-Werten von 20 bis 135 und einem Gehalt an 1,2-Vinylgruppen von 2 bis 80 fo, ferner Polyisoprene, insbesondere solche mit mindestens 20 fo 1 ,4-Verknüpfungen, sowie statistische Copolymerisate von 1,3-Dienen der genannten Art mit vinylaromatischen Verbindungen, wie besonders Styrol oder Acrylverbindungen, wie besonders Acrylnitril, Acryl- und Methacrylester, z.B. Acrylsäuremethylester, -äthylester,-n-butylester, -hexylester und Methacrylsäurepropylester, -n-butylester und -octylester sowie Vinylmethylketon und Isopropenylmethylketon in Frage. Geeignet sind außerdem Blockcopolymerisate, die mindestens 10 °/o ihres Gewichtes an 1,3-Dienen, wie besonders Butadien, einpolymerisiert enthalten, und die z.B. Blockfolgen haben: Styrol / Butadien oder Styrol / Butadien / Styrol oder Butadien / Acrylsäure-n-butylester. Die K-Werte derartiger Blockcopolymerisate liegen im allgemeinen zwischen 10 und 130.
Als kautschukelastische Polymerisate kommen zudem noch Propfpolymerisate aus Polybutadien und Polyäthylenen oder Polyisobutylenen in Betracht, bei denen der .anteil an gekröpftem Polybutadien mindestens 10 Gewichtsprozent beträgt. Derartige Propfcopolymerisate können z.B. durch Kneten, beispielsweise in einer Schneckenmaschine, von Butadienpolymerisaten, wie besonders Homopolymerisaten des Butadiens, mit Polyäthylenen und/oder Polyisobutylen in Gegenwart von radikalbildenden Katalysatoren, wie besonders Di-tert.-butylperoxid, hergestellt werden. Dabei arbeitet man vorzugsweise bei Temperaturen zwischen 160 und 2100C und
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setzt die radikalbildenden Katalysatoren im allgemeinen in Mengen von 0,1 bis 0,5 Gewichtsprozent, bezogen auf die Polydiene, ein. Als Hropfpolymerisat dieser Art sind solche aus Polybutadienen und Polyäthylenen niederer Dichte von besonderem Interesse. In Frage kommen z.B. Polymerisate aus 15 Teilen Polybutadien des K-Wertes 105, das einen Anteil mit 1,4-cis-Struktur von 35 $ und einen 1,2-Vinylanteil υοά 9 fo hat, und 85 Teilen Polyäthylen des K-Werts 100,5; aus 20 Teilen Polybutadien des K-Werts 97, das einen Anteil mit 1,4-cis-Struktur von 96 $ und einen 1,2-Vinylanteil von 1 % hat, und 80 Teilen eines Polyisobutylen des K-Werts 150; aus 13,5 Teilen Polybutadien des K-Werts 32, das einen 1,2 Yinylanteil von 90 fo hat, und 86,5 Teilen Polyisobutylen des K-Werts 130; aus 21 Teilen Polybutadien des K-Werts 92, das einen Anteil mit 1,4-cis-Struktur von 90 fo und einen 1»2-Vinylanteil von 5 % hat, und 79 Teilen Polyäthylen des K-Werts 120.
Als kautschukelastische Polymerisate kommen ferner noch Mischpolymerisate aus Äthylen, Vinylacetat und Butadien in Frage, deren Gehalt an einpolymerisiertem Äthylen zwischen 40 und 60 Gewichtsprozent, deren Gehalt an einpolymerisiertem Vinylacetat zwischen 40 und 30 Gewichtsprozent und deren Butadienanteil zwischen 20 und 10 Gewichtsprozent liegt, und die K-Werte über 80 haben. Die , für das neue Verfahren geeigneten kautschukelastischen Polymerisate, die mindestens 10 Gewichtsprozent 1,3-Diene einpolymerisiert enthalten, weisen im allgemeinen bei Raumtemperatur kautschukelastische Eigenschaften auf.
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Als Ausgangsmaterial für die Formmassen verwendet man ein Polypropylen, das einen heptanlöslichen Anteil von 10 bis 40 Gewichtsprozent hat, das heißt ein Polypropylen von dem 10 bis 40 Gewichtsprozent mit Heptan bei dessen Siedetemperatur extrahierbar sind. Die Intrinsicviskosität £"2,J des geeigneten Polypropylens liegt im allgemeinen zwischen 1 und 12. Derartige Polypropylene werden z.B. erhalten, wenn man Propylen in Abwesenheit von organischen Lösungsmitteln unter Verwendung von metallorganischen Katalysatoren, wie sie als Ziegler-Katalysatoren allgemein bekannt sind, polymerisiert. Sie weisen im allgemeinen Aschegehalte unter 50 ppm auf.
Als radikalbildende Katalysatoren kommen für das erfindungsge—-mäße Verfahren vor allem Peroxide, wie Cumolhydroperoxid, Ditert.-butylperoxid, Benzoylperoxid und Lauroylperoxid in Frage. Vorgezogen werden Phthalidperoxide, wie 3-Phenyl-3-tert.-butylperoxyphthalid, 3-p-Tolyl-3-tert.-butylperoxyphthalid und 3-p-Chlor-phenyl-3-tert.-butylperoxydphthalid. Sie werden bei dem Verfahren vorzugsweise in Mengen von 0,01 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gemisch aus Polypropylen und dem kautschukelastischen Polymerisat, eingesetzt.
Bei dem neuen Verfahren werden die kautschukelastischen Polymerisate und das Polypropylen in Gegenwart der rädikalbildenden Katalysatoren bei Temperaturen von 110 bis 250 C geknetet, wobei die Verweilzeit in der Knetzone 0,5 bis 20 Minuten, vorzugsweise 1 bis 10 Minuten beträgt. Die radikalbildenden Katalysatoren kön-
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neu z.B. dem Gemisch aus dem Polypropylen und dem kautschukelasti schen Polymerisat in einer Vormischzone oder auch unmittelbar in der Knetzone zugesetzt werden. Für das Kneten des Reaktionsgemisches sind Schneckehmaschinen, insbesondere mehrwellige Schneckenextruder, besonders geeignet. In ihnen kann das Verfahren kontinuierlich durchgeführt werden. Bs ist aber auch möglich, das Verfahren in herkömmlichen Knetern, z.B. Schaufelknetern diskontinuierlich durchzuführen.
Bei dem neuen Verfahren können übliche Zusatzstoffe für Formmassen auf Basis von Polypropylen, die mit den radikalbildenden Katalysatoren oder den kautschukelastischen Polymerisaten unter den Verfahrensbedingungen nicht reagieren, z.B. UV-Stabilisatoren, Farbpigmente und Füllstoffe, wie Ruß, ferner Eisenpulver mitverwendet werden. Derartige Zusatzstoffe können den Ausgangsstoffen oder den fertigen Formmassen, vorzugsweise in den Knetmaschinen zugegeben werden.
Nach dem Verfahren erhält man Formmassen auf Basis von Polypropylen, die ein besonders günstiges Verhalten bei tiefen Temperaturen zeigen. Sie weisen bei Temperaturen unter O0C besonders gute Schlagzähigkeiten und Kerbschlagzähigkeiten auf, neigen bei tiefen Temperaturen weniger zum Bruch, und verlieren diese vorteilhaften Eigenschaften auch bei längerer lagerung bei tiefen Temperaturen praktisch nicht. Die Verfahrensprodukte sind daher besonders als Werkstoffe für die Herstellung geformter Gebilde, die bei tiefen Temperaturen benützt werden, z.B. in
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Kühlhäusern und Kühlschränken, geeignet.
Die in den folgenden Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile. Die darin genannten K-Werte wurden nach H.Fickentscher, Zellulosechemie 13 (1932) Seite 18 bestimmt, wobei für Polyolefine und gepfropfte Polyolefine 0,1 ^ige Decahydronaphthalinlösungen, für die Polydiene 0,5 $ige Toluollösungen verwendet , wurden; die Meßtemperatur betrug jeweils 1200G.
Beispiel 1
90 Teile Polypropylen, das einen in siedendem Heptan löslichen -anteil von 30 °jo hat, wird mit 10 Teilen Polybutadien des K-Werts 91» das einen Anteil mit 1,4-cis-Struktur von 45 $> und einen 1 ,2-Vinylanteil von 14 °/° hat, und 0,01 Teilen Di-tert.-butylperoxid gemischt. Das Gemisch wird einem handelsüblichen zweiwelligen Schneckenextruder zugeführt, und darin bei 140 C geknetet. Die Verweilzeit in der Knetzone beträgt 5 Minuten. Die aus dem Extruder ausgetragene Formmasse, die keine extrahierbaren Polybutadienanteile enthält, wird in üblicher Weise konfektioniert. Ihre Kerbschlagzähigkeit bie O0C beträgt 0,21 m kg, ihre Schlagzähigkeit bei -300C 48 cm kg/m . Ihre Schlagzähigkeit nimmt nach 5-tägiger Lagerung bei -30 C auf 41 cm kg/m ab.
Beispiele 2 bis 8
Jeweils 90 Teile Polypropylen der Intrins vc-Viskosität J"^] = 8,
das 20 Gewichtsprozent heptanlösliche Anteile enthält,
werden bei Raumtemperatur mit den in der folgenden Tabelle ange-
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gebenen Mengen an 1,3-Dienpolymerisaten und radikalbildenden Katalysatoren gemischt. Die Gemische werden jeweils einem zweiwelligen Schneckenextruder zugeführt und darin geknetet. Die jeweilige Temperatur der Knetzone und die jeweilige Verweilzeit des Reaktionsgemisches in der Knetzone sind in der folgenden Tabelle 1 zusammengestellt. Die Formmassen werden jeweils in üblicher Weise aus dem Schneckenextruder ausgetragen und ihre Kerbschlagzähigkeit und Schlagzähigkeit bestimmt. Die Ergebnisse der Messung für die Kerbschlagzähigkeit sind in der folgenden Tabelle 1 die, der Messung der Schlagzähigkeit in der Tabelle 2 zusammengestellt.
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Tabelle
Kr. 1,3-D:enpoiyr3ris3i Menge Katalysator fePg, Knettemneratur
Π
Verweilzeit KorhschlagzShigkeit O0C -10uC -20uC nach 5-tSgiger Lage
in in 0C in Minuten in m kg 0,20 0,18 0,16 rung bsi -20°C
Teilen Teilen
Polybutadien, 18 Oicuiüylper- 0,1 130 5 0,15
K-'aert 1C2* oxxü
2 1,V-irans-Anteil 57* 0,22 0,19 0,17
1,2-Vinyl-Anteil %
Siockcopolynerisat 1* W»l»nyl-3- 0,2 180 15 0,17
des K-:.'ert 92 aus 85* tert.-butyl
3 Butadien und 152 peroxy-
Styrol mit einen 1,2- phthalia 0,21 0,20 0,18
Vinyl-Anteil von 10S
"■Pfropf ccpolyaerisat 20 Oitertiär- 0,5 3 0,16
2US 20 Teilen Poly butylperoxid
butadien
Ι,Ί-cis-Anteil
k
1,2-Viny lar.teil
10Ϊ und
20 Teilen Polyäthylen
K-vfert 109?D 0,918
Propfccpolyiaerisat 12 Benioyl- 0,01 0,19 0,18 0,17
C. aus 25 Teilen Poly psroxyd
J butadien Cuinolhydro- 0,3 120 30 0,17
Ι,Ί-cis-Anteil Ί8Ι percxid
1,2-Vinyl-Anteii 11?
und 75 Teilsn Polyiso
butylen, K-4fert 102
Tabelle 1 ff.
O CO OO ro
oo co ro
Sr- 1,3-8iei!polyt33nsat '■'enae 1,V-cis-Äntei! 93Ϊ und h Katalysator Menge Knettemperatur Verwsilzöit 5 Kerb cr.lsgzi O0C -10 C ihigkeit nach 5-tSgiger Lagerung
in Folybutödien, K-^ert 2 in 0C in Minuten in π kg 0,23 0,21 h&i -200C
Teilen Teilen -2O0C
Propfoopolymerisat, 10 Tertigrbutyl- 0,8 170 10 0,18 0,18
K-Wert 120, aus hydroperoxid
36 Teüsn Poly
6 butadien
Ι,Ήοίε-ΑηΐεΐΙ V,%
1,2-Vinyl-4nt6il 25,4
und 6^ Teilen PoIy- 60
isoDutyien K-tert 0,20 0,21
135
Propfcopol/nerisat, Diiscpropyl— 1,5 200 0,17 0,16
K-wert 125, aus benzoldi-
*8 Teilen Polybu pcroxid
η
ι
tadien
1 ,Wis-Anteil 96%
1,2-Vinyl-Anteil 5%
lip/j
82 Teilen Polyäthy 0,21 0,20
len, D ö,912, K-yert
Gnmisch aus glei DiteriUr- 3 230 0,19 0,17
chen Teilen PoIy- nutylperoxid
butacien-K-Wsrt 101,5
8
O I
O csi
no
VJl
CD
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Tabelle 2
Beispiel Schlagzähigkeit in cm kg/m nach 5-tägiger Lagerung Nr. bei -300C bei -300C
2 49 43
3 42 40
4 51 47
5 40 39
6 42 38
7 50 48
8 41 37
Arbeitet man wie für Beispiel 2 angegeben, verwendet aber als Katalysator die gleiche Menge Peroxy-3-phenyl-3-tert.-phenylperoxyphthalid, so erhält man unter sonst gleichen Bedingungen eine Formmasse, deren Schlagzähigkeit bei -300C 78 cm kg/m , nach 5-tägiger Lagerung be'i -30 C 67 cm kg/m beträgt.
Vergleichsversuche
a) 90 Teile Polypropylen der bei den Beispielen 2 bis 8 angegebenen Eigenschaften werden mit 0,5 Teilen Ditertiärbutylperood gemischt und das Gemisch dem für die Beispiele 2 bis 8 verwendeten zweiwelligen Schneckenextruder zugeführt. Die Temperatur in der Knetzone beträgt 1400C, die Verweilzeit dee Reaktionsgemisches in der Knetzone 10 Minuten. Das erhaltene Produkt hat bei O0C die Kerbschlagzähigkeit 0,05 m kg. (Die
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- 12 - O.Z. 25 083
Kerbschlagzähigkeit des als Ausgangsprodukt verwendeten Polypropylens bei O0C beträgt 0,04 m kg)
b) 90 Teile Polypropylen der bei den Beispielen 2 bis 8 angegebenen Eigenschaften werden mit 18 Teilen Polybutadien der KAr Beispiel 2 angegebenen Art gemischt und das Gemisch dem für die Beispiele 2 bis 8 verwendeten Schneckenextruder zugeführt. Die Knettemperatur beträgt 1300C, die Verweilzeit in der Knetzone 3 Minuten. Man erhält eine Formmasse, deren Kerbschlagzähigkeit 0,19 m kg (O0C), bzw. 0,17 m kg (-100C) bzw. 0,13 m kg (-2O0C)beträgt. Die Kerbschlagzähigkeit der Masse geht bei 5-tägiger Lagerang bei -200C auf 0,06 m kg zurück.
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Claims (2)

- 13 - O.Z. 25 083 Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von Formmassen mit verbesserter Schlagzähigkeit bei tiefen Temperaturen auf Basis von Polypropylen durch Kneten von Gemischen aus Polypropylen und 5 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gemisch, eines kautschukelastischen Polymerisates, das mindestens 10 seines Gewichtes eines 1,3-Diens einpolymerisiert enthält, und gegebenenfalls weiteren Zusatz-• stoffen bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Polypropylen mit heptanlöslichen Anteilen von 10 bis 40 Gewichtsprozent verwendet und unter Zusatz von radikalbildenden Katalysatoren bei Temperaturen von 110 bis 25O0C knetet, wobei die Verweilzeit in der Knetzone 0,5 bis 20 Minuten beträgt.
2. Formmassen auf Basis von Polypropylen, die nach dem Verfahren von Anspruch 1 hergestellt sind.
Badische Anilin- & Soda-Fabrik AG
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EP0004311A3 (en) * 1978-03-16 1980-02-06 Bayer Aktiengesellschaft Thermoplastic elastomeric blends of polypropylene and copolymers of ethylene-vinylacetate

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