DE1533091C - Verfahren zur Aufbereitung von zum Teil aus Graphit bestehenden Schalenkor nern und Brenn oder Brutelementen - Google Patents

Description

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Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur somit nicht ohne weiteres zur Verwendung im Reak-

Aufbereitung von zum Teil aus Graphit bestehenden tor zur Verfügung stehen.

Schalenkörnern und Brenn- oder Brutelementen Aufgabe der Erfindung ist es daher, Schalenkörner, sowie unter Verwendung von Schalenkörnern her- Brenn- oder Brutelemente oder unter Verwendung gestellten Brenn- oder Brutelementen. 5 von Schalenkörnern hergestellte Brenn- oder Brut-Für den Betrieb von Kernreaktoren hat sich die elemente, die zum Teil aus Graphit bestehen, in der Verwendung von Schalenkörnern, die auch unter Weise wiederaufzuarbeiten, daß der Graphit mit dem der Bezeichnung »coated particles« bekannt sind, Brennstoff oder Brutstoff in der Weise gelöst wird, als vorteilhaft erwiesen. Diese Schalenkörner be- daß die Körner erhalten bleiben und mithin für den stehen aus Kernen, die aus Gemischen von Uran- ίο Einsatz im Reaktor verwendbar sind,
carbid und Thoriumcarbid oder auch aus Gemischen Die Erfindung geht von der überraschenden Ervon Uranoxyd und Thoriumoxyd gebildet sind. Es kenntnis aus, daß Graphitkörner, also auch Graphitist auch bekannt, Reaktoren mit Schalenkörnern zu schalen oder -Umhüllungen oder auch Beschichtunbetreiben, die Plutoniurnkeme aufweisen. Diese gen aus Graphit durch eine Behandlung mit Alkali-Schalenkörner haben einen Durchmesser von 200 bis 15 metallen zum Zerfall gebracht werden können. Er-800 μ. Um den Austritt von den bei dem radioakti- findungsgemäß werden daher die Graphitteile von ven Zerfall sich bildenden Spaltprodukten zu ver- Schalenkörnern oder Brenn- oder Brutelementen der hindern, hat man diese Kerne mit Schalen aus Gra- vorgenannten Art in einer ersten Verfahrensstufe phit oder Siliciumcarbid umgeben. Daneben sind durch Reaktion mit Alkalimetallen zum Zerfall auch andere Stoffe als Umhüllungsmaterial verwen- 20 gebracht, worauf die Brenn- oder Brutstoffe in weitedet worden. Als besonders zweckmäßig hat sich je- ren Verfahrensstufen von dem Reaktionsprodukt doch die Verwendung von Graphit erwiesen. Man mittels an sich bekannter chemischer und/oder physihat ferner Graphit für die Herstellung von Brenn- kalischer Verfahren getrennt werden. Als besonders oder Brutelementen verwendet, bei denen der Brenn- zweckmäßig hat sich zur Durchführung des erfinsloif oder der Brutstoff in einer Matrix aus Graphit 25 dungsgemäßen Verfahrens die Verwendung von eingebettet ist oder bei denen der Brennstoff oder Cäsium oder auch von Kalium erwiesen. Dabei ist es der Brutstoff, beispielsweise in Form von Schalen- vorteihaft, wenn Cäsium oder Kalium im dampfförkörnern, in Umhüllungen aus Graphit eingefüllt ist. migen Zustand zur Reaktion mit dem Graphit der .Um diesen Brennstoff wiederaufzuarbeiten, haben Brenn- öder Brutelemente gebracht werden; zwecksich gegenüber den bisher bekannten Wiederaufbe- 30 mäßig zwischen 300 und 1000° C. Bei Verwendung rcitungsverfahren für Brennelemente deshalb Schwie- von Cäsium ist es zweckmäßig, die Reaktion bei einer rigkeiten ergeben, weil es darauf ankommt, den Gra- Temperatur von etwa 300° C und mit einem Partialphit vollständig von dem Brennstoff abzutrennen. druck des Cäsiums von etwa 1 Torr ablaufen zu las-Um dies zu erreichen, hat man versucht, den Brenn- sen. Die Durchführung des erfindungsgemäßen Versteif und auch den Brutstoff im Sauerstoffstrom oder 35 fahrens erfolgt zweckmäßig in einem Wirbelbett oder im Luftstrom durch Verbrennen von der Graphit- auch in einem Drehrohrofen.

umhüllung freizusetzen. Bei diesem Verfahren hat Der Vorzug des Verfahrens gemäß der Erfindung

sich jedoch der Nachteil ergeben, daß während des besteht darin, daß außer radioaktiven Edelgasen

Verbrennungsprozesses auch ein großer Teil der keine flüchtigen radioaktiven Stoffe auftreten. Ein

radioaktiven Spaltprodukte freigesetzt wird. Es war 40 weiterer erheblicher Vorteil des neuen Verfahrens

daher notwendig, durch umfangreiche Filteranlagen ist, daß der bei der Anwendung des Verfahrens

diese Spaltprodukte von den Verbrennungsgasen gemäß der Erfindung gebildete Graphitgries mittels

abzutrennen, bevor man die Gase in die freie Atmo- Windsichter oder sonstigen, an sich bekannten Vor-

sphärc gelangen ließ. Nach einem weiteren bekann- richtungen leicht abgeschieden und -gleichfalls in an

ten Vorschlag soll Brennstoff oder Brutstoff von dem 45 sich bekannter Weise — beispielsweise durch Filter

Graphit der Umhüllung der Matrix oder der Be- — zurückgehalten werden kann. Vorteilhaft ist fer-

schichtung dadurch getrennt werden, daß der ge- ner, daß bei der Kettenreaktion Spaltprodukte in die

suintc Brennstoff im Mahlprozeß soweit verkleinert kleinen Kristalle dos Graphits eindringen und im

wird, daß das Ergebnis dieses Mahlprozesses mit Kristallgitter fest eingebaut werden. Daraus ergibt

chemischen Lösungsmitteln zur Reaktion gebracht 5° sich, daß eine gewisse Menge von radioaktiven Spalt-

und somit gelöst werden kann. Der Nachteil dieses produkten bereits mit dem Graphitgries abgeführt

bekannten Verfahrens besteht jedoch darin, daß noch wird.

verbleibende Graphitteilchen eine Erschwerung für Das neue Verfahren zur Wiederaufarbeitung von

den chemischen Wicderaufbereitungsprozeß dar- Brennelementen oder Brutelementen ist ohne weite-

slcllen. · 55 res auch anwendbar auf solche Elemente, die zum

Ks ist auch schon vorgeschlagen worden, die Wie- Teil aus Berylliumoxyd bestehen, da der BeO-Körpcr

deraufbereitung von Brennstoffen oder Biutstoffen, bei der Durchführung des neuen Verfahrens nicht

bei denen Graphit als Umhüllung oder Beschichtung angegriffen wird.

verwendet wird mittels einer Oxydschmelze vorzu- Die Feststellung, daß Spaltprodukte" nach ihrer nehmen. Um die Verbrennungsprodukte des Koh- 60 Erzeugung einen Weg von etwa 5 bis K) μ zuriieklenstolfs zugleich zu absorbieren, hat man dieser legen, bevor sie abgebremst werden und ihre Energie Oxydschmelze einen geeigneten Alkalizusatz züge- vollständig an die umgebende Materie abgeben, erfügt. Dadurch wird zwar erreicht, daß der Austritt möglicht die Anwendung des neuen Verfahrens im von radioaktiven Spaltprodukten — abgesehen von Rahmen der Wiederaufbereitung, um Mischungen den F.delgasen — vermieden wird, doch hat dieses 65 von Graphitkörnen) und Brennstolfkörnern aus Verfahren ebenso wie die vorstehend erwähnten Thoriiim-Uran-Karbid mit der Wirkung herzustellen, Wiederaufbereitungsverfahren den Nachteil, daß die daß die entstehenden Spaltprodukte wegen ihrer Brennstoff- oder Brutstoffkörner zerstört werden und geringen Reichweite in dem Graphitanteil des aus

Brennstoff und Graphit gebildeten Gemisches stekkenbleiben. Wird nun diese Mischung durch Einwirkung von Alkalimetallen aufgelöst, so wird bei der Trennung — beispielsweise mittels Windsichter — auch eine Reinigung des Gemisches aus Graphit und Thorium-Uran-Karbid-Körnern erzielt. Soweit über die Aufnahme der Spaltprodukte im Graphit hinaus eine Dekontamination erforderlich ist, wird diese bei der Wiederaufbereitung nach dem Verfahren gemäß der Erfindung im Anschluß an den vorstehend beschriebenen Verfahrensschritt angeschlossen. Hieran anschließend werden die Schalenkörner neu beschichtet und sind somit im Reaktorbetrieb wieder verwendbar.

Weitere Einzelheiten des Verfahrens gemäß der Erfindung sollen an Hand des in der Zeichnung dargestellten Fließschemas erläutert werden, das die Wiederaufbereitung von Schalenteilchen betrifft.

Die mit Graphit beschichteten Schalenteilchen werden über die Leitung 1, beispielsweise mittels einer in der Zeichnung nicht dargestellten Dosiervorrichtung, in das Reaktionsgefäß B eingebracht. Über die Leitung 2 wird Alkalimetall, vorzugsweise Cäsium oder Kalium in das Reaktionsgefäß B eingeleitet. Das Reaktionsgefäß B wird mittels der über die Rohrleitung angeschlossenen Pumpe A evakuiert und mittels der beispielsweise als Heizspirale ausgebildeten Heizung B' auf die gewünschte Temperatur aufgeheizt. Aus wirtscha'ftlichen Gründen ist es zweckmäßig, das Alkalimetall in einen Kreislauf 4 umzupumpen. Dies kann beispielsweise mittels eines über die Leitung 5 zugeführten Spülgases geschehen. Der Ablauf der Reaktion im Reaktionsgefäß B beansprucht nur einen geringen Zeitaufwand, so daß nach kurzer Zeit der Einwirkung des Alkalimetalldampfes die Kerne der Schalenkörner und die pulverförmigen Graphitteile über die im Boden des Reaktionsgefäßes B angeschlossene Rohrleitung 6 abgezogen und zur Trennung in den Windsichter C eingeführt werden, in den in an sich bekannter Weise über die Rohrleitung? ein geeignetes Sichtgas eingeleitet wird. Von dem Windsichter C werden die Schalenteile mit etwaigen darin noch enthaltenen Spaltprodukten in den Lagerbehältern L geleitet. Statt dessen oder daneben können die Kerne in eine zu diesem Zweck vorgesehene Einrichtung D gegebenenfalls weiter dekontaminiert werden, die mit dem Windsichter C über die Rohrleitung 8 verbunden ist. Von D gelangen die Kerne zur Umschichtung über die Rohrleitung 9 in den Wirbelbettofen G, der mittels der Heizung G' auf eine zur Umschichtung geeignete Temperatur gebracht wird. Dabei ist an dem Wirbelbettofen G zur Einleitung des Umschichtungsgases eine Rohrleitung 10 angeschlossen. Die vorstehend behandelten Kerne werden im Anschluß daran über die an dem Wirbelbettofen G angeschlossene Rohrleitung 11 in an sich bekannter Weise in die Brennelementhüllen eingefüllt.

Wie vorteilhaft das Verfahren gemäß der Erfindung ist, ergibt sich aus den nachfolgend angeführten Beispielen.

1. Ausführungsbeispiel

Es wurden Brennelemente, bei denen der Brennstoff in Form von mit Graphit beschichteten Schalenkörnern in kugelförmiger Umhüllung aus Graphit angeordnet ist, in ein Reaktionsgefäß eingebracht, das zuvor evakuiert worden war. Im Anschluß daran wurde Cäsium bei einer Temperatur von 30° C in ö das Reaktionsgefäß eingeleitet. Anschließend wurde die Temperatur der Reaktionspartner in dem Reaktionsgefäß auf 300° C erhöht. Dabei ergab sich, daß der Graphit in wenigen Stunden frei wurde, so daß die Brennstoffkerne und das gebildete Graphitpulver

ίο durch Windsichtung leicht voneinander trennbar waren. Das Cäsium wurde sodann durch Überleiten in ein mit dem Reaktionsgefäß in Verbindung stehendes und auf Raumtemperatur gehaltenes zweites Reaktionsgefäß niedergeschlagen, so daß es im Kreislauf verwendbar war.

2. Ausführungsbeispiel

Es wurden 100 g Cäsium bei einer Temperatur von 280° C und bei einem Partialdruck des Cäsiums von 1 Torr mit 400 g mit Graphit beschichteten Schalenkörnern in einem Reaktionsgefäß zur Reaktion gebracht. Dabei zeigte sich, daß der Graphit der Schalenkörner innerhalb einer Zeit von wenigen Minuten vollständig zerfallen war, so daß nur noch die nackten Kerne vorlagen.

Claims (7)

1. Patentansprüche:

   ^: .1. Verfahren zur Aufbereitung von zum Teil aus Graphit bestehenden Schalenkörnern (coated particles) und Brenn- oder Brutelementen sowie unter Verwendung von Schalenkörnern hergestellten Brenn- oder Brutelementen, dadurch gekennzeichnet, daß in einer ersten Verfahrensstufe die Graphitteile durch Reaktion mit Alkalimetallen zum Zerfall gebracht werden, worauf die Brenn- oder Brutstoffe in weiteren Verfahrens stufen von dem Reaktionsprodukt mittels an sich bekannter chemischer und/oder physikalischer Verfahren getrennt werden.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Alkalimetall Cäsium oder Kalium verwendet werden.
3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Alkalimetalle mit den Schalenkörnern und/oder den Brennoder Brutelementen in dampfförmigem Zustand zur Einwirkung gebracht werden.
4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner in an sich bekannter Weise auf eine Temperatur zwischen 300 und 1000° C gebracht werden.
5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei Verwendung von Cäsium die Reaktionspartner auf etwa 300° C gebracht werden und daß der Partialdruck des Cäsiums etwa 1 Torr beträgt.
6. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren in einem an sich bekannten Wirbelbett durchgeführt wird.
7. 7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren in einem an sich bekannten Drehrohrofen durchgeführt wird.

   Hierzu 1 Blatt Zeichnungen