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DE1645068C3 - Verfahren zur Herstellung von Polyphenylenäthern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Polyphenylenäthern

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DE1645068C3
DE1645068C3 DE1645068A DE1645068A DE1645068C3 DE 1645068 C3 DE1645068 C3 DE 1645068C3 DE 1645068 A DE1645068 A DE 1645068A DE 1645068 A DE1645068 A DE 1645068A DE 1645068 C3 DE1645068 C3 DE 1645068C3
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DE
Germany
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phenol
oxidized
dmf
reaction
toluene
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DE1645068A
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DE1645068A1 (de
DE1645068B2 (de
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Hein Markus Van Dr. Ede Dort
Cornelius Reinier Heinrich Izaaec De Dieren Jonge
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Akzo Research & Engineering Bv Arnheim (niederlande)
Original Assignee
Akzo Research & Engineering Bv Arnheim (niederlande)
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G65/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule
    • C08G65/34Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from hydroxy compounds or their metallic derivatives
    • C08G65/38Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from hydroxy compounds or their metallic derivatives derived from phenols
    • C08G65/44Macromolecular compounds obtained by reactions forming an ether link in the main chain of the macromolecule from hydroxy compounds or their metallic derivatives derived from phenols by oxidation of phenols

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyethers (AREA)

Description

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- ao ein anderes Verfahren beschrieben, nach dem PoIyzeichnet, daß die Menge des Bleidioxyds 1,5 bis arylenäther durch Polykondensation eines Salzes eines 2,0 Mol pro Mol des zu oxydierenden Phenols in para-Stellung, z. B. mit einem Bromatom substitubeträgt ierten Phenols hergestellt werden. Um die Reaktion
zu starten, kann eine sehr geringe Menge eines Kataly-
3. Verfahren nach den Ansprachen 1 und 2, da- »5 sators zugegeben werden. Diese Katalysatoren müssen durch gekennzeichnet, daß als Verbindung mit die Bildung von Phenoxyradikalen hervorrufen können, einem freien Elektronenpaar ein Amin verwendet Für diesen Zweck geeignete Katalysatoren sind unter wird. anderem Jod. Sauerstoff, Silberoxyd, Bleitetraacetat
und auch Bleidioxyd. Aus dieser Veröffentlichung
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, da- 30 kann jedoch nicht geschlossen werden, daß es, wenn durch gekennzeichnet, daß als Verbindung mit gemäß der Erfindung Mono phenole oxydativ polyeinem freien Elektronenpaar ein Dialkylsulfoxyd merisiert werden, die in der p-Stellung nicht substiverwendet wird. tuiert sind, und Bleidioxyd in großen Mengen verwendet wird, möglich sein würde, hochwertige PoIy-
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, da- 35 merisate zu erhalten.
durch gekennzeichnet, daß das während der Um- Ferner weisen die nach dem erfindungsgemäßen Setzung gebildete Bleimonoxyd in an sich bekannter Verfahren erhaltenen Polymerisate auch deshalb eine Weise mit einer Hypochloritlösung oder elektroly- bessere Qualität als die nach dem Verfahren der tisch wieder zu Bleidioxyd oxydiert wird. französischen Patentschrift 1 259 934 hergestellten auf,
40 weil sie infolge des Fehlens eines endständigen Halogenetoms gegenüber Zersetzung beständiger sind.
Es ist auch festgestellt worden, daß die gemäß der französischen Patentschrift hergestellten hochmolekularen Polymeren einen höheren Halogengehalt auf-
. 4s weisen, als er theoretisch zu erwarten wäre. Dies
deutet auf die Bildung struktureller Fehlstellen in den Polymeren hin.
Ein anderes und ebenfalls wichtiges Verfahren zur Herstellung von Polyarylenäthern ist in der franzö-So sischen Patentschrift 1 234 336 beschrieben worden, bei dem unter anderem 2,6-disubstituierte MonoGegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur phenole in Gegenwart eines Katalysators oxydativ Herstellung von Polyphenylenäthem durch oxydative polymerisiert werden, der aus einem Kupfersalz-Amin-Polymerisation von Monophenolen, die in den beiden Komplex besteht. Im Vergleich zu diesem bekannten ©rtho-Stellungen, nicht aber in der para-Stellung Sub- 5s Verfahren bietet das erfindungsgemäße Verfahren den $tituenten aufweisen, mit einem Metalloxyd als Oxy- Vorteil, daß innerhalb kürzerer Zeit höhere Ausbeuten dationsmittel. erzielt werden und die erhaltenen Polymeren günstigere
Ein Verfahren dieser Art ist von B. O. Lindgren Eigenschaften aufweisen, da sie nicht durch Katalyih »Acta Chemica Scandinavica« 14 (1960X S. 1203 sätorrückstäöde verunreinigt sind. Die gemäß der bis 1210, beschrieben worden. Bei diesem bekannten 6ö französischen Patentschrift 1 234 336 hergestellten Verfahren wird 2,6-Dimethylphenol mit Silberoxyd Polymeren enthalten stets eine kleine Menge Stickstoff* oxydativ polymerisiert. der aus dem verwendeten Katalysator stammt und
Die so erhaltenen Polymeren weisen einen Poly- offenbar in die Pölvmerenmoleküle eingebaut wirdj merisationsgrad von 10 bis 16 entsprechend einem da es sich als unmöglich erwiesen hat, diese Stickstoff' Molekulargewicht von 1300 bis 1900 auf. Diese Poly- 65 rückstände aus dem Polymeren abzutrennen. Es ist Mieren sind für die Verwendung als Kunststoffe völlig bisher nicht möglich, nach dem bekannten Verfahren ungeeignet, da für diesen Anwendungszweck ein Poly- Polymerisate mit einem Stickstoffgehalt unter 0,03 Gemerisationsgrad von wenigstens 100 erforderlich ist. wichtsprozent herzustellen.
j i 64§ 068
3 4
Das erfindongSgemaSe Verfahren eiraögKctu es das gebildete Polymere löslich sind- Dadurch kann f erstmals, Polymerisate der allgemeinen Formel das überschüssige Bleidioxyd und Oas während der
Umsetzung aas dem Bleidioxyd gebildete Eleimono-
H-
Qxyd leisht durch Filtrieren oder Zeniiifogieren aus dem Re^ktftM^gpmiisffh entfernt werden.
ρ Nach der Entfernung der Bleioxyds kann das in dem
Lösungsmittel gelöste Polymere isoliert werden, indem 35, B. das fiolymere durch Zugabe eines Fällungsmittels,
wie Methanol, ausgefällt oder das Lösungsmittel i« verdampft wird.
herzustelleo, in der R1 uod R8 niedere Alkyl- oder Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich für die ArylgFäppen und R8 ein Wasserstoffatom, eilig aicaJere oxydative Polymerisierung verschiedener Phenole, die Alkyl-oder Alkanoylgruppe bedeuten und η größer als in den beiden ortho-Steliungen, aber nicht in der 100 ist, wobei die Polymeren weniger als 0,03 Ce- para-Steüung substituiert sind, Beispiele für geeignete wichtsprozent Stickstoff enthalten. Diebe Polymerisate 15 Phenole sind z. B. 2,6-Djmethylphenol, 2,6-Diätbylzeigen eine große Beständigkeit gegenüber der iin- phenol, Z.o-DipropylphenoLZ.o-Dibutylphenol, 2,6-Diwirkuag von Licht, Sauerstoff und Hitze. Diese laurylphenoUl'S-Diphenylplieno^io-Dibenzylphenol, BestSndiglceit kann noch weiter gesteigert werden durch 2,6-DitoIyIphenol. Ferner können Phenole eingesetzt die Umwandlung der endständigen Hydroxylgruppe werden, die verschiedene Kohlenwasserstoffreste in den in an sich bekannter Weise in eine Ester- oder Äther- »o beiden o-Steiiungen tragen, z. B. 2-Methyl-6-äthylgruppe. phenol, 2-MeItIyI-O-PhCHyIPhCnOl, oder die auch in
Ein Polymerisat der vorstehend genannten Art, einer oder beiden meta-Stellungen mit Kohlenwasserwobei η = 100 ist, besitzt eine relative Viskosität von Stoffresten substituiert sind, z. B. 2,3,6-TrimethyI-1,30, gemessen in einer 1 %igen Lösung in Benzol bei phenol, 2,3,5,6-T.tramethylphenol, sowie Phenole, an 30° C. as die als Kernsub tituent ein Halogenatom gebunden ist,
Ein weiterer Nachteil des in der französischen z. B. 2-Methyl-6-bromphenol, 2,3,5-Trimethyl-6-chlor-Patentschrift 1 234 336 beschriebenen Verfahrens be- phenol, 2,6-Dimethyl-3-chlorphenol, 2,6-Dimethylsteht darin, daß das bei der Reaktion gebildete Wasser 3-chlor-S-bromphenol, oder deren Substituenten selbst während der oxydativen Polymerisierung vollständig ein Halogenatom aufweisen, wie 2,6-Di-(chloräthyl)-entfernt werden muß, weil es sonst infolge der Bildung 30 phenol, 2,6-Di-(chlorpropyl)-phenol. Ferner eignen unerwünschter Nebenprodukte einen nachteiligen Ein- sich Phenole, bei denen einer oder beide Substituenten fluß auf die Reaktion ausübt. Die Anwesenheit von über ein Sauerstoffatom an den Kern gebunden sind. Wasser würde auch zu einer Vergiftung des Kataly- z.B. 2,6-Dimethoxyphenol,2-Methoxy-6-äthoxyphenol, sators führen. Infolgedessen sind beider Durchführung 2,6-Diäthoxyphenol, 2-Äthyl-6-stearoxyphenol, 2-Hydieses Verfahrens kostspielige Maßnahmen erforder- 35 droxy-6-isobutylphenol (Isobutylbrenzkatechin) und hch, um die rasche Entfernung des gebildeten Wassers 2,6-Di-(chlorphenoxy)-pheno1 1.
aus dem Reaktionsgemisch sicherzustellen. Sei dem 2,6-Dimethylphenol und 2,6-Diphenylphenol werden
erfindungsgemäßen Verfahren wirkt sich das gebildete bevorzugt, da sie Polymerisate mit sehr günstigen Wasser nicht nachteilig auf die Reaktionsgesch windig- Eigenschaften ergeben,
keit oder die Qualität des Polymeren aus. 40 Um hochmolekulare Polymere zu erhalten, wird
Als weiterer Nachteil geht aus der französischen das Bleidioxyd vorzugsweise in einem Überschuß von Patentschrift 1 234 336 hervor, daß die Bildung von 50% eingesetzt. Die Verwendung einer überschüssigen Polyarylenäthern bei dem betreffenden Verfahren ver- Menge von mehr als 100% bietet im allgemeinen keine hindert wird, wenn sich in den beiden ortho-Stellungen weiteren Vorteile. Vorzugsweise beträgt die eindes Phenols Aryl-, Alkoxy- oder Aryloxygruppen 45 gesetzte Menge Bleidioxyd deshalb 1,5 bis 2,0 Mol befinden. Mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens pro Mol des zu oxydierenden Phenols,
können dagegen Phenole mit Aryl-, Alkoxy- oder Durch die Gegenwart einer Verbindung mit einem
Aryloxygruppen in beiden ortho-Stellungen leicht zu freien Elektronenpaar können bei Verwendung einer Polyarylenäthern mit einem Polymerisationsgrad von bestimmten Menge Bleidioxyd Polymere mit höheren wenigstens 100 oxydativ polymerisiert werden. Se Molekulargewichten erhalten werden, als es ohne diese
Ein sehr wichtiger Vorteil des erfindungsgemäßen Verbindungen der Fall ist.
Verfahrens besteht darin, daß in bezug auf die zu Verbindungen, die das Ergebnis günstig beeinflussen
oxydierende Phenolmenge sehr hohe Ausbeuten erzielt und deshalb bevorzugt werden, sind aromatische und werden. Bei einer genau kontrollierten Polymerisation aliphatische Amine, wie Anilin, Triäthylamin, Dibetragen die Ausbeuten stett über 90% der theore- Ss methyllaurylamin, Tetramethyläthylendiamin und Tetischen Ausbeuten. Bei dem erfindungsgemäßen Ver- tramethylenguanidin sowie cyclische Amine, z. B. fahren ist die unerwünschte Bildung von Dipheno- Pyridin, Collidin und Methylpyrrotidin.
chinonett geringfügig. Wenn die erhaltenen Polymeren vollständig frei von
Das erfindungsgemäße Verfahren kann in jedem Stickstoff sein sollen, werden als Verbindungen mit monomeren Lösungsmittel durchgeführt werden, das 60 freienElektrönenpaarenvorzugsweiseDialkylsulfoxyde, sich unter den Reaktionsbedingungen nicht mit den insbesondere Dimethylsulfoxyd, verwendet,
verwendeten Reaktionspartiiern umsetzt. Beispiele für Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Vergeeignete Lösungsmittel sind Benzol, Toluol, Xylol, fahrens wird das während der Umsetzung gebildete oftho-biehlorbenzol, Tetrachlormethan, Trichlorme- Bleimonoxyd zweckmäßig in situ wieder zu Bleidioxyd than (Chloroform), Dichlormethan und 1,2-Dichlor- 65 oxydiert. Das kann in aa sich bekannter Weise, z. B. äthan. auf elektrolytischem Wege oder tnit einer Hypochlorit-
Die Umsetzung wird vorzugsweise in einer Flüssig- lösung, erfolgen,
keit durchgeführt, in der sowohl das Phenol als auch Die Temperatur, bei der das erfindungsgemäße
i 645 068
5 6
Verfahren durchgeführt wird, kann innefnalb weiter !Polymere wild dann dareh Zugabe einer Methanol-Grenzen schwanken. Im allgemeiiien wird die Qualität menge, die doppelt so groß ist wie die Menge der des Polymeren am günstigsten beeinflußt, wenn bei Bolymerenlösung, ausgefällt Das ausgefällte Polymere 4er niedrigsönöglichen Temperatur gearbeitet wird. wird abfiltriert und unter vermindertem Druck bei Bei vielen Phenolen verlauf t die Umsetzung bei Raum- 5 800C getrocknet Die relative Viskosität (ijrel.) des temperatur genügend rasch, so daß diese Temperatur Polymeren wird an einer Lösung von 1 Gewichtsbevorzugt wird. prozent in Benzoi bei 200C bestimmt
Da die Umsetzung exotherm verläuft, ist es zweck- Bei den Ausführungsfonnen der Beispiele 1 bis 6
«äßi&, das Reaktionsgemisoh m kahlen, um einen und 20 bis 27 beträgt die Zeit für die Zugabe des
unerwünschten Temperaturanstieg zu verhindern und κ» Bleidioxyds zu dem Reaktionsgemisch etwa 5 Mi-
CBi homogenes Polymerisat 211 erhalten. Dieser Tempe- nuten; dabei ist es möglich, die Temperatur auf dem
iaturanstieg kam auch verhindert werden, wenn nicht angegebenen Wert zu halten. Bei den Ausführuags-
tofort das gesamte Bleidioxyd zugegeben wird, sondern tomes der Beispiele 7 bis 19 wird sofort das gesamte
wenn die Zugabe allmählich erfolgt Bleidioxyd zugegeben, wobei während der Umsetzung
Im allgemeinen wird die Umsetzung durch die As- 15 ein Temperaturanstieg erfolgt Wesenheit anderer Verbindungen nicht wesentlich ge- Die in der Tabelle angegebene Reaktionszeit bezieht
«tSrt Bin Polymeres bildet sich z. B. auch in Gegen- sich auf die Zeit, die vom Zeitpunkt der Bleidioxyd-
*arr saurer Verbindungen, z. B. Essigsäure und zugabe bis zum Zeitpunkt der Abtrennung des Biei-
p-Toluolsulfonsäure. Da diese Verbindungen aber dioxyds vergeht. Das entspricht nicht der Zeit, die zum
keine Vorteile bieten, sondern nur das Reaktions- so Erreichen der in der Tabelle angegebenen Viskosität
gemisch verunreinigen, ist ihre Zugabe im allgemeinen erforderlich ist. Wie aus Beispiel 11 hervorgeht, ist
nicht ratsam. die Reaktion in den meisten Fällen innerhalb weniger
Wenn sich das Reaktionsgemisch während der Minuten beendet
Umsetzung gelb färbt, so kann die Verfärbung durch Ein Vergleich der Beispiele 1 bis 4 mit den BeiZugabe eines Sulfits oder von Hydrazin beseitigt as spielen S und 6 zeigt, daß in Gegenwart einer kleinen werden, wodurch die gefärbten Bestandteile offenbar Menge eines Amins die erhaltenen Polymeren eine zu farblosen Verbindungen reduziert werden. höhere relative Viskosität aufweisen als wenn unter
Das reine Polymere kann in unbekannter Weise sonst gleichen Reaktionsbedingungen ohne ein Amin
aus dem Reaktionsgemisch isoliert werden. Im all- gearbeitet wird.
gemeinen werden zunächst die unlöslichen Blei- 30 Aus den Beispielen 7 bis 9 geht hervor, daß die
verbindungen aus der Polymerenlösung abfiliriert relative Viskosität des Polymeren in Abhängigkeit von
Das Polymere kann dann durch Zugabe eines der zugegebenen Menge Bleidioxyd eingestellt werden Fällungsmittels, wie Methanol, ausgefällt werden. kann. Es kann aber auch durch Eindampfen der Lösung Die Beispiele 14 bis 16 zeigen, daß sich bereits sehr
isoliert werden, wobei die Polymerenlösung in diesem 35 kleine Mengen Amin sehr gunstig auswirken.
Fall möglichst weitgehend von unerwünschten Ge- Aus den Beispielen 17 bis 19 erkennt man, daß die
mischbestandteilen befreit wird. Wenn die oxydative Polymerisation auch in Gegenwart von Säuren nicht
Polymerisation in Gegenwart einer kleinen Menge unmöglich wird, daß ihre Gegenwart jedoch auch
eines Amins durchgeführt worden ist, kann die keinen günstigen Einfluß ausübt.
Polymerenlösung z. B. zuerst mit angesäuertem Wasser 40 Beispiel 24 zeigt, daß die Polymerisation durch die
gewaschen werden, dem Stoffe zugesetzt werden können, Gegenwart eines Trockenmittels nicht günstig be-
die leicht wasserlösliche Verbindungen mit Blei bilden, einflußt wird.
wodurch etwa in der Polymerenlösung vorhandene, Sofern aus Vergleichszwecken nichts anderes angelöste Bleiverbindungen entfernt werden. gegeben ist, sind die Ausbeuten bei allen Versuchen
Es ist klir, daß hier unter Bleidioxyd auch Gemische 4S wesentlich höher als 80%.
von Bleidioxyd und anderen Verbindungen verstanden Die erhaltenen Polymeren sind farblos bis sehr
werden und daß die in solchen Getniscl.cn enthaltene schwach gefärbt, mit Ausnahme des im Beispiel 19
molare Menge Bleidioxyd stets wenigstens der molaren erhaltenen Polymeren.
Menge des zu oxydierenden Phenols entsprechen sollte. Die Abkürzungen in der Tabelle haben folgende
Die erfindungsgemäß hergestellte)! Polyphenylen- So Bedeutungen: äther können für alle Gebiete verwenHet werden, auf denen diese Verbindungen auch bisher Anwendung feinden, z. B. für elektrotechnische Zwecke, als
Material für das Strangpressen und Spritzgußverfahren 2,6-DMF = 2,6-Dimethyiphenol sowie als Ausgangsmaterial für Fasern und Filme. SS
2,6-DEF = 2,6-Diäthylphenol
B e i s ρ i e 1 e 1 bis 29 2,6^DMoxyF = 2,6-Dimethoxypbenol
6& 2,6-DFF «a 2,6-Diphenytphefioi
Die folgende Tabelle gibt die mit verschiedenen
Aüsführungsformeü des erfmdungsgemaßen Verfahrens TBA ** Triäthylämih erhaltenen Ergebnisse an.
Bei allen Ausführungsformen wird die angegebene TMG = Tetramethylguanidin Menge des betreffenden Phenols unter Rühren mit 65
Blei^ioxyd in einem Lösunptnittel zusammengebracht. PTS == p-Toluolsulfonsäure "■■ Mach Beendigung der in der Tabelle angegebenen
Reaktionszeit werden die Bleiöxyde abfiltriert J3as DMS = Ditnethylsulföxyd
7 Monomeres Medium Gewichtsteile Verbindung ■ Gewichtsteile 8 Gewichtsteile
Beispiels 7 2,6-DMF 93 PbO,
7 2,6-DMF 93 Lösungsmittel 27
1 7 2,6-DMF 93 Benzol 27
2 7 2,6-DMF 93 Toluol 27
3 7 2,6-DMF 93 Chloroform 27
4 7 2,6-DMF 93 Ö-Dichlorbenzol 27
5 10 2,6-DMF 90 Benzol 27
6 10 2,6-DMF 90 Toluol 24,5
7 10 2,6-DMF 90 Toluol 29
8 10 2,6-DMF 90 Toluol 34
9 10 2,6-DMF 90 Toluol 34
10 10 2,6-DMF 90 Toluol 29
11 10 2,6-DMF 90 Toluol 29
12 ; 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
13 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
14 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
15 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
16 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
17 10 2,6-DMF 90 Toluol 39
18 3,75 2,6-DEF 90 Toluol 39
19 3,75 2,6-DM-oxy F 90 Toluol 12
20 40 2.6-DFF 400 Toluol 12
21 4.9 2,6-DMF 200 Chloroform 190
22 4,9 2,6-DMF 200 Benzol 24
23 4,9 2,6-DMF 200 Toluol 24
24 4,9 2,6-DMF 200 Toluol 24
25 50 2,5-DMF 200 Toluol 24
26 4 2,6-DFF 40 Toluol 240
27 12 2,6-DFF 100 Toluol 10
28 Benzol 48
29 Benzol
Beispiel
Weitere Zusatzstoffe
Verbindung Tempered ;
Reaktions
zeit,
V Besonderheiten 509608/66
Gewichtsteile TEA °C Min. tu.
1 0,11 TEA 30 2,08
2 0,11 TEA 30 60 1,89
3 0,11 TEA 30 60 1,84
4 0,11 30 60 1,89
5 30 160 1,38
6 TEA 30 160 1,50
7 0,16 TEA 22—28 i 60 1,10 25% Oberschuß PbO2
8 0,16 TEA 22—28 120 2,20 50% Überschuß PbO8
9 0,16 TEA 22—28 180 2,44 75% Überschuß PbO,
10 0,16 TEA 22-28 120 2,44
11 0,16 TEA 20-35 10 2,40
12 0,16 TEA 20-35 150 2,41
13 0,0008 TEA
ΤΈ A
10-25 60 1,69 0,01 Molprozent Amin
14 0,008
A tV%C
TEA
TEA
10-25 60
τη
1,85
1 76
0,1 Moh-oaent An—
A % MtJm ium! AmM
15
16
0,025
0,04
Essigsäure OlJJ
20-35
IW
60
1,80 Ii9J IVtiM|U !»»·■* nam^
O^ Mdprozeat Aem
17 0,1 FTS 22—34 120 1,34 2 Mofpnraa* Essigsäo-
18 0^8 HC»« 21-30 120 1,40 2Mo%wmeäPTS
19 0,16 TMG 21-35 45 1,49 stet ^förbtes Poryraensai
20 1 TMG 21 60 1,53
21 0,15 _ 20 240 Ausbeete53%
22 _ 20 4 Tage 3,13
23 MgSO, 20 160 1,67
24 12 Pynd.n 20 160 1,58
25 0,15 DMS 20 160 2,88
26 0,15 TEA 20 160 2>
27 5 20 15 2,13
28 _ 20 4Std. 1,89
29 20 IV« Sri. 1,62
Beispiel 30
IS g 2,6-Diphenylphenol werden in 30 ml Benzol gelöst. Dazu gibt man allmählich während 1 Stunde unter starkem Rühren eine Aufschlämmung von 72 g Bleidioxyd in 35 ml Benzol. Die Temperatur wird auf 2O0C gehalten. Nach der Zugabe der Aufschlämmung rührt man das Reaktionsgemisch noch 2,5 Stunden. Das dabei gebildete Polymere wird in der in den
Beispielen 1 bis 29 angegebenen Weise isoliert. Da: Polymere weist eine relative Viskosität von 1,90 auf bestimmt an einer lgewichtsprozentigen Lösung ii Chloroform bei 3O0C.
Wenn das Reaktionsgemisch 4,5 Stunden stat 2,5 Stunden gerührt wird, beträgt die relative Viskositä 2,10; bei 20stündigem Rühren 2,73 und bei 40stündigen Rühren 2,94.
In allen Fällen beträgt die Ausbeute mehr als 90/;
ίο der theoretischen Ausbeute.

Claims (1)

Das ei&ulungsgamSJte Verfetoen ist daher dadurch gekennzeichnet, «faß a& QxydaliöasniiBel Sieidloxyd Patentansprüche· in einer Menge wo wenigstens I Mal pro Mei des zu oxydierenden Phenols, gegebenenfalls in Gegenwart δ von 04 bis 2 Molprozent, bezogen auf das zu cxy-
1. Verfahren zur Herstellung von Polyphenylen- diewade Phenol, einer Verbfed^, dfejja de« Reakäthern «ton* oxydaäve Polymerisation von Mono- ÜOBsmeditun ISSBt* ist und an freies St*tronenpaar phenolen, die in den beiden ortho-Stellungen, nicht besitzt, verwendet wird.
*beriaderpaia^teLlung,Substitoentenaöiw«iseB, Die Verwendong van Bteidioxyd ais .ydaüonsmit einem Metalloxyd als Oxydatioaamtie!, da- i« mitte! bei der erfindttagsgemSBen oxydaüven PoIydurch gekennzeichnet, daß ate Oxy- merisation von Monophenolen bietet einige besondere datioasmfttel Bteidioxyd in eiaer Meage wo we- Vortefle gegenüber den bisher bekannteG Verfahren nigstens einem Mol pro Mol des zu oxydierenden zur Hcrsteluaig von P<%«ryienääiem, die zur VerPhenols, gegebenenfalls in Gegenwart von 0,1 bis Wendung als Kunststoffe gesegnet sind. Wie vorstehend 2 Mobprozent, bezogen auf das zu oxydierende »s bereits erwähnt worden ist, ergjfet dte Verwendung von Phenol einer Verbindung, die in dem Reaktion*- SHberoxyd als Oxydationsmittel Polymerisate von
. medium löslich ist und ein freies Elektronenpaar selativ niedrigem Polymensaüonsgrad, die nicht ab besitzt, verwendet wird. Kunststoffe geeignet sind.
In der französischen Patentschrift 1 259 934 wird
DE1645068A 1965-03-20 1966-03-18 Verfahren zur Herstellung von Polyphenylenäthern Expired DE1645068C3 (de)

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DE1645068B2 DE1645068B2 (de) 1974-05-22
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