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DE1127346B - Stabilization of trichlorethylene, tetrachlorethylene and other aliphatic chlorinated hydrocarbons against decomposition - Google Patents

Stabilization of trichlorethylene, tetrachlorethylene and other aliphatic chlorinated hydrocarbons against decomposition

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Publication number
DE1127346B
DE1127346B DES60528A DES0060528A DE1127346B DE 1127346 B DE1127346 B DE 1127346B DE S60528 A DES60528 A DE S60528A DE S0060528 A DES0060528 A DE S0060528A DE 1127346 B DE1127346 B DE 1127346B
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DE
Germany
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phenol
trichlorethylene
stabilization
chlorinated hydrocarbons
alcohol
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Pending
Application number
DES60528A
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German (de)
Inventor
Nestor Daras
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Solvay SA
Original Assignee
Solvay SA
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Publication date
Application filed by Solvay SA filed Critical Solvay SA
Publication of DE1127346B publication Critical patent/DE1127346B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/38Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C17/42Use of additives, e.g. for stabilisation

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Stabilisierung vonTrichloräthylen, Tetrachloräthylen und anderen aliphatischen Chlorkoblenwasserstoffen gegen Zersetzung Die Erfindung bezieht sich auf die Stabilisierung von Trichloräthylen, Perchloräthylen und anderen aliphatischen Chlorkohlenwasserstoffen, um die Zersetzung dieser Produkte und die gleichzeitige Bildung von Säure während der Lagerung oder während des Gebrauchs zu vermeiden. Stabilization of trichlorethylene, tetrachlorethylene and others aliphatic hydrochloric acid against decomposition The invention relates on the stabilization of trichlorethylene, perchlorethylene and other aliphatic Chlorinated hydrocarbons to the decomposition of these products and the simultaneous Avoid acid build-up during storage or use.

Bekanntlich erleiden unter der Wirkung von Wärme und Sauerstoff die Chlorkohlenwasserstoffe eine Oxydation, welche durch die verschiedenen Mittel, beispielsweise durch Licht und bestimmte Metallsalze, insbesondere die Salze von Eisen, Aluminium und Magnesium, katalysiert wird. As is well known, they suffer under the action of heat and oxygen Chlorinated hydrocarbons cause oxidation by various means, for example by light and certain metal salts, especially the salts of iron, aluminum and magnesium, is catalyzed.

Um diese Oxydation zu verlangsamen, hat man zu den chlorierten Kohlenwasserstoffen geringe Mengen verschiedener Stoffe, wie z. B. Alkohole, basische anorganische oder organische Stoffe, Phenole und Epoxyverbindungen, zugesetzt. In order to slow down this oxidation, one has to use the chlorinated hydrocarbons small amounts of various substances, such as B. alcohols, basic inorganic or organic substances, phenols and epoxy compounds, added.

Wie auch immer die Wirksamkeit dieser Stabilisatoren sei, um die Oxydation dieser Chlorkohlenwasserstoffe zu vermeiden, sie sind im allgemeinen nicht imstande, eine rasche Zersetzung der Chlorkohlenwasserstoffe während ihrer Benutzung für die Entfettung von Leichtmetallen, insbesondere von Aluminium und seinen Legierungen, zu verhindern. Whatever the effectiveness of these stabilizers, the To avoid oxidation of these chlorinated hydrocarbons, they generally are not capable of rapid decomposition of the chlorinated hydrocarbons during their use for the degreasing of light metals, especially aluminum and its alloys, to prevent.

Der Zusatz einer einzigen stabilisierenden Verbindung ist tatsächlich im allgemeinen unzureichend, um den Abbau der Chlorkohlenwasserstoffe zu vermeiden, insbesondere wenn sie für das Entfetten von Metallen benutzt werden. The addition of a single stabilizing compound is real generally insufficient to avoid the breakdown of chlorinated hydrocarbons, especially if they are used for degreasing metals.

Auch der Zusatz von mehreren stabilisierenden Verbindungen führt nicht immer zu dem erwarteten Ergebnis, sei es wegen ihrer Unverträglichkeit, sei es, weil zu große Mengen an Produkten notwendig waren, um eine gute Stabilisierung zu sichern. The addition of several stabilizing compounds also leads not always to the expected result, be it because of their intolerance it because too large quantities of products were necessary to achieve good stabilization to secure.

Es ist auch bekannt, die stabilisierende Wirkung von Epoxyverbindungen, wie Epichlorhydrin, mit derjenigen'von Aminen zu kombinieren. Eine synergistische Wirkung würde erlauben, in erheblichem Maß die notwendige Aminmenge für eine gute Stabilisierung zu verringern, aber wenn die Chlorkohlenwasserstoffe für das Entfetten von Leichtmetallen gebraucht werden, hat sich die kombinierte Wirkung von Epichlorhydrin mit derjenigen gewisser Amine, wie Triäthylamin, Cyclohexylamin, Methoxypropylamin, Dimethoxypropylamin, Piperidin und Anilin, gemäß der noch zu beschreibenden P. rufung derjenigen von Epichlorhydrin allein als unterlegen herausgestellt. It is also known to have the stabilizing effect of epoxy compounds, like epichlorohydrin, to combine with those of amines. A synergistic one Effect would allow to a considerable extent the necessary amount of amine for a good Stabilization decrease, but when the chlorinated hydrocarbons for degreasing Used by light metals, the combined effect of epichlorohydrin has with those of certain amines, such as triethylamine, cyclohexylamine, methoxypropylamine, Dimethoxypropylamine, piperidine and aniline, according to the call to be described later that of epichlorohydrin alone was found to be inferior.

Man hat auch empfohlen, die stabilisierende Wirkung vonEpichlorhydrinmitderjenigenvonPhenolenzukombinieren, aber wesentliche synergistische Wirkungen konnten bis jetzt nur mit Phenol erhalten werden. It has also been recommended to combine the stabilizing effect of epichlorohydrin with that of phenols, but substantial synergistic effects could only be obtained with phenol until now will.

Die Erfindung betrifft eine neue Kombination von stabilisierend wirkenden Mitteln, welche zu besonders interessanten Ergebnissen führt. The invention relates to a new combination of stabilizing effects Means that lead to particularly interesting results.

Die Erfindung besteht in der Verwendung geringer Mengen eines Phenols aus der Gruppe Phenol, Kresole und Thymol und eines gesättigten tertiären aliphatischen Alkohols oder eines gesättigten aliphatischen Monoäthers eines Diols, gegebenenfalls in Gegenwart einer Verbindung aus der Gruppe Pyrrole und Anilin, zur Stabilisierung von Trichloräthylen, Tetrachloräthylen und anderen aliphatisehen Chlorkohlenwasserstoffen gegen Zersetzung. The invention consists in the use of small amounts of a phenol from the group phenol, cresols and thymol and a saturated tertiary aliphatic Alcohol or a saturated aliphatic monoether of a diol, optionally in the presence of a compound from the group consisting of pyrroles and aniline, for stabilization of trichlorethylene, tetrachlorethylene and other aliphatic chlorinated hydrocarbons against decomposition.

Die stabilisierende Wirkung von verschiedenen angewendeten Verbindungen zum Verbessern der Widerstandsfähigkeit chlorierter Kohlenwasserstoffe gegenüber Zersetzung wird durch eine Laborschnellprüfung bewiesen : 150 ccm Trichloräthylen beispielsweise und ein Probestück aus Aluminium werden in den 300-ccm-Kolben eines Soxhlet-Extraktionsapparates gebracht, welcher mit einem Extraktor von 65 ccm versehen ist. The stabilizing effect of various compounds used to improve the resistance to chlorinated hydrocarbons Decomposition is proven by a rapid laboratory test: 150 ccm trichlorethylene for example, and a specimen of aluminum are placed in the 300 cc flask of a Brought Soxhlet extraction apparatus, which is provided with an extractor of 65 cc is.

Der Kolben wird dann elektrisch erwärmt und das Trichloräthylen rasch zum Sieden unter Rückfluß mit konstanter Geschwindigkeit gebracht, während der Apparat von einem Sauerstoffstrom durchströmt und von einer Fluoreszenzlampe von der Art » Blueactinico beleuchtet wird. WähTend der ganzen Prüfungsdauer mißt man die Geschwindigkeit der Entwicklung der sauren Dämpfe am Ausgang des Apparates. Diese anfänglich sehr geringe Geschwindigkeit wird plötzlich sehr groß, während das Trichloräthylen sich schwärzt und sich in eine schwarze teerartige Masse verwandelt.The flask is then heated electrically and the trichlorethylene quickly brought to reflux at constant rate while the apparatus flowed through by a stream of oxygen and by a fluorescent lamp of the type “Blueactinico is lit up. The speed is measured during the entire duration of the test the development of acid vapors at the outlet of the apparatus. These at first very low speed suddenly becomes very great, while the trichlorethylene blackens and turns into a black tar-like mass.

Die Widerstandsfähigkeit des Trichloräthylens bei der Prüfung wird durch die Zeit gemessen, ausgedrückt in Stunden, welche seit Versuchsbeginn, das ist dem Siedebeginn, bis zu dem Augenbliclc gezählt wurden, wenn die Säureentwicklung potzlich sehr stark wird und 15'10's Molgramm/Stunde überschreitet. The resistance of trichlorethylene when tested is measured by time, expressed in hours since the start of the experiment, the is the beginning of the boiling point, up to which moments were counted, when the evolution of acid suddenly becomes very strong and exceeds 15'10's mole gram / hour.

Die folgende Tabelle I zeigt die Widerstandsfähigkeit gegenüber Zersetzung von nichtstabilisiertem und mit verschiedenen Phenolen-und bzw. oder Alkoholen stabilisiertem Trichloräthylen. The following Table I shows the resistance to degradation of unstabilized and stabilized with various phenols and / or alcohols Trichlorethylene.

Tabelle I Widerstands- Ver- fähigkeit bei Stabilisierende Substanzen such der beschleu- Nr. nigtenPrufung (mg/l) in Stunden 1 kein Zusatz................... 22 2 normaler Butylalkohol (1500) .. 28 3 tertiärer Butylalkohol (1500)... 37. 4 tertiärer Amylalkohol (1500)... 33 5 Äthylenglykolmonomethyläther (1500) « X 35 6 Allylalkohol (1500) ............ 58 7 3-Methylbutyn-1-ol-3 (1500)... 40 8 Phenol 64 9 Phenol (200)................. 95 10 o-Kresol (200)............... 130 11 Thymol (100)............. 35 12 Phenol (100) + normaler Butyl- alkohol 122 13 Phenol (100) + tertiärer Butyl- alkohol (1500)............. 137 14 Phenol (100) + tertiärer Amyl- alkohol (1500)............. 155 15 Phenol (200)-+ tertiärer Amyl- alkohol (1500)............ 280 16 o-Kresol (200) + tertiärer Amyl- alkohol (1500)........... 390 17 Thymol (100) + tertiärer Amyl- alkohol (1500) 92 18 Phenol (100) + Allylalkohol (1500)..................... 135 19 Phenol (100) + Äthylenglykol- monomethyläther (1500) .. 147 20 Phenol (100) + 3-Methylbutin- (1)-ol-(3) (1500) 144 21 Phenol (200) + 3-Methylbutin- (1)-ol-(3) (1500) 220 22 Phenol (200) + Äthylenglykol- monomethyläther (1500).... 218 Die Versuche 12 bis 21 zeigen, daß man beim Kombinieren der stabilisierenden Wirkung der genannten Phenole mit derjenigen von tertiären Alkoholen eine Widerstandsfähigkeit des Chlorkohlenwasserstoffs gegenüber der Zersetzung erhält, welche der Summe der Ergebnisse überlegen ist, wie die benutzten Verbindungen bei getrennter Anwendung zu erreichen erlauben.Table I. Resistance Ability at Stabilizing substances seek the accelerator No (mg / l) in hours 1 no addition ................... 22 2 normal butyl alcohol (1500) .. 28 3 tertiary butyl alcohol (1500) ... 37. 4 tertiary amyl alcohol (1500) ... 33 5 ethylene glycol monomethyl ether (1500) «X 35 6 Allyl alcohol (1500) ............ 58 7 3-Methylbutyn-1-ol-3 (1500) ... 40 8 phenol 64 9 Phenol (200) ................. 95 10 o-cresol (200) ............... 130 11 Thymol (100) ............. 35 12 phenol (100) + normal butyl alcohol 122 13 phenol (100) + tertiary butyl alcohol (1500) ............. 137 14 phenol (100) + tertiary amyl alcohol (1500) ............. 155 15 phenol (200) - + tertiary amyl alcohol (1500) ............ 280 16 o-cresol (200) + tertiary amyl alcohol (1500) ........... 390 17 thymol (100) + tertiary amyl alcohol (1500) 92 18 phenol (100) + allyl alcohol (1500) ..................... 135 19 phenol (100) + ethylene glycol monomethyl ether (1500) .. 147 20 phenol (100) + 3-methylbutyne- (1) -ol- (3) (1500) 144 21 phenol (200) + 3-methylbutyne- (1) -ol- (3) (1500) 220 22 phenol (200) + ethylene glycol monomethyl ether (1500) .... 218 Experiments 12 to 21 show that when combining the stabilizing effect of the phenols mentioned with that of tertiary alcohols, a resistance of the chlorohydrocarbon to decomposition is obtained which is superior to the sum of the results as the compounds used allow to achieve when used separately.

Die synergistische Wirkung vergrößert sich mit dem Gehalt an Phenol, aber sie ist schon sehr wesentlich bei Konzentrationen an Phenol von 100 bis 200 mg/l. The synergistic effect increases with the content of phenol, but it is already very important at phenol concentrations of 100 to 200 mg / l.

Man kann zu der Kombination der Stoffe gemäß der Erfindung noch andere für ihre stabilisierende Wirkung bekannte Verbindungen zusetzen. Die Widerstandsfähigkeit gegenüber Zersetzung wird merklicherweise verbessert, wenn man Pyrrol, Pyrrolderivate oder Anilin zusetzt, wie sich aus den Versuch gemäß Tabelle II gezeigt hat. There can be other combinations of the substances according to the invention add compounds known for their stabilizing effect. Resilience compared to decomposition is noticeably improved if one uses pyrrole, pyrrole derivatives or aniline is added, as has been shown from the experiment according to Table II.

Tabelle II Widerstands- Stabilisierende Substanzen fdhigkeit bei such der beschleu- nigten Prüfung (mg/l) in Stunden 23 Pyrrol (100)................. 84 24 Pyrrol (200)................. 164 25 Pyrrol (100) + Phenol (100)... 158 26 Phenol (100) + tertiärer Amyl- alkohol (1500) + Pyrrol (100) 269 27 Phenol (200) + tertiärer Amyl- alkohol (1500) + Pyrrol (200) 500 28 tertiärer Amylalkohol (1500) + Pyrrol (200)............. 206 29 Anilin (200)................. 22 30 Phenol (100) + Anilin (100)... 82 31 tertiärer Amylalkohol (1500) + Anilin (200) 53 32 Phenol (100) + tertiärer Amyl- alkohol (1500) + Anilin (100) 201 33 Phenol (200) + tertiärer Amyl- alkohol (1500) + Anilin (200) 500 34 Phenol (200) + Äthylenglykol- monomethyläther (1500) + Anilin (200)............. 384 35 Phenol (200) + Äthylenglykol- monomethyläther (1500) + Pyrrol (200) ............. 523 Die Verusche 26, 27 und 32 bis 33, verglichen mit den Versuchen 14 und 15 der Tabelle I zeigen, daß Pyrrol und Anilin sich vorteilhaft mit den binären Stabilisatoren tertiärer Alkohol-Phenol verbinden und noch beträchtlich die synergistische Wirkung erhöhen. Dagegen führen die gleichen Verbindungen, kombiniert nur mit einem Alkohol allein oder einem Phenol allein, lediglich zu additiven Ergebnissen.Table II Resistance Stabilizing substances ability at seek the accelerator Necessary examination (mg / l) in hours 23 Pyrrole (100) ................. 84 24 pyrrole (200) ................. 164 25 pyrrole (100) + phenol (100) ... 158 26 phenol (100) + tertiary amyl alcohol (1500) + pyrrole (100) 269 27 phenol (200) + tertiary amyl alcohol (1500) + pyrrole (200) 500 28 tertiary amyl alcohol (1500) + Pyrrole (200) ............. 206 29 Aniline (200) ................. 22 30 Phenol (100) + Aniline (100) ... 82 31 tertiary amyl alcohol (1500) + Aniline (200) 53 32 phenol (100) + tertiary amyl alcohol (1500) + aniline (100) 201 33 phenol (200) + tertiary amyl alcohol (1500) + aniline (200) 500 34 phenol (200) + ethylene glycol monomethyl ether (1500) + Aniline (200) ............. 384 35 phenol (200) + ethylene glycol monomethyl ether (1500) + Pyrrole (200) ............. 523 The comparisons 26, 27 and 32 to 33, compared with experiments 14 and 15 of Table I, show that pyrrole and aniline combine advantageously with the binary stabilizers of tertiary alcohol-phenol and still considerably increase the synergistic effect. In contrast, the same compounds, combined only with an alcohol alone or a phenol alone, only lead to additive results.

Widerstandsfähigkeiten von mehr als 500 Stunden, welche festgestellt werden konnten, sind außerordentlich hoch, wenn man bedenkt, daß im Laufe der Schnellprüfung der Chlorkohlenwasserstoff unter Sieden gleichzeitig der Wirkung von Sauerstoff und von Licht in Gegenwart von Aluminium unterworfen wird. Resistances of more than 500 hours, which are determined are extremely high when you consider that in the course of the rapid test the chlorinated hydrocarbon boiling at the same time as the action of oxygen and is subjected to light in the presence of aluminum.

Die einzusetzenden Mengen an stabilisierenden Stoffen können im allgemeinen als zwischen 0, 05 und 0, 5 g/l für das Phenol und 0, 5 bis 10 g/l für den tertiären Alkohol angegeben werden. Mengen, welche als die vorteilhaftesten erscheinen, sind 0, 1 bis 0, 25 g/l Phenol und 1 bis 3 g tertiärer Alkohol pro Liter zu stabilisierendem Chlorkohlenwasserstoff. The amounts of stabilizing substances to be used can in general than between 0.05 and 0.5 g / l for the phenol and 0.5 to 10 g / l for the tertiary Alcohol can be specified. Quantities which appear to be the most beneficial are 0.1 to 0.25 g / l Phenol and 1 to 3 g of tertiary alcohol per liter chlorinated hydrocarbon to be stabilized.

Geringe Mengen an Derivaten des Pyrrols oder an Anilin vergrößern noch beträchtlich die Widerstandsfähigkeit des Chlorkohlenwasserstoffs gegenüber der Zersetzung. Man setzt vorteilhafterweise diese letzteren Stoffe in Mengen von 0, 05 bis 0, 5 g/l zu, aber noch beträchtlich geringere Mengen sind schon wirksam. Increase small amounts of derivatives of pyrrole or aniline the resistance of the chlorinated hydrocarbon is still considerable of decomposition. These latter substances are advantageously used in amounts of 0.5 to 0.5 g / l, but considerably smaller amounts are already effective.

Obwohl stabilisierende Verbindungen auf der Grundlage von Phenolen und tertiären Alkoholen insbesondere wirksam im Falle der Stabilisierung von Trichloräthylen sind, welches einer der empfindlichsten Chlorkohlenwasserstoffe gegen Zersetzung ist, können sie ebenfalls auch für die Stabilisierung von Perchloräthylen und anderen chlorierten Lösungsmitteln, wie z. B. Tetrachlorkohlenstoff, Dichloräthan, Trichloräthan, verwendet werden. Although stabilizing compounds based on phenols and tertiary alcohols particularly effective in the case of stabilizing trichlorethylene are one of the most sensitive chlorinated hydrocarbons to decomposition they can also be used for the stabilization of perchlorethylene and others chlorinated solvents, such as. B. carbon tetrachloride, dichloroethane, trichloroethane, be used.

Gegenstand des Patents 1057099 ist die Verwendung eines Stabilisierungsmittels bekannt, welches aus Propargylalkohol, das ist ein primärer Acetylenalkohol, einem beliebigen Phenol und aus zwei Aminen besteht, das eine mit niedrigem Siedepunkt, das andere enthält mindestens 4 Kohlenstoffatome. The subject of patent 1057099 is the use of a stabilizing agent known, which is made from propargyl alcohol, which is a primary acetylene alcohol, a any phenol and consists of two amines, one with a low boiling point, the other contains at least 4 carbon atoms.

Vergleichsversuche haben gezeigt, daß mit dem erfindungsgemäßen Mittel eine doppelt so lange Stabilisierung erzielt wird.Comparative tests have shown that with the agent according to the invention stabilization is twice as long.

Nach dem Patent 1 040 536 wird die Stabilisierung bewirkt mit Hilfe einer Kombination aus Isoeugenol als Phenolbestandteil und einem ein-oder mehrwertigen Alkohol, insbesondere einem Alkinol, und gegebenenfalls einem Amin. Im Gegensatz dazu werden nach der Erfindung als phenolische Bestandteile nur Phenol, Kresole und Thymol beansprucht und nur tertiäre Alkohole verwendet, wodurch eine weit bessere Stabilisierung bewirkt wird. According to the patent 1,040,536, the stabilization is effected with the aid a combination of isoeugenol as a phenol component and a mono- or polyvalent one Alcohol, especially an alkynol, and optionally an amine. In contrast according to the invention, only phenol and cresols are used as phenolic constituents and thymol claimed and only tertiary alcohols used, making a far better one Stabilization is effected.

PATBNTANSPRÜCHE : 1. Verwendung geringer Mengen eines Phenols aus der Gruppe Phenol, Kresole und Thymol und eines gesättigten tertiären aliphatischen Alkohols oder eines gesättigten aliphatischen Monoäthers eines Diols, gegebenenfalls in Gegenwart einer Verbindung aus der Gruppe Pyrrole und Anilin, zur Stabilisierung von Trichloräthylen, Tetrachloräthylen und anderen aliphatischen Chlorkohlenwasserstoffen gegen Zersetzung. PATBNT CLAIMS: 1. Use of small amounts of a phenol the group phenol, cresols and thymol and a saturated tertiary aliphatic Alcohol or a saturated aliphatic monoether of a diol, optionally in the presence of a compound from the group consisting of pyrroles and aniline, for stabilization of trichlorethylene, tetrachlorethylene and other aliphatic chlorinated hydrocarbons against decomposition.

Claims (1)

2. Ausführungsform nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß 0, 05 bis 0, 5 g eines Phenols und 0, 5 bis 10 g eines gesättigten tertiären aliphatischen Alkohols oder eines gesättigten aliphatischen Monoäthers eines Diols, gegebenenfalls in Gegenwart geringer Mengen einer Verbindung aus der Gruppe Pyrrole und Anilin, pro Liter des zu stabilisierenden aliphatischen Chlorkohlenwasserstoffs verwendet werden. 2. Embodiment according to claim 1, characterized in that 0, 05 to 0.5 g of a phenol and 0.5 to 10 g of a saturated tertiary aliphatic Alcohol or a saturated aliphatic monoether of a diol, optionally in the presence of small amounts of a compound from the group consisting of pyrroles and aniline, used per liter of the aliphatic chlorinated hydrocarbon to be stabilized will. 3. Ausführungsform nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß 0, 1 bis 0, 25 g eines Phenols und 1 bis 3 g eines gesättigten tertiären aliphatischen Alkohols oder eines gesättigten aliphatischen Monoäthers eines Diols, gegebenenfalls in Gegenwart von 0, 05 bis 0, 5 g einer Verbindung aus der Gruppe Pyrrole und Anilin, pro Liter des zu stabilisierenden Chlorkohlenwasserstoffs verwendet werden. 3. Embodiment according to claim 1 and 2, characterized in that that 0.1 to 0.25 g of a phenol and 1 to 3 g of a saturated tertiary aliphatic Alcohol or a saturated aliphatic monoether of a diol, optionally in the presence of 0.05 to 0.5 g of a compound from the group consisting of pyrroles and aniline, per liter of the chlorinated hydrocarbon to be stabilized. In Betracht gezogene ältere Patente : Deutsche Patente Nr. 1 040 536, 1057 099. Older Patents Considered: German Patents No. 1 040 536, 1057 099.
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