DE1523055B2 - Verfahren und Vorrichtung zur radiometrischen Analyse - Google Patents

Description

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Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung z. B. einem Nuklearreaktor, möglich, die Analyse

und ein Verfahren zur radiometrischen Analyse, bei direkt durch eine einzige Bestrahlung einer Probe

dem eine auf ihre Zahl an Atomkernen eines bestimm- durchzuführen, da die Dichte des Neutronenflusses

ten Nuklids zu untersuchende Probe zu einem ersten nicht immer konstant ist, sondern mit der Zeit

Zeitpunkt in einen Bestrahlungsfluß eingebracht wird, 5 schwankt.

bei dem die zu untersuchende Probe zu einem zweiten Aus diesem Grunde hat man bisher jeweils ein VerZeitpunkt aus dem Bestrahlungsfluß herausgenommen fahren angewandt (s. Zeitschrift »Angewandte Chewird und bei dem die Zerfallsrate der aktivierten mie«, 70. Jahrgang, 1958, Nr. 7, S. 181 bis 187), bei Atomkerne des zu untersuchenden Nuklids in der dem man eine Probe mit einer zu bestimmenden An-Probe sodann zu einem dritten Zeitpunkt gemessen io zahl N_s von Atomkernen eines Nuklids mit einer Verwird. Eine Messung der Zahl der in einer Probe ent- gleichsprobe mit bekannter Zahl N_m von Atomkernen haltenen Atomkerne eines Nuklids einer zu unter- eines Nuklids zur selben Zeit in demselben Bestrahsuchenden Substanz wird dabei ermöglicht, ohne daß lungsfluß bestrahlt und sodann zu einem beliebigen hierzu bei jeder Messung eine gesonderte Flußüber- Zeitpunkt nach der gleichzeitigen Beendigung der wachungsprobe benötigt würde. 15 Bestrahlung der beiden Proben gleichzeitig die Zer-

In der neueren fortschreitenden technischen Ent- fallsraten N_s' und N_m' der Probe mit der unbekannten

wicklung gewinnt die Elementaranalyse von Roh- Zahl an Atomkernen und der Vergleichsprobe mißt,

materialien eine zunehmende Bedeutung. Bisher hat Auf diese Weise kann man die sich zumeist unstetig

man üblicherweise die Elementaranalyse als chemische ändernde Größe der Bestrahlungsflußdichte elimi-

Analyse durchgeführt, jedoch erfordert dieses Ver- 20 nieren, und man erhält die gesuchte Zahl N_s von

fahren einen erheblichen Zeitaufwand und ist zur An- Atomkernen des betreffenden Nuklids aus der

Wendung bei einer Verfahrenskontrolle ungeeignet. Gleichung

Es wurden deshalb bereits Versuche durchgeführt, ^,

eine Analyse der zu untersuchenden Rohmaterialien N_s = N_m · .

unter Beibehaltung der Form des zu untersuchenden 25 ^m

Gegenstandes zu erreichen Mit diesem Verfahren kann eine verläßliche Messung

,^^vt^t^^^s^x ™»y ^w _D ^etⁿ'd^dieB^fri τ ^dem _fl ^SchwankB^unr

analysiert werden sollen, mit einem Strahlungsfluß, ^^^t^^S^^^^,

z.B. einem Neutronenfluß, bestrahlt, wodurch sie m 30 j zwei getrennte Anordnungen für den

radioaktive Nuklide umgewandel werden und an- J _der S^ Rohrpostanlagen,

schließend wird die Radioaktivität der aktivierten _sowie ^P _{für die Messung}'_{der Radioaktivität} ^P _vorzuseg_en

Nuklide gemessen, um so quantitativ diese Elemente , ,. . _n ,P . . . , ,

. ° ' ^ da die erzeugte Radioaktivität m der zu messenden

^{zu a}"^{a vsie}.^ren·. λα- -iv u λα α α u Probe und in der Vergleichsprobe gleichzeitig ge-

Allgemein wird die zeitliche Änderung der durch 35 _{messen werden müssen}. ⁸ _Dies 4_{rt zu} ^S _dem Nachteil,

Bestrahlung mit einem Strahlungsfluß erzeugten _umfangreiche Geräte erforderlich sind, die schwie-

aktivierten Nuklide durch die folgende Gleichung be- _rfg ^ ^^ ^ _{£in weiterer schwerw}i_egender

scnrieoen. Nachteil eines derartigen Verfahrens besteht jedoch

_ ν f(t)_a — AiV'. (1) zusätzlich noch darin, daß zu jeder Messung mit einer

⁴° andersartigen Substanz eine eigene Vergleichsprobe

_ ν f(t)_a — AiV. (1) zusäzlic no dan, daß zu jeder Messung m

at ⁴° andersartigen Substanz eine eigene Vergleichsprobe

_, . hergestellt werden muß und daß selbst bei derselben zu

In dieser Gleichung bedeutet: messenden Substanz mehrere Vergleichsproben herge-

N = Anzahl der Atomkerne eines Nuklids, stellt werden müssen, da die Radioaktivität einer Ver-

N' = Anzahl der radioaktivierten Atomkerne gleichsprobe vor einer neuen Messung erst vollständig

eines Nuklids, abgeklungen sein muß.

/(O = die Neutronenflußdichte, _t Diese Nachteile werden nunmehr bei einem Ver-

, , . fahren der eingangs angegebenen Art ernndungsge-

a = der Wirkungsquerschnitt, _{mäß dadurch beseitigt) daß von dem ersten} Zeitpunkt

λ = die Zerfallskonstante des radioaktivierten _ab eine durch den Bestrahlungsfluß in einer radio-

Nuklids, ⁵° metrischen Einrichtung bewirkte, diesem Bestrahlungs-

t = die Zeit. fluß proportionale Gleichspannung auf den Eingang

-^ , _, . ^_{T A} _ „ ,. einer elektrischen Integrationsschaltung gegeben wird,

Durch z. B einen Neutronenfluß erzeugte radio- _{deren Zeitkonstante gleich dem Rez}i_prokwert der

aktive Nuklide zerfallen mit der Zeit. Insbesondere Zerfallskonstanten λ des radioaktivierten Nuklids der

zerfallt jedes der erzeugten radioaktiven Nuklide mit 55 _{zu untersuchenden} Substanz ist, daß diese Gleicheiner besonderen Zerfallskonstanten unter Aussendung _{von dem zweiten Ze}itp_Unkt ab auf Null ver-

von ^-Teilchen, y-Strahlen u. dgl entsprechend der / _{wird und daß zu dem d}£_{tten Zeit kt die an}

besonderen Isotopencharakteristik des Nuklids So _{dem A der Integrationsscha}i_tung anliegende

kann man em besonderes Nukhd von einem anderen _{s v} gemessen wird.

durch die Eigenschaft der ausgesandten Strahlen und 60 _{Die ZaM def Atomkerne N des Nuklids e ibt sich}

die Halbwertszeit des Zerfalls unterscheiden. Es ist so _{dann aus der Formd}
möglich, quantitativ die Anzahl der in der Probe enthaltenen Atome der Nuklide zu bestimmen, wenn man N_s'
die Dichte dieses Neutronenflusses / (/) gleichzeitig ^{s =} y^~»
mit der Anzahl der radioaktivierten Atomkerne N' 65

eines Nuklids messen kann. wobei K eine durch eine einmalige Messung mit einer Zur Zeit ist es jedoch mit keinem Neutronen er- Probe mit einer bekannten Zahl von Atomkernen vorzeugenden Gerät mit genügend großer Flußdichte, her bestimmte Proportionalitätskonstante bedeutet.

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Ein derartiges Verfahren hat den wesentlichen Vor- Fall erreichbare Zahl der austretenden Neutronen teil, daß nunmehr nicht bei jeder Messung eine radio- liegt in der Größenordnung von etwa 10¹⁰ n/Sek.
aktivierte Vergleichsprobe mit einer bekannten Menge Durch die Abschirmung 12 hindurch verläuft eine der zu messenden Substanz erforderlich ist und daß Rohrpost 14, die an einem Ende mit einem y-Strahldarüber hinaus fortlaufend Messungen durchgeführt 5 detektor 15 verbunden ist, der mit einem Strahlenwerden können, da als radiometrische Einrichtung meßgerät 16 verbunden ist. Am anderen Ende der Vorrichtungen verwandt werden können, die nicht Rohrpost, das der Neutronenquelle gegenüberliegt, radioaktiv werden oder deren Radioaktivität extrem ist ein von Neutronen bestrahlter Teil 13 vorgesehen, schnell abgeklungen ist. und die in den Rohrpostbüchsen enthaltenen Proben

Die Verringerung der durch die radiometrische io werden zwischen dem Teil 13 und dem y-Strahlen-

Einrichtung erzeugten Gleichspannung auf Null kann detektor 15 durch die Rohrpost 14 befördert. Die in

auf verschiedene Weise erfolgen. Dies kann durch Ab- der Probe durch Neutronenbestrahlung gebildete

schalten des Bestrahlungsflusses oder durch Abschir- Radioaktivität wird durch den y-Strahlendetektor 15

mung der radiometrischen Einrichtung gegen den bestimmt, der ein Szintillationszähler vom NaI(Tl)-

Bestrahlungsfluß oder durch Entnahme der radio- 15 Typ sein kann. Vorteilhafterweise wird zur Messung

metrischen Einrichtung aus dem Bestrahlungsfluß er- der Radioaktivität ein Gerät 16 verwandt, das den

reicht werden. Eine weitere Möglichkeit besteht darin, bereits ermittelten Ausgang des Detektors 15 durch

daß die den Gleichstrom erzeugende radiometrische einen Impulshöhenanalysator analysiert und sodann

Einrichtung kurzgeschlossen wird. das Analysenergebnis auf einem Zählgerät aufzeichnet.

Zur Durchführung des Verfahrens eignet sich insbe- 20 In dem neutronenbestrahlten Teil 13 befindet sich

sondere eine Vorrichtung mit einer einen Bestrahlungs- ebenfalls ein Neutronenfiußdetektor 17. Dieser Detek-

fluß erzeugenden Einrichtung und mit einem die Zer- tor dient dazu, die Neutronen nachzuweisen und in

fallsrate der zu untersuchenden Probe feststellenden elektrische Werte zu überführen, so daß z. B. eine

Zähler und die sich auszeichnet durch eine radio- der Neutronenfhißdichte proportionale Anzahl von

metrische Einrichtung zur Erzeugung eines der Fluß- 25 Impulsen erhalten wird. Für diese Zwecke ist besonders

dichte des Bestrahlungsflusses proportionale Gleich- ein Kunststoffszintillator mit hoher Empfindlichkeit

spannung, durch eine aus wenigstens einem mit einem geeignet, der aus einer Kombination einer plastischen,

Kondensator in Reihe geschalteten Widerstand be- fluoreszierenden Substanz mit einem Photoverviel-

stehenden Integrationsschaltung, die mit der radio- fächer besteht. Die von dem Neutronenfiußdetektor 17

metrischen Einrichtung zu einem Schaltkreis ge- 30 erhaltenen Signale werden durch einen Verstärker 18

schaltet ist. verstärkt. Da die erhaltenen Signale in Form von

Hierbei ist vorzugsweise wenigstens einer der Wider- Impulsen vorliegen, so ist in dem Verstärker 18 ein stände und/oder einer der Kondensatoren veränder- geeignetes Zählratenmeßgerät (nicht gezeigt) vorbar ausgebildet, so daß die Zeitkonstante der Inte- gesehen, das eine Gleichspannung erzeugt, die progrationsschaltung variabel ist. Hierdurch kann erreicht 35 portional der Frequenz der Impulse ist. Die an dem werden, daß die Zeitkonstante der Vorrichtung an die Verstärker 18 austretende Ausgangsspannung hat da-Reziprokwerte der Zerfallskonstanten verschiedener her einen Wert, der der Neutronenflußdichte pro-Nuklide anpaßbar ist, so daß zur Messung eines portional ist. Wird ein Detektor verwandt, der eine anderen Nuklids lediglich die Zeitkonstante der Inte- Gleichspannung erzeugt, die proportional dem Neugrationsschaltung neu eingestellt zu werden braucht. 40 tronenfluß ist, so kann auf das Zählmeßgerät ver-

Im folgenden soll die Erfindung näher an Hand ziehtet werden.

von in der Zeichnung dargestellten vorzugsweisen Wie in F i g. 2 gezeigt, kann der Integrationskreis 19

Ausführungsbeispielen erläutert werden. In der Zeich- aus einem Widerstand R und einer Kapazität C be-

nung zeigt stehen, die miteinander in Reihe geschaltet sind. An

F i g. 1 ein Blockdiagramm einer erfindungsge- 45 dem Eingang dieses Integrationskreises liegt entweder

mäßen Ausführungsform einer Vorrichtung zur Radio- der Ausgang des Neutronenflußdetektors 17 oder der

aktivierungsanalyse, Ausgang des Verstärkers 18, d. h., an dem Eingang

F i g. 2 eine Integrationsschaltung zur Erläuterung des Integrationskreises tritt die Gleichspannung E{t)

der Erfindung und auf. Bezeichnet man die an dem Kondensator C ab-

F i g. 3 eine abgeänderte Ausführungsform der in 50 nehmbare ^Spannung mit V, so kann man bei einer

F i g. 2 gezeigten Integrationsschaltung. zeitlichen Änderung der Eingangsgleichspannung E(t)

In F i g. 1 ist eine Neutronenquelle 11 in einer für die zeitliche Spannungsänderung an dem Kon-Kammer gezeigt, die mit einer Abschirmung 12 um- densator C die folgende Differentialgleichung aufgeben ist. Die Neutronenquelle 11 kann z. B. ein stellen:

Kernreaktor sein. Es kann auch eine Vorrichtung zur 55 dV E(t) V

Erzeugung von Neutronen verwandt werden, bei der ~~at~ ~ c7 TV'
schwerer Wasserstoff durch einen Palladium-Leckfluß

in eine Ionenquelle eingeführt wird, in der eine elek- wo

irische Entladung im schweren Wasserstoff durch r den Widerstandswert des Widerstandes./? be-

ein Hochfrequenzfeld ausgelöst wird, um ein Plasma 60 zeichnet,

zu erzeugen. Die in dieser Vorrichtung erzeugten c die Kapazität des Kondensators C und

Deuteronen werden in eine Beschleunigerröhre ein- _t ^j₆ £eit
geführt, die auf Hochvakuum evakuiert ist, und sie

werden durch ein elektrisches Feld von z. B. 200 kV Da die Eingangsspannung E(t) proportional der

beschleunigt, so daß ein Aufprall auf ein am Ausgangs- ⁶5 nachzuweisenden Neutronenflußdichte /(O ist, gilt
ende dieser Beschleunigungsröhre angeordnetes Tritiumtarget erreicht wird, so daß Neutronen durch

die Reaktion T(d;n) erzeugt werden. Die in diesem wo k eine Proportionalitätskonstante bedeutet.

Durch Einsetzen der Gleichung (3) in Gleichung (2) ändert sich die Gleichung (2) in

dt

JiIML

er

V er

Vergleicht man diese Differentialgleichung (4) mit der Differentialgleichung (5), wie man sie für die zeitliche Änderung der Zahl der radioaktiven Atomkerne eines Nuklids in einer Probe aufstellen kann, wie sie bei den bisher bekannten Verfahren als Vergleichsprobe verwandt wird:

so ersieht man, daß die Differentialgleichung (4) denselben Aufbau wie die Differentialgleichung (5) hat, und man erhält deshalb eine ähnlich aufgebaute mathematische Lösung der beiden Differentialgleichungen. Daraus wird aber deutlich, daß man mit der oben angegebenen elektrischen Integrierschaltung das zeitliche Verhalten einer Vergleichsprobe, wie sie bei den bisher bekannten Verfahren üblich war, simulieren kann, wenn man der Anzahl N_m' der radioaktiven Nuklidatome die Ausgangsspannung V der Integrierschaltung zuordnet und das Produkt aus der Kapazität c und dem Widerstand r gleich dem Reziprokwert der Zerfallskonstanten λ wählt:

er =

Die Gleichung (5) gilt natürlich nicht nur für eine Vergleichsprobe mit einer bekannten Anzahl N_m von Atomkernen eines Nuklids, sondern ebenso natürlich auch für eine Probe mit einer unbekannten Anzahl N₃ von Atomkernen eines Nuklids. Löst man somit die Gleichung (5) für eine Probe mit einer unbekannten Anzahl von Atomkernen N_s eines Nuklids und die Gleichung (4) unter Berücksichtigung der Gleichung (6), so erhält man unter der Beachtung der Randbedingungen, daß zur Zeit t = 0; N_s' — V — 0 ist und die erhaltenen Gleichungen ineinander einsetzt, die Gleichung:

Ns = Κ-ψ-, (7)

worin K eine Proportionalitätskonstante bedeutet.

Diese Gleichung (7) besagt, daß die unbekannte Zahl Ns von Atomkernen eines gesuchten Nuklids dadurch erhalten werden kann, daß die Probe mit der unbekannten Zahl an Atomkernen eines Nuklids und der Neutronenflußdetektor von einem beliebigen, jedoch für beide Teile gleichen Anfangszeitpunkt t₀ an von demselben Neutronenfluß bestrahlt werden und daß sodann zu einem beliebigen Zeitpunkt I₁ > t_g gleichzeitig der Wert der Spannung V an dem Ausgang des Integrationskreises 19 und die Zerfallsrate Ns' des gesuchten Nuklids bestimmt wird.

Die Messung dieser beiden Größen kann, soweit dies möglich ist, erfolgen, während die Probe mit dem zu bestimmenden Gehalt an Nukliden sich noch ebenso wie der Neutronenflußdetektor in dem Neutronenfluß befindet. Vorzugsweise wird jedoch eine derartige Messung zu einem Zeitpunkt vorgenommen, nachdem die Probe aus dem Neutronenfluß herausgenommen worden ist. Zu demselben Zeitpunkt, zu dem die Probe aus dem Bestrahlungsfluß herausgenommen wird, wird die Spannung E{t) auf Null vermindert. Dies kann dadurch erreicht werden, daß z. B. der Neutronenflußdetektor zusammen mit der zu untersuchenden Probe aus dem Neutronenfluß herausgenommen wird oder daß er gegen den Neutronenfluß abgeschirmt wird oder auch daß der Eingang des Integrationskreises kurzgeschlossen wird.

Die in Gleichung (7) angeführte Proportionalitätskonstante K kann leicht dadurch bestimmt werden, daß vorher eine Vergleichsmessung mit einer Probe

ίο mit einer bekannten Anzahl Atomkerne eines bestimmten Nuklids durchgeführt wird. Eine derartige Eichung braucht jedoch nur einmal durchgeführt zu werden.
Die Vorrichtung bietet aber nicht nur den Vorteil, daß nunmehr eine besondere Flußüberwachungsprobe entbehrlich geworden ist, sondern auch den Vorteil, daß sie leicht an die Zerfallskonstante eines beliebigen, zu untersuchenden Nuklids angepaßt werden kann. Dies kann, wie aus Gleichung (6) ersichtlich ist, leicht

ao dadurch erreicht werden, daß der Widerstand R und/ oder der Kondensator C variabel ausgebildet werden,

so daß das Produkt er an einen beliebigen Wert y angepaßt werden kann. Es bedarf somit nur einer kleinen Änderung, um die Meßvorrichtung für eine Messung eines anderen Nuklids betriebsbereit zu machen.

Natürlich kann die in Gleichung (7) vorzunehmende

Auswertung auch einfach dadurch vorgenommen werden, daß die Ausgänge der Vorrichtung 16 und 20 in F i g. 1 auf eine Vorrichtung zur Bildung des Quotientens dieser beiden Werte und sodann auf eine Multiplikationsvorrichtung gegeben werden, in der der Wert dieses Quotientens mit dem Wert K multipliziert wird, so daß der gesuchte Wert N_s direkt abgelesen werden kann.

Claims (8)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur radiometrischen Analyse, bei dem eine auf ihre Zahl N_s an Atomkernen eines Nuklids zu untersuchende Probe zu einem ersten Zeitpunkt in einen Bestrahlungsfluß eingebracht wird, bei dem die zu untersuchende Probe zu einem zweiten Zeitpunkt aus dem Bestrahlungsfluß herausgenommen wird und bei dem die Zerfallsrate N/ der radioaktivierten Atomkerne des zu untersuchenden Nuklids in der Probe sodann zu einem dritten Zeitpunkt gemessen wird, d a durch gekennzeichnet, daß von dem ersten Zeitpunkt ab eine durch den Bestrahlungsfluß in einer radiometrischen Einrichtung bewirkte, diesem Bestrahlungsfluß proportionale Gleichspannung auf den Eingang einer elektrischen Integrationsschaltung gegeben wird, deren Zeitkonstante gleich dem Reziprokwert der Zerfallskonstanten λ des radioaktivierten Nuklids der zu untersuchenden Substanz ist, daß diese Gleichspannung von dem zweiten Zeitpunkt ab auf Null verringert wird und daß zu dem dritten Zeitpunkt die an dem Ausgang der Integrationsschaltung anliegende Spannung V gemessen wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die durch die radiometrische Einrichtung erzeugte Gleichspannung durch Abschaltung des Bestrahlungsflusses auf Null erniedrigt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge-

kennzeichnet, daß die durch die radiometrische Einrichtung erzeugte Gleichspannung durch Abschirmung der radiometrischen Einrichtung gegen den Bestrahlungsfiuß auf Null erniedrigt wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die durch die radiometrische Einrichtung erzeugte Gleichspannung durch Entnahme der radiometrischen Einrichtung aus dem Bestrahlungsfiuß auf Null erniedrigt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- ίο kennzeichnet, daß die durch die radiometrische Einrichtung erzeugte Gleichspannung durch Kurzschließen des Einganges der Integrationsschaltung auf Null erniedrigt wird.

6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5 mit einer einen Bestrahlungsfiuß erzeugenden Einrichtung und mit einem die Zerfallsrate der zu untersuchenden Probe feststellenden Zähler, gekennzeichnet

durch eine radiometrische Einrichtung (17, 18) zur Erzeugung einer der Flußdichte des Bestrahlungsflusses proportionalen Gleichspannung [E(t)], durch eine aus wenigstens einem mit einem Kondensator (C) in Reihe geschalteten Widerstand (R) bestehenden Integrationsschaltung (19), die mit der radiometrischen Einrichtung (17, 18) zu einem Schaltkreis verbunden ist.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Widerstände (R) und/oder der Kondensatoren (C) zur Veränderung der Zeitkonstante der Integrierschaltung (19) variabel ausgebildet ist.

8. Vorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausgang des Zählers (16) und der Ausgang der Integrierschaltung (19) mit den Eingängen einer Quotientenbildungsvorrichtung und einer anschließenden Multiplikationsvorrichtung verbunden sind.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen 009 533/201