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DE1442758A1 - Verfahren zur Herstellung eines Oxydes eines der Elemente Titan,Zirkon,Eisen,Aluminium und Silicium - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines Oxydes eines der Elemente Titan,Zirkon,Eisen,Aluminium und Silicium

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DE1442758A1
DE1442758A1 DE19621442758 DE1442758A DE1442758A1 DE 1442758 A1 DE1442758 A1 DE 1442758A1 DE 19621442758 DE19621442758 DE 19621442758 DE 1442758 A DE1442758 A DE 1442758A DE 1442758 A1 DE1442758 A1 DE 1442758A1
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Germany
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reaction chamber
gas
chloride
inlet
refractory material
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DE19621442758
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De Rycke Douglas Augus Charles
Dear William Noel
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Laporte Titanium Ltd
Original Assignee
Laporte Titanium Ltd
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Publication date
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    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
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Description

Laporte Titanium Limited, London (Großbritannien)
Verfahren zur Herstellung eines Oxydes eines der Elemente Titan, Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium.
Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von Oxyden der Elemente Titan, Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium durch die Oxydation von Chloriden dieser Elemente,
Es ist bereits vorgesehlagen worden, Titandioxyd dadurch herzustellen, daß Titantetrachlorid mit Sauerstoff in der Dampfphase umgesetzt wird, jedoch haben sich dabei Schwierigkeiten ergeben, weil wenigstens ein Teil des Titandioxyds sich als Ablagerung auf Reaktorflächen zu bilden sucht, die einer Berührung durch das heiße Gemisch der Reaktionspartner oder das bei der umsetzung erzeugte heiße Titandioxyd oder beiden ausgesetzt sind.
Diese Ablagerung von Titandioxyd stellt eine ernstliche Schwierigkeit aus mehreren Gründen dar.
Erstens befindet sich das abgelagerte Titandioxyd
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nicht in fein zerteilter pigmentartiger Form, und wenn, wie dies gewöhnlich der Fall ist, pigmentartiges Titandioxyd erzeugt werden soll, setzt die Bildung des abgelagerten nicht-pigmentartigen Titandioxyds die Gesamtwirksamkeit des Verfahrens herab „
Zweitens kann der Aufbau von abgelagertem Titandioxyd eine häufige Unterbrechung des Verfahrens erforderlich machen, um das abgelagerte Material zu entfernen, bevor eine Blockierung erfolgt. Die Gefahr einer'Blockierung ist besonders groß, wenn der Aufbau von abgelagertem Titandioxyd in Bereich eines Gaseinlasses auftritt, durch welchen hindurchdsr eine der Reaktionspartner in die Reaktiönskammer eingeführt wird, ■
Drittens kann, wenn die Wandung der Reaktionskammer aus einem hitzebeständigen Material, wie Kieselerde, hergestellt ist, selbst eine dünne Schicht von abgelagertem Titandioxyd bewirken, daß in der Wandung der Reaktionskammer infolge verschiedenartiger Zusammenziehung beim Abkühlen des Reaktors Risse auftreten. Ähnliche Betrachtungen gelten auch, wenn versucht wird, die anderen oben genannten Oxyde nach einem solchen Verfahren herzustellen.
Die früheren Vorschläge zur Erzeugung von pigmentartigem Titandioxyd durch die Dampfphasenoxydation von Titantetrachlorid können In zwei grundsätzlich verschiedene Arten von Verfahren unterteilt werden.'
Bei Verfahren der ersten Art, die gewöhnlich als Bren-
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ner-Verfahren^ bezeichnet werden, werden die reagierenden Gase in eine; leere Reaktionskammer eingeführt, und es werden häufig. Maßnahmen zu dem Zweck getroffen, zu gewährleisten, soweit dies möglich ist, daß die Reaktion in einer Zpneι .stattfindet., die von irgendeiner Reaktorfläche entfernt,liegt, und,daß das erzeugte Titandioxyd nicht mit heißen Reaktorflächen in Berührung kommt.
Bei Verfahren der zweiten Art, die eine wesentlich neuere Entwicklung darstellen, wird die Reaktion in einem fluidißierten Bett aus feuerfesten Teilchen durchgeführt. Wahrscheinlich wegen der Scheuerwirkung der das fluidisierte Bett bildenden Teilchen stellt die Ablagerung von Titandioxyd auf. den. Wänden des Reaktors ein weniger ernstes Problem als im Fall der Brenner-Verfahren dar, jedoch kann, wenn (wie dies oft erwünscht ist) das Titantetrachlorid vorerhitzt wird, eine ernstliche Ablagerung um den oder die Titantetraohlorid-Einlässe herum auftreten.
Die,Erfindung schafft ein Verfahren zur Herstellung eines Oxydes etoea der Elemente Titan, Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium durch Umsetzung eines Chlorides des Elementes mit eine» oxydierenden Gas in der Dampfphase, und dieses Verfahren besteht darin, daß das Chlorid und das oxydierende Gas In einem solchen Ausmaß vorerhitist werden, daß, wenn sie «Iteinander vermischt würden, ohne daß eine Reaktion et&ttfindefc, die Temperatur des sich ergebenden Gemisöheg wenigetens 7OÖ°G betragen würde, daß der vor-
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erhitzte Chloriddampf und das vorerhitzte oxydierende. Gas in eine Reaktionskammer durch getrennte Einlaßvorriehtungen hindurch in solcher Weise eingeführt werden, daß ein wirbelnder Strom von innig gemischten Gasen erzeugt wird-, in dem das Oxyd in fein zerteilter Form gebildet wird, dafe ein inertes, teilchenfö'rmiges feuerfestes Material in die · Reaktionskammer in solcher Weise eingeführt wird, daß es auf die Reaktorfläche oder die Reaktorflächen auftrifft,. , die den Gaseinlaßvorrichtungen unmittelbar benachbart liegen und für die beiden Reaktionspartner zugänglich sind, um die Ablagerung- von erzeugtem Oxyd auf der bzw. den Flächen zu verhindern oder beträchtlich herabzusetzen, daß das teilchenförmige feuerfeste Material wenigstens im wesentlichen aus der Reaktionskammer in Suspension in dem wirbelnden Gasstrom herausgeführt wird und daß danach das teilchenförmige Material von dem erzeugten Oxyd getrennt wird.
Eine besonders wichtige Ausfuhrungsform des Verfahrens ist diejenige, bei welcher das erzeugte Oxyd pigmentartiges Titandioxyd und das Chlorid Titantetrachlorid ist.
Das Verfahren, kann in einem Reaktor von der mit fluidisiertem Bett arbeitenden Art ,oder von der Brennerart durchgeführt werden. .
Der Grund dafür, warum das Aufschlagen des Inerten, teilchenförmigen feuerfesten Materials auf die genannten Flächen die Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf diesen FlEr chen beträchtlich herabsetzt, ist nicht; .völlig geklärt,
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insbesondere da im Pall von Titandioxyd die Schicht von abgelagertem Titandioxyd härter als Kieselerde ist, und dennnoch wird durch die Einführung von inertem teilchenförmigen Material in einer Weise, die keine merkliche Abnutzung der aus Kieselerde bestehenden Wände einer Reaktionskammer oder eines Gaseintrittsrohres verursacht, eine beträchtliche Herabsetzung der Ablagerung von Titandioxid auf den Wänden herbeigeführt.
Wenn ein alt fluidisiertem Bett arbeitender Reaktor verwendet wird, ruft die Fluidisierung als solche ausreichend wirbelnde Bedingungen hervor, um eine gute Vermischung der Reaktionspartner zu gewährleisten. Wenn jedoch ein Reaktor der Brennerart verwendet wird, ist es wesentlich, daß die Plußgeschwindigkeit des Gasgemisches innerhalb der Oxydationszone einer Reynold-Flußzahl von wenigstens 10 000 und vorzugsweise Von wenigstens 20 000 entspricht. Wenn bei einem Reaktor der Brennerart die Reaktionspartner (wie dies weiter unten !beschrieben wird) durch parallele Einlasse (insbesondere nicht koaxiale parallele Einlasse) hindurch eingeführt wird, entspricht die PlußgeschwindigkeTt des Gasgemisches innerhalb der Oxydatioriszone vorzugsweise einer Reynold-Flußzahl von wenigstens 50 000.
Das'inerte, teilchenförmige feuerfeste Material muß ein harter Feststoff sein, der beider erhöhten Temperatur und unter ^n während der Reaktion erhaltenen anderen Bedingungen Von" Uidtorisiwesentlichen nicht angegriffen wird. Das
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Material kann beispielsweise aus Zirkonteilchen oder aus Tonerdeteilchen oder aus Titandioxydteilchen bestehen, die aus einem fluidisierten Bett von Titandioxydteilchen abgezogen worden sind, wie es bei einem Verfahren zur Herstellung von Titandioxyd durch Dampfphasenoxydation von Titantetrachlorid innerhalb des Bettes verwendet wird. Zweckmässig besteht das Material aus Kieselerdesand. Das Material= kann auch eine Mischung von mehr als einem dieser oder anderer Materialien sein. Im wesentlichen sämtliche Teilchen können eine Größe entsprechend einem B.S.S.-Sieb mit +85 " Maschen haben. Die praktische obere Grenze der Teilchengröße wird im allgemeinen durch die Forderung bestimmt, daß das teilchenförmige feuerfeste Material durch den Gasstrom aus der Reaktionskammer herausgetragen werden soll. Vorzugsweise haben im wesentlichen sämtliche Teilchen solche Grossen, die innerhalb des Bereiches von -8 bis +30 B.S.S.-Maschen liegen.
Die optimale Geschwindigkeit der Einführung des inerten, teilchenförmigen feuerfesten Materials hängt von der Ausbildung und den Abmessungen des Reaktors ab und kann während der Durchführung des Verfahrens geändert werden. Palis die Geschwindigkeit hoch ist, ist die Menge des von dem erzeugten Oxyd abzutrennenden Materials entsprechend groß, und wenn (wie dies weiter unten beschrieben wird) das Material kalt in einem Strom von Trägergas in die Reaktionskammer eingeführt wird, kann eine übermäßige Abkühlung der Reak-
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tionspartner mit einer sich daraus ergebenden unvollständigen Umsetzung a,uftreten.
Das inerte, teilchenförmige feuerfeste Material soll in die Reakti.qnskammer mit einer Geschwindigkeit von wenigstens 23. m/sec, vorzugsweise wenigstens 20 m/sec eingeführt, werden. Die obere Grenze für die Geschwindigkeit der Einführung^des--inerten, teilchenförmigen feuerfesten Materials wird durch, die Forderung bestimmt, daß die Geschwindigkeit nicht so hoch sein soll, daß eine übermäßige Abnutzung der Fläche, bzw. Flächen des Reaktors verursacht wird. Im allgemeinen soll die. Geschwindigkeit der Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials nicht größer sein als etwa 91 bis 122 m/sec.
Vorteilhaft wird das inerte, teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer mit einer Temperatur eingeführt, die beträchtlich unterhalb der Temperaturen liegt, mit welchen das vorerhitzte oxydierende Gas und das vorerhitzte Chlorid in die Reaktionskammer eingeführt werden. Hierfür bestehen zwei Gründe.
Erstens kann, insbesondere wenn die Reaktorfläche oder -flächen nicht selbst durch die Verwendung eines Kühlmittels indirekt gekühlt werden, welches mit den Reaktionspartnern nicht in Berührung kommt (wie dies weiter unten beschrieben wird), die Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf einer solchen Fläche oder &vt£ solchen Flächen nicht wirksam herabgesetzt oder verhindert werden, wenn nicht das teilchenförmige feuer-
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feste Material, -unmitterbar bevor es auf diese Flache oder diese Flächen auftritt, sich auf einer Temperatur befindet, die wesentlich kleiner als die Temperaturen ist, mit welchen die vorerhitzten Reaktionspartner in die Reaktionskammer eingeführt werden.
Zweitens kann, wenn das teilchenförmige feuerfeste Material eine zu hohe Temperatur erreicht (mehr als etwa 90Ö C, wenn das erzeugte Oxyd Titandioxyd ist), bevor es die Reaktionskammer verläßt, erzeugtes Oxyd auf dem teilchenförmigen feuerfesten Material in einem unerwünschten Ausmaß abgelagert werden.
Andererseits ist es wichtig, daß die Reaktionspartner durch die Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials nicht übermäßig gekühlt werden. Ferner kann, wenn das teilchenförmige feuerfeste Material ein solches ist, das nach der Abtrennung von dem erzeugten Oxyd in das Verfahren zurückgeführt worden ist, etwas nicht umgesetztes Chlorid (insbesondere wenn die Wirksamkeit der Umsetzung beträchtlich weniger als TOO $ beträgt) an dem Material absorbiert werden. Das Material soll dann nicht unter,den Taupunkt dss Chlorids gekühlt worden (d.h. das Material soll nicht unter eine Temperatur von etwa 1500C gekühlt werden, wenn das Chlorid aus Titantetrachlorid besteht, dessen Taupunkt bei Ätmosphärendruck bei 1560C liegt), bevor es wieder in die Reaktionskammer eingeführt wird, " - . ·· Das teilchenförmige feuerfeste Material kann in die Re-
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aktionskammer in Suspension in einem oder in beiden der vorerhitzten Reaktionspartner und/oder in Suspension in einem inerten Schutzgas (barrier gas) eingeführt werden, das (wie dies weiter unten beschrieben wird) in die Reaktionskammer eingeführt werden kann. Gegebenenfalls kann wenigstens ein Teil (vorzugsweise die Gesamtheit) des teilchenförmigen feuerfesten Materials in die Reaktionskammer in Suspension in einem oder mehreren Strömen eines Trägergases durch Einlaßvorrichtungen hindurch eingeführt werden, die von den Ein- laßvorriehtungen für die vorerhitzten Reaktionspartner getrennt sind, wobei das Trägergas vorzugsweise so gerichtet wird, daß es das teilchenförmige feuerfeste Material veranlaßt, direkt auf die Reaktorfläche oder -flächen aufzutreffen, die den Gaseinlaßvorrichtungen unmittelbar benachbart liegen und für beide Reaktionspartner zugänglich sind.
Wenn das teilchenförmige feuerfeste Material in die Re- aktionskammer in Suspension in einem oder in beiden der vorerhitzten Beaktianspartner eingeführt wird, ist es gewöhnlich vorzuziehen, das Material in Suspension in dem vorerhitzten oxydierenden Gas einzuführen. Es muß irgendeine Form einer Abdichtung vorgesehen werden, um zu verhindern, daß Gas in das Zufuhrsystem für das teilchenförmige feuerfeste Material eintritt, und es ist leichter, eine solche Abdichtung für das vorerhitzte oxydierende Gas als für das vorerhitzte Chlorid, das korrodierend ist, vorzusehen. Ähnliche Betrachtungen können sich ergeben, wenn das teilchenförmige feuer-
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feste Material in einem Schutzgas eingeführt wird, wenn dieses aus Chlor besteht, und außerdem sind (wie dies weiter unten beschrieben wird) die Schutzgaseinlässe gewöhnlich viel stärker beschränkt als die Einlasse für die Reaktionspartner.
Wenn das teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer in Suspension in einem oder in .beiden der vorerhitzten Reaktionspartner eingeführt wird, wird es vorzugsweise in den bzw. die Reaktionspartner an einer oder mehreren Stellen eingebracht, die genügend nahe an den Reaktionspartner-Einlaßvorrichtungen liegen, daß das teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer mit einer Temperatur eintritt, die beträchtlich unterhalb der Temperaturen liegt, mit welchen die vorerhitzten Reaktionspartner in die Reaktionskammer eintreten..
Im Vergleich zu der Verwendung eines Trägergases bringt die Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials in Suspension in einem oder beiden der vorerhitzten Reaktions-. partner und/oder in einem Schutzgas verschiedene Vorteile mit sich. Erstens wird dadurch die Einführung einer zusätzlichen, gasförmigen Komponente vermieden, welche die Reaktionspartner übermäßig kühlen könnte, welche ferner die Reaktion verlangsamen und einen Teil der Reaktionswärme absorbieren würde und welche, wenn das Trägergas nicht aus Chlor besteht, . das bei der Reaktion erzeugte Chlor verdünnen würde, was dazu führen würde, daß das Chlor schwieriger zu gewinnen
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ist und sich weniger für die unmittelbare Rückführung in eine Chlorierungsvorrichtung eignet. Zweitens wird dadurch die Notwendigkeit vermieden, zusätzliche Zufuhr- und Einlaßvorrichtungen für ein Trägergas vorzusehen, so daß die Ausbildung des Reaktors vereinfacht werden kann. Drittens wird dadurch ermöglicht, daß das teilchenförmige feuerfeste Material eingeführt werden kann, wo nicht genügend Raum vorhanden ist·, um einen Trägergaseinlaß vorzusehen (der normalerweise einen Innendurchmesser von wenigstens 6 mm haben muß). Im allgemeinen sind diese Betrachtungen bei kleineren Reaktoren von größerer Wichtigkeit.
Wenn das teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer in Suspension in einem Trägergas eingeführt wird, kann das Trägergas ein inertes Gas sein (d.h. ein Gas, das unter den Bedingungen der Reaktion gegenüber den Reaktionspartnern inert ist), beispielsweise Chlor oder Stickstoff oder (außer wenn der Trägergaseinlaß innerhalb eines Chlorideinlasses angeordnet ist) ein oxydierendes Gas (vorzugsweise Luft), das nicht vorerhitzt worden ist, wie dies hier angegeben ist. Im Vergleich mit der Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials in Suspension in einem oder in beiden der vorerhitzten Reaktionspartner und/oder in Schutzgas hat die Verwendung eines Trägergases verschiedene Vorteile.
Erstens ist iss möglich, den oder die Ströme von Trägergas so zu richten, daß im wesentlichen das gesamte teilchen-
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förmige feuerfeste Material unmittelbar auf die Reaktorfläche oder -flächen auftrifft, die den Gaseinlaßvorrichtungen unmittelbar benachbart liegen und die für beide Reaktionspartner zugänglich sind. Auf diese Weise wird im wesentli- chen das ganze teilchenförmige feuerfeste Material nützlich verwendet, und es ist möglich, eine angemessene' Abdeckung ; der Reaktorfläche oder -flächen mit einer kleineren Menge des teilchenförmigen feuerfesten Materials vorzusehen, was . bedeutet, daß weniger erzeugtes Oxyd durch Ablagerung auf dem teilchenförmigen feuerfesten Material verloren geht und daß die Trennung des teilchenförmigen feuerfesten Materials von dem erzeugten Oxyd erleichtert wird.
Zweitens wird dadurch ermöglicht, das teilchenförmige
c feuerfeste Material in die Reaktionskammer mit einer Tempe- ; ratur einzuführen, die beträchtlich kleiner als die Temperaturen ist, mit welchen die vorerhitzten Reaktionspartner in die Reaktionskammer eingeführt werden. So kann das. Trägergas in die Reaktionskammer mit einer Temperatur eingeführt werden, die nicht größer als 1500C ist. Um die Nachteile, die mit der Einführung eines verhältnismäßig kalten Träger« gases in die Reaktionskammer verbunden sind, auf ein Minimum herabzusetzen, soll die Konzentration des teilchenförmigen feuerfesten Materials in dem Trägergas hoch sein, beispielsweise etwa 3,2 kg je Kubikmeter Trägergas. Die mit der Verwendung eines Trägergases verknüpften Vorteile sind allgemein von größerer Wichtigkeit bei großen Reaktoren und
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bei Reaktoren, bei denen die innere Oberfläche der Reaktorwand durch die Verwendung eines Kühlmittels nicht indirekt gekühlt wird (wie dies nachstehend beschrieben wird).
Wenn das teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer in Suspension in einem Trägergas eingeführt wird, kann das Trägergas auf eine Anzahl verschiedener Weisen eingeführt werden, die von der Ausbildung und der Art des Reaktors abhängen.
Im Falle eines mit einem fluidisierten Bett arbeitenden Reaktors, bei dem das Chlorid in das fluidisierte Bett durch eine oder mehrere Gaseintrittsleitungen eingeführt wird, die zu Einlaßöffnungen führen, welche mit der inneren Oberfläche der Seitenwände des Reaktors bündig liegen, kann ein Strom des das suspendierte teilchenförmige feuerfeste Material enthaltenden Trägergases in die oder in jede dieser Gaseintrittsleitungen in einem kurzen Abstand von der Einlaßöffnung eingeführt werden, wobei der Strom so gestaltet und/oder gerichtet ist, daß er auf die Wand der Leitung über deren ganzen Endteil auftrifft. So kann der oder jeder Strom des Trägergases durch eine Düse hinduroh eingeführt werden, die koaxial innerhalb einer Chlorideintrittsleitung in einem solchen Abstand von dem offenen Ende der Leitung angeordnet ist, daß der aus der Düse austretende konische Strahl von suspendiertem teilchenförmigen feuerfesten Material unmittelbar auf die Wand des Endteiles der Leitung auftrifft. Stattdessen kann auch der oder jeder Strom des
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Trägergases in eine Chlorideintrittsleitung in tangentialer Richtung und entweder rechtwinklig zur Achse der Leitung oder so gerichtet eingeführt werden, daß der Strom eine Bewegungskoraponente in Richtung des Flusses des Chlorids längs der Leitung besitzt.
Im Falle eines Reaktors der Brennerart, bei dem die Reaktionskammer allgemein zylindrisch ist, wird der eine der Reaktionspartner (vorzugsweise das Chlorid) in die Reaktionskammer durch eine oder mehrere Einlaßöffnungen in der Seitenwand der Reaktionskammer hindurch eingeführt, und der andere Reaktionspartner (vorzugsweise das oxydierende Gas) wird in die Reaktionskammer an einer stromauf dieser Einlaßöffnung ouer -öffnungen liegenden Stelle eingeführt, während das das teilchenförmige feuerfeste Material in Suspension enthaltende Trägergas in die Reaktionskammer durch eine Düse hindurch eingeführt werden kann, die innerhalb der Kammer koaxial angeordnet ist und stromauf der Einlaßöffnung oder -öffnungen in der Seitenwand der Kammer liegt, so daß der aus der Düse austretende konische Strahl von suspendiertem teilchenförmigen feuerfesten Material unmittelbar auf die Reaktorflächen auftrifft, die der Einlaßöffnung bzw. den Einlaßöffnungen in der Seitenwand des Reaktors benachbart sind«
Im Falle eines Reaktors der Brennerart, bei dem das Chlorid und das oxydierende Gas durch Einlasse hindurch eingeführt werden, die koaxial zueinander sind, kann das
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das teilchenförmige feuerfeste Material enthaltende Trägergas durch einen Einlaß hindurch eingeführt werden, der innerhalb der inneren Eintrittsleitung liegt und so angeordnet ist, daß er einen konischen Strahl von suspendiertem teiJdaenförmigem feuerfesten Material auf die Innenfläche des Endteiles der inneren Eintrittsleitung richtet. S.tattdessen kann das Trägergas auch durch einen ringförmigen Einlaß hindurch eingeführt werden, der einen Einlaß für das Chlorid oder das oxydierende Gas umgibt und so angeordnet ist, daß er' einen konvergierenden Strom von suspendierten Teilchen auf die Reaktorfläche richtet, welche diesen Einlaß für das Chlorid oder das oxydierende Gas unmittelbar umgibt.
Ferner können diese beiden Anordnungen kombiniert werden, so daß das teilchenförmige feuerfeste Material veranlaßt wird, sowohl auf die innere als auch auf die äußere Fläche des Ehdteiles einer Reaktionspartner-Eintrittsleitung unmittelbar aufzutreffen. Wenn das Chlorideinlaß den innersten von zwei oder mehreren koaxialen Einlassen bildet, kann ein konischer Strahl von suspendiertem teilchenförmigen Material veranlaßt werden, unmittelbar auf die Innenfläche des Endteiles der Chlorideintrittsleitung aus einer axial angeordneten Trägergasdüse aufzutreffen, und gleichzeitig kann teilcheriförmiges feuerfestes Material veranlaßt werden, auf die Außenfläche des Endteiles der Chlorideintrittsleitung aufzutrefferi, indem ein Teil des Materials in dem
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vorerhitzten oxydierenden Gas suspendiert und das oxydierende Gas in die Reaktionskamtner durch einen ringförmigen Einlaß hindurch eingeführt wird, der den Chlorideinlaß umgibt. Es sind zahlreiche weitere Variationen möglich. So kann beispielsweise die zentrale Trägergasdüse, die einen konischen Strahl von suspendiertem teilchenförmigen feuerfesten Material liefert, durch einen tangential gerichteten Einlaß ersetet werden, der einen spiralförmig verlaufenden Strom des Materials erzeugt.
Im Falle eines Reaktors der Brennerart, bei dem das Chlorid und das oxydierende Gas -durch Einlasse hindurch eingeführt werden, deren Achsen parallel zueinander verlaufen, die aber nebeneinander und nicht ineinander angeordnet sind, kann das das suspendierte teilchenförmige feuerfeste Material enthaltende'Trägergas durch einen oder mehrere Einlasse hindurch eingeführt werden, die mit ihren Achsen parallel zu denjenigen der Reaktionspartnereinlässe angeordnet sind und stromauf der letzteren liegen. Diese Anordnung kann gewünschtenfalls dadurch ergänzt werden, daß weiteres teilchenförmiges feuerfestes Material in Suspension in dem vorerhitzten oxydierenden Gas eingeführt wird.
Wenn die Ausbildung und die Abmessungen des Reaktors es zu-lassen, kann jede der vorstehend beschriebenen Anordnungen für die Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials durch eine bewegbare Düse für das das teil-
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chenförmige feuerfeste Material in Suspension enthaltende Trägergas ersetzt oosr ergänzt werden. So kann eine feststehende Düse, die einen konischen Strahl von suspendiertem teilchenförmigen feuerfesten Material liefert, durch eine Düse ersetzt werden, die einen Strom von suspendiertem teilchenförmigen Material liefert und die kontinuierlich um eine Achse gedreht wird, die unter einem spitzen Winkel (der beispielsweise gleich dem halben Winkel des konischen Strahles ist) mit Bezug auf die Achse des im wesentlichen zylindrischen Stromes von suspendiertem teilchenförmigen feuerfesten Material geneigt ist. Stattdessen kann auch eine solche bewegbare Düse für ein intermittierendes Arbeiten eingerichtet sein, um die feststehende Einlaßvorrichtung für das Trägergas zu ergänzen, wobei die Anordnung derart ist, daß die Düse bewegt werden kann, um teilchenförmiges feuerfestes Material auf eine von einer Bedienungsperson ausgewählte Stelle zu richten. So kann ein ergänzender Strom von teilchenförmigen! feuerfesten Material auf eine oder mehrere verschiedene Stellen zu einem solchen Zeitpunkt oder zu solchen Zeitpunkten gerichtet werden, zu denen die Beobachtung oder die Erfahrung es als notwendig oder erwünscht erscheinen läßt.
Vorzugsweise werden die Reaktorflächen, die für die vermischten Reaktionspartner und/oder für das heiße erzeugte Oxyd zugänglich sind, durch Verwendung eines Kühlmittels indirekt gekühlt. Die Reaktorfläche oder -flächen, die der
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Einlaßvorrichtung für das Chlorid und/oder der Einlaßvorrichtung für das oxydierende Gas benachbart sind, können ebenfalls durch Verwendung eines Kühlmittels indirekt gekühlt werden, wie dies zum Beispiel in der britischen Patentschrift 764 082 beschrieben ist.
Die Kühlung der Reaktorflächen ist aus mehreren Gründen günstig. Erstens sucht die Kühlung der Flächen als solche die Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf den Flächen zu verhindern. Zweitens kann solches erzeugtes Oxyd, das auf den gekühlten Reaktorflächen abgelagert sein kann, eine weichere Form haben, als wenn es auf ungekühlten Reaktorflächen abgelagert wird, und dies erleichtert das Entfernen von solchem abgelagerten Oxyd durch das teilchenförmige feuerfeste Material, selbst an Stellen, die in einem Abstand stromab des Bereiches der Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials in die Reaktionskammer liegen. Drittens wird auf Grund des Umstandes, daß der wichtigste Wärmeübertragungsmechanismus, der die Temperatur des teilchenförmigen feuerfesten Materials bei einem Brenner-Verfahren zu erhöhen sucht, die Wärmeleitung von den Reaktorflächen während des Auftreffens der Teilchen auf die Reaktorflächen ist, durch Kühlen dieser Flächen die maximale Temperatur, die das teilchenförmige feuerfeste Material erreicht, herabgesetzt. Wie bereits oben erwähnt, ist es vorteilhaft, daß dieses Material keine zu hohe Temperatur erreicht, weil sonst erzeugtes Oxyd auf den feuerfesten Teil-
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chen in einem unerwünscht hohen Ausmaß abgelagert werden kann. Viertens ermöglicht die Kühlung der Reaktorflächen, daß wenigstens ein Teil des Reaktors aus Metall statt aus nicht-metallenem hitzebeständigen Material, vfie Kieselerde, hergestellt werden kann, und dies ist, wie dies nachstehend erläutert wird, oft von Vorteil.
Um den ganzen Reaktor oder einen Teil von ihm aus Metall statt aus einem nicht-metallenen hitzebeständigen Material herstellen zu können, ist ein erheblicher Grad der Kühlung erforderlich, der von dem verwendeten besonderen Metall abhängt. Beispielsweise müssen im Pail von Nickel die Reaktorflächen auf eine Temperatur unter 3>25°C gekühlt werden. Die tiefste Temperatur, auf welche Reaktorflächen gekühlt werden können, wird (im Falle großer Reaktoren, bei denen keine Gefahr der vorzeitigen Abschreckung der Reaktionspartner besteht) durch den Taupunkt des Chlorids bestimmt. So dürfen, wenn beispielsweise das Chlorid aus" Titantetrachlorid besteht, die Reaktorflächeη nicht auf eine Temperatur unter 14O°C gekühlt werden.
Es ist andererseits gefunden worden, daß, wenn die gekühlte Reaktorfläche aus einem nicht-metallenen hitzebeständigen Material besteht, selbst ein verhältnismäßig kleiner Grad der Kühlung günstig ist, besonders für diejenigen Teile der Fläche, die in einem beträchtlichen Abstand stromab der Reaktionspartnereinlaßvorrichtungen liegen, und wenn das oxydierende Gas im Überschuß zu der Menge vorliegt, die er-
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forderlich ist,-um sich mit dem Chlorid in stöchiometrisehern Verhältnis umzusetzen. So ist es günstig, wenn die Reaktionstemperatur innerhalb des Bereiches von 1000° bis 13000C liegt, die Reaktorflächen auf eine Temperatur unter , 9000C, zweckmäßig unter 800°C und vorzugsweise auf eine solche zu kühlen, die einen Wert von 6500C nicht übersteigt. Das Kühlmittel kann Wasser, Wasserdampf, öl, ein geschmolzenes Metallsalz oder ein geschmolzenes Gemisch von Metallsalzen (beispielsweise ein Gemisch, das aus 4.0 % Natriumnitrit, 7 % Natriumnitrat und 53 % Kaliumnitrat, bezogen auf das Gewicht des Gemisches, besteht und und einen Schmelzpunkt von 141,2°C hat) sein, was von dem Material abhängt, aus dem der Reaktor oder der zu kühlende Teil des Reaktors hergestellt ist. Wenn dieses Material ein Metall \
ist, kann im allgemeinen jedes der genannten Kühlmittel ver- * wendet werden. Wenn jedoch das Material ein nicht-metallenes hitzebeständiges Material ist, können im allgemeinen nur bestimmte geschmolzene Metallsalze oder bestimmte geschmolzene Gemische von Metallsalzen verwendet werden. \
Obwohl es aus den vorstehend genannten Gründen er- <
wünscht ist, die Reaktorflächen zu kühlen, die den Reaktions-Partnern und dem heißen erzeugten Oxyd ausgesetzt sind, muß im Falle eines Brenner-Verfahrens dafür gesorgt werden, daß das Gemisch der Reaktionspartner nicht unter die minimale zufriedenstellende Reaktionstemperatur gekühlt und die Reaktion nicht vorzeitig abgeschreckt wird. Daher ist der
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Grad der Kühlung, der verwendet werden kann, von dem Durchmesser des Reaktors abhängig, wobei größere Durchmesser größere Grade der Kühlung zulassen, und es ist daher vorteilhaft, einen Reaktor von ausreichend großem Innendurchmesser (zweckmäßig von wenigstens 10 cm und vorzugsweise von wenigstens 15 era) zu verwenden, um eine indirekte Kühlung der Reaktorflächen zu ermöglichen.
Wenn das Verfahren unter Verwendung eines fluidisierten Bettes durchgeführt wird, soll der Grad der Kühlung nicht so groß sein, daß das fluidisierte Bett unter die minimale zufriedenstellende Reaktionstemperatur gekühlt wird. Wenn die Oxydation von Titantetrachlorid dadurch ausgeführt wird, dafl es mit einem oxydierenden Gas in einem fluidisierten Bett umgesetzt wird (wobei das Titantetrachlorid nicht vorerhitzt wird), wird gewöhnlich gefunden, daß mit einem gut wärmeisolierten Reaktor die Wärmeverluste aus dem Reaktor die durch die Reaktion freigesetzte Wärme im wesentlichen ausgleichen, wenn der Innendurchmesser des Reaktors etwa 38 cm beträgt. Wenn die Reaktion in einem Reaktor von diesem Durchmesser unter Verwendung von Titantetrachlorid durchgeführt wird, das auf eine Temperatur von z.B. 800°C vorerhitzt ist, dann ist ein gewisser Grad von Kühlung der Reaktorflächen möglich. Es ist jedoch vorteilhaft, einen Reaktor von größerem Durchmesser zu verwenden und/oder Wärme durch Verbrennung eines gasförmigen Brennstoffes, wie z.B. Kohlenmonoxyd, innerhalb des flui-
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disierten Bettes zuzuführen. Es müssen jedoch besondere Vorsichtsmaßnahmen getroffen werden, um zu gewährleisten, däß die Verbrennung des gasförmigen Brennstoffes nicht als solche zu einer Ablagerung von Titandioxyd auf Reaktorflächen führt, die den oder die Brennstoff'gaseinlässe umgeben.
Derartige Vorsichtsmaßnahmen sind in der britischen Patentschrift 37 999/59 aufgezeigt, die ein Verfahren zur Herstellung von Titandioxyd durch Oxydation eines Titantetrahalogenids in der Dampfphase beschreibt, indem ein oxydierendes Gas veranlaßt wird, sich mit dem Titantetrahalogenid in der Gegenwart eines fluidisierten Bettes umzusetzen, das Teilchen aufweist, bei denen wenigstens ein Teil der Oberfläche aus Titandioxyd besteht und die sich auf einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 800° bis 15000C befinden, wobei bei diesem Verfahren das oxydierende Gas in das Bett in einer Menge im Überschuß zu derjenigen eingeführt wird, die erforderlich ist, um sich mit dem Titantetrahalogenid umzusetzen, ferner in das fluidisierte Bett Kohlenmonoxyd eingeführt wird, um sich mit dem überschüssigen oxydierenden Gas umzusetzen, und die Konzentration von Kohlenmonoxyd in der Zone seiner Einführung in das Bett dadurch herabgesetzt wird, daß in das Kohlenmonoxyd ein Verdünnungsgas eingebracht wird, das aus einem der Gase Stickstoff, Chlor und Kohlendioxyd oder aus einem Gemisch von mehreren dieser Gase besteht, wobei die Mengen an Kohlenmonoxyd und Verdünnungsgas derart sinö, daß der volumen-
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mäßige Anteil des Verdünnungsgases, bezogen auf das Gesamtvolumen von Kohlenmonoxyd und Verdünnungsgas, innerhalb des Bereiches von 11 bis 65 % liegt. Das Verdünnungsgas wird vorzugsweise in das Kohlenmonoxyd eingebracht, bevor das Kohlenmonoxyd in das fluidisierte Bett eingeführt wird. Ähnliche Betrachtungen gelten auch, wenn das Chlorid aus Perrichlorid oder Siliciumtetrachlorid besteht.
Die richtige Wahl des Materials für den Aufbau der Reaktionskammerwände und der Reaktionspartner-Einlaßvorrichtungen ist wichtig. Jede Reaktorfläche, die nicht durch ein Kühlmittel indirekt gekühlt wird und die dem heißen Chlorid oder Chlor bzw. dem heißen erzeugten Oxyd ausgesetzt ist, muß aus einem nicht-metallenen hitzebeständigem Material, wie z.B. Kieselerde oder Tonerde, hergestellt werden. Im Falle der Reaktionskammerwände kann entweder die ganze Wand aus einem nicht-metallenen hitzebeständigem Material hergestellt werden, oder die Wand kann· aus einer Außenhülle aus einem zweckentsprechenden Metall hergestellt werden, die mit einer Auskleidung aus einem nicht-metallenen hitzebeständigem Material versehen ist. Von den beiden vorstehend genannten nicht-metallenen hitzebeständigen Materialien hat Tonerde gewisse Vorteile gegenüber Kieselerde für Teile, die sehr hohen Temperaturen ausgesetzt sind, jedoch können Teile von komplizierter Gestalt leichter aus Kieselerde hergestellt werden, so daß dieses Material im allgemeinen zu bevorzugen ist.
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Gewünsehtenfalls kann ein nicht-metallenes hitzebeständiges Material für einen Teil des Reaktors und ein unterschiedliches nicht-metallenes hitzebeständiges Material für einen anderen Teil des Reaktors verwendet werden. Reak- torflächen, die mit Hilfe eines Kühlmittels indirekt gekühlt werden, können, falls der Grad der Kühlung genügend groß ist, aus einem zweckentsprechenden korrosionsfesten Metall, .wie z.B. Nickel oder einer Nickellegierung, hergestellt werden, und bei einer geeigneten Ausbildung des Reaktors können die ganze Reaktionskammer und die Einlaßvorrichtungen für die Reaktionsρartner aus Metall hergestellt werden.
Als eine weitere Vorsichtsmaßnahme zum Verhindern oder Herabsetzen der Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf Reaktorflachen, die den Einlaßvorrichtungen für die Reaktionspartner benachbart sind, kann wenigstens ein Reaktionspartnereinlaß von einem Schutzgaseinlaß umgeben und/oder duroh einen Schutzgaseinlaß von einem anderen Reaktionspartnereinlaß oder der Innenfläche der Reaktlonskammerwand getrennt sein, wobei durch den Schutzgaseinlaß hindurch ein Schutzgas, das gegenüber beiden Reaktionspartnern inert ist, vorzugsweise Chlor, das bei der Reaktion erzeugt wird, oder Stickstoff oder ein anderes inertes Oas, in die Reaktionskammer eingeführt wird«. Vorzugsweise wird das Schutzgas in die Reaktionskammer mit einer Temperatur von wenigstens 150°C eingeführt, und die Geschwindigkeit dee Schutzgases, unmit-
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telbar bevor eg in die Reaktionskammer eingeführt wird, beträgt wenigstens 30 m/sea (vorzugsweise etwa 90 m/sec). Um * eine übermäßige Kühlung der Reaktionspartner zu verhindern, insbesondere wenn ein kleiner Reaktor verwendet wird, wird das Schutzgas vorzugsweise auf eine Temperatur innerhalb des Bereiches von 600° bis 1OOO°C vorerhitzt.
Obwohl sich die Gase innerhalb der Reaktionskammer in einem wirbelnden Zustand befinden, sucht das Schutzgas zu verhindern, daß der eine Reaktionspartner mit dem anderen in Berührung kommt, während der erste Reaktionspartner noch in Berührung mit dem Einlaß ist, durch welchen hindurch er in den Reaktor eingeführt wird. So kann beispielsweise das Chlorid in einen Strom des oxydierenden Gases, das innerhalb der Reaktionskammer (die entweder Man der Brennerart oder von der mit fluidisierteni Bett arbeitenden Art sein kann) strömt, durch ein inneres Rohr hindurch eingeführt werden, das entweder bündig mit der Innenfläche der Reaktionskammerwand enden oder (im Fall eines Brenner-Reaktors) sich in die Redet ionskararaer erstrecken kann, und ein inertes Schutzgas kann in die Reaktionskaaaaer durch ein äußeres Rohr hindurch eingeführt werden, das koaxial zu dem inneren Rohr angeordnet ist und mit dem Ende des inneren Rohres bündig endet.
Bei einer geeigneten Wahl der Flußgeschwindigkeiten für das Schutzgas und das Chlorid, und wenn dafür gesorgt wird, dad die Wanddicke des inneren Rohres nicht zu groß 1st, hindert daa Schutzgas das Chlorid weltgehend daran, in
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Berührung mit dem oxydierenden Gas in einer Zone zu kommen, die der ringförmigen Endfläche des inneren Rohres unmittelbar benachbart ist, weil daxs Chlorid und das Schutzgas zusammen die Konzentration des oxydierenden Gases an dieser Fläche beträchtlich herabsetzen. Nichtsdestoweniger ist die Einführung eines Schutzgases rings um einen Einlaß für den einen Reaktionspartner nicht so anzusehen, daß.die Reaktorflächen, die diesem Einlaß benachbart liegen, für den anderen Reaktionspartner unzugänglich sind. Daher erfolgt die Einführung eines Schutzgases zusätzlich zu der Einführung des teilchenförmigen feuerfesten Materials und bildet keinen Ersatz für diese.
Wenn ein Reaktor der Brennerart verwendet wird, kann die Einführung eines Schutzgases in Verbindung mit zahlreichen Anordnungen der Einlaßvorrichtungen für die Reaktiohspartner benutzt werden. So wird, wenn das vorerhitzte Chlorid und das vorerhitzte oxydierende'Gas in die Reaktionskammer durch einen inneren und einen äußeren Einlaß, die koaxial zueinander sind, eingeführt werden, das Schutzgas vorzugsweise durch einen dritten koaxialen Einlaß eingeführt, der zwischen dem inneren und dem äußeren Einlaß für die Reaktionspartner angeordnet ist. Das Schutzgas kann auch durch einen ringförmigen Einlaß hindurch eingeführt werden, der den äußeren der beiden Einlasse für die Reaktionspartner umgibt. Wenn das vorerhitzte oxydierende Gas und das vorerhitzte Chlorid in die Reaktionskammer durch Einlasse hindurch ein-
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geführt werden, die nicht ineinander angeordnet sind, sondern parallel oder schräg zueinander verlaufen, dann kann das Schutzgas in die Reaktionskammer durch Einlasse hindurch eingeführt werden, deren jeder einen der Einlasse für die Reaktionspartner umgibt, öder das Schutzgas kann nur rings um einen oder einige der Einlasse für die Reaktionsρartner eingeführt werden. -Wenn das oxydierende Gas veranlaßt wird, längs der Reaktionskammer zu strömen, und wenn das Chlorid in den Strom des oxydierenden Gases durch einen in der Wand der Reaktionskammer vorgesehenen Schlitz hindurch eingeführt wird, dann kann das Chlorid zunächst durch einen äußeren Schlitz hindurch zugeführt werden, der enger als der Schlitz in der Wand aer Reaktionskammer ist, um einen bandförmigen Strom des Chlorides zu bilden, und das Schutzgas kann in die Reaktionskammer durch den inneren Schlitz hindurch auf beiden Seiten des bandförmigen Chloridstromes eingeführt werden.
Wenn ein Reaktor der Brennerart verwendet wird, kann die Bewegung des teilchenförmigen feuerfesten Materials durch die Reaktionskammer hindurch dadurch unterstützt werden, daß die Reaktionskammer mit ihrer Achse senkrecht anipordnet und dafür gesorgt wird, daß der Gasstrom durch sie naoh unten hindurchgeht· Wenn ein mit fluidisiertem Bett arbeitender Reaktor verwendet wird, muß die Größe der inerten feuerfesten Teilchen, die veranlaßt werden, auf die Reaktorflache oder-flächen aufzutreffen, zu der Größe fler
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Teilchen, welche das fluidisierte Bett bilden, und zu der Geschwindigkeit des fluidisierenden Gases in solche Beziehung gebracht werden, daß trotz des hemmenden Einflusses der das fluidisierte Bett bildenden Teilchen die erstgenannten Teilchen im wesentlichen in dem das Bett verlassenden Gasstrom mitgenommen werden.
Die Erfindung sieht ferner eine Abwandlung des oben beschriebenen" Verfahrens vor, bei welcher die Reaktion in einem fluidisierten Bett erfolgt und das inerte teilehenförmige feuerfeste Material.in dem fluidisierten Bett verbleibt und einen Teil von ihm bildet. Vorzugsweise bestehen die Teilchen des fluidisierten Bettes und die inerten feuerfesten Teilchen aus dem gleichen Material. Die zugesetzten Oxydteilchen können aus einem anderen mit fluidisiertem Bett arbeitenden Verfahren für die Oxydation des Chlorides erhalten werden, oder sie können dadurch erhalten werden, daß aus dem fluidisierten Bett des vorliegenden Verfahrens Teilchen abgezogen werden, wobei die abgezogenen Teilchen gemahlen werden können, bevor sie dem Bett zugesetzt werden. In dieser Weise kann der Zusatz der Oxydteilchen zwecks Herabsetzung oder Verhinderung der Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf Reaktorflächen auch dazu dienen, die Größenverteilung der das fluidisierte Bett bildenden Teilchen zu regeln, wie dies in der britischen Patentschrift 866 565 aufgezeigt ist, die ein Verfahren zur Herstellung von Titandioxyd durch Oxydation eines Titantetrahalogenids
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in der Dampfphase beschreibt, bei welchem die Umsetzung zwischen dem Titantetrahalogeniddampf und Sauerstoff oder einem sauerstoffhaltigen Gas innerhalb eines Bettes von Teilchen eines feuerfesten Materials erfolgt, das in einem fluidisierten Zustand auf einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 750° bis 15000C gehalten wird, wobei wenigstens ein Teil des Titandioxyds in dem Bett verbleibt und die Größenverteilung der das Bett bildenden Teilchen dadurch geregelt wird, daß aus einer äußeren Quelle fluidisierbare Teilchen aus Tonerde, Kieselerde, Zirkonerde, Zirkon oder Titandioxyd oder einem Gemisch von einigen oder allen solcher Teilchen dem Bett allmählich zugesetzt und Teilchen aus dem Bett allmählich abgezogen werden, wobei die mittlere Größe der zugesetzten Teilchen kleiner als die mittlere Größe der abgezogenen Teilchen ist. Durch diese Arbeitsweise wird das Wachstum der Teilchen des Bettes kompensiert, das sich aus der Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf diesen Teilchen ergibt.
Wenn das inerte, teilchenförmige feuerfeste Material in dem fluidisierten Bett zurückgehalten wird, muß aus dem fluidisierten Bett Material entfernt werden, um zu verhindern, daß sich das Volumen des Bettes unbegrenzt vergrößert. Das entfernte Material kann für irgendeinen anderen Zweck verwendet werden· Beispielsweise kann in dieser Weise erhaltenes Titandioxyd bei der Herstellung keramischer Materialien verwendet werden, oder es kann wenigstens teilweise chloriert
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werden (vorzugsweise unter Verwendung des Chlors, das als Nebenprodukt bei der Oxydationsreaktion gebildet wird), und das sich ergebende Chlorid und irgendwelche Oxydteilchen verringerter Größe können in das fluidisierte Bett zurückgeführt werden. Diese Arbeitsweise ist in der britischen Patentschrift 6393/60 aufgezeigt, die ein Verfahren zur Herstellung eines Oxydes eines der Elemente Titan, Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium durch Umsetzung eines Chlorides des Elementes mit einem oxydierenden Gas in der Dampfphase beschreibt, bei welchem die Reaktion innerhalb eines Bettes von Teilchen eines Oxydes eines der genannten Elemente oder eines Gemisches von Oxyden von mehr als einem der genannten Elemente durchgeführt wird, das Bett in einem fluidisieren Zustand auf einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 750° bis 15000C gehalten wird, ein Teil des erzeugten Oxydes in dem Bett belassen und die Größenverteilung der das Bett bildenden Oxydteilchen dadurch geregelt wird, daß aus der Oxydationszone Oxydteilchen abgezogen werden, die abgezogenen Teilchen mit einem chlorierenden und reduzierenden Mittel umgesetzt werden, um ihre Größe herabzusetzen und das Chlorid zu bilden, und Teilchen von herabgesetzter Größe aus der Chlorierungazone dadurch entfernt Werden, daß ihnen gestattet wird, in dem die Chlorierungszone verlassenden Gasstrom infolge ihrer Größenverminderung mitgenommen zu werden, und die Oxydteilchen von verminderter Größe und der Chloriddampf in die Oxydationszone ein-
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geführt werden.
Das erzeugte Oxyd wird zweckmäßig von dem inerten teilchenförmigen feuerfesten Material unter Verwendung einer Absetzkammer getrennt, jedoch können auch trockene oder nasse Zyklone entweder anstelle der Absetzkammer oder auf sie folgend verwendet werden; Nachdem das inerte teilchenförmige feuerfeste Material von dem erzeugten Oxyd .getrennt worden ist, wird es vorzugsweise gekühlt und danach in die Reaktionskammer zurückgeführt.
Es ist wichtig, daß die Ausbildung des Reaktors, die Temperaturen und die Flußgeschwindigkeiten der Reaktionspartner derart sind, daß die Reaktionspartner und die Produkte der ReaKtion in der Oxydationszone während einer Zeitdauer verbleiben, die genügend lang ist, um eine im wesentlichen vollständige Umsetzung zu gewährleisten, die aber nicht so lang ist, daß ein unerwünschtes Anwachsen der erzeugten Oxydteilchen verursacht wird. Gewöhnlich haben sieh Verweilzeiten innerhalb des Bereiches von 0,02 bis 10 Sekunden ale geeignet erwiesen. Wenn das oxydierende Gas aus im wesentlichen reinem Sauerstoff oder aus an Sauerstoff angereicherter Luft besteht, dann kann jedoch die Verweilzeit unter zweckentsprechenden Bedingungen so klein wie 0,01 Sekunden aein. Wenn die gasförmigen Reaktionsprodukte mit dem in Suspension befindlichen erzeugten Oxyd die Oxydationszone verlassen, werden sie vorzugsweise einer Behandlung zu ihrer raschen Abkühlung oder Abschreckung'auf eine Temperatur
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unter 90O0C (vorzugsweise unter 65O0C) witerworfen. Diese Abschreckung der Reaktionsprodukte kann in einer Zeit innerhalb des Bereiches von 0,01 bis 10 Sekunden (vorzugsweise von 0,05 bis 5 Sekunden) von dem Zeitpunkt der Einführung des Chlorides in die Oxydationszone stattfinden. Die Abschreckung kann dadurch bewirkt werden, daß gekühltes Produktgas, z.B. Chlor, mit dem Produktgasstrom, welcher das erzeugte Oxyd in Suspension enthält, gemischt wird oder daß die Produkte mit hoher Geschwindigkeit durch gekühlte Rohre hindurchgeführt werden. Zweckmäßig wird die Abschreckung dadurch bewirkt, daß in dem Produktgasstrom ein kaltes inertes teilchenförmigen feuerfestes Material dispergiert wird, das vorzugsweise das gleiche wie das teilchenförmige feuerfeste Material ist, das dazu verwendet wird, die Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf ReaktorflSehen zu verhindern oder herabzusetzen. Vorteilhaft werden das für die Abschreckung verwendete inerte teilchenförmige feuerfeste Material und das in die Reaktionskammer eingeführte inerte teilchenförmige feuerfeste Material von dem Produktgasstrom aufwärts zu einer Vorrichtung getragen, die zum Abtrennen des inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials von dem Gasstrom und zum Kühlen des abgetrennten inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials dient, von dem ein Teil danach unter Schwerkraft in den Frozeß zurückgeführt wird, um die Abschreckung weiterer Reaktionsprodukte zu bewirken, und ein Teil in die Reaktionskanuner zurückge-
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führt wird.
Nachstehend werden verschiedene Ausfuhrungsformen von Einrichtungen, die für die Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung geeignet sind, an Hand der Zeichnung beispielsweise näher erläutert.
Pig.'i ist ein schematischer Axialschnitt durch einen mit fluidisiertem Bett arbeitenden Reaktor.
Fig. 2 ist ein in größerem Maßstab gehaltener schematisoher Axialschnitt durch eines der Halogenideintrittsrohre einer abgeänderten Ausführungsform des in Fig. 1 wiedergegebenen Reaktors.
Pig· 3 ist ein Querschnitt nach der Linie A-A von Fig. 2.
Fig. 4 ist ein in vergrößertem Maßstab gehaltener schematischer Axialschnitt durch eines der Halogenideintrittsrohre einer zweiten abgeänderten Ausführungsform des in Fig. 1 wiedergegebenen Reaktors.
Flg. 5 ist ein Querschnitt nach der Linie B-B von Fig. 4. .
Fig. 6 ist ein in vergrößertem Maßstab gehaltener schematischer Axialschnitt durch eines der Halogenideintrittsrohre einer dritten abgeänderten Aueführungsform des in Fig. 1 wiedergegebenen Reaktors.
Flg. 7 ist ein scheraatischer Axialschnitt durch einen
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Reaktor der Brennerart mit Schlitzeinlässen für den einen der, Reaktionspartner. Fig. 8 ist ein in vergrößertem Maßstab gehaltener schematischer Axialschnitt durch einen Teil des in Fig. 7 wiedergegebenen Reaktions und zeigt eine abgewandelte Anordnung und Ausbildung der Einlasse für den einen Reaktionspartner.
Pig. 9 ist ein schematischer Axialschnitt durch einen Reaktor der Brennerart mit einem Schutzgaseinlaß.
Fig.10 ist ein schematischer Axialschnitt des in Fig. 9 wiedergegebenen Reaktors der Brennerart und zeigt eine abgeänderte Anordnung für die Einführung des inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials.
Fig.11 ist ein schematischer Axialschnitt durch einen Reaktor der Brennerart mit parallelen, nicht koaxialen Eintrittsrohren für die Reaktionspartner.
Fig.12"ist ein Querschnitt nach der Linie C-C von Fig. 11. -
Fig.1? ist «in schematischer Axialschnitt durch einen Reaktor der Brennerart mit Einlassen für ein Schutzgas und Mitteln zum indirekten Kühlen der Reaktionskammerwand.
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Pig.. 14 ist ein Querschnitt nach der Linie D-D von Fig. 13.
Fig.,15 ist ein schematischer Axialschnitt durch den in Fig. 13 wiedergegebenen Reaktor und zeigt eine abgeänderte Anordnung der Einlasse für die Reaktionspartner.
Pig.16 ist ein Querschnitt nach der Linie E-E von Fig. 15.
Fig. 17 bis 23 sind sehematische Axialschnitte von
sieben Reaktoren der Brennerart, die sämtlich mit Einlassen für ein Schutzgas und mit Mitteln zum indirekten Kühlen der Reaktionskammerwand versehen sind.
Pig.24 ist ein Querschnitt nach der Linie F-F Von Fig. 23.
Fig.25 ist ein axialer Schnitt durch eine abgeänderte Ausführungsform eines Rohres zum Einführen des inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials .
Fig.26 ist ein Axialschnitt durch eine Ausführungsform einer Einrichtung zum Abschrecken der Reaktionsprodukte.
Der in Fig. 1 wiedergegebene, mit fluidisiertem Bett arbeitende Reaktor weist ein zylindrisches Reaktionsgefaß auf, das mit seiner Achse senkrecht angeordnet und in einem kurzen Abstand oberhalb seiner Bodenwand mit einer
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porösen Platte & versehen ist, die sich wääg©r"eeftiruber '"" den ganzen inneren Räum des ReaictionögefäBes i'fers'tre'ckt. Die Bodehwähd des Reaktiönsgefäßes 1 ist mit"einem zem""' ; tralen Einlaß versehen, dem das oxydierende*Gas "durch eine" Leitung 3 hindurch zugeführt werden kann» In einem kurzen Äbs.tand über der* Oberseite der porösen Platte 2 sind in der Seitenwand des Reaktionsgefäßes vier kreisförmige Einlaßöff nungen vorgesehen, denen das Chlorid durch vier Rohre ^ zugeführt wird» In einem bestimmten Abstand über den Chlorideinlässeil ist eine Überlauföffnung vorgesehenv die in ein nach unten geneigtes Rohr 5 fütrrt* in das feste fisilöhen aus dem flüidisierten Bett überfließen können;,' s'ö' daß die Überlauföffnung die Höhe der Oberseite des.fluidisierten; Bettes bestimmte Inertes teilchenförmiges feüerMstes Ma^ ' Serial wird in Suspension;in öem Chlorid eingeführt, däs; durch jedes der Rohre k zugeführt wird* r ' -
Wie aus den Figuren 2 und j? Ersichtlich=, kann j'eäe's der vier Chloridzufuhrrohre ^- mit einem innerön'ftohr S-ver^ sehen sein, das zu dem Rohr 4 koaxial verläuft und"durch das hindurch ein inerter teilchenförmiger .feuerfester1 Feststoff eingeführt werden kann, der'in einem;geeigneten Trä*■ gergäs mitgenommen wird, das kein oxydierendes Üäs sein ' ■ soll* Die'Feststoff teilchen treten- aus den Röhren 6 in^Förli konisbhVr Straliien aus, und die Anordnung- ist derart feiii'-ääS'die^ De lichen' unmittelbar äUf'wenigste-tis den- inn Endteil der Flächen der Einlaßöffnungen in d€r Seitenwand1 ■"'·
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des Reaktionsgefäßes 1 auftreffen.
Das oxydierende Gas tritt durch die Poren der porösen Platte 2 mit einer hohen Geschwindigkeit hindurch, und dadurch wird die obere Fläche der porösen Platte 2 für das Chlorid unzugänglich.
Wie in den Figuren 4 und 5 veranschaulicht, können statt-der axial angeordneten Rohre 6 auch tangential angeordnete Rohre 7 verwendet werden. Bei dieser Ausführungsform wird die erforderliche Geschwindigkeitskomponente der inerten Teilchen längs der Rohre 4 ausschließlich durch den Fluß des Chlorides durch die Rohre 4 hindurch geliefert, jedoch werden bei der in Flg. 6 wiedergegebenen abgeänder-ten Ausführungsform die inerten Teilchen durch tangential gerichtete Rohre. 8 eingeführt, die so geneigt sind, daß die inerten Teilchen mit Geschwindigkeitskomponenten eingeführt werden, die längs der Rohre 4 gerichtet sind.
Gemäß einem Beispiel geeigneter Abmessungen für den in Fig« 1 dargestellten Reaktor kann der Innendurchmesser des Reaktionsgefäßes JO cm betragen, und die Mitten der Chlorideinlässe können 5 cm über der oberen Fläche der porösen Platte 2 liegen, während die Mitte der Überlauföffnung 45 cm über der oberen Fläche der porösen Platte 2 liegen kann. Der Innendurchmesser der Chloridzufuhrrohre 4 kann 10 mm betragen, jedoch würde bei der in den Figuren 2.und 3 wiedergegebenen abgeänderten Ausfuhrungsform diese Abmessung zu erhöhen sein.
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Gewüns chtenf alls kann das Reaktionsgef aß 1 mit .,einem Mantel versehen sein, durch den ein Kühlmittel hindurchgeführt werden kann, um eine indirekte Kühlung der Innenf1Ia- ..... ehe der Seitenwand des Reaktionsgef äße s 1 vorzusehen. Wenn .. die Seitenwand des Reaktionsgefäßes 1 durch die Verwendung; . eines Kühlmittels gekühlt wird, dann muß, wie bereits oben, erwähnt, dem fluidisierten Bett zusätzliche Warme .zugeführt werden, falls nicht der Innendurchmesser des Reaktionsgef ässes 1 wesentlich größer als JO bis 38 cm ist» - , _,-■-.-
Die poröse Platte 2 ist lediglich ein Beispiel einer großen Anzahl von GasVerteilungssystemen, die für: die- Abstützung der Unterseite des'Bettes und für die Verteilung ., der Zufuhr von oxydierendem Gas gleichmäßig über die waagerechte Ausdehnung des fluidisierten Bettes geeignet-sind. So kann beispielsweise die poröse Platte 2 durch eine mit Löchern versehene Platte ersetzt werden, vorausgesetzt, daß, wie dies bekannt ist, die Anordnung derart ist, daß im Betrieb die Druckdifferenz zwischen dem unter der Platte.liegenden Teil des Reaktionsgefäßes (der gewöhnlich mit "Windlestenir bezeichnet wird) und der unmittelbar über der Platte liegenden Zone in der -Größenordnung des Druckabfalls an dem;-= fluidisierten Bett liegt oder größer als dieser Druckabfall/ ist ο Die genannte Druckdifferenz kann dadurch erhalten wer.?-;;, den, daß Löcher von dem erforderlichen kleinen Durchmesser-verwendet werden, oder, was vorzuziehen ist, irgendeine ßorm einer Verengungsvorrichtung vorgesehen ist, die entweder in
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die LÖehef eingesetzt oder mit diesen in Reihe geschaltet ist. So können beispielsweise Mundstücke, deren Öffnungsdurchmesser kleiner als der Innendurchmesser der Löcher ist, ander Unterseite der gelochten Platte in Ausrichtung· mit den Löchern angeordnet oder an den unteren Enden von" Röhrchen vorgesehen werden, die sichln oder durch die Löcher erstrekken-5'Die Mundstücke können abnehmbar sein,-um eine Reinigung oder Erneifihmg oder einen Austausch gegen Mundstücke von anderem öffnungsdürchmesser zu ermöglichen. Über den Löchern in der Platte können auch Blasenkappen oder eine Rückkehr verhindernde Vorrichtungen oder gasdurchlässige Schranken .-.-. (oder eine1 durchgehende gasdurchlässige Membran) angeordnet werden, um zu verhindern, daß Feststoffe durch die Löcher der Platte nach unten hinäurchfallen, wobei diese Vorrichtungen den ganzen erforderlichen Druckabfall oder ein Teil von ihm erzeugen können,
Einige::von zahlreichen zufriedenstellenden. Anordnungen* bei denen eine gelochte Platte vorgesehen ist*-sind in der britischen Patentschrift 794 666, in der USA-Patentschrift 2.503 788 und in "Chemical Engineering Progress", .;Band 49, ■ Nr* 1Oi Seite 529 wiedergegeben. Ein anderes mögliches .Gas^. verteilungssystem für das oxydierende Gas ist dasjen,ige,., das sin; der USA-Patentschrift ,2 fj,k 661 beschrieben-ist,: jeiäoeh-sei: bemerkti daß das Chlorid ,unmittelbar .,in das,,, Cluidisierte Bett und nicht, in das grobe Bett aus,,ine.rten Teilehen, auf dem das fluidisierte Bett bei,, der Anordnung.
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durch Rohre 14 hindurch zugeführt werden kann.
Ein Rohr 15, das koaxial zu der Reaktionskammer 9 angeordnet ist,'erstreckt sich über eine kurze Strecke durch die Wand hindurch, welche das stromaufwärtsseltige Ende der Reaktionskammer 9 verschließt, und die Anordnung ist derart, daß inertes teilchenförmiges feuerfestes Material, das in'Suspension in einem Trägergas durch das Rohr 15 hindurch zugeführt wird, in einem konischen Strahl austritt, der unmittelbar auf die Innenfläche der Reaktionskammer um und zwischen den Schlitzen 11 auftrifft. Wegen der verwendeten sehr hohen Flußgeschwindigkeiten sind die beiden sich diametral gegenüberliegenden Einlasse für den zweiten Reaktionspartner nicht zugänglich für den Reaktionspartner, der durch die Schlitze 11 hindurch eingeführt wird, und es ist daher nicht notwendig, zu bewirken, daß das inerte teilchenförmige feuerfeste Material auf die Reaktorflächen auftrifft, die in der Nähe der beiden sich diametral gegenüberliegenden Einlasse liegen.
Gemäß einem Beispiel zweckmäßiger Abmessungen für den in Fig. 7 dargestellten Reaktor kann die ReaktiOnsIcammer 9 einen Innendurchmesser von 35*5 cm und eine Länge von β m haben, der Innendurchmesser der Zufuhrrohre 14 kann 15 cm betragen, und die Achsen dieser Rohre 14 können in einem Abstand von 23 cm Von der stromaufwartsseitigen Endwand der Reaktionskammer 9 liegen. Es können fünfundzwanzig Schlitze 11 vorhanden sein, deren jeder 30 cm lang und
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3,2 mm breit Ist, so daß sich eine Gesamtfläche von 242 cm ergibt. . -.
V/Ie in Fig. 8 veranschaulicht, können die Schlitze 11 des Reaktors gemäß FIg. 7 durch ein System von Löchern 16 ersetzt werden. Bei dieser Ausführungsform sind die Löcher in fünf sich In Umfangsrichtung erstreckenden Reihen angeordnet, wobei die am weitesten stromab liegende Reihe 15 Löcher und jede der weiteren vier Reihen 44 Löcher enthält, so daß insgesamt I9I Löcher vorhanden sind. Wenn der Innendurchmesser der Reaktionskammer 9 35*5 cm beträgt, kann jedes Loch einen Durchmesser von 12,7 mm habenj und der umfängliche Abstand zwischen den Mitten benachbarter Löcher jeder der vier Reihen an dem stromaufwärtsseitigen Ende kann 50 mm betragen. Der in axialer Richtung gemessene Äbs-tand zwischen den Kreisen, auf denen die Mitten der Löcher benachbarter Reihen liegen,, kann 75 mm betragen.
Eine andere geeignete' Ausführungsform einer Halogenideinlaßvorrlchtung für die Verwendung bei dem in Fig. 1J wiedergegebenen Reaktor ist eine solche, wie sie in der britischen Patentschrift 757. 703 mit Bezug auf Fig. 1 dieser Patentschrift beschrieben ist und bei welcher der Einlaß, für den einen Reaktionspartner (vorzugsweise das Chlorid) die Form eines einzigen, sich in Umfangsrichtung erstreckenden Schlitzes hat. Die mit Bezug auf die Figuren 2 und 3 der britischen Patentschrift 757 703 beschriebenen Ausführungsformen können ebenfalls verwendet werden, jedoch muß das
inerte teilohenforöiige feuerfeste Material in-Suspension in dem andere'n Reaktiohspärtner eingeführt werden, und es ist eine Abänderung der beiden in Fig. 7 dargestellten Zufuhrsysteme erförderlich«
35er in Fig* 9 wiedergegebene Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 17 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse, wie dargestellt^ waagerecht- angeordnet zu sein braucht und die mit einem Mantel 18 versehen ist, durch den ein Kühlmittel umlaufen geias- ■ sen werden kann., um eine indirekte Kühlung Sei* innenfläche der Reaktionskammer 17 vorzusehen* In der Seitenwand der Reaktionskammer 17-ist nahe ihrem ströinäufwäftsseitigen Ende eine Einlaßöffnung vorgesehen, welcher der eine Reaktionspartner (vorzugsweise das oxydierende ßäs)'über ein Speiserohr 19 zugeführt werden kann. Unmittelbar vor der Einmündung des Rohres. 19 in die Re akt ions kammer 17 ist dieses mit einem Einlaß versehen.,· duKh den in öeiti Reaktionspartner aus einem Röhr 20 von kleinerem "Durchmessei* eine Suspension eines inerten teilchenförmigen feuerfesten fia« terials in einem Trägergas eingeführt werden kann*
Zwei Rohre 21 und 22, die gleichachsig zueinander und zur Reaktionskammer 17 angeordnet sind, erstrecken sich durch die stromaufwärts liegende Stirnwand der Reaktionen kammer hinäufeh und in die Reaktionskammer*' hinein bis zu einer Stelle, die in einem gewissen Abstand stromab des stromaufwärts liegenden Endes des Kühlmantels 18 liegt.
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Das innere Rohr.21 dient als Einlaßmittel für den anderen Reaktionspartner (vorzugsweise das Chlorid).·," uh-d -ein: Schutzgas wird von einem Speiserohr 23 In den Bereich von kreisförmigem Querschnitt eingeführt, der durch die beiden Rohre
21 und 22 begrenzt ist. Der Endteil 24 des äußeren Rohres
22 verläuft konisch, um die Geschwindigkeit des Schutzgases zu erhöhen, bevor es in die- Reaktionskammer 17 eintritt. Das teilchenförmige feuerfeste Material wird in dem erstgenannten Reaktionspartner mitgenommen und trifft auf die Außenfläche des Rohres 22, dessen Endteil dem Einlaß für den anderen Reaktionspartner benachbart liegt, und' 'auf die Fläche der Reaktionskammer 17 auf. ' ■
■ Als Beispiel zweckentsprechender Abmessungen für den · in Fig. 9 dargesteilten Reaktor kann der Innendurchmesser der Reaktionskammer 17 etwa 25 cm, der Innendurchmesser des Speiserohres 1.9 etwa 15 cm und der Innendurchmesser des das teilchenförmige feuerfeste Material einspritzenden Rohres- 20' etwa '5 "cm. betragen. Die beiden Rohre 21 und 22 können sich in die Reaktionskammer 17 über eine Entfferhung ^ von etwa 1,2-m zu einer Stelle etwa ö>3 m'jenseits des'7 stromaufwärts, liegenden Endes des Kühlmantels 18- e.rstrek-^' ---'-'. keny" und-die Länge des Kühlmantels 18 kann -etwa- 6^4 m · ■ betragen. Der Innendurchmesser des Einlaßrohres 21 kann--· -.-etwa 6j,5 mm betragen, und mit Ausnahme des. konischen·Tei--' le-s 24 kann der Innendurchmesser des äußeren Rohres- 22: den Außendurehmesser des inneren Rohres 21 um etwa 25 mm über— ■
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schreiten. Die Länge des konischen Teiles 24 des äußeren Rohres 22 kann etwa 50 mm betragen, und an den Enden der Roiire 21 und 22 kann der Innendurchmesser des äußeren Rohres 22 den Außendurchmesser des inneren Rohres 21 um etwa 3,2 mm überschreiten.
Die Ausführung zum Einleiten des teilchenförmigen feuerfesten Materials in den in Fig. 9 dargestellten Reaktor kann so abgeändert werden, wie es in.Fig. 10 dargestellt ist, gemäß welcher das teilchenförmige feuerfeste Material durch ein Rohr 25 einem Rohr 26 zugeführt wird, das gleichachsig innerhalb des Einlaßrohres 21 angeordnet ist und in das ein Trägergas durch ein Rohr 27 von kleinerem Durchmesser eingespritzt werden kann. Ein konischer Strahl des teilchenförmigen feuerfesten Materials, das in dem Trägergas suspendiert ist, tritt aus dem Rohr 26 aus, welches kurz vor dem Rohr 21 endet, so daß der Strahl unmittelbar auf die Innenfläche des Endteiles des Innenrohres 21 auftrifft. Der eine Reaktionspartner (vorzugsweise das Chlorid) wird dem Rohr 21 durch ein Speiserohr 28 hindurch zugeführt.
Der in den Figuren 11 und 12 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 29 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie dies in Fig. 11 dargestellt ist. Doch die Stirnwand der Reaktionskammer 29 erstrecken sich In einer Richtung parallel zur Achse der Reaktionskammer 29 zwölf Einlaßrohr 30 für den einen Reaktionspartner
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(■beispielsweise das oxydierende Gas), zwölf entsprechende ■Einlaßrohre· 31 für den anderen Re akt ions partner (beispielsweise das Chlorid) und neunzehn Einlaßrohre 32 von kleinerem Durchmesser für die Einführung eines inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials, welches in einem Trägergas suspendiert ist. ·
Die Einlaßrohre 30 und 31 für die Re akt ions partner enden insgesamt in einer Ebene senkrecht zur Achse" der Reaktionskammer 29, ,und die Einlaßrohre 32 enden In einer Ebene, die parallel zu und stromaufwärts der erstgenannten Ebene .liegt« Die Trennung zwischen diesen beiden Ebenen wird relativ zu der Trennung zwischen den Achsen der Roh- · re 30, 31 und 32 (Fig. 2) in Verbindung mit der Anordnung der verschiedenen Arten der Rohre 3O/ 31 und 32 über die Flache der Reaktionskammer 29 derart gewählt, daß die konischen Strahlen des in dem Trägergas suspendierten inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials, die aus den Einlaßrohren 32 austreten, unmittelbar auf die Außenflächen der Endteile der Einlaßrohre 30 und31 für die Reaktionspartner und auf den benachbarten Teil der Fläche der Seltenwandung der Reaktionskammer 29 auftreffen. Infolgedessen trifft das teilchenförmlge feuerfeste Material'auf die Fläche der Wandung der Reaktionskammer 29 längs deren Länge stromab der Einlaßrohre 30 und 31 für die Reaktionspartner auf. Falls es "gewünscht wird, kann die Reaktionskammer 29 mit einem Mantel versehen sein, durch welchen hindurch ein
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Kühlmittel geführt wird, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Seitenwandung der Reaktionskrmmer 29 vorzunehmen.
Als ein Beispiel zweckentsprechender Abmessungen für den in den. Figuren 11 und 12 dargestellten Reaktor kann der Innendurchmesser der Reaktionskammer 29 etwa 46 cm, der Innendurchmesser der Einlaßrohre 30 und 3I für die Reaktionspartner etwa 19 mm und der Innendurchmesser der Rohre 32 etwa 6,4 mm betragen. Der Abstand,,· welcher die beiden genannten Ebenen voneinander trennt, kann etwa 13,5 cm betragen, und die Achsen der Einlaßrohre 30, ,31 und 32 können etwa 10 cm im Abstand voneinander angeordnet sein, wobei die Achsen der Einlaßrohre 32 für das teilchenförmige feuerfeste Material in einem Abstand von'etwa 5,8 cm von den Einlaßrohren 30 und 31 für die Reaktionspartner liegen.
Der in den Figuren TJ und 14 dargestellte^ Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 33 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie dies in Fig. 13 dargestellt ist, und die mit einem Mantel 34 versehen ist, durch den hindurch ein Kühlmittel umlaufen kann, um eine mittelbare. Kühlung der Innenfläche der Re akt ions kammer 33 vorzunehmen.. Die Stirnwand der Reaktionskammer ist mit zwei rechteckigen Schlitzen versehen, die, wie in Fig. 14 dargestellt ist, ;.. ■sich parallel zueinander erstrecken. Zu dem einen der (i3c;hlit-
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ze führt ein Paar gleichachsiger Leitungen 35 und 36, von denen die innere Leitung 35 eine Einlaßleitung für einen der Reaktionspartner ist, und der Bereich zwischen der inneren Leitung 35 und der äußeren Leitung 36 ermöglicht die Einführung eines den Reaktinnpartner umgebenden Schutzgases in die Reaktionskammer 33* Zu dem anderen Schlitz ist ein entsprechendes Paar gleichachsiger Leitungen 37 und' 38 geführt, von denen die innere Leitung 37· eine Einlaßleitung für den anderen Reaktionspartner ist, und der Bereich zwischen der inneren Leitung 37 un{* der äußeren Leitung 38 ermöglicht, daß ein Schutzgas in die ReaktIonskammer 33 eingeführt werden kann, welches diesen Reaktionspartner umgibt.
Wie aus Fig. 13 ersichtlich ist, sind die beiden Paare gleichachsiger Leitungen 35* 36 und 37> 38 so schräg angeordnet, daß die beiden Reaktionspartner (Chlorid und oxydierendes Gas) innerhalb der Reaktionskammer 33 gegeneinander gerichtet werden. Inertes teilchenförmiges feuerfestes Material wird in die Reaktionskammer 33 durch jeden der Schlitze hindurch eingeführt, und dieses Material wird vorzusweise in den beiden Reaktionspartnern mitgenommen! es kann jedoch auch entweder zusätzlich zu dem oder anstelle des in einem Reaktionspartner suspendiert zugeführten Materials in Suspension in dem Strom des Schutzgases zugeführt werden, welches diesen Reaktionspartner umgibt.
Wie in den Figuren I5 und 16 dargestellt ist, können
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die rechteckigen Schlitzeinlässe und die zugeordneten Paare gleiehachsiger Leitungen 35, 36 und 37, 38 dueh kreisförmige Einlasse und zugeordnete Paare gleichachsiger Rohre 39, 40 bzw. 41, 42 ersetzt werden.
Der in Fig. I7 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 43 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse waagerecht angeordnet zu sein bfaucht, wie in der Zeichnung dargestellt ist, und die mit einem Mantel 44 versehen ist, durch den hindurch ein Kühlmittel geführt werden kann, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Reaktionskammer 43 vorzunehmen. Das stromaufwärts liegende Ende des Reaktors ist offen, und ein Rohr 45,· dessen Außendurchmesser nur wenig kleiner als der Innendurchmesser der Reaktionskammer 43 ist, erstreckt sich gleichachsig in die Reaktionskammer 43 zu einer Stelle, die in einem kurzen Abstand stromab des stromaufwärts liegenden Endes des Kühlmantels 44 liegt. Das Rohr 45 dient als Einlaß für den einen Reaktionspartner (vorzugsweise das oxydierende Gas) und weiterhin für das inerte teilchenförmige feuerfeste Materials, das in diesem Reaktionspartner suspendiert ist.
Der Bereich zwischen der Innenfläche der Reaktionskamraer 43 und der Außenfläche des Rohres 45 dient als Einlaß für din Schutzgas. Zwei Paare gleichachsiger Rohre 46, 47 und 48, 49 führen zu zwei sich diametral gegenüberliegenden Einlassen in der Seitenwandung der Reaktionakammer 43. Die
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inneren Rohre 46 und 48 dienen als Einlasse für den anderen Reaktionspartner (vorzugsweise das Chlorid), in welchem weiteres inertes teilchenförmiges feuerfestes Material mitgenommen werden kann. Der Bereich zwischen der Außenfläche des Innenrohres 46 ader 48 jedes Paares und der Innenfläche des Außenrohres 47 oder 49 dieses Paares dient als Einlaß für ein Schutzgas.
Der in Fig. 18 dargestellte Reaktor der Brennerart ist dem in Fig. 17 dargestellten mit der Ausnahme ähnlich, daß der stromaufwärts liegende Endteil der Reaktionskammer 29 eine Doppelkonusform hat, so daß er eine Einschnürung oder Einengung 50 hat, und das Rohr 45 ist dementsprechend geformt. Weiterhin erstreckt sich der Kühlmantel 44 nicht so weit stromaufwärts, wie das Ende des Rohres 45*
Der in Fig. 19 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 51 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie es in der Zeichnung dargestellt ist, und die mit einem Mantel 52 versehen ist, durch welchen hindurch ein Kühlmittel geleitet werden kann, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Reaktionskammer 51 vorzunehmen. In die Reaktionskammer 51 erstrecken sion durch ihr offenes stromaufwärts liegendes Ende hindurch drei Rohre 53* 54 und 55, die gleichachsig zueinander und gleichachsig zu der Reaktionskammer 51 angeordnet sind. Die Endteile der Rohre 53* 54 und 55 sind konisch, wobei das. innerste Rohr 53 die kleinste
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Konizität und das äußerste Rohr 55 die größte Konizität hat.
Die beiden inneren Rohre 53 und 54 erstrecken sich über die gleiche Entfernung in die Reaktionskammer 51> Jedoch erstreckt sich das äußerste Rohr 55 bis über die beiden Innenrohre 53 und 5^ hinaus. Das innerste Rohr 53.dient als Einlaß für den einen der Reaktionspartner, vorzugsweise das Chlorid. Der Bereich zwischen dem innersten Rohr 53 und dem Rohr 54 dient als Einlaß für das Einführen von Schutzgas. Der Bereich zwischen dem Rohr 54 und dem äußersten Rohr 55 dient als 'Einlaß für den anderen Reaktionspartner, vorzugsweise das oxydierende Gas. Der Bereich zwischen dem äußersten Rohr 55 und der Wand der Reaktionskammer 51 dient als Einlaß zur Einführung von weiterem Schutzgas. Ein inertes teilchenförmiges feuerfestes Material wird in die Reaktionskammer 51 in Suspension in demjenigen Reaktionspartner eingeführt, der zwischen den Rohren 5 4- und 55 zugeführt wird; es kann auch in Suspension in dem anderen Reaktionspartner und/oder in dem Schutzgas eingeführt werden.
Der in Fig. 20 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische ReaktIonskammer 56 auf, die mit ihrer Achse nicht notwendigerweise waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie in der Zeichnung dargestellt ist, und die mit einem Mantel 57 versehen ist, durch welchen ein Kühlmittel hindurchgeführt werden kann, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Reaktionskammer 56 vorzu-
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nehmen. Vier Rohre 58, 59, 60 und 61, die gleichachsig zueinander und zur Reaktionskammer 56 angeordnet sind, führen zu einer kreisförmigen Öffnung in der stromaufwärts liegenden Stirnwand der Reaktionskammer 56. Das innerste Rohr 58 dient als Einlaß für den einen der Reaktionspartner, vorzugsweise das Chlorid. Der Bereich zwischen dem innersten Rohr 58 und dem nächsten Rohr 59 dient als Einr laß für die Einführung eines Schutzgases. Der Bereich zwi- ' sehen dem Rohr 59 und dem nächsten äußeren Rohr 60 dient als Einlaß für den anderen Reaktionsρartner, vorzugsweise das oxydierende Gäs. Der Bereich zwischen dem Rohr 60 und dem äußersten Rohr 61 dient als Einlaß für die Einführung von weiterem Schutzgas.
In einem gewissen Abstand stromab der Stirnwand der Reaktionskammer 56 sind in der Seitenwand der Kammer zwei sich diametral gegenüberliegende kreisförmige Öffnungen ausgebildet, und zu Jeder dieser Öffnungen führt ein Satz von vier gleichachsig angeordneten Rohren 62, 63, 64 und 65, wobei die Achsen der Rohre dieser beiden Rohrsätze zusammenfallen. Bei federn dieser beiden Rohrsätze dient das innerste Rohr 62 als Einlaß für den einen Reaktionspartner, vorzugsweise das Chlorid. Der Bereich zwischen dem innersten Rohr 62 und dem nächsten Rohr 6j dient als Einlaß zum Einführen eines Schutzgases. Der Bereich zwischen dem Rohr 65 und dem nächsten äußeren Rohr 64 dient als Einlaß für den anderen Reaktionspartner, vorzugsweise das oxydierende Gas.
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Der Bereich zwischen dem Rohr 64 und dem äußersten Rohr 65 dient als Einlaß für das Einführen von weiterem Schutzgas. In bezug auf jeden der drei Sätze gleichachsiger Einlasse sind die Querschnittsflächen der beiden Schutzgaseinlässe etwa einander gleich und beträchtlich kleiner als die Querschnittsflächen der Einlasse für die Reaktionspartner. Ein inertes teilchenförmiges feuerfestes Material wird in Suspension in dem Reaktionspartner eingeführt, der durch den äußeren Einlaß für den Reaktionspartner jedes der Sätze gleiehachsiger Einlasse eingeführt wird, d.h. durch die drei ringförmigen Einlasse, durch welche hindurch das oxydierende Gas vorzugsweise zugeführt wird. Zusätzliches teilchenförmiges feuerfestes Material kann in Suspension in dem Reaktionspartner, der durch den inneren Einlaß für den Reaktionspartner jedes der Sätze gleichachsiger Einlasse zugeführt wird, und/oder in Suspension in dem Trägergas eingeführt werden.
Der in Pig. 20 dargestellte Reaktor kann abgeändert werden, indem er mit mehr als zwei Sätzen quergerichteter Einlasse versehen wird, jeder mit seinem eigenen Satz Von vier gleichachsigen Rohren entsprechend den Rohren 62 bis 65, die jedem der beiden Sätze quergerichteter Einlasse zugeordnet sind, die in Fig. 20 dargestellt sind, wobei diese Sätze in gleichen Abständen rings um den Umfang der Reak- tionskammer 56 angeordnet sind. So könnten beispielsweise drei solcher Sätze quergerichteter Einlasse In Abständen
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von 120° um die Achse der Reaktionskammer oder vier solcher Sätze quergerichteter Einlasse in Abständen von 90° um die Achse der Reaktionskammer vorgesehen sein.
Der in Fig. 21 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 66 auf, die nicht notwendigerweise mit ihrer Achse waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie es in der Zeichnung dargestellt ist, und die mit einem Mantel 6j versehen ist, durch den hindurch ein Kühlmittel geführt werden kann, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Reaktionskammer 66 vorzunehmen. Durch das offene stromaufwärts liegende Ende der Reaktionskammer 66 erstrecken sich zwei Rohre 68 und 69, die gleichachsig zueinander und zur Reaktionskammer 66 angeordnet sind und die an dem stromaufwärts liegenden Ende des Kühlmantels 67 enden.
Das Innenrohr 68 dient als Einlaß für den einen Reaktionspartner, vorzugsweise das Chlorid, der Bereich zwisehen den beiden Rohren 68 und 69 dient als Einlaß für ein Schutzgas, und der Bereich zwischen dem äußeren Rohr 69 und der Innenfläche der Reaktionskammer 66 dient.als Einlaß für den anderen Reaktionspartner, vorzugsweise das oxydierende Gas. Die Querschnittsf lache des Schutzgafse inlasses ist beträchtlich kleiner als die Querschnittsfläche jedes der beiden Einlasse für die. Reaktionspartner. Ein inertes teilchenförraiges feuerfestes Material wird in Suspension in dem Reaktionspartner eingeführt, der durch den äußeren Reaktions-
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partner-Einlaß zugeführt wird, d.h. durch den Bereich zwischen dem äußeren Rohr 69 und der Innenfläche der Reaktionskammer 66. Zusätzliches inertes teilchenförmiges feuerfestes Material kann in Suspension in demjenigen Reaktionspartner, der durch das innere Rohr 68 zugeführt wird, und/oder in Suspension in dem Schutzgas eingeführt werden.
Der in Fig. 22 dargestellte Reaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer 70 auf, die mit ihrer \chse nicht notwendigerweise waagerecht angeordnet zu sein braucht, wie es in der Zeichnung dargestellt ist, und die mit einem Mantel 7I versehen ist, durch welchen hindurch ein Kühlmittel geleitet werden kann, um eine mittelbare Kühlung der Innenfläche der Reaktionskammer 70 vorzunehmen. Durch das offene stromaufwärts liegende Ende der Reaktionskaramer 70 erstrecken sich drei Rohre 72, 75 und 74, die gleichachsig zueinander und zur Reaktionskammer angeordnet sind und die an dem stromaufwärts liegenden Ende des Kühlmantels 71 endigen.
Das innerste Rohr 72 dient als Einlaß für den einen Reaktionsteilnehmer, vorzugsweise das Chlorid. Der Bereich zwischen dem innersten Rohr 72 und dem nächsten Rohr 75 dient als Einlaß für ein Schutzgas. Der Bereich zwischen dem Rohr 73 und dem äußeren Rohr 74 dient als Einlaß für den anderen Reaktionsteilnehmer, vorzugsweise das oxydierende Gas, und der Bereich zwischen dem äußeren Rohr 7^ und der Innenfläche der Reaktionskammer 70 dient als Einlaß
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für weiteres Schutzgas. Die Quersehnittsfläclie. jedes der beiden Schutzgaseinlässe ist beträchtlich kleiner als die Querschnittsflache jedes der beiden Einlasse für die Reak-Honsteilnehmer. Ein inertes tellchenförmlges feuerfestes Material wird in Suspension in dem Reaktionsteilnehmer eingeführt, der durch den äußeren Reaktionsteilnehmer-Einlaß zugeführt wird, d.h. durch den Bereich zwischen :deh Rohren 73 und 74. Zusätzliches inertes teilchenförmiges.feuerfestes Material kann in Suspension in demjenigen Reaktionsteilnehmer, der durch das innerste Rohr 72 zugeführt wird, und/oder in Suspension in dem Schutzgas eingeführt werden. Der in den Figuren 2J und 24 dargestellte Kaktor der Brennerart weist eine zylindrische Reaktionskammer auf, die aus zwei Teilen 75 und 76 aufgebaut ist, die voneinander getrennt sind, um einen rings umlaufenden Schlitz 77 zu bilden. Der Reaktor braucht nicht notwendigerweise mit seiner Achse waagerecht angeordnet zu sein, wie es in der Zeichnung dargestellt ist. Zwei Ringflansche 78 und 79 erstrecken sich von den Teilen 75 bzw. 76 der Reaktionskammer nach außen und sind in gleichem Abstand von der Mitte des Schlitzes 77 angeordnet.. Zwischen den beiden Ringflanschen 78 und 79 erstrecken siGh zwei innere zylindrische Flansche 80 und 81 und ein äußerer zylindrischer Flansch 82, und die zylindrischen Flansche 80, 81 und 82 liegen alle gleichachsig zur Reaktionskammer. Die beiden inneren zylindrischen Flansche 80 und 81 sind ein-
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ander gleich und voneinander getrennt, um einen Umfangsschlitz 83 zu bilden, dessen Mittellinie in der gleichen Ebene wie die Mittellinie des UmfangsSchlitzes 77 liegt und der schmaler als der Schlitz 77 ist.
Die beiden Ringflansche 78 und 79 und die zylindrischen Plansche 8O, 81 und 82 bilden zusammen einen Verteilerraum, dem der eine der Reaktionsteilnehmer, vorzugsweise das Chlorid, durch zwei Rohre 84 zugeführt wird, die in Längsrichtung in entgegengesetzten Richtungen mit Bezug auf den Schlitz 83 versetzt angeordnet sind. Dieser Reaktionsteilnehmer tritt aus dem Schlitz 83 in Form eines bandförmigen Stromes aus, der in radialer .Richtung einwärts durch den breiteren Schlitz 77 hindurch gegen die Achse der Reaktionskammer 75* 76 strömt. Jeder der Ringflansche 78 und 79 ist an zwei sich diametral gegenüberliegenden Stellen mit Einlaßöffnungen versehen, durch welche hindurch ein Schutzgas aus vier Rohren 85 in den Bereich eingeführt wird, der durch die beiden Ringflansche 78 und 79j die beiden inneren zylindrischen Plansche 80 und 81 und die Reaktionskammer 75* 76 begrenzt ist. Das Schutzgas tritt durch den Schlitz 77 hindurch auf beiden Seiten des bandförmigen Stromes des Reaktionsteilnehmers, der aus dem Schlitz 83 heraustritt, in die Reaktionskammer ein und hat so das Bestreben, zu verhindern, daß dieser Reaktionsteilnehmer mit den benachbarten ringförmigen Endflächen der Teile 75, 76 der Reaktionskammer in Berührung tritt.
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Der andere Reaktionsteilnehmer, vorzugsweise das oxydierende Gas, wird in das offene stromaufwärts liegende Ende des stromaufwärts liegenden Teiles 75 der Reaktionskammer eingeführt. Der stromabwärts liegende Teil J6 der Reaktionskammer ist bis zu einer Stelle, die unmittelbar stromab der beiden stromabwärts liegenden Schutzgaszufuhrrohre 85 liegt, von einem Mantel 86 umgeben, durch den ein Kühlmittel hindurchgeführt werden kann, um eine indirekte Kühlung der Innenfläche des stromabwärts liegenden Teiles der Reaktionskammer 76 vorzunehmen. Ein inertes teilchenförmiges feuerfestes Material wird in Suspension in demjenigen Reaktionsteilnehmer eingeführt, der durch das offene stromaufwärts liegende Ende der Reaktionskammer zugeführt wird.
Gemäß Fig. 25 kann das Rohr I5 des in-Fig. 7 dargestellten Reaktors der Brennerart durch ein Rohr ersetzt werden, das allgemein mit 87 bezeichnet ist und dessen Endteil 88 im Vergleich zu dem Hauptteil 89 einen verkleinerten Durchmesser hat. Die Teile 88 und 89 sind durch einen konischen Teil 90 miteinander verbunden. Als ein Beispiel zweckentsprechender Abmessungen für das Rohr 87 kann der Innendurchmesser des Hauptteiles 89 etwa 5 cm, der Innendurchmesser des Endteiles 88 etwa 2,5 cm, und die Länge des
etwa
Endteiles 88/2,5 cm betragen. Die Form'des in Fig. 25 dargestellten Rohres kann (bei zweckentsprechender Wahl der Abmessungen) auch für das Bohr 26 des in Fig. 10 dargestellten Reaktors und für jedes der Rohre 32 des in Fig. 11 dar-
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gestellten Reaktors gewählt werden.
Ein weiterer zweckentsprechender Reaktor der Brennerart ist in Pig. 2 der britischen Patentschrift 764 082 dargestellt. Bei der Verwendung dieses Reaktors für das Verfahren der Erfindung wird das inerte teilchenförmige feuerfeste Material in Suspension ±i dem einen Reaktionsteilnehraer eingeführt, .der in der Richtung eingeführt wird, die in Fig. 2 dieser britischen Patentschrift durch den Pfeil 15 angedeutet ist.
Die in Fig. 26 dargestellte Vorrichtung zum Abschrekken der Reaktionsprodukte weist einen allgemein zylindrischen Kessel auf, der allgemein mit 9I bezeichnet und mit seiner Achse senkrecht angeordnet ist. Ein Rohr 92 (das aus einem zweckentsprechenden Metall, beispielsweise Inconel hergestellt ist), in welches die Reaktionsprodukte eingeführt werden, erstreckt sich waagerecht unterhalb des Kessels, biegt dann nach oben um und mündet schließlich in das Innere des Kessels 9I durch eine öffnung, die in der Seitenwandung des Kessels nahe seiner Oberseite ausgebildet ist.
Der Kessel 9I hat einen konischen Boden 93, von dessen Mitte sich elp. Rohr 94 von kleinem Durohmesser senkrecht nach unten erstreckt, das an seinem unteren Ende mit dem Inneren des Rohres 92 verbunden ist. Das Rohr 94 ist mit einem Regelventil 95 zum Regeln des in dem Rohr nach unten gehenden Stromes des teilchenförmigen feuerfesten Materials
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versehen. Das teilchenförmige feuerfeste Material kann aus dem Kessel 9I auch vermittels einer Auslaßöffnung 96 entfernt werden,, welche in der Wand des konischen Bodens 95 ausgebildet und mit einem Ventil 97 versehen ist.
Der Kessel 9"· ist an seiner/oberen Ende mit einem mittleren Auslaß 98 für die abgeschreckten Reaktionsprodukte versehen, und unmittelbar oberhalb der Eintrittsstelle des Rohres 92 ist eine schräg nach oben verlaufende Prallplatte 99 vorgesehen, die verhindert, daß das teilchenförmige feuerfeste Material aus der Auslaßoffnung 98 in Suspension in dem Gasstrom herausgeführt wird, die jedoch nicht verhindert, daß das fein zerteilte erzeugte Oxyd durch die öffnung 98 herausgeführt wird.
Das Rohr 92 ist mit einem Mantel 100 versehen, durch welchen eine Kühlflüssigkeit, beispielsweise Wasser, hindurchgeführt werden kann, und der Mantel 100 erstreckt sich von einer Stelle nahe dem unteren Ende des Rohres 9?* zu einer Stelle nahe dem oberen Ende des senkrechten Teiles des Rohres 92. Innerhalb des Kessels 91 ist unterhalb der Eintrittsstelle des Rohres 92 eine Mehrzahl von sich in senkrechter Richtung erstreckenden Rohren 101 vorgesehen, durch welche eine geeignete Kühlflüssigkeit., beispielsweise Wasser, hindurchgeführt werden kann.
Als ein Beispiel zweckentsprechender Abmessungen für die Abschreckvorrichtung/ von der angenommen sei, daß sie mit einem Reaktor der Brennerart verwendet werden soll, der
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einen inneren Durchmesser von etwa 5 cm hat, kann der Innendurchmesser des Rohres 92 etwa 5 cm betragen, der untere waagerechte Teil des Rohres 92 etwa 1,5 m lang sein und der senkrechte Teil des Rohres 92 etwa 3 m lang sein. Der Kessel 9I kann eine Gesamthöhe von etwa 1,5 m und einen Innendurchmesser von etwa 30 cm haben, und der Durchmesser des Auslasses 98 kann etwa 5 cm betragen. Der Innendurchmesser des Rohres 94 kann etwa 2,5 cm betragen.
Die Abschreckvorrichtung arbeitet in folgender Weise: ä Eine Menge eines inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials, welches vorzugsweise das gleiche wie dasjenige ist, das verwendet wird, um das Niederschlagen des erzeugten Oxyds auf Flächen des Reaktors zu verhindern oder zu reduzieren, wird zunächst in den Kessel 9I eingeführt, und Kühlwasser wird durch den Mantel 100 und die Rohre 101 hindurchgeführt. Der aus dem Reaktor austretende Gasstrom, der sowohl das erzeugte Oxyd als auch inertes teilchenförmiges feuerfestes Material in Suspension enthält, wird dem unteren Ende des Rohres 92 zugeführt, und das Regel- ^
ventil 95 wird so eingestellt, daß teilchenförmiges Material aus dem unteren Teil des Kessels 9I nach unten durch das Rohr 94 hindurch in das Rohr 92 mit einer geeigneten Geschwindigkeit fließen kann, um ein ausreichendes Abschrekken der Reaktionsprodukte zu ermöglichen. Das teilchenförmige Material aus dem Kessel 9I wird in dem Gasstrom innerhalb des Rohres 92 mitgenommen und auf diese Weise zu dem
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oberen Teil des Kessels 9I zurückgeführt. Die Verringerung. der Gasgeschwindigkeit, die auftritt, wenn das Gas in den Kessel 9I eintritt, bewirkt, daß das teilehenförmige feuerfeste Material außer Suspension gelangt und in den unteren Teil des Kessels fällt, wo es von den Rohren 101 gekühlt wird. Auf diese Weiee arbeitet der Kessel 9I als Absetzrutsche für das teilchenförmige feuerfeste Material. Der Kühlmantel 100 verhindert, daß das Rohr 92 durch das erzeugte Chlor angegriffen wird, und verhindert ein Niederschlagen des erzeugten Oxyds auf der Innenfläche des Rohres.
Von Zeit zu Zeit wird teilchenförmiges feuerfestes Material aus dem Kessel 9I durch die öffnung 96 vermittels des Ventils 97 herausgelassen, und dieses Material wird wieder in den Reaktor eingeführt.
Die Reaktionspartner werden vorteilhaft in einem solchen Ausmaß vorerhitzt, daß, wenn sie miteinander vermischt würden, ohne daß eine Reaktion stattfindet, dieTemperatur des Reaktionspartnergemisches innerhalb des Bereichs von 8500 bis 11000C (vorzugsweise innerhalb des Bereichs von 950° bis 10500C) liegen würde, wenn das Chlorid Titantetrachlorid ist. Das optimale Ausmaß der Vorerhitzung hängt teilweise von den Mengen und den Temperaturen anderer Gase, beispielsweise des TrSgergases für das inerte teilchenförmige feuerfeste Material und des Schutzgases ab, das in die Reaktionskammer eingeführt wird, wobei das Erführen von Mengen eines kühlenden Gases eine höhere Vorerhitzung der
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Reaktionsteilnehiaer wünschenswert macht. Es ist gewöhnlich zweckmäßig, das oxydierende Gas in einem größeren Ausmaß als das Chlorid vorzuerhitzen; wenn jedoch das oxydierende Gas im wesentlichen reiner Sauerstoff ist, kann es vorzuziehen sein, das Titantetrachlorid in einem höheren Grad vorzuerhitzen als das oxydierende Gas. Das oxydierende Gas kann direkt vorerhitzt werden, indem ihm ein heißes gasförmiges Verbrennungsprodukt einverleibt wird, das durch Verbrennung eines Brennstoffgases, beispielsweise Kohlenmonoxyd,erhalten wurde, jedoch wird jeder der Reaktionspartner, insbesondere das Chlorid, vorteilhafterweise indirekt vorerhitzt, d.h. indem der Reaktionspartner durch ein erhitztes Rohr oder eine andere Wärmeaustauschvorrichtung hindurchgeführt wird. Gegebenenfalls kann das oxydierende Gas sowohl direkt als auch indirekt vorerhitzt werden. Stattdessen können die Reaktionspartner auch mittels Kieselsteinerhitzern vorerhitzt werden.
Das oxydierende Gas enthält vorteilhaft molekularen Sauerstoff, und es kann aus im wesentlichen reinem Sauerstoff oder aus Sauerstoff in Mischung mit einem oder mehreren inerten Gasen bestehen, beispielsweise Luft oder mit Sauerstoff angereicherter Luft oder Ozon.
Die Wahl des oxydierenden Gases hängt zur Hauptsache von dem Chlorid und, wenn die Reaktion in einem Reaktor der Brennerart ausgeführt wird, von den inneren Abmessungen der Reaktionskammer in einer Richtung quer zur Längsachse der
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Re ak ti ons kammer ab. Aridere wichtige Paktoren sind das Ausmaiß,-in welchem die Reaktionspartner vorerhitzt werden, und die . Temperatur, auf welche die Innenfläche des Metallteiles der Reaktionskammer gekühlt wird. Der Anteil von Sauerstoff in dem oxydierenden Gas ist einer der 'Paktoren, der die maximale Temperatur bestimmt, die durch die gasförmige Mischung in der Reaktionszone und die Temperaturverteilung längs der Länge der Reaktionszone erreicht wird. Eine Vergrößerung des Anteils an Sauerstoff führt zu einer Erhöhung der maximalen Temperatur und zu einem weniger schnellen Temperaturabfall längs der Länge der Reaktionszone.
Wenn das Chlorid Titantetrachlorid ist und wenn die inneren Abmessungen der Reaktionskammer in einer Richtung quer zu ihrer Längsachse klein sind, beispielsweise wenn die Reaktionskammer zylindrisch ist und einen Innendurchmesser von etwa 10 cm oder weniger hat, dann besteht die Gefahr, daß die Reaktion vorzeitig abgeschreckt wird, falls das oxydierende Gas Luft ist, und es ist dann notwendig, ein oxydierendes Gas zu verwenden, das einen höheren Anteil, an Sauerstoff enthält, beispielsweise mit Sauerstoff angereicherte Luft oder im wesentlichen reinen Sauerstoff. Die Gefahr eines vorzeitigen Absehreckens der Reaktion ist größer, wenn die Temperatur, auf welche die Innenfläche des Metallteiles der Reaktionskammer gekühlt wird, niedriger ist, jedoch ist dieser·Paktor gewöhnlich weniger von Bedeutung als die Innenabmessungen der Reaktionskammer, weil, wie hier erläutert
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ist, der zulässige Temperaturbereich für die gekühlte Innenfläche des metallenen Teiles verhältnismäßig klein ist. Die Gefahr eines vorzeitigen Abschreckens kann dadurch vermindert werden, daß das Ausmaß der Vorerhitzung der Reaktionspartner erhöht wird, jedoch führt eine sehr hohe Vorerhitzung zu technischen Schwierigkeiten.
Die Geschwindigkeit der Einführung von oxydierendem Gas in die Reaktionskammer kann innerhalb des Bereiches von +10 % derjenigen sein, die erforderlich ist, damit sich das Gas stöchiometrisch mit dem Chlorid umsetzt, und sie liegt vorteilhaft innerhalb des Bereichs von +5 $ dieser Geschwindigkeit und ist vorzugsweise Im wesentlichen gleich der Geschwindigkeit, die erforderlich ist, damit das Gas sich mit dem Chlorid stöchiometrisch umsetzt. Zu diesem Zweck müssen sowohl das vorerhitzte oxydierende Gas als auch jedwedes oxydierende Gas, das in die Reaktionskammer als Trägergas für das inerte teilehenförmige feuerfeste Material eingeführt wird, berücksichtigt werden.
Vorteilhafterweise wird in die Oxydationszone eine Menge Wasserdampf innerhalb des Bereichs von 0,05 bis 10 Vol.# (vorzugsweise 0,1 bis 3 Vol.#), bezogen auf das Gesamtvolumen des in die Oxydationszone eingeführten Gases, eingeführt (der Ausdruck "Gas" ist hier so zu verstehen, daß er auch einen Dampf einschließt).
Der Wasserdampf wird in die Oxydationszone vorzugsweise in Mischung mit dem oxydierenden Gas eingeführt. Wenn
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das oxydierende Gas der Sauerstoff ist, der in der atmosphärischen Luft enthalten ist, kann sich herausstellen, daß die Luft genügend Feuchtigkeit enthält, so daß keine Feuchtigkeit zugeführt zu werden braucht. Falls die Luft gereinigt wird, um gasförmige Verunreinigungen zu entfernen, kann dies in solcher Weise geschehen, daß die Menge Wasserdampf, die in der Luft enthalten ist, unverändert gelassen wird, oder daß die Menge Wasserdampf, die in der Luft enthalten ist, erhöht wird. Wenn das inerte/teilchenförmige feuerfeste Material in Suspension in einem Trägergas eingeführt wird, kann Feuchtigkeit in Suspension in dem Trägergas eingeführt werden, dies ist jedoch gewöhnlich nicht erwünscht, falls nicht die Ausführung derart ist, daß das Trägergas mit dem Chlorid nicht in Berührung kommt, bevor das Chlorid sich mit dem oxydierenden Gas vermischt.
Verschiedene Konditionierungsmittel und weitere Agenzien können in die Oxydationszone eingeflihrt werden. So kann beispielsweise, wenn das Chlorid Titantetrachlorid ist und das erzeugte Oxyd Titandioxyd ist, Aluminiumoxyd innerhalb des Reaktors gebildet und dem erzeugten Titandioxyd einverleibt werden, um die Bildung von Rutil zu unterstützen, ferner weitere pigmentierende Eigenschaften (beispielsweise Verhindern des Gelbwerdens in Ofen-Pinishen) zu verbessern und das Pigment in der Reaktion neutral zu machen, nachdem Chloride zweckentsprechend entfernt sind (beispielsweise durch Entgasen bei einer Temperatur von 600°C), wobei
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die Merige an Aluminiumoxyd innerhalb des Bereichs von 0,5 bis 10 %, vorteilhaft von 0,5 bis 4 % und vorzugsweise von 1 % bis 2,5 %> bezogen auf das Gewicht des Titandioxydproduktes, liegt. Wenn ein Reaktor der Brennerart verwendet wird, kann das Alüminiumoxyd dadurch gebildet werden, daß dem Titantetrachloriddampf Aluminiumchloriddampf einverleibt wird.
Das Aluminiumoxyd kann stattdessen auch dadurch gebildet werden, daß pulverförmiges Aluminiummetall dem inerten teilchenförmigen feuerfesten Material einverleibt wird oder daß pulverförmiges Aluminiummetall in Suspension in dem Titantetrachloriddampf eingeführt wird. Wenn ein Reaktor mit fluidisiertem Bett verwendet wird, kann das Aluminiumoxyd dadurch gebildet werden, daß Aluminiumchiorid entweder in das Bett (vorzugsweise in Suspension in dem Titantetrachlorid) oder in den Reaktor oberhalb des fluidisierten Bettes eingeführt wird, wie es in der britischen Patentschrift 28' 414/59 aufgezeigt ist, welche ein Verfahren zur Herstellung von Titandioxyd, dem Tonerde einverleibt ist, beschreibt, bei welchem Titantetrachloriddampf und ein Überschuß an Sauerstoff oder einem Sauerstoff enthaltenden Gas in ein aus Teilchen eines feuerfesten Materials ((das im wesentlichen frei von Aluminiumoxyd ist) bestehendes Bett eingeführt werden, das in einem fluidisierten Zustand bei einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 750° bis 15000C gehalten wird, um das Titantetrachlorid zu Titandioxyd zu
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oxydieren, von dem ein Teil in dem Bett zurückgehalten und der restliche Teil in dem das Bett verlassenden Gasstrom mitgenommen wird, und Aluminiumoxyd dem mitgenommenen Titandioxyd einverleibt wird, indem der Aluminiumehloriddampf in den Gasstrom eingeführt wird, nachdem er das Bett verlassen hat und bevor er sich auf eine Temperatur unter 600°C abkühlt, wobei die Menge des Sauerstoffe oder des Sauerstoff enthaltenden Gases in dem Gasstrom wenigstens ausMcht, um das Aluminiumchlorid zu Aluminiumoxyd umzuwandeln, und die Einführungsgeschwindigkeit des AIuniumchlorids innerhalb des Bereiches von 0,5 bis 5,0 Gew.$ liegt, berechnet als Aluminiumoxyd und bezogen auf die Geschwindigkeit der Erzeugung des mitgenommenen Titandioxyds.
Ferner kann, wenn das Chlorid Titantetrachlorid und das Produkt Titandioxyd ist, Siliciumtetrachlorid in die Oxydationszone eingeführt werden, um die Teilchengröße des Titandioxydproduktes zu regeln, wobei die Menge an Silieiumtetrachlorid (berechnet als SiOg) innerhalb des Bereiches von 0,05 bis 1 jO, vorzugsweise von 0,1 bis 0,5 Gew.$6, bezogen auf das Gewicht des Titandioxydproduktes, liegt» Titanoxychloride, fein zerteilte Oxyde (beispielsweise Aluminiumoxyd und Siliciumoxyd), organische Verbindungen (beispielsweise Kohlenwasserstoffe) und Titanester, welche als Kerne wirken oder Material zur Kernbildung liefern, können ebenfalls in die Oxydat ions zone Ungeführt werden.
Zusätzlich zu der Ausführungsform des Verfahrens, bei
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welcher das erzeugte Oxyd pigmentartiges Titandioxyd und das Chlorid Titantetrachlorid ist, sind andere wichtige Ausführungsformen des Verfahrens diejenige, bei welcher das erzeugte Oxyd Perrioxyd und das Chlorid Perrichlorid ist, und diejenige, bei welcher das erzeugte Oxyd SiIiciumdioxyd und das Chlorid Siliciumtetrachlorid ist. Wenn das erzeugte Oxyd Perrioxyd ist, wird vorteilhafterweise ein Reaktor mit fluidisiertem Bett verwendet, und die Bedingungen innerhalb des fluidisierten Bettes sind derart, daß wenigstens der größere Teil des Erzeugnisses die Form einer Ablagerung auf den das fluidisierte Bett bildenden Teilchen hat, die vorzugsweise Ferrioxydteilchen sind.
Die. Erfindung wird nachstehend an mehreren Beispielen näher erläutert.
Beispiel 1
Titandioxyd wurde durch Dampfphasenoxydation von Titantetrachlorid in einem fluidisierten Bett von inerten Teilchen unter Verwendung des in Pig. 1 wiedergegebenen Reaktors erzeugt. Der Reaktor hatte die Abmessungen, die oben als zweckmäßig angegeben wurden.
Das Material des fluidisierten Bettes bestand aus harten sphärischen Titandioxydteilchen, deren Größen innerhalb des Bereiches von -22 bis +44 B.S.S.-Siebmaschen lagen, und die mittlere Teilchengröße betrug 500 4* (was ungefähr 30 Maschen entspricht). Diese Teilchen waren aus einem fluidi-
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sierten Bett solcher Teilchen abgezogen worden, in dem Titantetrachlorid oxydiert worden war, um Titandioxyd zu bilden. Die statische Tiefe des Bettes betrug JO cm.
Das Bett wurde dadurch fluidisiert, daß Luft mit einer Temperatur von 95O0C durch die poröse Platte 2 hindurch mit einer Geschwindigkeit von 21,3 nr/h (gemessen bei Standard-Temperatur und -Druck) nach oben geführt wurde·. Ein Gasstocher wurde in das fluidisierte Bett von der Oberseite des Reaktors aus eingeführt, und sobald die Temperatur des Bettes einen Wert von 9000C erreicht hatte, wurde der Gasstocher entfernt und die Zufuhrgeschwindigkeit der vorerhitzten Luft auf 42,6 nr/h erhöht. Zur gleichen Zeit wurde Titantetrachloriddampf, derauf eine Temperatur von 9500C vorerhitzt war, durch die Einlaßrohre 4 hindurch mit einer Geschwindigkeit von 68 kg/h zugeführt. Der Titantetrachloriddampf enthielt eine Menge Aluminiumchloriddampf, berechnet als AIoO^, entsprechend 1,5 Gew.^, bezogen auf das Gewicht des Titantetrachlorids, berechnet als TiOg·
Harte sphärische Titandioxydteilchen, die aus einem fluidisierten Bett solcher Teilchen abgezogen waren, in dem Titantetrachlorid oxydiert worden war, um Titandioxyd zu bilden, wobei die Teilchengrößen innerhalb des Bereiches von -22 bis +44 B.S.S,-Siebmaschen lagen, wurden in den Reaktor mit einer Geschwindigkeit von 45,4 kg/h in Suspension in dem Titantetrachlorid eingeführt, und sie dienten dazu, eine Blockierung der Titantetrachlorideinlässe durch AbIa-
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gerung von erzeugtem Titandioxyd zu verhindern. Die Geschwindigkeit dieser Teilchen in den Einlaßrohren 4 betrug 28,7 m/sec. Durch die Wirkung des Überlaufrohres 5 wurde während des Betriebes eine konstante Bettiefe von 203 cm aufrechterhalten.
Pein zerteiltes Titandioxydprodukt verließ den Reaktor in Suspension in dem Gasstrom mit einer Geschwindigkeit von 17*2 kg/h und wurde dann in einen Kühlturm geführt, wo es mittels eines Stromes von kaltem Sand auf ι eine Temperatur unter 600°C abgeschreckt wurde. Das Titandioxyd wurde dann von dem Sand und dem Gasstrom mittels eines üblichen Systems aus Zyklonen und Sackfiltern abgetrennt.
Das Titandioxyd wurde dann durch einen Drehofen hindurehgeführt, in welchem seine Temperatur auf 6500C erhöht und 2 Stunden auf diesem Wert gehalten wurde, um absorbierte Gase, wie HGl und CIp* zu entfernen und irgendwelche Titanoxychloride, die vorhanden sein können, zu zersetzen.
Das erhaltene Produkt hatte eine mittlere Teilchen- % größe von 0,3 ^M und eine Färbekraft von I650 (nach der Reynold-Skala), und es lag vollständig in der Rutilform vor.
Beispiel 2
Titandioxyd wurde durch eine Dampfphasenreaktion zwischen einem vorerhitzten oxydierenden Gas und vorerhitztem
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Titantetrachloriddampf unter Verwendung'des in PIg. 9 wiedergegebenen Reaktors erzeugt. Der Reaktor war·vollständig aus Kieselerde hergestellt und hatte die oben als zweckmäßig angegebenen Dimensionen.
Der "Titantetrachloriddampf wurde.auf eine.Temperatur von 9500C vorerhitzt und in die Reaktionskammer I7 durch das Einlaßrohr 21 hindurch mit einer Geschwindigkeit von" 2000 kg/h eingeführt. Schutzgas In Form von Chlor wurde bei Raumtemperatur durch den Bereich zwischen den Rohren 21 und 22 mit einer Geschwindigkeit von 28,,3 nr/h (gemessen bei Standard-Temperatur und.-Druck) zugeführt.
Feuchte Luft (die bei einer Temperatur von etwa 210C gesättigt war) wurde auf eine Temperatur von 950°C vorerhitzt und in-die ReaktIonskammer YJ durch das Rohr 19 hin-■durch mit einer Geschwindigkeit von 12JQ r/b eingeführt.. Daher betrug die Menge' an in die Oxydati ons zone eingeführtem Viasserdampf 2,3 Vol.$>, bezogen auf das Gesamtvolumen des in die Oxydationszone eingeführten Gases. Kalter Kieselerdesand, der eine Teilchengröße innerhalb des Bereiches von -10 bis +22 B.S.S.-Siebmaschen hatte, wurde durch das Rohr 20 hindurch mit einer Geschwindigkeit von 227 kg/h zugeführt, wobei der Fluß mittels eines Schwingspeisers geregelt wurde. . .
Ein geschmolzenes Gemisch, das aus 40 Gew\% Natriumnitritj, 7 Gew.% Natriumnitrat und 53 Gew.% Kaliumnitrat bestand und einen Sahmelzpunkt von 142,2 G hatte, wurde
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durch den Kühlmantel 18 hindurchgeführt, und auf diese Weise wurde die Außenfläche der Reaktionskammer I7 auf einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 260°-270°C gehalten, was eine geschätzte Inneni'lächerilomperstür von ungefähr 600°C ergab (die V/and der Reoktionskammer I7 hatte eine Dicke von I9 mm).
Beim Verlassen des lieaktors wurclo das Titandioxydprodukt abgeschreckt, gesammelt und entgast, wie dies im Bf)I-spif 1 1 boschrieben wurde. Lr ^ Endprodukt hatte eine mittlere Teilchengröße von 0/25 ,{{ und eine r'ärbekraft von 1550 (nach dor Reynold-Ckal.ii.).
Beispiel j?
Titandioxyd wurde durch eine Dampfpharenreaktion zwir;-:aen einem vorerhitzten oxydierenden Gas und vorarhitztern Titantotrachloriddampf unter Verwendung des in Fig. '( wieder^ogebenen und gemäß b'ig. 8 abgeänderten Reaktors erzeugt. Dor Reaktor war vollständig aus Kieselerde hergestellt und h'ftte die oben als zweckmäßig ai!gegebeneη Abmessungen.
Der Tltantetra'jhloriddampf, dor auf eine Temperatur von 950°C vorerhitzt worden war, wurde in die Reaktionskamin or* 9 durch das Rohr 1 j5, den Verteilerraum 12 und die Loch«-· r 16 hindurch mit einer Geschwindigkeit von ^629 kg/h eingeführt. Der Titantetrachloriddampf enthielt eine Menge Aluminiurnohloriddampr, berechnet als AIoO.,, entsprechend 1 Qr.-vi.'/j, bezogen auf das Gewicht des Titantejtrachlorids, tae-
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rechnet als TiO0. Λ- .-
Atmosphärische Luft wurde durch einen Flüssigkeitsrei-. nlger hindurohgeführt, um gasförmige und feste Verunreinigungen zu entfernen, und danach auf eine Temperatur- von 9500C vorerhitzt und in die Reaktionskammer 9 durch die sich gegenüberliegenden Einlaßrohre 14 hindurch mit einer Geschwindigkeit von 2265 rrr/h (gemessen bei Standard-Temperatur- und -Druck) eingeführt". Die Luft" enthielt ungefähr 0,01 kg Wasserdampf je" kg trockener Lufto Daher betrug die Menge des in die. Oxidationszone eingeführten Wasserdampfes 1,3 Vol··/^, bezogen auf das.Gesamtvolumen des in die Oxydationszone eingeführten Gases. . ■ -. ■ . ■ ■ .
Kalter Kieselerdesand, der Teilchengrößen innerhalb des Bereiches von -10 bis+36 B.S.S.-Siebmaschen hatte, wurde in den Reaktor durch das Bohr I5 hindurch mittels Druckluft > bei einem'Druck von K,2 kg/cm eingeführt. Die Geschwindigkeit der Sandzufuhr betrug 227 kg/h, und die Geschwindigkeit der Druckluftzufuhr betrug 113 ir/h (gemessen bei Standard-Temperatur, und -Druck). Ein geschmolzenes Gemisch, das aus 40 Gew.^ Natriumriitrit, 7 Gew.% Natriumnitrat und 53 Gew.^i Kaliumnitrat bestand und einen Schmelzpunkt von-142,20C hatte, wurde durch den'Mantel 10 hindurchgeführt, und dies genügte, um die Außenfläche der Reaktiönä'kammer auf einer Temperatur von 2700C zu halten, was einer geEschätzten Innenflächehtempera'tur von" βυ©' Öf entsprach. : ' ':i:- : ; .
Das Titaridioxydproduktv;-das1!:mltr^\tner";Ges!chw^drgke;i^^
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von 1470 kg/h erzeugt wurde,, wurde wie im Beispiel 1 beschrieben behandelt, und das Endprodukt hatte eine Pärbekraf.t von 16OO (nach der Reynold-Skala) und eine mittlere Teilchengröße von 0,27 /( , und es lag vollständig in der Rutilform .vor.
.■■■··,:.., -.. Beispiel 4
Titandioxyd wurde durch eine Dampfphasenreaktion zwischen einem vorerhi tzten oxydierenden Gas und vorerhitztem Titantetraehloriddarapf unter Verwendung des in den Figuren 11 und 1.2 wiedergegebenen Reaktors erzeugt, der die oben als zweckmäßig angegebenen Abmessungen hatte*
Titantetrachloriddampf und feuchter Sauerstoff wurden auf eine Temperatur von 8500C vorerhitzt und dann der Reaktionskammer 29 durch die Einlaßrohre 30 bzw. ~$Λ hindutih mit einer Geschwindigkeit von 1000 kg/h bzw. 59ΟΟ kg/h zugeführt.
Kieselerdesandteilchen, die Größen innerhalb des Bereiches van -10 bis +20 B.S.S.-Siebmaschen hatten, wurden in die Reaktionskammer 29 durch die Rohre J2 hindurch mittels Druckluft bei einem Druck von 4,2 kg/cm, eingeführt. Die Geschwindigkeit der Sandzufuhr betrug 3IS kg/h, und die Geschwindigkeit der Druckluftzufuhr betrug 1 Tj5 ,1117h. (gemessen bei Standard-Temperatur und -Druck). .
Der Wort dor Temperatur innerhalb der Reaktionskammer 29 in einem kurzen Abstand stromab der ,,Reaktipnspartnereinlaßrohre 30 und 3I wurde auf 13po°C; geschätzt, und die Ver-
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weilzeit innerhalb der Reaktionskammer 29 betrug.ungefähr 0,1 Sekunde. ,_■...-.
Das Titandioxydprodükt,. das mit einer Geschwindigkeit in der Nähe der -theoretischen maximalen Ausbeute von 2450 kg/h oder 58,8 to je Tag erzeugt wurde, wurde beim Verlas-, sen des Reaktors auf eine Temperatur unter 600°C abgeschreckt ο Nachdem das Titandioxyd von dem Sand unter Verwendung von Absetzkämmern abgetrennt worden war, wurde es geprüft, und es wurde festgestellt, daß die- mittlere .Teilchengröße innerhalb desBereiches von 0Λ2 bis 0,3:'< lag... Die Färbekraft betrüg 1400 (nach der Reynold-Skala), ..und . der Rutilgehalt, betrug 7P %- Das Verfahren wurde über eine Zeitdauer von mehr als 200 Stunden fortgesetzt,'. ohne daß eine Blockierung der Reaktionspartnereinlässe auftrat.*
5.
. Titandioxyd wurde.durch eine Dampfphasenreaktion zwis che.n ei.nenr vorerhitsiten oxydierenden; Gas und vorerhitztemi. Tiftantetrachloriddampf unter Verwendung des in Fig. .7 wie- " dergegebenen Reaktors erzeugt, wobei ^jedoch das Rohr I3, , durch das in Fig. 25 wiedergegeben^ Rohr 87 ersetzt war« De r: .Reaktor war vollständig aus Kieselerde hergestellt. -Bei dem in Fig. 7 wfe dergegebenen Reaktor hatte die Re ak ti ons Kammer 9: einen^ innendurchmesser υοίϊ 50 mm und eine Iränge von ungefähr 2,4 m, der Innendurchmesser der Speiseröhre ."IJ und 14 betrüg I9 mm:, und die Achsen der Speise-
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rohre 14 waren in einem Abstand von '{6 mrn von der stromaufwärtsseitigen Endwand der Reaktionskammer angeordnet. Der Verteilerrn.um 12 war 102 mm lang und hatte einen Innendurchmesser von 89 mm. Es waren sechs Schlitze 11 vorhanden, deren jeder 57 mm lang und 2,1 mm breit war. Der Innendurchmesser des Hauptteiles 89 des Rohres 87 betrug 12,7 nun, und der Innendurchmesser des Endteiles 88 betrug 6,35 mm.
Die Reaktionsprodukte wurden unter Verwendung der in Fig. 26 wiedergegebenen Vorrichtung abgeschreckt, welche die oben al:; zweckmäßig angegebenen Abmessungen hatte.
Flüssiges Titantetrachlorid wurde in einem aus rostfreiem Ctahl bestehenden. Kessel verdampft, und der erhaltene Dampf wurde auf eine Temperatur von 1ü20°C erhitzt, indem er durch einen Yorerhitzer hindurohgeführt wurde, der aus hinein Kieselerdo^ahrsyctem be st arid, das außen mit Filffj von Ctadtg^s erhitzt wurde. Der vorerhit^te Titantetra chloriddampf, der 12 jo Aluminiumchlorid (berechnet · alfj -AIpO7), bezogen auf das Gewicht des Titantetraehlörids (berechnet als TiO0) enthielt, wurrl": duruh das Speis'erohr '\'j> dem Vortoilcrraum 12 mit einer Geschwindigkeit von Ij6 kg/h zugeführt. Die Geschwindigkeit des Titantetrachlbrid- (\- mpfes bei seinem Durchgang durch die Schlitze 11 unmittelbar vor seinem Eintritt in die Rcaktionskammer 9 wurde su" ung'.fähr 28,7 m/sec geschätzt.
Couorr.toff wurde auf einn Tempern.tur von 1000 G in
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einem Vorerhitzer vorerhitzt, der a'us einem Kieselerderohrsystem bestand, das außen mit Hilfe von Stadtgas erhitzt wurde. Der vore.rhitzte Sauerstoff wurde der Reaktionskam- .-mer 9 durch die sich, gegenüberliegenden Speiserohre ^.hindurch mit einer Geschwindigkeit von .13*3 nr/h (gemessen bei normaler Temperatur und_ normalem Druck) zugeführt. Der Sauerstoff enthielt 2,75 Vol./d Wasserdampf, bezogen auf das Gesamtvolumen des in die Reaktionskammer 9 eingeführten Gases»
Kieselerdesand, der aus Teilchen bestand, die Größen innerha.lb des Bereiches von -10 bis .+4Q-B.S.S.-Siebmaschen hatten, wurde ii-> die Reaktionskammer 9 durch das Rohr 8-7 hindurch mittels komprimierten Sauerstoffs eingeführt. Der
P Druck dieses Sauerstoffs betrug K,2 kg/cm , und er wurde durch das Rohr 87. mit einer· Geschwindigkeit von 4,53 m /h (gemessen bei normaler TemperELtur und normalem Druck) züge-, führt. Die CTeschwinäigkeit der Sandzufuhr, die durch einen Schwingspeiser geregelt wurde, betrug 45 kg/h, so daß die Konzentration dec Sandes In dem Trägersauerstoff 10. kg je Kubikmeter Trägersauerstoff betrug. Die Temperatur der Mi-.. schung aus Sand und- Trägersauerstoff unmittelbar vor - ihrer .... Einführung Ln die. Re akt I ο ns kammer 9 betrug JQQ0C, und es wurde'geschätzt, daß die Geschwindigkeit der Mischung an dieser Stelle ungefäiir 86,2 rn/sec betrug.
Ein geschmolzenes Gemisch, das1 aus 40 Gew.ίϋ-Natriumnitrit, 7 .Gew.fo Natriumnitrat: und 53 Gew.^ Kaliumnitrat bestand und einen Schmelzpunkt von'1 i42,2°C hatte, wurde kon-
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tinuierlich durch den Mantel 10 und einen Vi arme aus ta. as eher umlaufengelassen, in welchem das'Salzgemisch gekühlt .-wurde· Auf diese Welse wurde die Temperatur der Innenfläche der Wand der Röaktionskammer 9über die Länge des Mantels 10 auf einer geschätzten Temperatur von 6500C gehalten*
Die die Reaktionskammer 9 verlassenden Gase, die sowohl Kieselerdesand als auch erzeugtes Titandioxyd in Suspension enthielten, wurden in das untere Ende des (aus Inconel be-
stehenden) Rohres 92 der in Fig. 26 wie der gegebenen Abs.ehreckvorrichtung eingeführt, wobei das Rohr 92 mit Hilfe von Wasser gekühlt wurde, das durch den Kühlmantel 100 hindurchgeleitet wurde. Die Temperatur der Reaktionsprodukte bei ihrem Eintritt in das Rohr 92 betrug 10000G, und ihre Ge- ' schwindigkeit an dieser"Stelle-wurde auf ungefähr 21,3 m/see geschätzt.
Das Gefäß 9I enthielt Kieselerdeεand, welcher der gleiche war wie derjenige,-' der in die Re s.kti ons kammer 9 durch das Rohr 87 hindurch eingeführt wurde, und das Regelventil · * 95 war so eingestellt, daß dieser Sand durch das Rohr ^k ... " mit einer Geschwindigkeit von I250 kg/h nach unten hindurchging. Die Rohre' 101 entfernten Wärme aus dem Sand in dem Gefäß 91, und der Sand trat aus dem1 Gefäß mit einer Temperatur von 35°C in das Rohr 94 ein. Von Zeit zu Zeit wurde an der Ablaßstelle 96 durch Öffnen des Ventils 97 Sand abgezogen, um den Sand zu kompensieren, der aus dem Reaktor : ; in das Rohr 92 ge tragen,-wurde·.· Der in dieser Weise abgezogene
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Sand wurde über das Rohr 87 wieder in die "Reäktionskammer 9 eingeführt. . ^ \ :
Nach dem Verlassen des Gefäßes 9I über den Auslaß1' 98 Wurde der Gasstrom, der das erzeugte Titandioxyd in Suspension enthielt,, durch ein übliches Äbtrennsystem geführt, welches Zyklonen und Sackfilter aufwies, um das Titandioxydprodukt von den Gasen zu trennen.
Das Tltaridioxydprodukt wurde wie im Beispiel 1 beschrieben behandelt, und das Endprodukt hatte eine Färbekraft von 1600 (nach der Reynold-Skala.) und eine mittlere Teilchengröße von 0,32 M > unä es l-a-S vollständig in der Rutilform
. · - ■ ; . .. ■ . ,-.- BAD 909811/IQZB '

Claims (7)

  1. Patentansprüche α Λ Λ 9 7 R R
    zur Herstellung eines Oxydes eines der Elemente Titan*-.Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium durch Umsetzung eines: Chlorides des Elementes mit einem oxydierenden Gas in der Dampfphase, bei welchem das Chlorid und das oxydierende Gas in einem solchen Ausmaß vorerhitzt werden, daß, wenn sie miteinander vermischt würden, ohne daß eine Reaktion stattfindet, die Temperatur des sich ergebenden Ge- | misehes wenigstens 700 C betragen würde, und der vorerhitzte Chloriddampf und das vorerhitzte oxydierende Gas in eine Refuitionskammer durch getrennte Einlaßvorrichtungen hindurch in solcher Weise eingeführt werden, daß ein wirbelnder Strom vor; innig gemischten Gasen erzeugt wird, in dem das Oxyd in fein zerteilter Form gebildet wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein inertes, teilohenförniiges feuerfestes Material in Cie Reaktionskammer in solcher Weise eingeführt wird, daß et; auf die Reaktorfläche oder -flächen auftrifft, die den Gfiseinlaßvorrichturigen unmittelbar benachbart und für die beiden Reaktionspartner zugänglich sind, um die Ablagerung von erzeugtem Oxyd auf der bzw. den Flächen zu verhindern oder beträchtlich herabzusetzen, daß das teilchenförmige feuerfeste Material wenigstens im wesentlichen aus der Reaktjonskammer in Suspension in dem wirbelnden Gasstrom herausgeführt wird und daß danach das teilchenförmige Material von dom erzeugten Oxyd getrennt wird.
    Gf?l(3lNAL 9 0 9811/1 028 ν <; .,^0
  2. 2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erzeugte Oxyd pigmentartiges Titandioxid und das Chlorid Titantetraehlorid ist..
  3. 3») Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch" gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einem Reaktor von der -mit fluidisiertem Bett arbeitende^ Art ausgeführt wird.
  4. 4.) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einem Reaktor der Brennerart ausgeführt wird.
  5. 5«) Verfahren nach Anspruch \-, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner in den Reaktor durch -paralleIe Einlasse hindurch eingeführt werden und daß die B'lußgeschwindigkeit des gasförmigen Gemisches innerhalb der Oxydationszone einer ReynoId-Flußzahl von wenigstens 50 000 entspricht«
  6. 6.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5* dadurch gekennzeichnet, daß das inerte, teilehenförmige feuerfeste Material aus Zirkonteilchen, aus Tonerdeteliehen oder aus■ Titandioxydteilchen besteht, die aus einem fluidisierten Bett von Titandioxydteilchen abgezogen worden sind, das in einem Verfahren zur Herstellung von Titandioxyd durch die Dampfphasenoxydation von Titantetrachlofid innerhalb des Bettes verwendet wird.
    7») Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte,, teilchenformigo-feuerfeste Material aus Kieselerdeεand besteht.
    90981 1/1028. ^n- - .
    " BAD
    .83- 144275
    8.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis "], dadurch gekennzeichnet, daß im wesentlichen sämtliche Teilchen des inerten, teilchenförmigen feuerfesten Materials Größen von +85 B.S.S,-Siebmaschen haben.
    9.) Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet s daß im wesentlichen sämtliche Teilchen des inerten,, teilchenförmigen .feuerfesten Materials Größen innerhalb des Bereiches von -8 bis +30 B.G.S.-SiebmaGchen haben..
    --.;. IQ.-) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9» da— " durch gekennzeichnet, daß das inerte, teilehenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer mit einer Geschwindigkeit von wenigstens JO m/sec eingeführt wird.
    11.)-Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte, teilehenförmige feuerfeste Material in die Reaktlonskammer mit einer Temperatur eingeführt wird, die wesentlich kleiner als die Temperaturen ist, bei denen das vorerhitzte oxydierende· Gas und das vorerhitzte Chlorid in die Reaktionskammer eingeführt werden. λ
    12,) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11Ä dadurch gekennzeichnet, daß das/inerte, teilchenförmige feuerfeste Material in die Reaktionskammer in Suspension in einem oder in beiden der vorerhitzten Reaktionsρartner einge-' führt wird.
    13.) Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte, teilehenförmige feuerfeste Material in die Roaktionsko.mmer in Suspension in dem vorerhitzten
    BAOORtQiNAL
    909811/1028'" ■"'■■-'-.
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    oxydierenden Gas· eingeführt wird. - :
    14.) Verfahren nach,einem der Ansprüche 1 bis 1'1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des inerten., teilchenförmigen feuerfesten Materials in die Reaktionskammer in Suspension in einem Oder mehreren Strömen eines Trägergases durch Einlaßströme eingeführt wird, die von den Einlaßströmen für die vorerhitzten Reaktionspartner getrennt sind. . . -"'
    15.) Verfahren nach Anspruch 14/ dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas so gerichtet wird, daß es das Inerte teilchenförmige feuerfeste Material veranlaßt, unmittelbar auf die Reaktorflache oder -flächen aufzutreffen, -die den GaseirilaJßvorrichtungen unmittelbar benachbart und für beide Reaktionspartner zugänglich sind.
    16.) Verfahren nach Anspruch 14 oder 15* dadurch gekennzeichnet, daß das Träge rga,s ein inertes Gas ist.
    17·) Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas aus Chlor oder Stickstoff besteht.
    18.) Verfahren nach Anspruch 14 oder 15* dadurch ge- = kennzeichnet, daß das Trägergas ein oxydierendes Gas ist, das nicht in der angegebenen Weise vorerhitzt worden ist.
    19.) Verfahren nach einem der Ansprüche 14 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas in die Reaktionskammer mit einer Temperatur eingeführt wird, die nicht grosser als 15Q0C ist, . . - _
    20.) Verfahren nach den Ansprüchen 3 und 14* dadurch
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    gekennzeichnet, daß das Chlorid in das fluidisierte Bett durch eine oder mehrere Gaseintrittsleitungen hindurch eingeführt wird, die zu Einlaßöffnungen führen, welche mit der Innenfläche der Seitenwandung des Reaktors bündig liegen, und daß ein Strom des Trägergases, der das suspendierte teilchenförmige feuerfeste Material enthält, in die oder Jede solcher Gaseintrittsleitungen in einem kurzen Abstand von der Einlaßöffnung eingeführt wird, wobei der Strom so gestaltet und/oder gerichtet ist, daß er auf die Wand der J Leitung über den ganzen Endteil der Leitung auftrifft.
    21.) Verfahren nach Anspruch 2Q dadurch gekennzeichnet, daß der oder jeder Strom des Trägergases durch eine Düse hindurch, eingeführt wird, die koaxial, in einer Chlorideintrittsleitung in einem solchen Abstand von dem offenen Ende der Leitung angeordnet ist, daß der aus der Düse austretende konische Strahl des suspendierten teilchenförmigen feuerfesten Materials unmittelbar auf die Wand des Endteiles der Leitung auftrifft.
    22.) Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, " daß der oder jeder Strom des Trägergases in eine Chlorideintrittsleitung in einer tangentialen Richtung und entweder rechtwinklig zu der Achse der Leitung oder so gerichtet eingeführt wird, daß der Strom eine Bewegungskomponente in der Strömungsrichtung des Chlorids längs der Leitung hat.
    23.) Verfahren nach den Ansprüchen 4 und 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionskammer allgemein zylindrisch
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    ist, daß der eine Reaktionspartner in die Reaktionskammer durch eine oder mehrere Einlaßöffnungen in der Seitenwandung der Reaktionskammer hindurch eingeführt wird, der andere Reaktionspartner in die Reaktionskammer an einer stromauf der genannten Einlaßöffnung oder -öffnungen liegenden Stelle eingeführt wird und das Trägergas in die Reaktionskammer durch eine Düse hindurch eingeführt wird, die koaxial in der Reaktionskammer und stromauf der Einlaßöffnung oder -öffnungen in der Seitenwand der Kammer angeordnet ist, so daß der aus der Düse austretende konische Strahl des suspendierten teilchenförmigen feuerfesten Materials unmittelbar auf die Reaktorflächen auftrifft, die dem Einlaß oder den Einlassen in der Seitenwand des Reaktors benachbart liegen.
    24.) Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid in die Reaktionskammer durch die Einlaßöffnung oder -öffnungen in der Seitenwand des Reaktors. eingeführt wird und daß das oxydierende' Gas in die Reaktionskammer an.einer Stelle stromauf der genannten Einlaßöffnung oder -öffnungen eingeführt wird.
    25.) Verfahren nach den Ansprüchen 4 und 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid und das oxydierende Gas in die Reaktionskammer durch Einlasse hindurch eingeführt werden, die koaxial zueinander angeordnet sind, daß das Trägergas durch einen Einlaß hindurch eingeführt wird, der inner-* halb der inneren Eintrittsleitung liegt und so angeordnet ist, daß er einen konischen Strahl des suspendierten tei1-
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    .87- 144275
    chenförmigen feuerfesten Materials auf die Innenfläche des Endteiles der inneren Eintrittsleitung richtet.
    26.) Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid in die Reaktionskammer durch den innersten Einlaß hindurch eingeführt wird., daß das oxydierende Gas durch den umgebenden Einlaß hindurch eingeführt wird und daß weiteres teilchenförmiges feuerfestes Material in die Reaktionskammer in Suspension in dem oxydierenden Gas eingeführt und so veranlaßt wird, auf die Außenfläche f
    des Endteiles der Chlorideintrittsleitung aufzutreffen.
    27.) Verfahren nach den Ansprüchen 4 und 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas durch einen ringförmigen Einlaß hindurch eingeführt wird, der einen Einlaß für das Chlorid oder das oxydierende Gas umgibt und so angeordnet ist, daß er einen konvergierenden Strom von suspendierten Teilchen auf die Reaktorflächen richtet, die diesen Einlaß für das Chlorid oder für das oxydierende Gas unmittelbar umgeben. j
    28.) Verfahren nach den Ansprüchen 4 und 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas, welches teilchenförmiges feuerfestes Material in Suspension enthält, durch einen Einlaß hindurch eingeführt wird, der innerhalb einer Reaktionspartnereintrittsleitung liegt und so angeordnet ist, daß er einen konischen Strahl des suspendierten teilchenförmigen feuerfesten Materials auf die Innenfläche des Endteiles der Reaktionspartnereintrittsleitung richtet, und daß weiteres
    BAD ORfQINAt 909811/1028
    Trägergas j welches teilchenförmiges feuerfestes Material - in Suspension enthält, durch einen ringförmigen Einlaß hin- ~ durch eingeführt-wird, welcher den von dieser Leitung gespeisten Reaktionspartnereinlaß umgibt und derart angeordnet istj daß er einen konvergierenden S.trom von suspendierten Teilchen auf die Reaktorflächen richtet, welche-diesen Einlaß unmittelbar umgeben. " " . '
    29.) Verfahren nach den Ansprüchen 4 und 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid und das oxydierende Gas in die Reale ti ons kammer durch Einlasse hindurch eingeführt werden, deren Achsen parallel zueinander verlaufen und nebeneinander angeordnet sind, und daß das Trägergas durch einen oder mehrere 'Einlasse hindurch eingeführt wird", die mit ihren Achsen parallel zu den Achsen der Reaktionspartnereinläs-se angeordnet sind und stromauf der Reaktionspartnereinlasse liegen.
    30.) Verfahren nach Anspruch 29,dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des teilchenförmigen feuerfesten Materials in die Reaktionskammer in Suspension in dem oxydierenden Gas eingeführt wird. " ; --■-■■ _ .. ■
    31 .) Verfahren nach Anspruch j50, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas, welches teilchenförmiges feuerfestes Material in Suspension enthält, in die Reaktionskammer durch eine bewegbare Dü;s en vorrichtung -hindurch eingeführt wird. -
    J52.) Verfahren nach Anspruch 30, dadurch gekennzeich-
    90 Ö 8 1 1 / f 028 BAD ORfillNÄL
    net, daß weiteres Trägergas in die Reakbionskammer durch eine feste Einlaßvorrichtung hindurch eingeführt wird»
    33·) Verfahren nach Anspruch 32, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas, das in die Reaktionskammer durch die. feste Einlaßvorrichtung hindurch eingeführt wird, kontinuierlich zugeführt wird, und daß das Trägergas, das durch die bewegbare Düsenvorrichtung hindurch eingeführt wird, intermittierend zugeführt wird.
    34.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 33* da- d durch gekennzeichnet, daß die Reaktorflächen, die.für die gemischten Reaktionspartner und/oder für das heiße erzeugte Oxyd zugänglich sind, mit Hilfe eines Kühlmittels indirekt gekühlt werden.
    35·) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3^·, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktorflächen, die der Einlaßvorrichtung für das Chlorid und/oder der Einlaßvorrichtung für das oxydierende Gas benachbart sind, mit Hilfe eines Kühlmittels indirekt gekühlt werden.
    36.) Verfahren nach Anspruch 3^ oder 35.» dadurch ge- % kennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des Reaktors aus Metall besteht und daß alle Metallflächen, die für das Chlorid oder für das bei der Umsetzung erzeugte Chlor zugänglich sind, auf eine Temperatur gekühlt werden, die oberhalb des Taupunktes des Chlorids liegt und die Korrosionstemperatur des Metalles nicht übersteigt, 37.) Verfahren nach Anspruch 36, dadurch gekennzeich-
    BAD ORIQlNAU 909811/1028
    net, daß das Metall Nickel ist, daß das Chlorid Titantetrachlorid, ist und daß alle Nicke !flächen, die· für das Titan- · tetrachlorid oder für das erzeugte Chlor zugänglich sind, indirekt auf eine Temperatur innerhalb des Bereiches von 140° bis 325°C gekühlt werden.
    38.) Verfahren nach Anspruch 34, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionstemperatur innerhalb des Bereiches von 1000° bis 13000C liegt, daß wenigstens ein Teil des Reaktors aus einem nicht-metallenen hitzebeständigen Material besteht und daß sämtliche Flächen dieses Materials, die für das Chlorid oder für das .erzeugte Chlor zugänglich sind, auf eine Temperatur unter 9OC)0C gekühlt werden. .
    39·) Verfahren nach Anspruch 38,- dadurch gekennzeichnet, daß die-aus· dem.nicht-metallenen hitzebeständigen Material bestehenden Flächen, die für das Chlorid oder für das erzeugte Chlor zugänglich sind, auf eine Temperatur unter SOO0C gekühlt werden.
    40.) Verfahren nach Anspruch 391 dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem nicht-metallenen, hitzebeständigen Material bestehenden Flächen, die für das Chlorid oder das erzeugte Chlor zugänglich sind, auf eine Temperatur gekühlt werden, die 65O0C nicht übersteigt.
    41.) Verfahren nach Anspruch 36 oder 37* dadurch ge» kennzeichnet, daß das verwendete Kühlmittel aus Wasser, Wasserdampf oder öl besteht.
    42.) Verfahren nach einem der Ansprüche- 38 bis 40,
    ί· ;■■
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    dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Kühlmittel bus einem geschmolzenen Metallsalz oder einem geschmolzenen Gemisch von Metallsalzen besteht.
    4j5.) Verfahren nach Anspruch 42, dadurch gekennzeichnet, daß das Kühlmittel ein geschmolzenes Gemisch ist, das im wesentlichen aus 40 Gew.$ Natriumnitrit,
  7. 7 .Gew.# Natriumnitrat und 53 Gew.# Kaliumnitrat besteht und einen Schmelzpunkt von etwa 141,2°C hat.
    44.) Verfahren nach einem der Ansprüche 38 bis 40, da- M durch gekennzeichnet, daß das nicht-metallene hitzebeständige Material aus Kieselerde besteht.
    45·) Verfahren nach einem der Ansprüche 34 bis 44, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionskammer allgemein zylindrisch ist und einen Durchmesser hat, der nicht kleiner als 10 cm ist.
    46.) Verfahren nach Anspruch 45, dadurch gekennzeichnet, daß der minimale Durchmesser der Reaktionskammer nicht kleiner als 15 cm ist. ·
    47.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 46, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens eine Reaktionspartnereinlaßvorrichtung entweder von einem anderen Reaktionspartnereinlaß oder der Reaktionskammerwand von einem Schutzgaseinlaß umgeben und/oder getrennt ist, durch den hindurch ein Schutzgas, das gegenüber den beiden Reaktionspartnern inert ist, in die Reaktionskammer eingeführt wird.
    48.) Verfahren nach Anspruch 47, dadurch gekennzeichnet,
    BAD ORfQlNAL
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    daß das Schutzgas aus Chlor besteht. -
    49.) Verfahren nach Anspruch 4-7, dadurch gekennzeichnet, daß das Schutzgas aus Stickstoff besteht. .
    50.) Verfahren nach einem der Ansprüche 47 'bis 4-9,- da,- , durch gekennzeichnet, daß das Schutzgas in die Reaktionskammer bei einer Temperatur von wenigstens 1500C eingeführt wird und daß die Geschwindigkeit des Schutzgases unmittelbar" vor seiner Einführung in die Reaktionskammer wenigstens 30 m/sec beträgt.
    51.) Verfahren nach Anspruch 50, dadurch gekennzeichnet, daß die Geschwindigkeit des- Schutzgases unmittelbar vor seiner Einführung in die Reaktionskammer etwa 90 m/sec beträgt»
    52.) Verfahren nach Anspruch 50 oder 5I> dadurch gekennzeichnet, daß das Schutzgas, in die Reaktionskammer mit einer Temperatur innerhalb des Bereiches von 600° bis 1QOO0C eingeführt wird.
    53·)" Verfahren nach einem der Ansprüche 47 bis 52> dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid durch ein inneres Rohr hindurch in einen Strom von oxydierendem Gas, der innerhalb der Reaktionskammer fließt, eingeführt wird und daß ein inertes Schutzgas in die Reaktionskammer durch ein äußeres Rohr e ingeführt wird, das koaxial zu dem inneren Rohr verläuft und mit dem Ende des inneren Rohres bündig endet.
    ■ 54.) Verfahren nach Anspruch 4 und einem der Ansprüche 47 bis 52, dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid und das
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    -95- H42758
    oxydierende Gas in die Reaktionskammer durch einen inneren und einen äußeren koaxialen Einlaß eingeführt werden und daß das Schutzgas in die Reaktionskammer durch einen dritten koaxialen Einlaß zwischen dem inneren und dem äußeren Reaktionspartnereinlaß hindurch eingeführt wird.
    55·) Verfahren nach Anspruch 54, dadurch gekennzeichnet, daß weiteres Schutzgas in die Reaktionskammer durch einen vierten Reaktionspartnereinlaß hindurch eingeführt wird, der den äußeren der beiden koaxialen Reaktionspart- d nereinlässe umgibt.
    56.) Verfahren nach Anspruch-4 und einem der Ansprüche 47 bis 52, dadurch gekennzeichnet, daß das oxydierende Gas und -das Chlorid in die Reaktionskammer durch Einlasse hindurch eingeführt werden, die nicht ineinander angeordnet sind, und daß das Schutzgas in die Reaktionskammer durch einen oder mehrere Einlasse hindurch eingeführt wird, welche den Einlaß oder die Einlasse für wenigstens den einen . der Reaktionspartner umgeben.
    57.) Verfahren nach Anspruch 4 und einem der Ansprüche ™ 47 bis 52, dadurch gekennzeichnet, daß das oxydierende Gas veranlaßt wird, längs der Reaktionskammer zu strömen, und Chlorid In den Strom des oxydierenden Gases durch einen Schlitz in der Wand der Reaktionskammer hindurch eingeführt wird, daß das Chlorid zuerst durch einen äußeren Schlitz, der enger als der Schlitz in der Wand der Reaktionskammer ist, zugeführt wird, um einen bandförmigen Strom des ChIo-
    BAD ORiQINAL
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    ■-,■9*-. 1Λ42758 ·
    rids zu bilden, und daß das Schutzgas in die Reaktionskam- ' mer durch den Schlitz, in der Wand der,Reaktionskammer hindurch auf beiden Seiten des bandförmigen Chloridstromes eingeführt wird.
    58.) Abänderung des Verfahrens nach Anspruch 31 dadurch gekennzeichnet, daß das inerte,teilchenförmige feuerfeste Material in dem fluidisierten Bett verbleibt und einen Teil von diesem bildet.
    59·) Verfahren nach Anspruch 58,- dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen des fluidisierten Bettes und die inerten feuerfesten Teilchen aus dem gleichen Material bestehen.
    60.) Verfahren nach Anspruch 59* dadurch gekennzeichnet, daß die inerten feuerfesten Teilchen dadurch erhalten sind, daß sie aus einem anderen mit fluidisiertem Bett arbeitenden Verfahren für die Oxydation des Chlorids abgezogen werden.
    61..) Verfahren nach Anspruch 59, dadurch gekennzeichnet, daß die inerten feuerfesten Teilchen dadurch erhalten sind, daß aus dem fluidisierten Bett Teilchen abgezogen werden und die Größe der abgezogenen Teilchen vermindert wird.
    62.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 57* dadurch gekennzeichnet, daß das erzeugte Oxyd von dem inerten teilchenförmigen feuerfesten Material unter Verwendung ^ einer Absetzkammer abgetrennt wird.
    ■63..) Verfahren naoh einem der Ansprüche 1 bis 57 oder 62,
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    dadurch gekennzeichnet, daß das inerte teilchenförmige feuerfeste Material nach der Abtrennung von dem erzeugten Oxyd gekühlt und danach in die Reaktionsfcammer zurückgeführt wird.
    64») Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6.5, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit der Roaktionspartner und der Produkte in der Oxydationszone in dem Bereich von 0,02 bis 1-0 Sekunden liegt.
    65») Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6~$, da- ■ durch gekennzeichnet, daß das oxydierende Gas aus Sauerstoff oder aus mit Sauerstoff angereicherter Luft besteht und daß die Verweilzeit der Reaktionspartner und der Produkte in der Oxydati ons zone ungefähr 0,01 Sekunde beträgt.
    66.) Verfahren nach Anspruch 6k oder 65, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmigen Reaktionsprodukte mit dem erzeugten Oxyd in Suspension während einer Zeitdauer in dem Bereich von 0,01 bis 10 Sekunden von dem Zeitp-unkt der Einführung dos Chlorids in die Oxydationsaone einer Behandlung zum Abschrecken auf eine Temperatur unter 90O0C unterworfen werden.
    67.) Verfahren nach Anspruch 66, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsprodukte auf eine Temperatur unter 65O0C abgeschreckt werden.
    68.) Verfahren nach Anspruch 66 oder 67, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmigen Reaktionsprodukte während einer Zeitdauer in dem Bereich von 0,05 bis 5 Sekunden von dem Zeit-
    11/10 2 8 ORDINAL
    punkt der Einführung des Chlorids in die Oxydationszone abgeschreckt werden.
    69.) Verfahren nach einem der Ansprüche 66 bis 68, da-= durch gekennzeichnet, daß die Abschreckung dadurch bewirkt wird, daß gekühltes Produktgas mit dem Produktgasstrom vermischt wird, welcher das erzeugte Gxyd in Suspension enthält. . . ■
    70.) Verfahren nach Anspruch 69, dadurch gekennzeichnet, daß das gekühlte Produkigas aus gekühltem erzeugten Chlor besteht. ■
    71 ·:)" Verfahreil nach einem der Ansprüche 66 bis 68, dadurch gekennzeichnet, daß die Abschreckung dadurch bewirkt wird, daß in dem Produktgasstrom ein kaltes inertes teilchehförmiges feuerfestes Material däspergiert wird, das danach von den Reaktionsprodukten abgetrennt wird,
    72.) Verfahren nach Anspruch 71, dadurch gekennzeichnet, daß das teilchenfb'rmige Material, das zur Herbeiführung der Abschreckung verwendet wird,; aus der gleichen Substanz zusammengesetzt ist, wie das teilchenförmige Material, das dazu verwendet wird, die Ablagerung des. erzeugten Oxydes auf Reaktorflächen zu verhindern oder herabzusetzen.
    73·) Verfahren nach Anspruch 72, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des abgetrennten teilchenförmigen Materials in den Reaktor zurückgeführt wird, um dazu verwendet zu werden, die Ablagerung des erzeugten Oxydes auf-Reaktorflächen, zu verhindern "oder herabzusetzen.
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    74.) Verfahren nach einem-der Ansprüche 71 bis 73, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte teilchenförmige reuerfeste Material, das für die Abschreckung verwendet wird, und das inerte teilchenförmige feuerfeste Material, das in die Reaktionskammer eingeführt wird, von dem Produktgasstrom aufwärts zu einer Vorrichtung geführt wird, die zum Abtrennen des inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials aus dem Gasstrom und zum Kühlen dds abgetrennten inerten teilchenförmigen feuerfesten Materials dient, von A dem ein Teil danach unter Schwerkraft zurückgeführt wird, um die Abschreckung von weiteren Reaktionsprodukten herbeizuführen, und von dem ein Teil in die Reaktionskammer zurückgeführt wird.
    75·) Verfahren nach Anspruch 2 und einem der Ansprüche 5 bis 74, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner in einem solchen Ausmaß vorerhitzt werden, daß, wenn sie miteinander vermischt würden, ohne daß eine Umsetzung stattfindet, die Temperatur des Reaktionspärtnergemisches innerhalb des Bereiches von 85O0 bis 10500C liegen würde. \
    76.) Verfahren nach Anspruch 75* dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner in einem solchen Ausmaß vorerhitzt werden, daß, wenn sie miteinander vermischt würden, ohne daß eine Umsetzung stattfindet, die Temperatur des Reakt ionspärtnergemis ches innerhalb des Bereiches von 950° bis 10500C liegen würde.
    77·) Verfahren nach Anspruch 75 oder 76, dadurch ge-
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    kennzeichnet, daß das oxydierende Gas aus im wesentlichen reinem Sauerstoff besteht und daß das Chlorid in einem
    größeren Ausmaß als das oxydierende G-\s vorerhitzt wird.
    78.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 77* dadurch gekennzeichnet, daß das oxydierende Gas dadurch, vorerhitzt wird, daß in dieses unmittelbar ein heißes gasförmiges Verbrennungsprodukt eingebracht wird, das durch die Verbrennung eines Brennstoffgases erhalten'ist.
    . 79·) Verfahren nach Anspruch 78, dadurch gekennzeichnet, daß dis Brennst off gas aus Kohlenmonoxyd besteht.
    80*) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 77> dadurch gekennzeichnet/ daß jeder der Reaktionspartner indirekt vorerhitzt wird, indem der Reaktionspartner durch eine von außen erhitzte Wärmeaustauschvorrichtung hindurchgeführt wird. .".'"
    81.) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das oxydierende Gas molekularen Sauerstoff
    enthält. : .
    82.) Verfahren nach Anspruch 81, dadurch gekennzeich- = net,daß das oxydierende Gas aus im wesentlichen reinem
    Sauerstoff besteht.
    85.) Verfahren nach Ansprueh 81, dadurch gekennzeich-
    • -
    net, daß das oxydierende Gas aus Luft oder aus mit Sauerstoff angereicherter Luft besteht.
    84.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 83, dadurch gekennzeichnet, daß die Geschwindigkeit der Einführung
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    1442718
    des oxydierenden Gases in die Reaktionskammer innerhalt) · ' des Bereiches von +10 % derjenigen beträgt, die erforderlich ist, damit sich das Gas stöchiometrisch mit dem Chlorid umsetzt.
    85ο) Verfahren nach Anspruch 84, dadurch gekennzeichnet;, daß die Geschwindigkeit der Einführung des oxydierenden Gases in die Reaktionskammer innerhalb des Bereiches von +5 % derjenigen beträgt, die erforderlich ist, damit das Gas sich stöchiomefcrisch mit dem Chlorid umsetzt.
    86.) Verfahren nach Anspruch 85* dadurch gekennzeichnet, daß das Chlorid und das oxydierende Gas in die Reaktionskammer in,im wesentlichen stöchiometrischen Anteilmengeh eingeführt werden.
    87.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 86; dadurch gekennzeichnet, daß in die Oxydationsζone eine Menge Wasserdampf eingeführt wird, die innerhalb des Bereiches von 0,05 bis 10 Vol.$, bezogen auf das Gesamtvolumen des in die Oxydationszone eingeführten Bases, liegt.
    88.) Verfahren nach Anspruch 87, dadurch gekennzeich- ^ net, daß in die Oxydationszone eine Menge Wasserdampf eingeführt wird, die innerhalb des Bereiches von 0,1 bis 3 Vol„$, bezogen auf das Gesamtvolumen des in die Oxydationskammer eingeführten Gases, liegt.
    89.) Verfahren nach Anspruch 87 oder 88, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserdampf in die Oxydationszone in Vermischung mit ^lem oxydierenden Gas eingeführt wird.
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    90.) Verfahren nach Anspruch 2 und einem der Ansprüche 3 bis 89, dadurch gekennzeichnet,daß innerhalb des Reaktors Aluminiumoxyd gebildet und in das erzeugte Titandioxyd : eingebracht wird, wobei die Aluminiumöxydmenge innerhalb v » des Bereiches von0,5 bis 10 Gew.^, bezogen auf das Gewicht des erzeugten Titandioxyds, liegt;»
    9I «) "Verfahren nach Anspruch 90, dadurch, gekennze ich- ■ net, daß: die Alurairiiurnoxydmenge in-dem Bereich von 0,5 bis 4 %.,; be zogen, auf das Gewicht des erzeugten Tifcandiqxyds,, liegt» \V VV V ;■■;■■■-■■-' '---: ■ V-VV: V V 92.) Verf ahrWn nach Anapruoh 9I, dadurch gekennzeich-
    .net, daß die Äluminiumoxydrnenge in dem Bereich von 1-Miis-'--' 2,5 bezogen auf dasι Gewioht des erzeugten Titandioxyds, liegt; ■: V V.; v; ' .-ν- ■-;■■" :\ ' -■ :" · :' : - ;i - '
    934)' Verfahren nach Anspruch .4 und einem der Ansprüche 90 bis 92i· dadurch gekennzeichnet, daß das Äluminiumoxyd dadurch gebiidet wird, daß Äluminiumehloriddampf in den TitantetrachlOriddampf eingebracht wird.: -
    9^» 5 Verfahren iiäeh" Anspruch-4 und einem der Ansprüche 90 bis 92, dadurch gekennzeichnet, daß das-Almminiumoxyd .· daduroh gebildet wird, daß pulverförmiges Aluminiummetall in die" Reaktionskammer eingeführt wird. · · \-- .
    .95·)*Verfatirett nach Anspruch 9%, dadurch gekennzeichnetv daß das pulverförmige A-luminiummetali in öle Reaktionskammer in Vermischung mit dem- inerfcen ^eiiqh^nfÖrftiigen feuerfesteh Material eingeführt; wird*, ; ; ä-;-^ >
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    9β.) Verfahren nach Anspruch 9^, dadurch gekennzeichnet, daß das pulverförmige Aluminiummetall in deReaktionskammer in Suspension in dem Titantetrachloriddampf eingeführt wird.
    97·) Verfahren nach Anspruch j5 und einem der Ansprüche 90 bis 92> dadurch gekennzeichnet, daß das Aluminiumoxyd dadurch gebildet wird, daß Aluminiumchloriddampfin den Reaktor oberhalb der Höhe des Bettes eingebracht wird, bevor der das Bett verlassende Gasstrom sich auf eineTempe- A ratur unter 600°C abgekühlt hat.
    98.) Verfahren nach Anspruch 2 und einem der Ansprüche 3 bis 97* dadurch gekennaelehnet, daß in die Oxydationszone Siliciumtetrachlorid eingeführt wird, wobei die Menge des Siliciumtetrachlorids (berechnet als SiO2) innerhalb des Bereiches von 0,05 bis 1,0 Gew.^, bezogen auf das Gewicht des erzeugten Titandioxyds, liegt,
    99·) Verfahren nach Anspruch 98, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des Siliciumtetraehlorids innerhalb des Bereiches von 0,1 bis 0,5 Gew«#, bezogen auf das Gewicht % des erzeugten Titandioxyds, liegt« .
    100.) Verfahren naoh Anspruoh 3* dadurch gekennzeichnet, daß das erzeugte Oxyd Ferrioxyd und das Chlorid Ferrichlorid ist und daß wenigstens ein größerer Teil des Produktes in Form einer Ablagerung auf den Teilohen vorliegt, die das fluidisierte Bett bilden.
    101.) Verfahren naoh Anspruoh 100, dadurch gekennzeloh- ι
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    net, daß die das fluldisierte Bett bildenden Teilohen aus Ferrioxyd bestehen.
    102.) Verfahren nach Anspruch 3* dadurch gekennzeichnet, dafl das erzeugte Oxyd Silioiumdioxyd und das Chlorid Si-lioiumtetrachlorid ist und daß wenigstens ein größerer Teil des Produktes in Form einer Ablagerung auf den Teilchen vorliegt, die das f].uidisierte Bett bilden.
    103.) Verfahren nach Anspruch 102, dadurch gekennzeichnet, daß die das fluidisierte Bett bildenden Teilchen aus Kieselerde bestehen.
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DE19621442758 1961-11-03 1962-10-31 Verfahren zur Herstellung von Oxyden der Elemente Titan, Zirkon, Eisen, Aluminium und Silicium Expired DE1442758C (de)

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