DE1206098B - Nuclear fuel - Google Patents
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Description
DEUTSCHESGERMAN
PATENTAMTPATENT OFFICE
AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL
Int. α.:Int. α .:
G 21 cG 21 c
Deutsche KI.: 21g-21/20 German AI .: 21g-21/20
Nummer: 1 206Number: 1 206
Aktenzeichen; U 6232 VIII c/21 gFile number; U 6232 VIII c / 21 g
Anmeldetag: 27. Mai 1959 Filing date: May 27, 1959
Auslegetag: 2. Dezember 1965Opening day: December 2, 1965
Anmelder:Applicant:
United Kingdom Atomic Energy Authority, LondonUnited Kingdom Atomic Energy Authority, London
Vertreter:Representative:
Dipl.-Ing. E. Schubert, Patentanwalt, Siegen, Eisernerstr. 227Dipl.-Ing. E. Schubert, patent attorney, Siegen, Eisernerstr. 227
Als Erfinder benannt:Named as inventor:
Christopher Cameron Hope Wheatley, Dennis George, Henry Lloyd,Christopher Cameron Hope Wheatley, Dennis George, Henry Lloyd,
Jack Williams, LondonJack Williams, London
Beanspruchte Priorität:Claimed priority:
Großbritannien vom 30. Mai 1958 (17448)Great Britain May 30, 1958 (17448)
Die Erfindung bezieht sich auf einen Kernbrennstoff, KernbrennstoffThe invention relates to a nuclear fuel, nuclear fuel
der aus einer glasartigen Masse besteht, in der Spalt- und/oder Brutstoffoxydteilchen dispergiert sind.which consists of a vitreous mass in which the fissure and / or brood oxide particles are dispersed.
Es ist schon vorgeschlagen worden, Urandioxyd in Magnesiumoxyd oder Berylliumoxyd zu verwenden. Dabei ist es bekannt, Gemische aus dem Oxyd des spaltbaren oder brütbaren Stoffes mit einem schwer schmelzbaren Oxyd eines Elementes mit niedrigem Neutronen-Einfangquerschnitt, beispielsweise Magnesium oder Aluminiumoxyd, zu verwenden. Gesinterte Preßlinge aus solchen Gemischen haben jedoch die unerwünschte Eigenschaft, daß sie bei hohen Temperaturen (beispielsweise 800° C) für die gasförmigen Spaltprodukte durchlässig sind, die sich bei den Spaltprozessen bilden.It has already been suggested to use uranium dioxide in magnesium oxide or beryllium oxide. It is known to use mixtures of the oxide of the fissile or breeding material with a difficult fusible oxide of an element with a low neutron capture cross-section, for example magnesium or aluminum oxide. However, sintered compacts from such mixtures have the undesirable property that they are at high temperatures (for example 800 ° C) for the gaseous Fission products that are formed during the fission processes are permeable.
Es ist auch bekannt, Glasfaser als möglichen Kernbrennstoff zu verwenden, jedoch halten diese die Spaltprodukte nicht zurück und sind daher ungeeignet, wenn das Reaktorkühlgas im wesentlichen von Spaltprodukten freigehalten werden soll.It is also known to use fiberglass as a possible nuclear fuel, but these hold that Fission products do not return and are therefore unsuitable if the reactor cooling gas consists essentially of fission products should be kept free.
Es ist daher wünschenswert, einen Brennstoff zu verwenden, der das Reaktorkühlgas nicht wesentlich verseucht, da es bei einem aktiven Kreislauf notwendig ist, den primären Reaktorkreislauf abzuschirmen, undIt is therefore desirable to use a fuel that does not substantially use the reactor cooling gas contaminated, since it is necessary in an active circuit to shield the primary reactor circuit, and
es besteht immer die Möglichkeit, daß aktive Stoffe in as 7there is always the possibility that active substances in as 7
den Sekundär-Wärme-(austausch-)Kreislauf in denthe secondary heat (exchange) circuit in the
Wärmetauschern gelangen. Darüber hinaus würde es Spaltproduktgase zurückhält und dadurch eine weitschwierig sein, einen mechanischen Bruch des Brenn- gehende Verseuchung des Reaktorkühlgases verhindert. Stoffes, der nicht umhüllt wäre, bei Verwendung eines Der Kernbrennstoff gemäß der Erfindung ist dadurchGet heat exchangers. In addition, it would hold back fission product gases and thereby prevent a mechanical breakage of the burning contamination of the reactor cooling gas, which would be extremely difficult. Substance that would not be encased when using a. The nuclear fuel according to the invention is thereby
herkömmlichen Überwachungssystems zu ermitteln, 30 gekennzeichnet, daß zusätzlich Teilchen aus einem
und zwar infolge der hohen Untergrundaktivität des oder mehreren schwer schmelzbaren Metalloxyden von
Kreislaufs. Ein solcher Bruch kann, wenn er unent- geringem Neutronen-Einfangquerschnitt in der glasdeckt
bleibt, zu einem Verklemmen des Brennstoff- artigen Masse dispergiert sind, die aus den Oxyden
elementes im Kanal oder zur Bildung von Brennstoff- von Aluminium, Silizium und Magnesium sowie
bruchstücken in einigen Teilen des Reaktors führen. 35 gegebenenfalls Kalzium besteht.
Dies könnte vermieden werden, wenn der Brennstoff- Gemäß einem weiteren Erfindungsmerkmal sind inconventional monitoring system to determine, 30 characterized in that in addition particles from one and that due to the high background activity of the or more difficult to melt metal oxides of the cycle. Such a fracture can, if it remains in the glass-covered area with an insignificant neutron capture cross-section, be dispersed to jamming of the fuel-like mass that consists of the oxide elements in the channel or the formation of fuel from aluminum, silicon and magnesium as well as fragments in some parts of the reactor. 35 possibly consists of calcium.
This could be avoided if the fuel according to a further feature of the invention are in
elementausfall in angemessener Zeit ermittelt werden
könnte, was bei einem relativ unaktiven Kühlmittelkreislauf möglich ist. Es ergibt sich daraus, daß die
Verwendung eines Brennstoffelementes wünschens- 40
wert ist, das die meisten Spaltprodukte zurückhält.
Es ist Aufgabe der Erfindung, einen Kernbrennstoff
zu entwickeln, der in einem Reaktor verwendet werden
kann, der bei einer hohen Temperatur, beispielsweise
bei Gastemperaturen bis zu 1000° C, betrieben werden 45 bei einem typischen Beispiel aus den Oxyden von
soll. Uran, Aluminium, Silizium und Magnesium im Ver-element failure can be determined in a reasonable time
could, which is possible with a relatively inactive coolant circuit. It follows that the
Use of a fuel element desirable- 40
that holds back most of the fission products.
It is an object of the invention to provide a nuclear fuel
to be used in a reactor
can that at a high temperature, for example
at gas temperatures up to 1000 ° C, operated 45 in a typical example from the oxides of should. Uranium, aluminum, silicon and magnesium in
Bei solchen Temperaturen sind metallische Brenn- hältnis von etwa 30,6: 48,6:12,5: 3,8 Gewichtsteilen stoffe ungeeignet; es ist bisher auch nicht möglich bestehen.At such temperatures, metallic burning ratios are about 30.6: 48.6: 12.5: 3.8 parts by weight fabrics unsuitable; so far it is also not possible to exist.
gewesen, einen keramischen Brennstoff in einer Metall- Ferner kann der Kernbrennstoff nach der Erfindungbeen a ceramic fuel in a metal Further, the nuclear fuel according to the invention
hülle bei Temperaturen zu verwenden, die weit über 50 aus den Oxyden von Uran, Aluminium, Silizium, 800° C hinausgehen. Es ist somit ein Kernbrennstoff Magnesium und Kalzium im Verhältnis von 30,9: erforderlich, der einen hohen Schmelzpunkt hat, 60: 7,1:1,3 : 0,7 Gewichtsteilen bestehen.shell to be used at temperatures well over 50 from the oxides of uranium, aluminum, silicon, Go beyond 800 ° C. It is therefore a nuclear fuel magnesium and calcium in a ratio of 30.9: required, which has a high melting point, 60: 7.1: 1.3: 0.7 parts by weight.
der glasartigen Masse die Oxyde von Aluminium, Silizium und Magnesium im Verhältnis von etwa 70:18:12 Gewichtsteilen enthalten.of the vitreous mass the oxides of aluminum, silicon and magnesium in a ratio of about 70:18:12 parts by weight.
Einem anderen Erfindungsmerkmal zufolge sind in der glasartigen Masse die Oxyde von Aluminium, Silizium, Magnesium und Kalzium im Verhältnis von etwa 87:10: 2:1 Gewichtsteilen enthalten.According to another feature of the invention, the vitreous mass contains the oxides of aluminum, Contains silicon, magnesium and calcium in a ratio of about 87:10: 2: 1 parts by weight.
Der Kernbrennstoff nach der Erfindung kann daherThe nuclear fuel according to the invention can therefore
3 43 4
Einem weiteren Erfindungsmerkmal zufolge kann Masse zu bilden, und dann wieder zu einem feinen
der Kernbrennstoff aus den Oxyden von Uran, Pulver zermahlen und mit den feinpulverigen anderen
Aluminium, Silizium, Magnesium und Kalzium im Bestandteilen in den folgenden Verhältnissen geVerhältnis
von 38,2: 53,75: 6,3:1,17: 0,58 Gewichts- mischt:
teilen bestehen. 5 GewichtsprozentAccording to a further feature of the invention, it is possible to form mass, and then again to a fine one, the nuclear fuel from the oxides of uranium, ground powder and with the finely powdered other aluminum, silicon, magnesium and calcium in the components in the following proportions of 38.2: 53 , 75: 6.3: 1.17: 0.58 weight mixed:
share exist. 5 percent by weight
Die Erfindung und das Verfahren für ihre Ausfüh- UO2 38,2The invention and the method for its execution UO 2 38.2
rung sollen nunmehr an Hand der folgenden Beispiele, Al2O3 46^85tion should now be based on the following examples, Al 2 O 3 46 ^ 85
die Herstellungsverfahren für bevorzugte Verbindun- Vormischung (wie oben) 14,95the manufacturing process for preferred compounds- Premix (as above) 14.95
gen wiedergeben, ausführlicher beschrieben werden.gen, will be described in more detail.
ίο Die gemischten Pulver wurden dann mit einemίο The mixed powders were then mixed with one
Beispiel 1 Bindemittel vermischt, das aus PolybutylmethacrylatExample 1 Binder mixed consisting of polybutyl methacrylate
mit einem kleinen Anteil von Dibutylphthalat alswith a small amount of dibutyl phthalate as
Eine innige Mischung der folgenden Oxyde in fein- Weichmacher in Azeton als Lösungsmittel bestand, pulveriger Form wurde bei einem Druckvon 316 kg/cm2 und zwar im Verhältnis von 20 ml des Bindemittels zu einer Scheibe von etwa 25 mm Durchmesser und 15 auf je 100 g des gemischten Pulvers zusammen mit 2,6 mm Dicke kalt gepreßt und dann bei 1500°±2°C genügendem zusätzlichem Azeton zwecks Erzielung in Stickstoff gesintert. einer steifplastischen Mischung. Diese wurde beimAn intimate mixture of the following oxides consisted of fine plasticizers in acetone as a solvent, powdery form was produced at a pressure of 316 kg / cm 2 in the ratio of 20 ml of the binder to a disk about 25 mm in diameter and 15 to 100 g of the mixed powder cold pressed together 2.6 mm thick and then sintered in nitrogen at 1500 ° ± 2 ° C with sufficient additional acetone to make it. a stiff plastic mixture. This was when
Gewichtsprozent Durchgang durch ein Grobsieb granuliert und in einemPercent by weight passing through a coarse sieve and granulated in one
Uraniumdioxyd (UO2) 30,6 Brennofen bei 6O0C getrocknet, um das Azeton zuUranium dioxide (UO 2 ) 30.6 kiln dried at 6O 0 C to add the acetone
Aluminiumoxyd (Al2O3) 48,6 20 verdunsten. Das Gemisch wurde dann in einer selbst-Aluminum oxide (Al 2 O 3 ) 48.6 20 evaporate. The mixture was then in a self-
Siliziumoxyd (SiO2) 12^5 tätigen hydraulischen Presse zu einer großen AnzahlSilica (SiO 2 ) 12 ^ 5 operating hydraulic press to a large number
Magnesiumoxyd (MgO) 8,3 von Tabletten von 31 mm Durchmesser und 1,6 mmMagnesium oxide (MgO) 8.3 from tablets of 31 mm diameter and 1.6 mm
Dicke kalt gepreßt. Diese Tabletten wurden dann zuThick cold pressed. These tablets were then too
Während des Sinterns bildete sich aus dem Silizium- 10 Stück aufeinandergestapelt und durch einen elekoxyd, dem Magnesiumoxyd und einem Teil des 25 irischen Brennofen hindurchgeschickt, und zwar in Aluminiumoxydes eine Flüssigkeitsphase, die bei einer Atmosphäre von 25 Volumprozent Wasserstoff Abkühlung eine glasartige Phase bildete, die die und 75 Volumprozent Stickstoff. Die Ofentemperatur Uraniumdioxyd- und Aluminiumoxydteilchen um- war so eingeregelt, daß die Tabletten bei ihrem Durchhüllte, gang durch den Ofen die optimale Sinterungstempera-B e i s t> i e 1 2 30 tür in 5 Stunden erreichten und dann 1 Stunde beiDuring the sintering process, 10 pieces of silicon were stacked on top of one another and replaced by an elekoxyd, the magnesia and part of the Irish kiln in Aluminum oxide is a liquid phase which, in an atmosphere of 25 percent by volume, is hydrogen Cooling formed a glass-like phase containing the and 75 percent by volume nitrogen. The oven temperature Uranium dioxide and aluminum oxide particles were regulated in such a way that the tablets were enveloped The optimum sintering tempera is obtained through the furnace i e 1 2 30 door reached in 5 hours and then 1 hour at
dieser Temperatur darin noch verblieben. Die optimalethis temperature still remained in it. The optimal one
Eine innige Mischung der folgenden feinpulverisier- Sinterungstemperatur war experimentell vor der Sinten Oxyde wurde bei einem Druck von 316 kg/cm2 zu terung der ganzen Tablettenanzahl bestimmt worden, einer Scheibe von etwa 25 mm Durchmesser und wobei festgestellt wurde, daß sie sich entsprechend der 2,5 mm Dicke kalt gepreßt und dann bei 1600°C 35 verwendeten Uraniumdioxydmenge etwas ändert; sie 2 Stunden lang in Wasserstoff gesintert. schwankt dabei zwischen 1460 und 1555° C. Für jedeAn intimate mixture of the following fine pulverizing sintering temperature was experimentally determined before the sintering Oxyde was determined at a pressure of 316 kg / cm 2 for taring the entire number of tablets, a disk about 25 mm in diameter and was found to be in accordance with FIG , 5 mm thickness cold-pressed and then at 1600 ° C 35 the amount of uranium dioxide used changes something; sintered them in hydrogen for 2 hours. fluctuates between 1460 and 1555 ° C. For each
Gewichtsprozent UO2-Menge ist jedoch festgestellt worden, daß eineWeight percent UO 2 amount has been found, however, that a
UO2 (Durchschnittsgröße der Änderung der Sintertemperatur um 20° C nach obenUO 2 (average size of the change in the sintering temperature by 20 ° C upwards
Teilchen = 0 1 a) 30 9 u UQten noch dichte Massen mit weniger als 1 u/0 Particles = 0 1 a) 30 9 u UQ th still dense masses with less than 1 u / 0
' w ' 40 Porosität und mit keiner Neigung zu Blasenbildung' w ' 40 porosity and with no tendency to form bubbles
i bli bl
gggg
J^ oder Aneinanderheften erzeugt. Die gesinterten Tablet- J ^ or stitching together. The sintered tablet
η'a ten hatten einen Durchmesser von 28,5 mm mit einerη'a ten had a diameter of 28.5 mm with a
Qj Toleranz von +1 und — 1I2 0I0 und waren 1,7 mm dick Qj tolerance of +1 and - 1 I 2 0 I 0 and were 1.7 mm thick
mit einer Toleranz von ±7%· Das Durchschnitts-Während der Sinterung war eine flüssige Phase 45 gewicht einer Tablette betrug 4,50 g, und ihre Zusamvorhanden,
und es bildete sich eine gesinterte Masse mensetzung war wie folgt:
mit einem spezifischen Gewicht von 4,25 g/cms und Gewichtsprozentwith a tolerance of ± 7% The average during sintering was a liquid phase 45, the weight of one tablet was 4.50 g, and its composition, and a sintered mass was formed, was as follows:
with a specific gravity of 4.25 g / cm s and weight percent
einem Porengehalt von weniger als 0,1 %· Bei mikro- UO2 38,2a pore content of less than 0.1% · With micro-UO 2 38.2
skopischer Prüfung zeigten sich Teilchen von UO2 Al O3 53,75Scopic examination showed particles of UO 2 Al O 3 53.75
und Aluminiumoxyd in einer glasartigen Phase zer- 50 gjo 6,3and aluminum oxide in a vitreous phase zer- 50 gjo 6.3
streut, wobei jedes UO2-Teilchen vom glasartigen ]y[go 1^17scatters, each UO 2 particle of the glassy] y [ g o 1 ^ 17
Material umschlossen war. q^q 0,58Material was enclosed. q ^ q 0.58
Das folgende Beispiel veranschaulicht den VorzugThe following example illustrates the benefit
der Verwendung einer Vormischung eines Teiles der Nach dem Beispiel 2 hergestellte Proben wurden inthe use of a premix of a part of the samples prepared according to Example 2 were in
Bestandteile, welche die glasige Phase des etwaigen 55 dem als B. E. P. O. bekannten britischen Kernoder möglichen Endproduktes bilden. reaktor bestrahlt. Das Ausmaß der Emission der . -ίο radioaktiven gasförmigen Isotope Xe136 und Kr85 m Beispiel 3 wurde gemessen und mit dem theoretischen Wert der Eine Vormischung von folgender Zusammensetzung Bildung dieser Isotope und auch dem theoretischen wurde aus feinen Pulvern hergestellt: 60 Wert der Emission dieser Isotope beim Rückstoß vonIngredients that make up the glassy phase of any British core or possible end product known as BEPO. irradiated reactor. The extent of the emission of the. -ίο radioactive gaseous isotopes Xe 136 and Kr 85 m Example 3 was measured and with the theoretical value of A premix of the following composition formation of these isotopes and also the theoretical one was made from fine powders: 60 value of the emission of these isotopes during recoil of
Gewichtsprozent (innerhalb) 8 μ der freien Oberfläche der Proben inWeight percent (within) 8 μ of the free surface of the samples in
^jQ 6 9 1 ^er Stellung, in der sie bestrahlt worden waren, vergib s g'2 glichen. Die Ergebnisse sind in der nachfolgenden ^ jQ 6 9 1 ^ he position in which they had been irradiated, forgive s G'2 equalized. The results are in the following
Q ^Yi \ insgesamt: 14,95 Tabelle, in der auch zum Vergleich die entsprechendenQ ^ Yi \ in total: 14.95 Table in which the corresponding
65 Werte für eine in einem ähnlichen Verfahren hergestellte Masse von 28,9 Gewichtsprozent Uranium-Diese Mischung wurde in einem Brennofen auf dioxyd und 71,1 Gewichtsprozent Magnesiumoxyd 1200°C 2 Stunden lang erhitzt, um eine gesinterte gezeigt sind, veranschaulicht.65 values for one produced in a similar process Mass of 28.9 percent by weight uranium- This mixture was in a kiln on dioxide and 71.1 percent by weight magnesium oxide 1200 ° C heated for 2 hours to be shown a sintered one.
UOj — MgOUOj - MgO
Verbindung von Beispiel IICompound of Example II
Bestrahlungstemperatur (0C).Irradiation temperature (0 C).
XeJ38 Emissionswert XeJ 38 emission value
Kr86 m Emissionswert Kr 86 m emission value
485, 619, 668, 698, 765, 13,1, 25, 55, 127, 536, 0,5, 1,6, 6,4, 21, 111,
492, 596, 691, 738, 815
0,17, 0,17, 0,22, 0,22, 0,29
0,08, 0,10, 0,14, 0,18, 0,28485, 619, 668, 698, 765, 13.1, 25, 55, 127, 536, 0.5, 1.6, 6.4, 21, 111, 492, 596, 691, 738, 815
0.17, 0.17, 0.22, 0.22, 0.29
0.08, 0.10, 0.14, 0.18, 0.28
Alle Emissionswertesindin Einheiten von 10e-Atomen je Sekunde ausgedrückt.All emissivity values are expressed in units of 10 e atoms per second.
Aus dieser Tabelle ist ersichtlich, daß die Permeabilität für Spaltungsproduktgase der nach Beispiel 2 präparierten Verbindung bei allen Temperaturen bis hinauf zu 815° C sehr niedrig ist. Der Anteil der Spaltproduktgase ist im Vergleich zu dem derjenigen Gase, die in der Verbindung gebildet werden, sehr gering.From this table it can be seen that the permeability for fission product gases is that of Example 2 prepared compound is very low at all temperatures up to 815 ° C. The proportion of Fission product gases is very high compared to that of those gases formed in the compound small amount.
Im Gegensatz hierzu ist die Emission von Spaltungsproduktgasen aus der Uraniumdioxyd-Magnesiumoxyd-Masse groß und erhöht sich mit zunehmender Temperatur beträchtlich.In contrast to this is the emission of fission product gases from the uranium dioxide-magnesium oxide mass large and increases considerably with increasing temperature.
Die nach Beispiel 3 präparierte Verbindung ist ebenfalls im B. E. P. O.-Reaktor geprüft worden, und die Ergebnisse waren sehr ähnlich denjenigen, die für die Verbindung nach Beispiel 2 ermittelt worden waren.The compound prepared according to Example 3 has also been tested in the B. E. P. O. reactor, and the results were very similar to those found for the Example 2 compound was.
Claims (6)
Deutsche Patentschriften Nr. 679 916, 765 037;
deutsche Auslegeschrift Nr. 1 010 660;
»Nucleonics«, August 1957, S. 94 bis 98;
S. Glasstone, »Principles of Nuclear Reactor Engineering«, 1956, S. 514 bis 516.Considered publications:
German Patent Nos. 679 916, 765 037;
German Auslegeschrift No. 1 010 660;
"Nucleonics", August 1957, pp. 94 to 98;
S. Glasstone, Principles of Nuclear Reactor Engineering, 1956, pp. 514-516.
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