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DE1568007B - Verfahren zur Herstellung von 1,1,2,2-Tetrachlor-l,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1,1,2,2-Tetrachlor-l,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan

Info

Publication number
DE1568007B
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Authority
DE
Germany
Prior art keywords
chlorophenyl
bis
ethane
tetrachloro
trichloro
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Pierre A. Jackson Ala. Bocherens (V.St.A.)
Original Assignee
Agripat S.A., Basel (Schweiz)

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Description

Vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von l,l,2,2-Tetrachlor-l,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan, welches nachfolgend kurz mit »Hexachlordibenzyl« bezeichnet wird.
Eine der gegenwärtig handelsüblichsten Verbindungen ist das l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan, das ein bemerkenswert aktives Kontaktinsektizid ist, das weltweit bekannt ist und verwendet wird.
Es wurde die" Feststellung gemacht, daß auch viele andere, mit der vorgenannten Verbindung verwandte und daraus abgeleitete chemische Verbindungen in manchen Anwendungsgebieten wertvoll sind. Unter diesen Stoffen wurde »Hexachlordibenzyl« in Laboratoriumsmengen durch einen schwierig steuerbaren Umlagerungsprozeß aus chloriertem 1,1,1-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan [1,1,1,2-Tetrachlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan] hergestellt. Wie W. L. Wa 11 ο η in Journal of the American Chemical Society, 69, S. 1544/1545 (1947), beschrieben hat, besteht eines dieser Verfahren z. B. darin, daß man 15 g chloriertes l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan. mit 5 mg wasserfreiem Ferrichlorid während 15 Sekunden zusammenschmilzt und hierauf sofort das Reaktionsgefäß in einem Eis-Wasser-Bad abkühlt.
Diese Umsetzung verläuft stark exotherm, und wenn man langer als 15 Sekunden erhitzt, entwickelt sich viel gasförmiger Chlorwasserstoff unter Bildung eines dunkelgefärbten viskosen Reaktionsgemisches, aus welchem kein Hexachlordibenzyl isoliert werden kann. Dieses Walton-Verfahren kann nur in außerordentlich kleinem Maßstab durchgeführt werden; Versuche, dieses Verfahren mit größeren Stoffmengen durchzuführen, hat explosionsartige Zersetzungen zufolge gehabt. Aus diesem Grunde besitzt das Walton-Verfahren nur Interesse für das Laboratorium.
Vorliegende Erfindung hat nun ein neues, leicht steuerbares Verfahren zur Herstellung von Hexachlordibenzyl durch Molekülumlagerung aus schloriertem 1,1,1 -Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan zum Gegenstand. Nach diesem neuen Verfahren kann die Bildung unerwünschter Nebenprodukte vermieden werden, und es können praktisch 100%ige Ausbeuten
ίο an Hexachlordibenzyl erzielt werden. Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich zur Herstellung des Hexachlordibenzyls in größerem Maßstab und benötigt nur technisches chloriertes 1,1,1 -Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan als Ausgangsmaterial, d. h. ein solches, welches andere Substanzen in variablen Mengen enthält, in erster Linie unchloriertes o,p' -1,1,1 - Trichlor - 2,2 - bis - (p - chlorphenyl) - äthan, ohne die guten Ausbeuten am gewünschten Endprodukt zu beeinträchtigen.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von l,l,2,2-Tetrachlor-l,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan ist dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung von l,l,l,2-Tetrachlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan (chloriertes 1,1,1 - Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan) in einem inerten organischen Lösungsmittel und in Gegenwart von Eisen(III)-chlorid, Aluminiumchlorid, Zinkchlorid, Zinn(IV)-chlorid oder Titantetrachlorid als Molekülumlagerungskatalysator während 0,25 bis 3 Stunden auf eine Temperatur zwischen 100 und 15O0C erhitzt.
Man kann dazu als Ausgangsstoff unreines, sogenanntes technisches chloriertes !,!,i
(p-chlorphenyl)-äthan verwenden.
Die beim erfindungsgemäßen Verfahren ablaufende Reaktion erfolgt gemäß folgender Gleichung:
Lösemittel + Katalyt 100 bis 15O0C
CCl,
chloriertes l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan Molekulargewicht 388,95
»Hexachlordibenzyl«
Molekulargewicht 388,95
Zur Erzielung optimaler Resultate in bezug auf Reinheit des Produktes und Ausbeute, werden Umsetzungstemperaturen von etwa 110 bis 115° C vorgezogen. Auf jeden Fall müssen Temperaturen oberhalb 1500C vermieden werden.
Man kann verschiedene organische Lösungsmittel für die Umsetzung verwenden, vorausgesetzt, daß diese sich beim ablaufenden Verfahren inert verhalten und Siedepunkte oberhalb 100° C besitzen. Besonders geeignete Lösungsmittel sind Nitrobenzol, Chlorbenzol und Gemische derselben mit Benzol, wobei der Benzolgehalt ungefähr 25 bis 50% betragen kann. Es wurden Mischungen der erstgenannten Lösungsmittel mit 25, 35, 40 und 50 Gewichtsprozent Benzol verwendet. Solche Gemische sind oft ganz besonders günstig, da es beim Erhitzen unter Rückfluß der flüchtigeren Komponente dadurch möglich ist, die Umsetzungstemperatur im bevorzugten Bereich, z.B. zwischen 110 und 115° C, zu halten.
Während Ferrichlorid den. bevorzugten Katalysator darstellt, können z. B. auch mit wasserfreiem Aluminiumchlorid sehr gute Ausbeuten erreicht werden. Ersetzt man beispielsweise im nachstehenden Beispiel den Eisenchloridkatalysator durch 2,5 bzw. durch 5 Teile wasserfreies Aluminiumchlorid, betragen die entsprechenden Ausbeuten 65,4 bzw. 69,5%> berechnet auf das unreine technische chlorierte l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan.
Die vorgenannten Lewis-Säuren werden in kleinen, d. h. katalytisch wirksamen Mengen zwischen 0,1 und 2% und vorzugsweise zwischen 0,5 und 1%> bezogen auf die Menge des verwendeten technischen chlorierten 1,1,1 - Trichlor - 2,2 - bis - (p - chlorphenyl)-äthans, zur Anwendung gebracht.
Die Umsetzungsdauer kann je nach gewählter Temperatur usw. etwas schwanken, doch stellen 0,25 bis 3 Stunden die erforderliche Zeitdauer dar.
Das folgende Beispiel soll das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern. Teile und Prozentangaben beziehen sich auf Gewichtsteile und Gewichtsprozente, und die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.
Beispiel
Ein Gemisch aus 389 Teilen technischem chloriertem l,l!l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan (Reinheit etwa 70%)> 150 Teilen Monochlorbenzol und 2 Teilen wasserfreiem Ferrichlorid wird auf 110 bis 115° erhitzt und 1 Stunde lang auf dieser Temperatur belassen. Hierauf werden nach Abkühlung des Reaktionsgemisches auf 70° 400 Teile Äthanol zugegeben, die Mischung auf Zimmertemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wird zweimal unter Verwendung von 200 Teilen Äthanol gewaschen und dann im Vakuum bei etwa 110° getrocknet.
Auf das Gewicht des unreinen, 70%igen technischen chlorierten 1,1,1 - Trichlor - 2,2 - bis - (p - chlorphenyl)-äthans berechnet (die anderen Bestandteile bestehen aus 18°/0 o,p'-l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan, 4°/0 dehydrochloriertem o,p'- und p,p'-l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan, 3% ρ,ρ'-Ι,Ι,Ι-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan und 5% anderen Stoffen), beträgt die Ausbeute an Hexachlordibenzyl bis 70%) aber auf das Gewicht des reinen p,p'-Isomeren des chlorierten l,l,l-Trichlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthans berechnet, welches im technischen Material enthalten ist, beträgt die Ausbeute über 98%· Das erhaltene Hexachlordibenzyl hatte eine Reinheit von 99u/o und einen Schmelzpunkt von 190 bis 195°.

Claims (3)

  1. Patentanspruch:
  2. Verfahren zur Herstellung von 1,1,2,2-Tetrachlor-l,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung von l,l,l,2-Tetrachlor-2,2-bis-(p-chlorphenyl)-äthan in einem inerten organischen Lösungsmittel und in Gegenwart von Eisen(III)-chlorid, Aluminiumchlorid, Zinkchlorid, Zinn(IV)-chlorid oder Titantetrachlorid als Molekülumlagerungskatalysator während 0,25 bis
  3. 3.Stunden auf eine Temperatur zwischen 100 und 150° C erhitzt.

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