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DE1118471B - Uran-Aluminium-Legierung fuer Brennelemente - Google Patents

Uran-Aluminium-Legierung fuer Brennelemente

Info

Publication number
DE1118471B
DE1118471B DEU5596A DEU0005596A DE1118471B DE 1118471 B DE1118471 B DE 1118471B DE U5596 A DEU5596 A DE U5596A DE U0005596 A DEU0005596 A DE U0005596A DE 1118471 B DE1118471 B DE 1118471B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
percent
uranium
weight
aluminum
alloy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU5596A
Other languages
English (en)
Inventor
Marion L Picklesimer
William C Thurber
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
US Atomic Energy Commission (AEC)
Original Assignee
US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by US Atomic Energy Commission (AEC) filed Critical US Atomic Energy Commission (AEC)
Publication of DE1118471B publication Critical patent/DE1118471B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C43/00Alloys containing radioactive materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
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    • C22CALLOYS
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    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
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    • C22C21/00Alloys based on aluminium
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
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    • G21C3/60Metallic fuel; Intermetallic dispersions
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
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Description

DEUTSCHES
PATENTAMT
U5596VIa/40b
ANMELDETAG:
BEKANNTMACHUNG DER ANMELDUNG UNDAUSGABEDER AUSLEGESCHRIFT:
9. SEPTEMBER 1958
30. NOVEMBER 1961
Die Erfindung betrifft ein Material für die Brennelemente von Neutronenreaktoren.
Das Aluminium ist, hauptsächlich auf Grund seines verhältnismäßig geringen Absorptionsquerschnittes für thermische Neutronen und seiner geringen Kosten, ein in der Neutronenreaktorentechnik üblicher Werkstoff geworden. Der Absorptionsquerschnitt des Aluminiums beträgt lediglich 0,21 b. Man hat dieses Metall in großem Umfang bei der Herstellung von Schicht-Brennelementen (Sandwich-Brennelementen) verwendet, die mit Erfolg in dem »Materials Testing Reactor« (nachfolgend kurz: MTR-Reaktor) eingesetzt worden sind, der in der USA.-Patentschrift 2 832 732 und ferner vollständig in dem bei dem Office of Technical Services, Department of Commerce, Washington, D. C, V. St. A., erhältlichen »Materials Testing Reactor Projekt Handbook«, TID-70001, beschrieben ist.
Das Brennelement des MTR-Typs ist aus gewölbten Platten aufgebaut, deren jede wiederum einen so Schichtkörper darstellt. Bei den aus einer Uran-Aluminium-Legierung aufgebauten Brennplatten besteht der Innen- oder Mittelteil der Platte aus der Legierung, und der gesamte Mittelteil ist mit einer Aluminiumschicht geschützt, um einen Kontakt zwisehen den Reaktorkühlmedien und dem Brennstoff zu verhindern und die Nebenprodukte der Spaltung einzuschließen. Die Herstellung der Brennplatte erfolgt nach einer sehr verwickelten Methode, die in einer Veröffentlichung der Genfer Konferenz von J. E. Cunningham und E. J. Boyle, »MTR-Type Fuel Elements«, A/Conf. 8/P953, vom 6. Juli 1955, beschrieben ist.
Man hat bisher das Aluminium direkt mit Uran legiert, und es war üblich, in Reaktoren wie dem MTR-Reaktor mit einem hochangereicherten Uran (~ Gewichtsprozent) zu arbeiten. Brennelemente, die im wesentlichen reines 233U enthalten, eignen sich nur für Brennprozesse und nicht zur Umwandlung von 238U in Plutonium, da sehr wenig 238U anwesend ist. Ferner ist die Gewinnung von hochangereichertem Uran mit hohen Kosten verbunden, da es im natürlich vorkommenden Uran nur in Mengen von ungefähr 0,7 Gewichtsprozent auftritt. Es ist auch unerwünscht, ein hochangereichertes Uran, das zur Erzeugung von Kernwaffen geeignet sein kann, aus der direkten staatlichen Aufsicht zu entlassen. Dementsprechend besteht seit kurzem ein starkes Interesse an der Entwicklung von Brennelementen des MTR-Typs, die schwach angereichertes Uran enthalten. Brennelemente mit geringer Anreicherung müssen für die bereits existierenden Reaktoren und Reaktor-Uran -Aluminium - Legierung für Brennelemente
Anmelder:
United States Atomic Energy Commission, Washington, D. C. (V. St. A.)
Vertreter: Dr.-Ing. W. Abitz, Patentanwalt, München 27, Gaußstr. 6
V. St. v. Amerika vom 10. September 1957 (Nr. 683 192)
Marion L. Picklesimer, Knoxville, Tenn., und William C. Thurber, Oak Ridge, Tenn.
(V. St. Α.),
sind als Erfinder genannt worden
konstruktionen eine höhere Urankonzentration aufweisen, als sie bei den bisherigen, stark angereicherten Brennelementen erforderlich war.
Für die Uran-Aluminium-Legierungen waren bisher die Schwierigkeiten kennzeichnend, die bei ihrer Verarbeitung zu Brennelementen für Neutronenreaktoren auftraten. Es wurde nun gefunden, daß diese verarbeitungstechnischen Schwierigkeiten zum großen Teil von der spröden intermetallischen Verbindung UAl4 verursacht werden. Bei einem geringen Urangehalt der Legierung ist die intermetallische Verbindung UAl4 nicht in solchen Mengen anwesend, daß die verarbeitungstechnischen Schwierigkeiten unüberwindbar sind, aber mit dem zunehmenden prozentualen Urangehalt der Legierung, der sich aus der Verringerung des 235U-Anreicherungsgrades ergibt, steigt der Prozentgehalt an der intermetallischen Verbindung UAl4 entsprechend an. Die verarbeitungstechnischen Schwierigkeiten nehmen im Ergebnis sehr stark zu und sind für hohe Urankonzentrationen bisher unüberwindbar gewesen. In der Folge wurden alle Versuche zur Erzeugung von Brennelementen
109 747/485
aus Uran, das an dem 235U-Isotop nur schwach angereichert ist, durch die Gegenwart großer UAl4-Mengen behindert.
Zur Erläuterung der hier auftretenden Probleme muß zunächst ein Teil des Herstellungsprozesses der Brennplatten beschrieben werden, dessen Eingangsstufen kurz folgende Arbeitsgänge umfassen:
1. In einem Graphittiegel wird die U-Al-Schmelze hergestellt.
2. Die Schmelze wird in eine Graphitform gegossen.
3. Der gegossene Legierungsblock wird 3 Stunden auf 590° C erhitzt und auf eine Dicke von 6,4 mm warmgewalzt.
4. Aus dem Mittelteil des gewalzten Blocks werden Kerne gestanzt.
5. Ein Kern wird nach der »Bilderrahmentechnik« umhüllt und zwecks Erzeugung einer metallurgischen Bindung bei 590° C auf 1,52 mm warmgewalzt. Nach der Bilderrahmentechnik wird der Kern mit einem Schutzmaterial, wie Aluminium, umkleidet. Der Kern wird dabei in einen Aluminiumrahmen eingesetzt, der die Stirn- und Längsseiten des Kerns umgibt. Auf und unter die erhaltene Einheit legt man Aluminiumdeckbleche auf, wodurch die Ober- und Unterseite des Kerns bedeckt werden.
Diese Methode wird mit Erfolg zur Erzeugung von Brennplatten angewandt, welche Uran in Konzentrationen unterhalb 25 Gewichtsprozent enthalten. Es hat sich jedoch gezeigt, daß bei einer Erhöhung der Urankonzentration auf oberhalb 25 Gewichtsprozent die vorstehend beschriebene Methode völlig ungenügend ist. Die eingangs erfolgende Warmwalzung des gegossenen Blocks (in der obigen Stufe 3) erwies sich als unzulänglich, da hohe Urankonzentrationen aufweisende Gußstücke extreme Rißbildungen und Zerfallserscheinungen zeigten. Es war notwendig, die Bilderrahmentechnik schon bei diesem Arbeitsgang (Stufe 3) anzuwenden.
Die Anwendung der Bilderrahmentechnik bei der Eingangswarmwalzung (Stufe 3) der gegossenen Legierung führt zu zahllosen Nachteilen. Diese Technik ist erstens zeitraubend, da die Herstellung und die Vereinigung der Rahmenbestandteile vor dem Walzen zusätzliche Arbeitsgänge erfordert. Zweitens wird auch der Mittelteil des gewalzten Gußstückes, aus welchem in der Stufe 4 die Kerne gestanzt werden, mit Aluminium aus den Deckblechen »verdünnt«, wodurch sich Unsicherheitsfaktoren bei der Bestimmung des Urangehaltes der fertigen Verbundbrennplatte ergeben. Drittens erhält man auf Grund dieser Technik in der fertigen Brennplatte drei Materialschichten (d.h. das Kernmaterial, das Aluminium von der ersten Rahmung und die Aluminiumkleidung von der zweiten Rahmung). Dementsprechend sind im Gegensatz zu der einen Aluminum-Legierung-Bindung, die man bei Wegfall der ersten Rahmung erhalten könnte, zwei Metall-Metall-Bindungen erforderlich. Die größere Bindungszahl erhöht die Wahrscheinlichkeit, daß in der fertigen Brennplatte eine Blasenbildung erfolgt.
Es hat sich auch gezeigt, daß in den fertigen Verbundbrennplatten an den Plattenenden die Aluminiumumkleidung dünner ist, was auf einer Verdikkung des Kernmaterials in diesen Zonen beruht. Das Kernmaterial zeigt die Neigung, sich während der Walzbehandlung an den Enden der Brennplatte anzuhäufen. Diese Erscheinung ist in der Technik als »Dog-Boning« bezeichnet worden. Man hat zahlreiche Versuche unternommen, dieses Fabrikationsproblem durch Verwendung von Aluminiumlegierungen höherer Festigkeit für die Umkleidung zu umgehen, erzielte aber allgemein ungenügende Ergebnisse.
Die Erfindung zielt allgemein darauf ab, die Bildung von UAl4 in Uran-Aluminium-Legierungen zu unterdrücken. Sie bezweckt weiter die Schaffung eines zufriedenstellenden Materials für Neutronenreaktorbrennelemente des Uran-Aluminium-Typs, das sich unabhängig von seinem Urangehalt leicht verarbeiten läßt. Ein weiteres Erfindungsziel ist die Schaffung eines zufriedenstellenden Uran-Aluminium-Schichtbrennelements, das unabhängig von seinem Urangehalt leicht herstellbar ist und insbesondere mehr als 25 Gewichtsprozent Uran enthält. Die Erfindung zielt somit in erster Linie auf eine zufriedenstellende Uran-Aluminium-Legierung ab, die sich gießen und anschließend warmwalzen läßt, ohne daß eine Schutzumkleidung benötigt wird. Weitere Vorteile und Zweckangaben der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung.
Gemäß der Erfindung wird die Bildung der intermetallischen Verbindung U Al4 in Uran-Aluminium-Legierungen durch Zusatz eines Elementes der Klasse Si, Ti, Ge, Zr, Sn, Pb, In, Ή, Fe, Nb und Ga unterdrückt, auf diese Weise die Konzentration des bevorzugten UAl3 wesentlich erhöht und die bei der Verarbeitung der U-Al-Legierung auftretenden Probleme verringert. Es hat sich gezeigt, daß der Zusaiz irgendeines der obigen Elemente den Dog-Boning-Effekt genügend verkleinert, um nach üblichen Methoden zufriedenstellende Brennelemente herstellen zu können.
Die Erfindung bezieht sich dabei auf Uran-Aluminium-Legierungen, deren Urankonzentration im Bereich von 3,5 bis 10 Atomprozent und deren Aluminiumkonzentration im Bereich von 70 bis 96 Atomprozent liegt.
Die Unterdrückung der UA14-Bildung in den oben erläuterten U-Al-Legierungen kann mit irgendeinem der obengenannten Elemente erreicht werden, es hat sich jedoch gezeigt, daß Si, Ti, Ge, Zr und Sn stärkere UA14-Unterdrücker sind, wobei von diesen wiederum das Si zu bevorzugen ist. Das zugesetzte Element soll in Konzentrationen bis zu 20, vorzugsweise im Bereich von 0,5 bis 20 Atomprozent und, im Falle der bevorzugten Elemente Si, Ti, Ge, Zr und Sn, insbesondere im Bereich von 1 bis 5 Atomprozent anwesend sein. Beim Arbeiten mit Silicium beträgt die Konzentration am zweckmäßigsten 5 Atomprozent.
Die obigen ternären Zusammensetzungen ergeben eine viel geringere Konzentration der unerwünschten intermetallischen Verbindung UAl4 und eine viel höhere UA13-Konzentration als die binären Uran-Aluminium-Legierungen, was im Hinblick auf die Brennelementherstellung äußerst erwünscht ist. Die Anwesenheit von mehr als 0,5 Atomprozent irgendeines der genannten ternären Zusatzelemente führt zu einer UA13-Konzentration von mehr als 20 Gewichtsprozent und eine UA14-Konzentration von weniger als 42 Gewichtsprozent.
Bei Anwesenheit von mehr als 1,2 Atomprozent an einem der bevorzugten Zusatzelemente erhält man eine Legierung, deren UA13-Konzentration mehr als 60 Gewichtsprozent und deren UA14-Gehalt weniger als 8 Gewichtsprozent beträgt. Die Anwesenheit von
5 Atomprozent und mehr des bevorzugten Siliciums führt zur vollständigen Unterdückung des UAl4 und einer UAlg-Konzentration von 65 Gewichtsprozent. Der erfindungsgemäße Werkstoff kennzeichnet sich dementsprechend durch einen Gehalt von mindestens 20 Gewichtsprozent UAl3 und nicht mehr als 42 Gewichtsprozent UAl4, vorzugsweise mindestens 60 Gewichtsprozent UAl3 und nicht mehr als 8 Gewichtsprozent UAl4, insbesondere 65 Gewichtsprozent UAl3 bei vollständiger Unterdrückung des UAl4.
Legierungen dieser Art können hergestellt werden, indem man die Bestandteile in beliebiger Reihenfolge schmilzt, aber vorzugsweise wird das Aluminium geschmolzen, der ternäre Zusatz hinzugefügt, die Temperatur bis zu seiner Lösung erhöht, das Uran zügesetzt und bis zum vollständigen Schmelzen der ternären Legierung erhitzt. Beim anschließenden Abkühlen erhält man eine Legierung mit den gewünschten verarbeitungstechnischen Eigenschaften.
Die Tabelle I zeigt die Auswirkung verschiedener ternärer Zusätze auf eine 48 Gewichtsprozent Uran enthaltende U-Al-Legierung. Wie aus der Tabelle zu ersehen ist, stellen 55°/» UAl4 und 45«/» Al die Gleichgewichtszusammensetzung dieser Legierung dar.
Die gegebene Maßeinheit für die Menge der ternären Legierungskomponente sind Atomprozente, da hierbei für alle Komponenten der gleiche Bereich gilt, während eine Angabe in Gewichtsprozent für die Komponenten verschiedene Bereiche ergibt. Zur Veranschaulichung sind in den Zeichnungen an Hand von Diagrammen im Dreieckskoordinatensystem die Bereiche in Gewichtsprozent dargestellt.
Tabelle I
Auswirkung ternärer Legierungszusätze
auf die Unterdrückung von UAl4 in Legierungen aus 48 Gewichtsprozent U, 3 Gewichtsprozent ternärem
Zusatz, Rest Al
35
Gehalt Atom Phasen- UAl4 Al
Ternärer an ternärem Zusatz prozent »/0 %
Zusatz Gewichts 5,0 zusammensetzung ** 35
prozent 3,0 UAI3 8 25
Si 3 2,0 °/o 40
Ti 3 1,6 65 30
Ge 3 1,2 67 30
Zr 3 0,7 60 40 40
Sn 3 1,3 70 35 30
Pb 3 0,7 70 38 41
In 3 2,6 20 38 42
Ή 3 1,6 35 42 34
Fe 3 21 55 45
Nb 3 20
* 24
40
45
* Kein ternärer Zusatz, 48 Gewichtsprozent U, Rest Al. ** Schätzwerte auf Grund der spektrometrisch bestimmten relativen Intensität.
Fig. 2 einen entsprechenden Querschnitt eines Blocks aus einer Legierung mit ternärem Silicmmzusatz,
Fig. 3 eine Brennelementplatte im Längsschnitt und
Fig. 4 bis 14 zur Veranschaulichung den Gehalt der erfindungsgemäßen Legierungssysteme an ternären Komponenten in Gewichtsprozent im Dreieckskoordinatensystem, wobei jeweils der erfindungsgemäße Bereich umrahmt ist, während der bevorzugte Bereich (0,5 bis 20 Atomprozent entsprechend) zusätzlich schraffiert ist.
Wie der Querschnitt gemäß Fig. 1 zeigt, besitzt der gegossene Block vor dem Walzen ein solches Säulenkorngefüge, daß sich längs der Ebenen 1 des rechtwinkligen Schnittes Schwächungsebenen befinden. Dieser aus einer Legierung aus 48 Gewichtsprozent U, Rest Al gegossene Block ist beim Warmwalzen gegen einen Bruch längs der Diagonal- und Mittelebenen 1 empfindlich. Dies ist einer der Gründe, aus denen bisher bei der Eingangswarmwalzung des Gußblocks die Bilderrahmentechnik angewendet wurde.
Der in Fig. 2 gezeigte Querschnitt eines gegossenen Blocks aus einer ternären Legierung mit Siliciumzusatz läßt erkennen, daß das Säulenkorngefüge, das sonst zur Ausbildung von Schwächungsebenen führt, eine vollständig gleichachsige Struktur aufweist, die keine Schwächungsebenen besitzt. Diese ternäre Legierung (z. B. aus 48 Gewichtsprozent U, 3 Gewichtsprozent Si und 49 Gewichtsprozent Al) kann ohne Anwendung der Bilderrahmentechnik warmgewalzt werden. Das Walzen der erfindungsgemäßen ternären Legierung ohne Rahmung ersetzt vollständig die Bilderrahmenwalzung der bisherigen, keinen ternären Zusatz enthaltenden Legierung. Darüber hinaus ergibt die ternäre Legierung keine Porosität, während die den Stand der Technik veranschaulichende binäre Legierung einen hohen Porositätsgrad zeigt. Zum quantitativen Vergleich der Warmwalzeigenschaften wurde in Versuchen die Rißbildung an den Kanten warmgewalzter Blöcke untersucht, die unterschiedliche Siliciummengen enthielten. Da die bisherige Legierung (48 Gewichtsprozent U, 52 Gewichtsprozent Al) beim einfachen Walzen zerfiel, wurde in allen Fällen die Bilderrahmentechnik angewendet. Alle Proben wurden auf 600° C erhitzt und nach folgendem Walzplan bearbeitet:
1. Walzstich 15%
2. Walzstich 15% (Querwalzung)
3. Walzstich 20%
4. Walzstich .:.,:. : 20%
5. Walzstich 20%
6. Walzstich 20%
7. Walzstich 20%
Schlußwalzung auf
5,79 mm
Zwischen den Walzstichen
lOminutige erneute Erhitzung des Knüppels
In der Zeichnung zeigt
Fig. 1 einen Querschnitt eines aus einer U-Al-Legierung (48 Gewichtsprozent U, Rest Al) gegossenen Blocks vor dem Walzen,
Die Länge der an den Kanten entstehenden Risse ist ein Anzeichen für die verarbeitungstechnischen Eigenschaften des Gußstückes. Die Ergebnisse dieser Versuche sind in der Tabelle II zusammengestellt.
Tabelle Π
Auswirkung von Silicium auf die Rißbildung an den Kanten und die Unterdrückung von UAl4 bei warmgewalzten Blöcken aus einer Legierung aus 48 Gewichtsprozent U, Rest Al
Block Blockstelle Urangehalt,
analytisch
bestimmt,
Gewichtsprozent
Siliciumgehalt,
analytisch
bestimmt,
Gewichtsprozent
Al
Gewichts
prozent
UAl3
Gewichts
prozent
UAl4
Gewichts
prozent
Maximale Länge
der Risse
an den Kanten
cm
Si-I-S J
Si-2-S J
Si-3-S j
Si-4-S [
Oben
Boden
Oben
Boden
Oben
Boden
Oben
Boden
49,45
46,53
50,67
47,19
49,90
46,25
48,12
48,24
0,05
0,05
1,05
0,98
2,11
1,90
2,98
2,98
50
50
35
35
33
33
40
40
55
50
63
63
60
60
50
50
10
15
4
4
1,43
1,11
1,11
0,79
Die Werte der Tabelle II zeigen, daß die Länge der Kantenrisse durch Zusatz von 3 Gewichtsprozent Silicium um mehr als 40% verringert und ferner das UAl4 durch diesen Siliciumzusatz vollständig unterdrückt wird. Interessanterweise beseitigt bereits das erste Prozent Silicium etwa 80% des UAl4. Weitere Versuche haben gezeigt, daß Siliciumzusätze von mehr als 5 bis zu 20 Atomprozent das UAl4 weiter vollständig unterdrücken, ohne daß sich neue Verarbeitungsschwierigkeiten ergeben.
Der in Fig. 3 gezeigte Längsschnitt durch eine Brennelementplatte zeigt den nachteiligen Dog-Bon-Effekt, der bei der in der Aluminiumumkleidung 3 befindlichen Kernlegierung 2 auftritt. Die Dicke der Umkleidung ist in Längsrichtung der Platte nicht gleichmäßig, sondern bei 4 am größten und bei 5 am geringsten. Ein MTR-Brennelement hat jedoch am zweckmäßigsten eine Umkleidung konstanter Dicke von ungefähr 0,43 mm. Der Dog-Boning-Grad wird gewöhnlich in der maximalen Abweichung von der gewünschten Umkleidungsdicke ausgedrückt, die gewöhnlich an den Brennplattenenden auftritt. Die Tabelle III zeigt die Auswirkung des ternären Zusatzes auf das Dog-Boning.
Tabelle III
Kernzusammensetzung Al Maximal
PI ftf ti» Gewichtsprozent Al abweichung von
der gewünschten
JTltxLlC Al Dicke
von 0,43 mm
48% U, 52% Al "" * Tnm
1 48% U, 1 % Si, 51% 0,28
2 48% υ,' 2% Si. 50% 0,30
3 48% U, 3% Si, 49% 0,267
4 0,191
55
60
Die Werte der Tabelle III zeigen, daß ein 3 %iger Si-Zusatz ausreicht, um den Grad des Dog-Boning um 33% auf einen Wert zu verringern, der so niedrig ist, daß die Brennplatten mit Erfolg in einen im Betrieb befindlichen Reaktor eingesetzt werden können. Bei den bisherigen Brennelementen war das Dog-Boning in einigen Fällen so stark, daß ein Bersten der Umkleidung und damit eine Freilegung der Brennstofflegierung auftrat. Ein solches Versagen eines Brennelementes in einem im Betrieb befindlichen Reaktor bedeutet eine unerträgliche Gefahr, da dann die Nebenprodukte der Spaltung das Kühlmedium verunreinigen können. Bei Brennelementen gemäß der Erfindung wurde kein auf Dog-Boning beruhendes Versagen festgestellt.
Das folgende, die Erzeugung einer Brennplatte beschreibende Beispiel dient der Erläuterung einer Ausführungsform der Erfindung.
Beispiel
2450 g Al, 2400 g U und 150 g Silicium werden abgewogen und zum Schmelzen vorbereitet. Das Aluminium wird in einem Graphittiegel mittels eines gegen die Atmosphäre offenen Induktionsofens geschmolzen und auf 800° C erhitzt. Bei 800° C wird das Silicium zugesetzt und die Temperatur des entstehenden Gemisches dann auf 900° C gebracht, worauf man zur Bildung des ternären Gemisches das Uran hinzugibt. Um eine vollständige Auflösung aller Bestandteile sicherzustellen, wird die ternäre Schmelze auf 1175 bis 1200° C erhitzt und mit einem Graphitstab gerührt. Da die Schmelze zur Brennelementherstellung eine niedrige Gaskonzentration aufweisen muß, wird sie fünfmal auf 600° C gekühlt und wieder auf 1175° C gebracht. Man gießt die Schmelze dann mit 1175° C in eine Graphitform von 300 bis 325° C, die 14,6 · 2,5 · 25,4 cm groß ist und mit einer Trapezaufgabemeßvorrichtung versehen ist, um Gußfehler auf ein Minimum herabzusetzen.
Man entnimmt den Gußblock nach dem Abkühlen aus der Form und sägt zur Bildung eines geschöpften Knüppels vom Hauptkörper in einem Abstand von 24,1 cm vom Boden den Kopf ab. Das Gußstück zeigt an dieser Stelle im Gegensatz zu dem Säulenkomgefüge der bisherigen, den ternären Zusatz gemäß der Erfindung nicht enthaltenden Gußstücken, ein gleichachsiges Korngefüge. Der Knüppel kann auf diese Weise ohne Rahmung gewalzt werden. Er wird hierzu zunächst auf 600° C erhitzt, 3 Stunden auf dieser Temperatur gehalten und dann nach folgendem Walzplan gewalzt:

Claims (15)

9 10
1. Walzstich 15 °/o durch lstündige Erhitzung auf 607° C zeigt sich, daß
2. Walzstich 15 % (Querwalzung) das Dog-Boning wesentlich verringert ist.
3 Walzstich 20% Gemäß der Erfindung in dieser Weise erzeugte
' . . . , Brennplatten können mit Erfolg in dem MTR-Reactor
4. walzsticü 2U /o 5 >>Bu]k Shielding Reactor« und dem »Low-Intensity
5. Walzstich 20% Training Reactor« (LITR), die in dem »The Reactor
6. Walzstich 20% Handbook«, Bd. 2, AECD-3646, Mai 1955, beschrie-
7. Walzstich 20 % t>ei1 suw1^ ^11 anderen Reaktoren ähnlicher Bauart
„ , , „ -. eingesetzt werden.
ufT79 g 10 ?as vorstenende Beispiel und die vorstehenden
a , /y mm Erläuterungen sind auf ein plattenförmiges Brenn-
ZwischendenWalzstichen element gerichtet, aber die Vorteile der Erfindung
lOminutige erneute Er- können unabhängig von der jeweiligen räumlichen
hitzung des Knüppels Ausbildung erhalten werden.
Probleme wie das Dog-
15 Boning können, wenn es sich um ein Brennelement
Aus dem gewalzten Knüppel werden dann sechzehn mit umkleidetem Kern handelt, unabhängig von der Kerne von 5,84 cm Breite und 7,62 cm Länge ge- Brennelementausbildung gemäß der Erfindung abgestanzt und jeweils gewogen. Die so erhaltenen Kerne fangen und unterdrückt werden. Der Vorteil der stärreichen für die Brennplattenherstellung vollkommen keren Zugänglichkeit der erfindungsgemäßen ternären aus. Sie werden in sechzehn Aluminiumrahmen von 20 Legierung für die Warmwalzbehandlung zeigt sich in 5,66 mm Dicke, 11,43 cm Breite und 15,24 cm Länge allen Fällen, in denen eine Uran und Aluminium in gepreßt, die ein in der Mitte angeordnetes »Fenster« den erfindungsgemäßen Mengen enthaltende Legiemit den Abmessungen des Brennstoffkerns (d. h. einer rung durch mechanische Verformung verarbeitet Größe von 5,84 · 7,62 cm) aufweisen. Die gerahmten werden soll.
Kerne werden Va Stunde auf 575 bis 600° C erhitzt 25 Im Rahmen der Erfindung liegen zahlreiche weitere
und anschließend in zwei gleichen Walzstichen auf Ausführungsformen.
4,57 mm gewalzt. Dann werden an den gerahmten
und teilweise gewalzten Kern zwei Deckplatten von PATENTANSPRÜCHE:
3,05 mm Dicke angesetzt, so daß der Kern vollständig eingeschlossen ist. Der erhaltene Aufbau wird 30 1. Warmverformbare ternäre Legierung auf V« Stunde auf 575 bis 600° C erhitzt und dann auf Uran-Aluminium-Basis, gekennzeichnet durch die eine Dicke von 1,65 mm gewalzt, wobei in jedem Zusammensetzung 3,5 bis 10 Atomprozent Uran, Walzstich eine 35%ige Dickenminderung erfolgt. 70 bis 96 Atomprozent Aluminium und Silicium, Zwischen je zwei Walzstichen wird der Aufbau Titan, Germanium, Zirkonium, Zinn, Blei, Indium, 10 Minuten erneut erhitzt. An die Warmwalzung 35 Thallium, Eisen, Niob oder Gallium in einer schließt sich eine lstündige Flußmittel-Wärme- Menge bis zu 20 Atomprozent als zusätzliche behandlung bei 607° C unter Verwendung einer Auf- Komponente.
schlämmung des Flußmittels »Eutectic 190« (nach 2. Legierung nach Anspruch 1, gekennzeichnet
den Angaben des Herstellers aus ungefähr 20 Ge- durch einen Gehalt an der zusätzlichen Kompo-
wichtsprozent Natriumchlorid, ungefähr 30 Gewichts- 4° nente von 0,5 bis 20 Atomprozent,
prozent Lithiumchlorid, ungefähr 20 Gewichtspro- 3. Legierung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
zent Kaliumchlorid, ungefähr 10 Gewichtsprozent gekennzeichnet, daß die zusätzliche Komponente
Natriumfluorid und zwischen 10 und 20 Gewichts- Silicium, Titan, Germanium, Zirkonium oder
prozent Cäsiumchlorid [vgl. auch USA.-Patentschrift Zinn, insbesondere in einer Menge von 1 bis
2481053]) in Methylalkohol als Flußmittel an. Das 45 5 Atomprozent, ist.
Flußmittel wird dann durch Waschen und durch 4. Legierung nachAnspruch3, dadurch gekenn-
Säurebeizung entfernt, worauf die Platten auf eine zeichnet, daß die zusätzliche Komponente Silicium,
Endstärke von 1,52 mm kaltgewalzt werden. Hierauf insbesondere in einer Menge von 5 Atomprozent,
unterwirft man die Platten 45 Minuten einer Ent- ist.
Spannungsbehandlung bei 540° C und bringt sie dann 50 5. Verwendung der Legierung gemäß Ansprü-
durch Schneid- und spanabhebende Bearbeitung auf chen 1 bis 4 als Werkstoff für den Innenkern von
die gewünschte Größe. Bei einer Prüfung der Ver- Brennelementen für Kernreaktoren mit einer auf-
bundbrennplatten auf blasengebende Verziehungen gewalzten Aluminiumumkleidung.
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen
© 109 747/485 11.61
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