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DE1225198B - Process for the preparation of 5-hydroxybenzthioxolone and 5-hydroxynaphtthioxolone - Google Patents

Process for the preparation of 5-hydroxybenzthioxolone and 5-hydroxynaphtthioxolone

Info

Publication number
DE1225198B
DE1225198B DEF45106A DEF0045106A DE1225198B DE 1225198 B DE1225198 B DE 1225198B DE F45106 A DEF45106 A DE F45106A DE F0045106 A DEF0045106 A DE F0045106A DE 1225198 B DE1225198 B DE 1225198B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
water
hydroxybenzthioxolone
solution
thiourea
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF45106A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Hermann Goebel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF45106A priority Critical patent/DE1225198B/en
Publication of DE1225198B publication Critical patent/DE1225198B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D327/00Heterocyclic compounds containing rings having oxygen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D327/02Heterocyclic compounds containing rings having oxygen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms one oxygen atom and one sulfur atom
    • C07D327/04Five-membered rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Int. Cl.:Int. Cl .:

C07dC07d

Deutsche KL: 12q-28 German KL: 12q-28

Nummer: 1225 198Number: 1225 198

Aktenzeichen: F 45106IV b/12 qFile number: F 45106IV b / 12 q

Anmeldetag: 30. Januar 1965 Filing date: January 30, 1965

Auslegetag: 22. September 1966Opening day: September 22, 1966

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Thioxolonen, und zwar solchen, die eine 5-ständige Hydroxygruppe aufweisen und der folgenden Formel entsprechen:The invention relates to a process for the preparation of new thioxolones, namely those which have a 5-position hydroxyl group and correspond to the following formula:

HOHO

5-Hydroxybenzthioxolon und 5-Hydroxynaphthioxolon sind in außerordentlich einfacher Weise erhältlich, wenn man Benzochinon-(1,4) bzw. Naphthochinon-(l,4) in stark saurem wäßrigem Medium mit gegebenenfalls durch Alkyl- und/oder Phenylreste mono- oder di-substituierten Thioharnstoffen umsetzt. Die Reaktion verläuft besonders günstig bei einem pH-Wert <1. Die Umsetzung wird bei Temperaturen von 0 bis 1000C vorgenommen und verläuft besonders rasch in einem Temperaturbereich von etwa 20 bis 8O0C.5-Hydroxybenzthioxolon and 5-Hydroxynaphthioxolon can be obtained in an extremely simple manner, if you benzoquinone (1,4) or naphthoquinone (1,4) in a strongly acidic aqueous medium with optionally mono- or di-alkyl and / or phenyl radicals -substituted thioureas. The reaction proceeds particularly favorably at a pH <1. The reaction is carried out at temperatures of 0 to 100 0 C and proceeds particularly rapidly in the temperature range of about 20 to 8O 0 C.

Das Reaktionsmedium ist bevorzugt Wasser, jedoch können auch organische Lösungsmittel, wie Aceton und andere indifferente Lösungsmittel, wie Dioxan und Tetrahydrofuran, anwesend sein. Für die Umsetzung geeignete Thioharnstoffe sind neben dem unsubstituierten Thioharnstoff unter anderem Monomethylthioharnstoff, N,N - Dimethylthioharnstoff, Ν,Ν - Diäthylthioharnstoff, N5N' - Dimethylthioharnstoff, Ν,Ν'-Diäthylthioharnstoff sowie andere N-Alkylthioharnstoffe mit bis zu 5 Kohlenstoffatomen in dem Alkylrest, N-Phenylthioharnstoff, N-Phenyl-N-methylthioharnstoff, N-Phenyl-N'-methylthioharnstoff, N - Phenyl - N' - äthylthioharnstoff sowie die im Phenylrest weitersubstituierten Phenylthioharnstoffe, z. B. die durch Chlor-, Alkyl-, Hydroxyalkyl-, Nitro-, Sulfogruppen weitersubstituierten Derivate.The reaction medium is preferably water, but organic solvents such as acetone and other inert solvents such as dioxane and tetrahydrofuran can also be present. Thioureas suitable for the reaction are, in addition to the unsubstituted thiourea, inter alia monomethylthiourea, N, N - dimethylthiourea, Ν, Ν - diethylthiourea, N 5 N '- dimethylthiourea, Ν, Ν'-diethylthiourea and other N-alkylthioureas with up to 5 carbon atoms the alkyl radical, N-phenylthiourea, N-phenyl-N-methylthiourea, N-phenyl-N'-methylthiourea, N - phenyl - N '- ethylthiourea and the phenylthioureas further substituted in the phenyl radical, e.g. B. the derivatives further substituted by chlorine, alkyl, hydroxyalkyl, nitro, sulfo groups.

Für die Umsetzung werden die Ausgangskomponenten in den Reaktionsmedien gelöst und zusammeneegeben oder auch eine der Komponenten in pulvriger Form zu der anderen gelösten Komponente gegeben. So kann man beispielsweise die mit Schwefeisäure angesäuerte wäßrige Thioharnstofflösung mit pulvrigem Benzochinon-(1,4) oder Naphthochinone 1,4) versetzen oder die pulverförmigen Chinone vorlegen und eine angesäuerte wäßrige Thioharnstofflösung zugießen oder die Chinone in einem Lösungsmittel, wie Aceton, gelöst zur Anwendung bringen.For the reaction, the starting components are dissolved in the reaction media and combined or one of the components in powder form to the other dissolved component given. For example, the aqueous thiourea solution acidified with sulfuric acid can be used add powdery benzoquinone- (1,4) or naphthoquinone 1,4) or the powdery ones Place quinones and pour in an acidified aqueous thiourea solution or the quinones Apply dissolved in a solvent such as acetone.

Verfahren zur Herstellung von
5-Hydroxybenzthioxolon und
5-Hydroxynaphtthioxolon
Process for the production of
5-hydroxybenzthioxolone and
5-hydroxynaphthioxolone

Anmelder:Applicant:

Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft,
Leverkusen
Paint factories Bayer Aktiengesellschaft,
Leverkusen

Als Erfinder benannt:Named as inventor:

Dr. Hermann Goebel, LeverkusenDr. Hermann Goebel, Leverkusen

Das Reaktionsmedium kann anschließend mehrere Stunden bei Raum- oder niedrigerer Temperatur stehengelassen oder auch auf eine erhöhte Temperatur erhitzt werden. Im letzteren Fall kann selbstverständlich auch eine der Lösungen der Ausgangskomponenten angewärmt, z. B. auf 500C, zur Anwendung gelangen.The reaction medium can then be left to stand for several hours at room temperature or lower temperature, or it can also be heated to an elevated temperature. In the latter case, one of the solutions of the starting components can of course also be warmed, e.g. B. to 50 0 C, get used.

Die Umsetzung erfolgt insbesondere bei erhöhter Temperatur sehr rasch. Die intermediär voraussichtlich entstandenen 2-Imino-Verbindungen der FormelThe reaction takes place very quickly, especially at an elevated temperature. The intermediary is expected resulting 2-imino compounds of the formula

HOHO

NHNH

werden insbesondere bei erhöhter Temperatur, z. B. im Bereich von 60 bis 8O0C, außerordentlich schnell zu den 2-Oxo-Verbindungen verseift. Für den Fall, daß man die Umsetzung zunächst bei Raumtemperatur oder auch bei niedrigerer Temperatur durchgeführt hat, ist ein anschließendes Erhitzen des Reaktionsmediums auf beispielsweise 60 bis 8O0C notwendig, um die intermediär voraussichtlich entstandene 2-Imino-Verbindung zur 2-Oxo-Verbindung zu verseifen.are especially at elevated temperature, e.g. B. in the range from 60 to 8O 0 C, saponified extremely quickly to the 2-oxo compounds. In the event that one has carried out the reaction first at room temperature or at lower temperature, subsequent heating of the reaction medium, for example, 60 to 8O 0 C is necessary for the intermediate expected resulting 2-imino compound to the 2-oxo compound to saponify.

Beim Erwärmen des Reaktionsgemisches beginnen sich die neuen Verbindungen, und zwar meistens in kristalliner Form, insbesondere nach dem Erkalten, leicht und nahezu vollständig abzuscheiden. Zur Reinigung lassen sich die Rohprodukte aus wäßriger Lösung oder einem Wasser-Alkohol-Gemisch umlösen. Die Ausbeuten sind gut bis sehr gut.When the reaction mixture is heated, the new compounds begin, mostly in crystalline form, especially after cooling, can be deposited easily and almost completely. To the After cleaning, the raw products can be redissolved from an aqueous solution or a water-alcohol mixture. The yields are good to very good.

609 667/416609 667/416

Der erfindungsgemäßen Reaktion liegt vermutlich folgender Chemismus zugrunde:The reaction according to the invention is probably based on the following chemistry:

0 Il /Ri OH0 II / R i OH

RHN- C — NCRHN- C - NC

H+H +

HOHO

OHOH

N-RNO

(R, Ri, R2: H oder Substituenten, einer der Reste R, Ri oder R2: H), der bisher jedoch noch nicht vollständig gesichert ist.(R, Ri, R2: H or substituents, one of the radicals R, Ri or R 2 : H), which has not yet been fully established.

In der Literatur sind bereits Hydroxybenz- bzw. -naphthioxolone beschrieben worden, in denen jedoch die Hydroxygruppe in anderer als der 5-Stellung steht (vgl. Chemical Abstracts, 45, 2471c [1951], und Angewandte Chemie, 54, S. 168/169 [1941], und USA.-Patentschrift 2 332418). Abgesehen davon, daß es sich bei den vorbeschriebenen Verbindungen um stellungsisomere Produkte handelt, die andere Eigenschaften aufweisen als die neuen 5-Hydroxybenz- bzw. -naphthioxolone, werden die bekannten Produkte nach umständlicheren Verfahren aufgebaut, denen gegenüber das erfindungsgemäße Verfahren den Vorteil aufweist, technisch wesentlich einfacher durchführbar zu sein.Hydroxybenz- and -naphthioxolones have already been described in the literature, but in which the hydroxyl group is in other than the 5-position (cf. Chemical Abstracts, 45, 2471c [1951], and Angewandte Chemie, 54, pp. 168/169 [1941] and USA.-Patent 2 332418). Apart from this, that the above-described compounds are positionally isomeric products, the other Have properties than the new 5-hydroxybenz- or naphthioxolones, the known ones Products built according to more complicated processes, compared to those of the process according to the invention has the advantage of being technically much easier to carry out.

Die neuen Verbindungen sind wertvolle Kupplungskomponenten für die Herstellung von Azofarbstoffen. The new connections are valuable coupling components for the production of azo dyes.

Beispiel 1example 1

Zu einer Lösung von 12 g Thioharnstoff in 150 ml Wasser von 50° C, die mit 20 ml Schwefelsäure (d = 1,710) angesäuert wurde, streut man unter Rühren 10,8 g pulverförmiges Benzochinon-(1,4) ein. Es entsteht augenblicklich eine dunkelgefärbte Lösung, die man zweckmäßigerweise mit Aktivkohle klärt. Nach dem Erhitzen auf 80 bis 100° C beginnt nach einiger Zeit 5-Hydroxybenzthioxolon sich kristallin und schwachgelblich gefärbt abzuscheiden. Die vollständige Abscheidung erfolgt nach dem Erkalten. Der Schmelzpunkt der aus Wasser oder Wasser und Alkohol umgelöst schwachgelblichgefärbten Kristalle liegt bei 176 bis 177°C. Die Ausbeute ist über 90% der Theorie.10.8 g of powdered benzoquinone- (1,4) are sprinkled into a solution of 12 g of thiourea in 150 ml of water at 50 ° C. which has been acidified with 20 ml of sulfuric acid (d = 1.710). A dark-colored solution is formed immediately, which is expediently clarified with activated charcoal. After heating to 80 to 100 ° C., 5-hydroxybenzthioxolone begins to separate out in crystalline form and pale yellow in color. The complete separation takes place after cooling. The melting point of the pale yellowish colored crystals dissolved from water or water and alcohol is 176 to 177 ° C. The yield is over 90% of theory.

Analyse: C7H4O3S (Mol 168).
Berechnet
Analysis: C 7 H 4 O 3 S (Mol 168).
Calculated

C 50,0, H 2,4, O 28,6, S 19,0%;
gefunden
C 49,72, H 2,51, O 28,84 S 18,85%.
C 50.0, H 2.4, O 28.6, S 19.0%;
found
C 49.72, H 2.51, O 28.84, S 18.85%.

6060

Beispiel 2Example 2

Zu einer Lösung von 14 g N-Methylthioharnstoff in 150 ml Wasser von 50° C, die mit 20 ml Schwefelsäure (d = 1,710) angesäuert wurde, streut manA solution of 14 g of N-methylthiourea in 150 ml of water at 50 ° C. which has been acidified with 20 ml of sulfuric acid (d = 1.710) is sprinkled

65 unter Rühren 10,8 g pulverförmiges Benzochinon-(1,4) ein. Es entsteht augenblicklich eine dunkelgefärbte Lösung, die man zweckmäßigerweise mit Aktivkohle klärt. Nach dem Erhitzen auf 80 bis 100°C beginnt nach einiger Zeit 5-Hydroxybenzthioxolon sich kristallin und schwach gelblich gefärbt abzuscheiden. Die vollständige Abscheidung erfolgt nach dem Erkalten. Der Schmelzpunkt der aus Wasser oder Wasser und Alkohol umgelösten schwachgelblichgefärbten Kristalle liegt bei 176 bis 177°C. Die Ausbeute ist sehr gut. 65 with stirring 10.8 g of powdered benzoquinone- (1,4). A dark-colored solution is formed immediately, which is expediently clarified with activated charcoal. After heating to 80 to 100 ° C., 5-hydroxybenzthioxolone begins to separate out in crystalline form and pale yellow in color. The complete separation takes place after cooling. The melting point of the pale yellowish colored crystals dissolved from water or water and alcohol is 176 to 177 ° C. The yield is very good.

Verwendet man inx diesem Beispiel an Stelle von N-Methylthioharnstoff eine entsprechende Menge an N,N - Dimethylthioharnstoff, N - Äthylthioharnstoff, Ν,Ν'-Dimethylthioharnstoff, Ν,Ν'-Diäthylthioharnstoff oder mono- oder disubstituierte Harnstoffe mit höhergliedrigen N-Alkylsubstituenten, so gelangt man jeweils zu derselben Endverbindung.Is used in this example, x in place of N-methylthiourea an appropriate amount of N, N - dimethyl thiourea, N - Äthylthioharnstoff, Ν, Ν'-dimethyl thiourea, Ν, Ν'-diethylthiourea or mono- or di-substituted ureas with higher membered N-alkyl substituents , this leads to the same end connection in each case.

Beispiel 3Example 3

In einer wäßrigen acetonischen Lösung von 150 ml Volumteilen und 50°C Temperatur löst man 25 g Phenylthioharnstoff, säuert mit 30 ml Schwefelsäure (d = 1,710) an und streut unter Rühren 10,8 g pulverförmiges Benzochinon-(1,4) ein. In einer Abdampfschale verdunstet man auf dem Wasserbad das Aceton und erhitzt anschließend noch einige Zeit auf dem siedenden Wasserbad. Nach dem Erkalten scheidet sich 5-Hydroxybenzthioxolon vollständig ab. Man löst in Wasser oder Wasser—Alkohol um, wobei man die heiße Lösung mit Aktivkohle klärt, und saugt nach dem Erkalten die schwachgelblichgefärbten Kristalle ab. Schmelzpunkt 175 bis 176°C. Die Ausbeute ist gut.25 g of phenylthiourea are dissolved in an aqueous acetone solution of 150 ml by volume and a temperature of 50 ° C., acidified with 30 ml of sulfuric acid (d = 1.710) and, with stirring, 10.8 g of powdered benzoquinone (1.4) are sprinkled in. The acetone is evaporated on the water bath in an evaporation dish and then heated on the boiling water bath for some time. After cooling, 5-hydroxybenzthioxolone separates out completely. It is dissolved in water or water-alcohol, the hot solution being clarified with activated charcoal, and after cooling, the pale yellowish colored crystals are filtered off with suction. Melting point 175 to 176 ° C. The yield is good.

Verwendet man in diesem Beispiel an Stelle von N-Phenylthioharnstoff N-Phenyl-N-methylthioharnstoff oder mono- oder disubstituierte Harnstoffe homologen Aufbaues, bei denen die Phenylkerne auch mit Substituenten versehen sein können, so gelangt man jeweils zu dem gleichen Endprodukt.In this example, N-phenyl-N-methylthiourea is used instead of N-phenylthiourea or mono- or disubstituted ureas of homologous structure in which the phenyl nuclei can also be provided with substituents, then one arrives at the same end product in each case.

Beispiel 4Example 4

Zu einer Lösung von 12 g Thioharnstoff in 150 ml Wasser von 50° C, die mit 20 ml Schwefelsäure (d = 1,710) angesäuert wurde, streut man unter Rühren 15,8 g pulverförmiges Naphthochinon-(1,4)To a solution of 12 g of thiourea in 150 ml of water at 50 ° C, which has been acidified with 20 ml of sulfuric acid (d = 1.710), sprinkle 15.8 g of powdered naphthoquinone- (1.4) with stirring.

ein. Es entsteht augenblicklich eine gelbbraungefärbte Lösung, die man zweckmäßigerweise mit Aktivkohle klärt. Nach dem Erhitzen auf 80 bis 100°C beginnt nach einiger Zeit 5-Hydroxynaphthioxolon kristallin und schwach bräunlichgelb sich abzuscheiden. Die vollständige Abscheidung erfolgt nach dem Erkalten. Nach der Umlösung aus Wasser und Alkohol erhält man schwachbräunlichgelbgefärbte Kristalle mit einem Schmelzpunkt von 180 bis 1810C. Die Ausbeute ist gut.a. A yellow-brown colored solution is formed immediately, which is expediently clarified with activated charcoal. After heating to 80 to 100 ° C, 5-hydroxynaphthioxolone begins to precipitate in crystalline and pale brownish-yellow form after some time. The complete separation takes place after cooling. After redissolving from water and alcohol, pale brownish-yellow crystals with a melting point of 180 to 181 ° C. are obtained. The yield is good.

Zu dem gleichen Endprodukt gelangt man, wenn man an Stelle von Thioharnstoff N-Methylthioharnstoff, N,N-Dimethylthioharnstoff, N-Äthylthioharnstoff, N,N - Diäthylthioharnstoff, N,N' - Dimethylthioharnstoff, N,N'-Diäthylthioharnstoff sowie andere mono- oder disubstituierte N-Alkylthioharnstoffe, ferner Phenylthioharnstoff, N-Phenyl-N-methylthioharnstoff, N-Phenyl-N'-methylthioharnstoff und ähnlich aufgebaute Thioharnstoffe verwendet.The same end product is obtained if N-methylthiourea is used instead of thiourea, N, N-dimethylthiourea, N-ethylthiourea, N, N - diethylthiourea, N, N '- dimethylthiourea, N, N'-diethylthiourea and other mono- or disubstituted N-alkylthioureas, also phenylthiourea, N-phenyl-N-methylthiourea, N-phenyl-N'-methylthiourea and similarly structured thioureas are used.

Beispiel 5Example 5

15 g Thioharnstoff werden durch Erwärmen in 150 ml Wasser gelöst und mit 150 ml einer lOgewichtsprozentigen Salpetersäure (d = 1,058) versetzt. Diese Lösung gießt man in eine Lösung von 10,8 g Benzochinone 1,4) in 100 ml Aceton, erhitzt etwa I1Iz bis Stunden im Wasserbad, wobei das Aceton verdampft, und läßt erkalten. Die nach dem Erkalten abgeschiedenen Kristalle des 5-Hydroxybenzthioxolons werden nach der Isolierung in Wasser, besser in Wasser—Alkohol, umgelöst und ergeben einen Schmelzpunkt von 176 bis 1770C. Die Ausbeute ist sehr gut.15 g of thiourea are dissolved in 150 ml of water by heating, and 150 ml of 10 percent strength by weight nitric acid (d = 1.058) are added. This solution is poured into a solution of 10.8 g of benzoquinones 1,4) in 100 ml of acetone, heated for about 1 ½ hours in a water bath, the acetone evaporating, and allowed to cool. The deposited crystals after cooling of the 5-Hydroxybenzthioxolons are after isolation in water, better, redissolved in water-alcohol and give a melting point of 176-177 0 C. The yield is very good.

Claims (3)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von 5-Hydroxybenzthioxolon und 5-Oxynaphthioxolon, dadurch gekennzeichnet, daß man Benzochinone 1,4) bzw. Naphthochinon-(1,4) in stark saurem wäßrigem Medium mit gegebenenfalls durch Alkyl- und/oder Phenylreste mono- oder disubstituierten Thioharnstoffen bei Temperaturen von 0 bis 1000C, vorzugsweise bei Temperaturen von 20 bis 800C, umsetzt.1. A process for the preparation of 5-hydroxybenzthioxolone and 5-oxynaphthioxolone, characterized in that benzoquinones 1,4) or naphthoquinone (1,4) in a strongly acidic aqueous medium with optionally mono- or by alkyl and / or phenyl radicals disubstituted thioureas at temperatures of 0 to 100 0 C, preferably at temperatures of 20 to 80 0 C, implemented. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit Thioharnstoff oder monosubstituierten Thioharnstoffen bei pH <1 durchführt.2. The method according to claim 1, characterized in that the reaction is carried out with Thiourea or monosubstituted thioureas at pH <1. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man bei Durchführung der Umsetzung bei 0 bis 300C das Reaktionsgemisch anschließend auf 60 bis 80°C erhitzt.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that the reaction mixture is then heated to 60 to 80 ° C when carrying out the reaction at 0 to 30 0 C.
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