DE1211341B

DE1211341B - Geraet zum Messen der Aktivitaet niederenergetischer Betastrahler in einem fluessigen Szintillator

Info

Publication number: DE1211341B
Application number: DEF41597A
Authority: DE
Inventors: Dr-Ing Alois Hoegl; Dr-Phys Eberhard Schwerdtel
Original assignee: Frieseke and Hoepfner GmbH
Current assignee: Frieseke and Hoepfner GmbH
Priority date: 1963-12-20
Filing date: 1963-12-20
Publication date: 1966-02-24

Description

Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator Zur Messung niederenergetischer Betastrahlung hat sich die Verwendung flüssiger Szintillatoren bewährt. Hierbei werden die zu untersuchenden radioaktiven Substanzen im flüssigen Szintillator gelöst oder suspendiert und in lichtdurchlässige Probefläschchen abgefüllt. Die von der radioaktiven Substanz emittierten Betateilchen regen dabei den flüssigen Szintillator zum Aufleuchten an. Die Szintillationsblitze werden von Photomultipliern registriert und in elektrische Signale umgesetzt. Eine nach folgende Zähleinrichtung dient dann zur Anzeige der registrierten Szintillationsblitze. Auf ein Meßgerät der geschilderten Art bezieht sich die vorliegende Erfindung.
Bei der Aktivitätsmessung niederenergetischer Betastrahler ist dielichtstärke der Szintillationsblitze im Gegensatz zu anderen Szintillationszählermessungen nur äußerst gering. So sind die am Multiplierausgang verfügbaren Impulse im Mittel so klein, daß sie in ihrer Höhe weder von den Rauschimpulsen der Vervielfacher, noch von den durch das Eigenleuchten des Szintillators und des Gefäßmaterials entstehenden Einelektronenimpulsen zu unterscheiden sind.
Dies gilt in unbeschränktem Maße für Tritium, bei den anderen niederenergetischen Betastrahlern, wie t4C und 35S, trifft es für einen sehr wesentlichen Teil von Impulsen zu.
Zur Reduzierung des Nulleffektanteiles ist es bekannt, zwei Multiplier vorzusehen und deren Ausgang in Koinzidenz zu schalten. Szintillationen, die durch Betateilchen entstehen, werden dabei durch beide Multiplier registriert. In einem nachfolgenden Koinzidenzgerät wird daher ebenfalls ein Impuls abgegeben. Anders verhält es sich mit den statistisch verteilten Rauschimpulsen, die einen Teil des Nulleffektes in den beiden Multipliern ausmachen. Da keine Koinzidenz zwischen diesen Rauschimpulsen in den beiden Multipliern besteht, registriert die Koinzidenzstufe nur zufällig zeitlich zusammenfallende Rauschimpulse, wodurch der Gesamtnulleffekt entsprechend reduziert wird.
Anordnungen mit drei oder mehr in Koinzidenz betriebenen Multipliern wurden bereits zusammen mit festen und gasförmigen Szintillatoren, jedoch nicht zur Messung niederenergetischer Betastrahler in flüssigen Szintillatoren benutzt.
Bei der Anordnung mit zwei Multipliern ist die Zahl der am Ausgang der Koinzidenzstufe noch auftretenden zufälligen Koinzidenzen vor allem abhängig von der Koinzidenzaufiösungszeit dieser Stufe. Es sind nun zwar preiswerte, schnelle Koinzidenzstufen in Form sogenannter Diodenkoinzidenzstufen be- kannt. Diese können aber nur höher-energetische Szintillationen registrieren, da die Multiplier-Ausgangsimpulse zu ihrer Ansteuerung eine bestimmte Höhe haben müssen.
Bei den niederenergetischen Betastrahlern, für die die Erfindung vorgesehen ist, sind aber die Multiplier-Ausgangsimpulse zu klein, um eine derartige Diodenkoinzidenzstufe anzusteuern. Es sind daher Zwischenverstärker erforderlich. Diese bedingen aber wegen der hohen Grenzfrequenz, die infolge der erforderlichen kurzen Koinzidenzauflösungszeit notwendig ist, einen ganz erheblichen Aufwand. Mit beträchtlichem, für die Praxis gerade noch vertretbarem Aufwand kann man Koinzidenzstufen mit einem Auflösungsvermögen von 10-8 Sekunden aufbauen. Handelsübliche, für derart niedrige Beta-Energien verwendbare Multiplier haben eine Rauschimpulsdichte von 105 Impulsen pro Minute. Hinzu kommt das Eigenleuchten der Szintillationsgefäße und der Szintillationsflüssigkeit. Am Multiplierausgang ist daher mit einer Rauschimpuisrate von größenordnungsmäßig 106 Impulsen pro Minute zu rechnen. Diese aus der Praxis stammenden Faktoren ergeben, wie auch rechnerisch dargelegt werden kann, am Ausgang der Koinzidenzstufe eine zufällige Impulsrate von etwa 300 Impulsen pro Minute. Diese Zahl ist für die Praxis vollkommen undiskutabel.
Um diese recht hohe Zahl der zufälligen Koinzidenzen weiter zu verringern, ist es bekannt, zusätzlich zur schnellstmöglichen Koinzidenzschaltung die Zahl der Rauschimpulse pro Multiplier dadurch zu verringern, daß man deren Kathoden von außen kühlt. Weiter ist es zur Reduzierung des Eigenleuchtens von Szintillatorgefäß und Szintillationsflüssigkeit bekannt, die Proben - vbr der Messung längere Zeit im Dunkeln zu lagern. Es ist offensichtlich, daß dies einmal einen erheblichen, bei einem elektrischen Meßgerät dieser Art nicht angemessenen Aufwand bedeutet. Zum anderen ^werden die Meßmöglichkeiten eingeschränkt, beispielsweise bei Szintillatoren auf Dioxanbasis (Erstarrungspunkt von Dioxan +100 C).
Außerdem steht die Dunkellagerung einer zügigen Auswertung einer Probenserte hindernd entgegen.
Hiervon ausgehend ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Meßgerät zur Messung niederenergetischer Betastrahler in flüssigen Szintillatoren anzugeben, welches den Nulleffekt weit stärker als beim Stand der Technik bei wesentlich geringerem Aufwand als beim Stand der Technik reduziert.
Das neue Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator, bei dem die zum Nachweis der Szintillationen dienenden Photomultiplier zur Unterdrückung von Rauschimpulsen in Koinzidenz geschaltet sind, ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß zur Verringerung des durch Rauschimpulse verursachten Nulleffektes auch bei Anwendung einer größeren Koinzidenz-Auflösungszeit, als sie bei Einrichtungen mit Zweifachkoinzidenz erforderlich ist, der Szintillatorprobe drei Photomultiplier zugeordnet und mit einer Dreifachkoinzidenzeinrichtung zusammengeschaltet sind. Durch das Gerät nach der Erfindung wird eine ganz erhebliche Reduktion des durch Rauschimpulse und Eigenleuchten von Szintillatorflüssigkeit und Szintillatorgefäß verursachten Nulleffekts bei vergleichsweise einfachem Aufbau der Zwischenverstärker erzielt.
Bei einer Impulsdichte am Ausgang der Detektoren von wieder 106 Impulsen pro Minute und einer Koinzidenz-Auflösungszeit von nur 10-7 Sekunden erhält man ohne Kathodenkühlung und Dunkellagerung der Proben eine Zahl von zufälligen Koinzidenzen von unter 10, die also um den Faktor30 geringer ist gegenüber einer Zweifachkoinzidenz ohne Kühlung, wie oben angegeben. Dies bedeutet einen ganz erheblichen Vorteil gegenüber den bisher bekannten Ausführungen.
Das neue Meßgerät erlaubt nun in weiterer Ausgestaltung der Erfindung auf einfache Weise eine Bestimmung des Wirkungsgrades der Messung und der wahren Zerfallsrate in der zu untersuchenden Probe.
Hierzu ist die Koinzidenzeinrichtung so ausgebildet, daß sowohl die Dreifachkoinzidenzrate als auch die Zweifachkoinzidenzrate gleichzeitig oder nacheinander registriert werden können.
Zur Bestimmung der Meßempfindlichkeit und damit der wahren Aktivität der Probe ist gegenwärtig hauptsächlich ein Verfahren bekannt, welches darin besteht, daß der untersuchten Probe nach der Messung eine gleichartige Substanz bekannter Radioaktivität zugefügt wird. Nach nochmaliger Messung läßt sich dann aus der zusätzlichen Zählrate auf die Meßempfindlichkeit schließen und damit die ursprüngliche wahre Aktivität berechnen.
Diese Methode liefert zwar brauchbare Ergebnisse.
Sie erfordert aber nachteiligerweise in jedem Fall eine zusätzliche Präparation jeder Meßprobe und zusätzliche Messungen. Dieses Verfahren ist deshalb sehr umständlich, aufwendig sowie zeitraubend und daher auch teuer.
Das erfindungsgemäß ausgebildete Meßgerät erlaubt demgegenüber, die Meßempfindlichkeit während der eigentlichen Messung zu bestimmen. Aus den Meßraten in Dreifach- und Zweifachkoinzidenzschaltung kann die Meßempfindlichkeit und die wahre Aktivität berechnet werden. Die erfinderische Erkenntnis beruht dabei darauf, daß ein Szintillations impuls im flüssigen Leuchtstoff von einem Photovervielfacher nur mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit a o; L 1) registriert wird. Verwendet man mehrere gleichartige Vervielfacher, die den gleichen Leuchtstoff betrachten, schaltungsmäßig aber unabhängig sind, so ist die Wahrscheinlichkeit, daß zwei Vervielfacher die gleiche Szintillation registrieren a2, bei n Vervielfachern a (n = 1, 2, 3...). Registriert man nun gleichzeitig die Zählraten in n-fach- und in (n + 1)-fach-Koinzidenz, so erhält man Meßwerte, die proportional Ocn und cxn + t sind, nämlich m,=NoL" und m + 1 = Na +1. N bedeutet dabei die wahre Zerfallsrate. Durch Quotientenbildung mn+1 mn läßt sich a bestimmen, und die wahre Zerfallsrate N ergibt sich aus mn+i und a zu N mn+ an+l Diese Ableitung gilt exakt nur für Szintillationen gleicher Lichtstärke. Da die beim Betazerfall ausgestrahlten Betateilchen jedoch sehr unterschiedliche Energie haben, ist a von Szintillation zu Szintillation - auch bei einheitlichem radioaktivem Nuklid -verschieden. So muß zur Bestimmung der wahren Zerfallsrate N zusätzlich eine empirisch ermittelte Korrekturkurve Mn+1 f mn herangezogen werden.
Die besondere Ausführungsform des Gerätes, um in der vorstehend beschriebenen Weise arbeiten zu können, besteht in einem lichtdichten Gehäuse, in das durch eine Lichtschleuse automatisch oder manuell Probefläschchen mit flüssigem Szintillator eingeführt werden können. Die lichtelektrischen Elemente sind dabei so zusammengeschaltet, daß eine Zweifach- [allgemein n-fach]- und eine Dreifach-[allgemein (n + 1)-fach] -Koinzidenz entsteht. Es werden gleichzeitig oder nacheinander in Zweifach-und in Dreifachkoinzidenz die Impulsraten ermittelt.
Eine automatische Rechenmaschine an sich bekannt ter Bauart übernimmt die Werte und führt die Berechnung der wahren Zerfallsrate durch.

Claims

Patentansprüche: 1. Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator, bei dem die zum Nachweis der Szintillationen dienenden Photomultiplier zur Unterdrückung von Rauschimpulsen in Koinzidenz geschaltet sind, dadurch gekennzeichnet, daß zur Veringerung des Nulleffektes auch bei Anwendung einer größeren Koinzidenz-Auflösungszeit, als sie bei Einrichtungen mit Zweifachkoinzidenz erforderlich ist, der Szintillatorprobe drei Photomultiplier zugeordnet und mit einer Dreifachkoinzidenzeinrichtung zusammengeschaltet sind.
2. Gerät nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Koinzidenzeinrichtung so ausgebildet ist, daß zur Bestimmung des Wirkungsgrades der Messung und der wahren Zerfallsrate in der Probe sowohl die Dreifachkoinzidenzrate als auch die Zweifachkoinzidenzrate gleichzeitig oder nacheinander registriert werden können.

In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 2 590 867, 2 884 529; »International Journal of Applied Radiation and Isotopes«, Bd. 14, 1963, Nr. 2, S. 65 bis 70; »Nucleonics«, Bd. 21, 1963, Nr. 6, S. 90 bis 94, und Nr. 9, S. 50 bis 53; »l'Onde Electrique«, Bd. 39, Nr. 382, 1959, S.40 bis 45; E. Fünfer, H. Neuert, »Zählrohre und Szintillationszähler«, 1959, S. 307/308.