DE1596061B2 - METHOD OF CONTROLLING THE OPERATION OF A FUEL CELL - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Steuerung des Betriebes einer Brennstoffzelle, die mit einem wasserstoffhaltigen Brennstoff und einem sauerstoffhaltigen Gas betrieben wird und die einen wäßrigen Elektrolyten aufweist, in dem wenigstens ein Teil des Reaktionswassers gebildet wird, wobei die Zelle bei erhöhter Temperatur so betrieben wird, daß das Wasser aus dem Elektrolyten schneller entfernt wird als es darin gebildet wird, das Wasser über den die Oxydationskammer verlassenden Oxydationsstrom in Dampfform abgeführt wird, der entfernte Wasserdampf einem Wärmeaustausch unterworfen wird, um wenigstens einen Teil des Dampfes zu kondensieren und daß das kondensierte Wasser aus der Kondensationszone in den Elektrolyten zurückgeführt wird und der Wasserkreislauf so gesteuert wird, daß der Wassergehalt im Elektrolyten konstant bleibt.The invention relates to a method for controlling the operation of a fuel cell with a hydrogen-containing fuel and an oxygen-containing gas is operated and the one aqueous Has electrolyte in which at least part of the water of reaction is formed, the cell at elevated temperature is operated so that the water is removed from the electrolyte faster than it is in it the water is formed in vapor form via the oxidizing stream leaving the oxidizing chamber is removed, the removed water vapor is subjected to a heat exchange to at least to condense part of the steam and that the condensed water from the condensation zone in the Electrolyte is returned and the water cycle is controlled so that the water content in the Electrolyte remains constant.
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich besonders bei Brennstoffzellen anwenden, die mit Brennstoffen gespeist werden, die sowohl Wasserstoff als auch Kohlenstoff enthalten und deren Verbrennungsprodukte Wasser oder Wasserdampf und CO oder CO2 enthalten.The method according to the invention can be used in particular in fuel cells that use fuels which contain both hydrogen and carbon and their combustion products Water or steam and CO or CO2 contain.
Um einen hohen Nutzungsgrad bei Brennstoffzellen zu erzielen, die mit wasserstoffhaltigen Brennstoffen, wie z. B. Kohlenwasserstoffen und oxydierten Kohlenwasserstoffen, wie z. B. Alkoholen, Äthern, Ketonen, Aldehyden u. dgl. betrieben werden, ist es oft erforderlich, bei erhöhten Temperaturen zu arbeiten. Wie bei den meisten chemischen Umsetzungen steigen Nutzungsgrad und Geschwindigkeit gewöhnlich sehr wesentlich mit zunehmenden Betriebstemperaturen. Versuche haben gezeigt, daß bei Brennstoffzellen, die mit gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen, niederen Alkoholen, wie z. B. Methanol oder Äthanol sowie ähnlichen Stoffen betrieben werden, die erforderlichen Betriebstemperaturen beim Siedepunkt des Wassers oder darüber liegen. Das heißt, daß unter normalen Drücken und bei etwa Höhe des Meeresspiegels häufig eine Betriebstemperatur von über 1000C oder oberhalb des normalen Siedepunktes bei Normaldruck erforderlich ist. Temperaturen von 149° C oder darüber sind häufig nicht nur zulässig, sondern wegen des dadurch bewirkten leistungsfähigen Betriebes häufig erwünscht. Bei solchen Temperaturen wird jedoch der Wassergehalt des wäßrigen Elektrolyten schnell reduziert und die Zelle wird schnell unbrauchbar, wenn der Wassergehalt nicht gleichbleibend ist. Außerdem muß die Betriebstemperatur als solche reguliert werden, um sie innerhalb angemessener Grenzen zu halten. Dies ist notwendig, um den Nutzungsgrad beizubehalten und ferner unangebrachte Temperaturanstiege zu verhindern, die die Zelle oder die damit verbundene Anlage beschädigen könnten.In order to achieve a high degree of efficiency in fuel cells that run on hydrogen-containing fuels, such as. B. hydrocarbons and oxidized hydrocarbons, such as. B. alcohols, ethers, ketones, aldehydes and the like. Are operated, it is often necessary to work at elevated temperatures. As with most chemical reactions, the efficiency and rate usually increase very significantly with increasing operating temperatures. Experiments have shown that in fuel cells that are operated with gaseous or liquid hydrocarbons, lower alcohols, such as. B. methanol or ethanol and similar substances are operated, the required operating temperatures are at the boiling point of water or above. This means that under normal pressures and at around sea level, an operating temperature of over 100 ° C. or above the normal boiling point at normal pressure is often required. Temperatures of 149 ° C or above are often not only permissible, but also often desired because of the efficient operation that this brings about. At such temperatures, however, the water content of the aqueous electrolyte is quickly reduced and the cell quickly becomes unusable if the water content is not constant. In addition, the operating temperature as such must be regulated to keep it within reasonable limits. This is necessary in order to maintain the degree of utilization and also to prevent inappropriate temperature increases which could damage the cell or the equipment connected to it.
Es wurden bisher verschiedene Versuche unternommen, um den Elektrolytwassergehalt und gegebenenfalls die Betriebstemperatur der Zelle zu regulieren.So far, various attempts have been made to determine the electrolyte water content and, if necessary regulate the operating temperature of the cell.
In der DT-AS 10 67 490 wird beispielsweise ein bei erhöhter Temperatur betriebenes Brennstoffelement beschrieben, bei dem der Elektrolytwassergehalt dadurch konstant gehalten werden soll, daß man das im Elektrolyten enthaltene, frei in den Gasraum der Elektroden verdampfende Wasser durch den umlaufenden Wasserstoff entfernt und dann kondensiert, wobei, wenn die Menge des kondensierten Dampfes größer ist als die Menge des in der Elektrolytflüssigkeit gebildetenIn DT-AS 10 67 490, for example, a fuel element operated at an elevated temperature is used described, in which the electrolyte water content is to be kept constant by the fact that the in Electrolyte contained, freely evaporating in the gas space of the electrodes through the circulating water Hydrogen is removed and then condensed, when the amount of condensed vapor is greater than the amount formed in the electrolyte liquid
Wassers, der Überschuß in die Zelle zurückgeführt wird.Water, the excess is returned to the cell.
In der GB-PS 10 33 929 wird eine BrennstoffzelleIn GB-PS 10 33 929 a fuel cell
beschrieben, bei der man den Elektrolytspiegel dadurch zu regulieren versucht, daß man die Zelle mit einem Überschuß an Brennstoff, in diesem Falle Wasserstoff, beschickt und den aus der Zelle entweichenden Wasserdampf zusammen mit dem überschüssigen Brennstoffstrom entfernt, den Wasserdampf kondensiert, vom Brennstoffgasstrom abtrennt und den von Wasser befreiten Gasstrom wieder in die Zelle zurückführt. Eine Regulierung im Sinne einer Rückführung von gegebenenfalls zu viel entwichenem Elektrolytwasser ist hier nicht gegeben.described in which one tries to regulate the electrolyte level by having the cell with a Excess fuel, in this case hydrogen, is charged and that escaping from the cell Removes water vapor together with the excess fuel stream, the water vapor condenses, separated from the fuel gas flow and the freed of water gas flow back into the cell returns. A regulation in the sense of a return of possibly too much escaped electrolyte water is not given here.
In der FR-PS 14 12 622 wird ein Verfahren beschrieben, bei dem aus den aus der Oxydationskammer ausströmenden Gasen Wasser gewonnen und zum Elektrolyten in die Brennstoffzelle zurückgeführt wird. Das im Elektrolyten selbst gebildete Wasser wird hier nicht entfernt. Eine Regulierung im Sinne einer Entfernung von gegebenenfalls zu viel Wasser im Elektrolyten ist hier nicht gegeben.In FR-PS 14 12 622 a method is described in which from the oxidation chamber escaping gases and water is recovered and returned to the electrolyte in the fuel cell. The water formed in the electrolyte itself is not removed here. A regulation in the sense of a Removal of possibly too much water in the electrolyte is not given here.
Das erfindungsgemäße Verfahren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß ein Teil des Wassers direkt aus dem Elektrolyten in Dampfform entfernt und mit dem im Oxydationsgas enthaltenden Wasserdampf zusammengeführt wird, besitzt gegenüber den bisher bekannten, bei erhöhter Temperatur arbeitenden Verfahren, inThe inventive method, which is characterized in that part of the water is directly from removed from the electrolyte in vapor form and merged with the water vapor contained in the oxidizing gas is, has compared to the previously known, operating at elevated temperature processes in
denen ebenfalls der Wasserkreislauf der Zelle gesteuert wird, den Vorteil, daß durch das Kondensieren im Wärmeaustauscher des Wassers aus beiden Strömen die Kondensationsgeschwindigkeit leichter ins Gleichgewicht mit der Entweichungsgeschwindigkeit gebracht werden kann oder, wenn die Kondensationsgeschwindigkeit bzw. -menge den Bedarf der Brennstoffzelle übersteigt, überschüssiges Kondensat abgeleitet werden kann. In jedem Falle treten bei der Aufrechterhaltung des Elektrolytspiegels nach dem erfindungsgemäßen Verfahren keine Mängel bezüglich des Elektrolytwassergehaltes auf, wie es bei bisherigen Verfahren häufig der Fall war. Die erfindungsgemäß betriebene Brennstoffzelle besitzt einen besseren Nutzungsgrad, da Temperatur und Elektrolytspiegel sehr genau reguliert werden können.which also the water cycle of the cell is controlled, the advantage that by condensing in the Heat exchangers of the water from both streams bring the condensation rate into equilibrium more easily can be brought up with the rate of escape or when the rate of condensation or amount exceeds the requirements of the fuel cell, excess condensate can be discharged can. In any case, when maintaining the electrolyte level according to the invention Process does not have any deficiencies with regard to the electrolyte water content, as is often the case with previous processes was the case. The fuel cell operated according to the invention has a better degree of utilization because Temperature and electrolyte level can be regulated very precisely.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren wird verdampftes, eingeschlossenes oder mitgeschlepptes Wasser aus dem die Zelle verlassenden Gas- oder Dampfstrom oder einem Gemisch derselben entfernt. Das Gemisch kann Wasserdampf zusammen mit oder ohne andere Gase enthalten, wie z. B. Kohlendioxyd, Kohlenmonoxyd (das manchmal in kleinen Mengen erzeugt wird) und verbrauchte Oxydationsgase, wie z. B. Luft oder Sauerstoff oder verbrauchte Luft, die hauptsächlich Stickstoff und eine unter dem Normalgehalt liegende Sauerstoffmenge enthält.According to the method of the invention, vaporized, trapped or entrained material is produced Removed water from the gas or vapor stream leaving the cell or a mixture thereof. The mixture may contain water vapor together with or without other gases, such as e.g. B. carbon dioxide, Carbon monoxide (which is sometimes produced in small quantities) and spent oxidizing gases such as B. Air or oxygen or stale air that is mostly nitrogen and one below normal Contains lying amount of oxygen.
Das Kondensat aus dem Wärmeaustauscher kann durch geeignete gesteuerte Vorrichtungen zu dem Elektrolyten zurückgeführt werden. Flüssiges Wasser, das im Dampf oder Gas mitgeschleppt wird, wird vorzugsweise vor dem Eintritt in den Wärmeaustauscher abgetrennt. Dieses mitgeschleppte flüssige Wasser wird dann vorzugsweise unmittelbar durch geeignete Auffang- oder Leitungsvorrichtungen in den Elektrolyten zurückgeführt.The condensate from the heat exchanger can be controlled by suitable devices to the Electrolytes are returned. Liquid water that is carried along in the steam or gas becomes preferably separated before entering the heat exchanger. This dragged along liquid water is then preferably directly into the electrolyte through suitable collecting or conduction devices returned.
Die kondensierten Dämpfe werden unter Steuerung durch automatische Vorrichtungen zur Messung und Einstellung des Elektrolytwassergehalts in den Elektrolyten zurückgeführt. Derartige Steuervorrichtungen können entweder aus einem einfachen Reservoir bestehen, durch das das gewünschte Druck- oder Flüssigkeitsniveau gleichbleibend gehalten wird oder sie können aus Ventilen bestehen, die automatisch durch Messen des Flüssigkeitsspiegels in der Elektrolytzone gesteuert werden.The condensed vapors are under the control of automatic measuring and measuring devices Adjustment of the electrolyte water content fed back into the electrolyte. Such control devices can either consist of a simple reservoir through which the desired pressure or Liquid level is kept constant or they can consist of valves that are automatically operated Measuring the liquid level in the electrolyte zone can be controlled.
Aus dem vorstehenden geht hervor, daß das Ziel der Erfindung die im wesentlichen automatische und kontinuierliche Beibehaltung eines angestrebten Flüssigkeitsspiegels ist, sowie die Steuerung der Temperatur der Brennstoffzelle. Durch genaue Steuerung der Wärmeaustauschbedingungen können die gewünschten Betriebstemperaturen in der Zelle beibehalten werden. Sollte dies zu einem übermäßigen Wasserkreislauf führen, läßt sich der Kreislauf der anderen Flüssigkeiten durch die Zelle steuern. Beispielsweise kann Brennstoff mittels äußeren Wärmeaustausches rückgeführt werden. From the foregoing it can be seen that the object of the invention is substantially automatic and Continuous maintenance of a target liquid level is important, as is the control of the temperature the fuel cell. By precisely controlling the heat exchange conditions, the desired Operating temperatures are maintained in the cell. Should this lead to an excessive water cycle lead, the circulation of the other fluids through the cell can be controlled. For example, fuel be returned by means of external heat exchange.
Die Figur zeigt einen schematischen Aufriß einer bevorzugten Ausführungsform im Schnitt. In der Figur wird eine Brennstoffzelle 11 in vereinfachter Form gezeigt, die aus einer Brennstoffkammer 13, einer aus einem geeigneten porösen Material bestehenden Brennstoffelektrode 15, einem Elektrolytraum 17, einer Luft- oder Sauerstoffelektrode 19 und der Luftkammer 21 besteht. Beim normalen Betrieb der Zelle wird Brennstoff durch die Zuleitung 23 zugeführt, wobei die Zuführung in einem beträchtlichen Überschuß über die für den Betrieb notwendige Menge stattfinden kann. Überschüssiger Brennstoff wird durch die Auslaßleitung 25 entfernt und zu einem Speicherreservoir oder in den Wärmeaustauscher zur anschließenden Rückführung in die Zelle geführtThe figure shows a schematic sectional elevation of a preferred embodiment. In the figure a fuel cell 11 is shown in simplified form, which consists of a fuel chamber 13, one from a suitable porous material existing fuel electrode 15, an electrolyte space 17, a Air or oxygen electrode 19 and the air chamber 21 consists. During normal operation the cell will Fuel is supplied through the supply line 23, the supply in a considerable excess over the The amount necessary for the operation can take place. Excess fuel is released through the exhaust line 25 removed and to a storage reservoir or in the heat exchanger for subsequent return in led the cell
Als Sauerstoffträger wird sauerstoffhaltiges Gas, vorzugsweise Luft, durch die Leitung 31 eingeführt und durch die Auslaßleitung 33 und ein Rohr 35 in den Wärmeaustauscher 37 geführt. Die gekühlte verbrauchte Luft wird durch die Auslaßleitung 39 ins Freie abgelassen.Oxygen-containing gas, preferably air, is introduced through line 31 and used as the oxygen carrier passed through the outlet line 33 and a pipe 35 into the heat exchanger 37. The chilled consumed Air is discharged through the outlet line 39 to the outside.
In der Elektrolytzone bildet sich Wasser durch die Umsetzung von Brennstoff und Sauerstoff, vorausgesetzt, daß der Brennstoff Wasserstoff enthält. Der Brennstoff kann reiner Wasserstoff oder ein wasserstoffhaltiges Gas, wie z. B. Methan, Äthan, Äthylen oder Propan sein. Er kann auch eine Flüssigkeit, wie z. B. ein flüssiger Kohlenwasserstoff oder ein oxydierter Kohlenwasserstoff, wie z. B. Methanol oder Äthanol sein. Bei der Verwendung von oxydierten Stoffen, die wasserlöslich sind, kann der Brennstoff in einigen Fällen unmittelbar in den Elektrolyten geführt werden, wobei die Zellenkonstruktion und deren Betrieb modifiziert werden können.In the electrolyte zone, water is formed through the conversion of fuel and oxygen, provided that that the fuel contains hydrogen. The fuel can be pure hydrogen or one containing hydrogen Gas, such as B. methane, ethane, ethylene or propane. It can also be a liquid such as B. a liquid hydrocarbon or an oxidized hydrocarbon, e.g. B. methanol or ethanol. When using oxidized substances, which are water-soluble, the fuel can in some cases directly into the electrolyte, modifying the cell construction and its operation can be.
Bei Normaltemperatur kann sich in dem Elektrolyten schneller Wasser bilden als es verdampft, wodurch der Elektrolytspiegel ansteigt und der Elektrolyt verdünnt wird. Die Leistung ist jedoch größer, wenn die Zelle bei einer Temperatur betrieben wird, bei der wesentliche Mengen an Wasserdampf von der Zelle entwickelt werden. Da die Elektroden porös sind, kann ein Teil des Wassers von dem Elektrolyten oder dem inneren Teil der Sauerstoffelektrode in den Luftstrom wandern. Außerdem kann Wasser von der Elektrode in den Gasstrom gelangen, aus dem es durch Kondensation gewonnen wird. In solchen Fällen wird Wasserdampf durch das Rohr 35 in den Wärmeaustauscher nach oben getragen. Dämpfe aus dem Elektrolytraum 17 gelangen durch ein Rohr 41 in das Gas oder den Dampf, die durch Rohr 35 fließen. Wo der flüssige Elektrolyt infolge Wärme oder schneller Gasentwicklung bewegt wird, beispielsweise dann, wenn CO2 gebildet wird, kann flüssiges Wasser in den durch Leitung 41 aufwärts strömenden Dampfstrom gelangen. In diesem Fall wird die Flüssigkeit weitgehend in der Abtrennzone 43, die sich zwischen den Leitungen 41 und 35 befindet, abgetrennt. Das so abgetrennte flüssige Wasser kann durch eine Rückflußleitung 45, von der aus es an den Seitenwänden der Leitung 41 herab in die Elektrolytkammer läuft, zurückgeführt werden.At normal temperature, water can form in the electrolyte faster than it evaporates, causing the Electrolyte level rises and the electrolyte becomes diluted. However, the performance is greater when the cell is at is operated at a temperature at which substantial amounts of water vapor are evolved from the cell will. Since the electrodes are porous, some of the water can be from the electrolyte or the inner part the oxygen electrode migrate into the air stream. In addition, water from the electrode can get into the Get gas stream, from which it is obtained by condensation. In such cases there will be water vapor carried up through tube 35 into the heat exchanger. Vapors get out of the electrolyte space 17 through a pipe 41 into the gas or steam flowing through pipe 35. Where the liquid electrolyte owes Heat or rapid evolution of gas is moved, for example when CO2 is formed, can liquid water get into the vapor stream flowing up through line 41. In this case it will the liquid largely in the separation zone 43, which is located between the lines 41 and 35, severed. The thus separated liquid water can through a reflux line 45, from which it to the Sidewalls of the line 41 running down into the electrolyte chamber, are fed back.
Der Gas- oder Dampfstrom, der, wie oben bereits gesagt wurde, aus Luft oder verbrauchter Luft, Wasserdampf und Kohlendioxyd besteht, wenn kohlenwasserstoffhaltige Brennstoffe verwendet werden, fließt " in den Wärmeaustauscher 37. Je nach der Kapazität des Wärmeaustauschers und dem relativen Temperaturgefälle wird nur ein Teil oder der größte Teil des Wasserdampfs kondensiert Dieses Kondensat wird dann aus dem unteren Teil des Wärmeaustauschers durch die Leitung 51 abgezogen und in ein der Steuerung des Flüssigkeitsspiegels dienenden Reservoir 53 geführt. Dieses Reservoir ist mit einem Überlauf 55 versehen, der sich auf der Höhe des Spiegels befindet, die der Elektrolyt in dem Elektrolytraum einnehmen soll. Das Reservoir 53 ist durch ein U-Rohr 57 mit dem unteren Teil des Elektrolytraums verbunden. Dadurch hält das Wasser des Reservoirs den Elektrolytspiegel in der Zelle auf einer gleichen Höhe. Je nach Zusammen-The gas or steam flow, which, as stated above, consists of air or stale air, Water vapor and carbon dioxide exist when hydrocarbon fuels are used, flows "in the heat exchanger 37. Depending on the capacity of the heat exchanger and the relative temperature gradient only part or most of the water vapor is condensed This condensate becomes then withdrawn from the lower part of the heat exchanger through line 51 and into one of the Control of the liquid level serving reservoir 53 out. This reservoir has an overflow 55 provided, which is at the level of the level that the electrolyte occupy in the electrolyte compartment target. The reservoir 53 is connected to the lower part of the electrolyte space by a U-tube 57. Through this the water in the reservoir keeps the electrolyte level in the cell at the same level. Depending on the
Setzung und Temperatur des Elektrolyten kann sich sein spezifisches Gewicht etwas von dem des Wassers in Reservoir 53 unterscheiden, in diesem Falle können die relativen Höhen des Flüssigkeitsspiegels durch genaue Anbringung des Überlaufs 55 eingestellt werden. Bei der beschriebenen Anlage hält das kondensierte durch Leitung 51 zurück in das Reservoir 53 fließende WasserSettlement and temperature of the electrolyte can be slightly different from that of the water in its specific gravity Reservoir 53 differentiate, in this case the relative heights of the liquid level by exact Attachment of the overflow 55 can be adjusted. In the system described, the condensed persists Line 51 water flowing back into the reservoir 53
automatisch den Wassergehalt im Elektrolyten konstant und trägt dazu bei, die Betriebstemperatur der Brennstoffzelle gleichmäßig zu halten oder zu steuern. Zusätzliche Steuerungen können, wie oben bereits beschrieben wurde, durch Kreislauf von überschüssigem Brennstoff im Verhältnis zum Zellverbrauch vorgenommen werden.automatically keeps the water content in the electrolyte constant and helps maintain the operating temperature of the To keep or control fuel cell evenly. As above, additional controls can be used was made by circulating excess fuel in relation to cell consumption will.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| DE3738370C1 (en) * | 1987-11-12 | 1989-04-13 | Dornier System Gmbh | Electrochemical cell with immobile electrolyte |
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1966
- 1966-09-30 DE DE1966E0032568 patent/DE1596061B2/en active Granted
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|---|---|---|---|---|
| DE3738370C1 (en) * | 1987-11-12 | 1989-04-13 | Dornier System Gmbh | Electrochemical cell with immobile electrolyte |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE1596061A1 (en) | 1971-04-08 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
| EF | Willingness to grant licences | ||
| 8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |