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DE1301099B - Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans

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Publication number
DE1301099B
DE1301099B DE1965F0046514 DEF0046514A DE1301099B DE 1301099 B DE1301099 B DE 1301099B DE 1965F0046514 DE1965F0046514 DE 1965F0046514 DE F0046514 A DEF0046514 A DE F0046514A DE 1301099 B DE1301099 B DE 1301099B
Authority
DE
Germany
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trioxane
percent
copolymers
weight
ethers
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1965F0046514
Other languages
English (en)
Inventor
Asmus
Dipl-Chem Dr Claus
Dipl-Chem Dr Edgar
Fischer
Dipl-Chem Dr Klaus-Dieter
Schott
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Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
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Priority to NL6608348A priority patent/NL6608348A/xx
Priority to SE905366A priority patent/SE320805B/xx
Priority to FR67886A priority patent/FR1485296A/fr
Priority to AT631066A priority patent/AT267177B/de
Priority to GB2996066A priority patent/GB1150774A/en
Priority to BE683600D priority patent/BE683600A/xx
Publication of DE1301099B publication Critical patent/DE1301099B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C08G2/06Catalysts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
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    • C08G2/28Post-polymerisation treatments
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Description

1 2
Es ist bekannt, daß man hochmolekulare Poly- a) 97,9 bis 88,0 Gewichtsprozent Trioxan, merisate mit wiederkehrenden Oxymethyleneinheiten
durch Polymerisation von Formaldehyd oder durch b) 2 bis 10 Gewichtsprozent eines cyclischen Äthers
Polymerisation von Trioxan darstellen kann. Es ist der Formel weiterhin bekannt, durch Copolymerisation von Tri- 5
oxan mit gesättigten cyclischen Äthern, z. B. Glykol- ^s
formal oder Äthylenoxyd, thermisch stabile Poly- !
acetale herzustellen. Solche Produkte werden vor- R1 C O
wiegend auf dem Spritzgußsektor eingesetzt. Es ist | |
weiterhin bekannt, Copolymerisate aus Trioxan, eye- io Ra q (R1)^
lischen Äthern und bifunktionellen Verbindungen I
herzustellen. Die bisher bekannten bifunktionellen η
Verbindungen vernetzen jedoch die Copolymerisate 4 sehr leicht und ergeben dabei unschmelzbare Produkte.
Ebenfalls ist bekannt, Terpolymere von verbesserter 15 in der R1 bis R4 jeweils Wasserstoff oder Alkyl-Fließfähigkeit aus Trioxan, cyclischen Äthern und reste oder halogensubstituierte Alkylreste mit Alkylglycidylformalen herzustellen (vgl. französische 1 bis 5 Kohlenstoff atomen und R5 einen Methylen-Patentschrift 1 376169). oder Oxymethylenrest, einen jeweils alkyl- oder
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur halogenalkylsubstituierten Methylen- oder Oxy-
Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans durch ao methylenrest, wobei η eine ganze Zahl von 0 bis 3
Polymerisieren von Trioxan mit cyclischen Äthern ist, oder den Rest
und bifunktionellen Verbindungen in Gegenwart von . n n . neu
Katalysatoren bei Temperaturen von -50 bis +100° C, — (.υ — CH2 — CHa)m — UCH2
das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Mischungen bedeuten, wobei η gleich 1 und m eine ganze
aus 35 Zahl von 1 bis 3 ist, und
c) 0,1 bis 3 Gewichtsprozent eines Polyglykoldiglycidyläthers der Formel
CH2 CH — CH2 — (O — CH2 — CH8),, — O — CH2 — CH CH2
Ό Ο
in der η eine ganze Zahl von 2 bis 5 bedeutet, Borfluoride und seine Komplexe, z. B. Bortrifluoridpolymerisiert. Die obengenannten Alkylreste 35 ätherate, sehr gut geeignet. Besonders brauchbar sind können mit 0 bis 3 Halogenatomen, Vorzugs- die aus den belgischen Patentschriften 593 648 und weise Chloratomen, substituiert sein. 618 213 bekannten Diazoniumfluorborate sowie die
aus der belgischen Patentschrift 585 980 bekannten
Als cyclische Äther eignen sich besonders gut Verbindungen.
Äthylenoxyd, Glykolformal und Diglykolformal. 40 Die Konzentration der Katalysatoren kann in Außerdem kann man z. B. Propylenoxyd, Epichlor- weiten Grenzen schwanken. Sie wird bestimmt von hydrin und 4-Chlormethyldioxolan verwenden. der Art des Katalysators und von der Höhe des
Besonders geeignet sind Polyglykoldiglycidyläther Molekulargewichtes, die das Polymere haben soll. Sie der oben angegebenen Formel, in der η eine ganze kann zwischen 0,0001 und 1 Gewichtsprozent, be-Zahl von 2 oder 3 bedeutet. Bevorzugt werden Poly- 45 zogen auf die Monomerenmischung, liegen, vorzugsglykoldiglycidyläther in Mengen von 0,5 bis 1,5 Ge- weise werden 0,001 bis 0,1 Gewichtsprozent Katalywichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgemisch der sator verwendet. Monomeren, eingesetzt. Da die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zu
Die Copolymerisate zeichnen sich durch eine verwendenden Katalysatoren dazu neigen, das Polywesentlich verbesserte Fließfähigkeit der Polymeren- 50 mere zu zersetzen, empfiehlt es sich, sie direkt nach schmelze aus, eine Eigenschaft, die speziell für die Ablauf der Polymerisation unwirksam zu machen, Herstellung von großflächigen Spritzgußteilen von z. B. mit Ammoniak oder mit Aminlösungen. entscheidender Bedeutung ist. Die Entfernung von instabilenHalbacetalendgruppen
Die Polymerisation kann nach den bisher üblichen kann wie bei anderen Copolymerisaten in bekannter Methoden erfolgen, d. h. in Substanz, in Lösung oder 55 Weise erfolgen; zweckmäßig ist die Aufschlämmung in Suspension. Als Lösungsmittel können Vorzugs- des Polymeren in wäßrigem Ammoniak bei Temperaweise indifferente aliphatische und aromatische Kohlen- türen von 100 bis 2000C, wobei auch ein Quellmittel, Wasserstoffe, Halogenkohlenwasserstoffe oder Äther wie Methanol oder n-Propanol, zugegen sein kann, verwendet werden. Besonders glatt verläuft die Poly- oder das Auflösen des Polymeren in einem alkalisch merisation in Substanz. Die Polymerisation wird je 60 reagierendem Medium bei Temperaturen über 1000C nach verwendetem Lösungsmittel bei—50 bis+10O0C mit anschließendem Wiederausfällen. Als Lösungsausgeführt. mittel sind z. B. Benzylalkohol, Äthylenglykolmono-
Die Polymerisation wird mit an sich bekannten äthyläther oder ein Gemisch aus 60°/0 Methanol und kationaktiven Katalysatoren ausgelöst. Geeignete 40% Wasser geeignet, als alkalisch reagierende VerKatalysatoren sind z. B. anorganische und organische 65 bindungen Ammoniak und aliphatische Amine. Säuren, Säurehalogenide und insbesondere Lewis- Die Stabilisierung des Polymeren gegen den Einfluß
Säuren (s. Kortüm, Lehrbuch der Elektrochemie, von Wärme, Licht und Sauerstoff kann, wie bei den Wiesbaden 1948, S. 300 und 301). Von letzteren sind anderen Trioxan-Co- und Terpolymerisaten erfolgen.
Als Wärmestabilisatoren sind z. B. Polyamide, Amide mehrbasischer Carbonsäuren, Amidine und Harnstoffverbindungen geeignet, als Oxydationsstabilisatoren Phenole, insbesondere Bisphenole und aromatische Amine. a-Oxybenzophenonderivate eignen sich zur Lichtstabilisierung.
Die Copolymerisate eignen sich besonders für den Spritzguß großflächiger Gegenstände, aber auch für die Extrusion sowie für die Herstellung von Folien, Filmen und Fasern.
Beispiel 1
Eine Trioxanlösung, die 2 Gewichtsprozent Äthylenoxyd und 0,5 Gewichtsprozent Diglykoldiglycidyläther enthält, wird bei 70° C in einen Kokneter gepumpt. Gleichzeitig wird eine Lösung von BF3-Dibutylätherat in Cyclohexan im Verhältnis 1 :80 in den Kneter eingespritzt, wobei die Pumpgeschwindigkeiten so reguliert werden, daß sich 80 ppm BF3 im Monomerengemisch lösen. Das Polymere fällt aus dem Kneter in eine l°/oige Ammoniaklösung als Quenchflüssigkeit. Das Produkt wird naß gemahlen und schließlich in l°/oiger Ammoniaklösung im Verhältnis 1 : 4 heterogen hydrolysiert. Die Hydrolysentemperatur beträgt 1410C, der Druck 3,6 atü. Das Produkt wird gewaschen und getrocknet, der Schmelzindex nach ASTM-D1238-52 T beträgt 4 = 9,8; i16 = 190 (Terpolymeres I).
15
ao
Beispiel 2
100 g Trioxan, 2 cm3 Äthylenoxyd, 0,6 cm3 Triglykoldiglycidyläther werden mit 10 mg p-Nitrophenyldiazoniurnfluorborat als Katalysator bei einer Thermostatentemperatur von 7O0C in einem Schraubglas polymerisiert. Nach der Polymerisation wird der Block zerkleinert und gemahlen und anschließend in 11 Benzylalkohol bei 1500C in Gegenwart von 10 cm3 Triäthanolamin eine halbe Stunde lang homogen hydrolysiert. Nach der Hydrolyse wird mit Methanol ausgefällt und das abgesaugte Produkt mit Methanol ausgekocht, gewaschen und getrocknet. Der Schmelzindex beträgt i2 = 1,1 und i20 = 82,9.
Unerwartete technische Vorteile der erfindungsgemäß hergestellten Copolymerisate gegenüber bekannten Copolymerisaten ergeben sich aus den folgenden Vergleichsversuchen.
Vergleichsbeispiel 1
Das nach Beispiel 1 hergestellte Produkt wurde mit einem Copolymeren aus 100 Teilen Trioxan und 2 Teilen Äthylenoxyd, die nach der gleichen Methode gewonnen wurden, verglichen. Als Vergleichsmaßstab diente der Spiralspritzguß, welcher ein Maß für die Fließfähigkeit der Kunststoffe darstellt. Die Länge der Spiralen in Zentimeter wird gemessen.
Steifigkeit Copolymeres Terpolymeres I
Schmelzindex Grenzbiegespannung
L DIN 53452 kp/cm2 .. 9 9,8
U1, Steifigkeit 90 190
Spiralspritzguß Kugeldruckhärte
bei 40 atü DIN 53456 kp/cm2 .. 22 cm 45 cm
bei 50 atü Torsions 26,5 cm 53 cm
bei 60 atü steifheit 12O0C 30 cm 59,5 cm
Kerbschlagzähigkeit DIN 53447 kp/cm2 ..
DIN 53453 M0"1 5 5
cm2
1010 1170
1355 1555
1500 1880
Vergleichsbeispiel 2
100 g Trioxan, 2 cm3 Äthylenoxyd, 0,8 cm3 Butandioldiglycidyläther werden mit 10 mg p-Nitrophenyldiazoniumfluorborat bei einer Thermostatentemperatur von 700C in einem Schraubglas polymerisiert. Eine Hydrolyse des Produktes in Benzylalkohol ist nicht möglich, da es unlöslich ist. Außerdem ist das Polymerisat unschmelzbar, und der Spiraltest kann nicht durchgeführt werden. Wegen der offensichtlichen Nichtverarbeitbarkeit hat das Produkt keinerlei technisches Interesse. Bei schmelzbaren Terpolymeren auf Basis Butandioldiglycidyläther mit geringeren Termonomerenkonzentrationen, die mit Hilfe von Reglern auf Spritzgußviskosität eingestellt wurden, liegen die Kerbschlagzähigkeitswerte etwa 15% unter denen der entsprechenden Copolymerentypen.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans durch Polymerisieren von Trioxan mit cyclischen Äthern und bifunktionellen Verbindungen in Gegenwart von Katalysatoren bei Temperaturen von —50 bis +1000C, dadurch gekennzeichnet, daß man Mischungen aus a) 97,9 bis 88,0 Gewichtsprozent Trioxan,
    b) 2 bis 10 Gewichtsprozent eines cyclischen in der R1 bis R4 jeweils Wasserstoffatome, Äthers der Formel Alkylreste oder halogensubstituierte Alkyl-
    reste mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen und R5
    £ einen Methylen- oder Oxymethylenrest, einen
    2 5 jeweils alkyl- oder halogenalkylsubstituierten
    „ Methylen- oder Oxymethylenrest, wobei η
    ~ Y eine ganze Zahl von 0 bis 3 ist, oder den Rest
    R3 C-(R5)* - (O -CH2 -CH2V-OCH2 -
    ! ίο bedeuten, wobei η gleich 1 und m eine ganze
    R4 Zahl von 1 bis 3 ist, und
    c) O5I bis 3 Gewichtsprozent eines Polyglykoldiglycidyläthers der Formel
    CH3 CH- CH2 — (O — CH2 — CH2),, — O — CH2 — CH CH2
    in der η eine ganze Zahl von 2 bis 5 bedeutet, polymerisiert.
DE1965F0046514 1965-07-03 1965-07-03 Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten des Trioxans Pending DE1301099B (de)

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SE905366A SE320805B (de) 1965-07-03 1966-07-01
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AT631066A AT267177B (de) 1965-07-03 1966-07-01 Verfahren zur Herstellung von Mischpolymerisaten des Trioxans
GB2996066A GB1150774A (en) 1965-07-03 1966-07-04 Trioxan Copolymers and a process for their nanufacture
BE683600D BE683600A (de) 1965-07-03 1966-07-04

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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1376169A (fr) * 1962-11-30 1964-10-23 Hoechst Ag Procédé de préparation de copolymères à base de trioxanne

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1376169A (fr) * 1962-11-30 1964-10-23 Hoechst Ag Procédé de préparation de copolymères à base de trioxanne

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NL6608348A (de) 1967-01-04
BE683600A (de) 1967-01-04
GB1150774A (en) 1969-04-30
AT267177B (de) 1968-12-10

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