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DE1108078B - Process for producing a copying layer for planographic printing plates from epoxy resins - Google Patents

Process for producing a copying layer for planographic printing plates from epoxy resins

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Publication number
DE1108078B
DE1108078B DEA32765A DEA0032765A DE1108078B DE 1108078 B DE1108078 B DE 1108078B DE A32765 A DEA32765 A DE A32765A DE A0032765 A DEA0032765 A DE A0032765A DE 1108078 B DE1108078 B DE 1108078B
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DE
Germany
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epoxy
alcohol
cinnamic acid
epoxy resins
printing plates
Prior art date
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Pending
Application number
DEA32765A
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German (de)
Inventor
Ronald Alfred Charles Adams
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Algraphy Ltd
Original Assignee
Algraphy Ltd
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Publication date
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    • G03F7/00Photomechanical, e.g. photolithographic, production of textured or patterned surfaces, e.g. printing surfaces; Materials therefor, e.g. comprising photoresists; Apparatus specially adapted therefor
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Description

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer Kopierschicht für Flachdruckplatten aus Epoxyharzen, die bei Lichteinwirkung polymerisiert und für Druckplatten verwendbar ist.The invention relates to a method for producing a copy layer for planographic printing plates made of epoxy resins that polymerize when exposed to light and can be used for printing plates.

Es ist bekannt, Stoffe, die durch die Veresterung von Polymerisaten, die Hydroxygruppen enthalten, mit Zimtsäure oder esterbildenden Zimtsäurederivaten hergestellt sind, als lichtempfindliches Material für die Herstellung von Flachdruckplatten zu verwenden. Unter den polymeren Stoffen, die Hydroxygruppen enthalten, die bisher für diesen Zweck verwendet wurden, befindet sich Polyvinylalkohol, Zellulose und bestimmte Derivate derselben, wie teilweise hydrolysiertes Zelluloseacetat, und Stärke. Neuerdings wurde auch vorgeschlagen, gewisse Epoxyharze zu verwenden, insbesondere solche, die durch die Kondensation von Epichlorhydrin und Diphenylolpropan gebildet werden. Es hat sich ergeben, daß diese Zimtsäureester von Epoxyharzen als fotopolymerisierbare Verbindungen für Flachdruckplatten, abgesehen von ihrer Lichtempfindlichkeit, gewisse vorteilhafte Eigenschaften aufweisen. Die Stoffe sind stabil, so daß Platten, die mit diesen Stoffen beschichtet sind, in der Dunkelheit unbegrenzt lange aufbewahrt werden können, und sowohl das Material selbst als auch seine Lichtempfindlichkeit werden von Temperatur- und Feuchtigkeitsänderungen der Atmosphäre nicht beeinflußt. Die durch Belichtung gehärteten Epoxyzimtate weisen bei der Verwendung zur Herstellung fotolithografischer Bilder die hervorragende Haftfähigkeit, Biegsamkeit, Abriebfestigkeit, chemische Widerstandsfähigkeit und Widerstandsfähigkeit gegen Lösungsmittel der gehärteten Epoxyharze auf.It is known that substances produced by the esterification of polymers containing hydroxyl groups are made with cinnamic acid or ester-forming cinnamic acid derivatives, as light-sensitive material for the To use manufacture of planographic printing plates. Among the polymeric substances, the hydroxyl groups that have heretofore been used for this purpose include polyvinyl alcohol, cellulose and certain derivatives thereof such as partially hydrolyzed cellulose acetate and starch. Lately has been also proposed to use certain epoxy resins, especially those produced by the condensation of Epichlorohydrin and diphenylolpropane are formed. It has been found that this cinnamic acid ester of Epoxy resins as photopolymerizable compounds for planographic printing plates, apart from their sensitivity to light, have certain advantageous properties. The fabrics are stable, so panels that are coated with these substances, can be stored in the dark indefinitely, and Both the material itself and its sensitivity to light are affected by changes in temperature and humidity the atmosphere is not affected. The cinnamon epoxies hardened by exposure have when used for the production of photolithographic images, the excellent adhesiveness, flexibility, Abrasion resistance, chemical resistance and resistance to solvents of the cured epoxy resins.

Epoxyharze der vorstehend erläuterten Art sind im Handel mit den verschiedensten Molekulargewichten erhältlich bis zu einem Molekulargewicht von annähernd 8000 mit Epoxywerten von annähernd 2, wobei unter Epoxywert die Zahl der Epoxygruppen je Harzmolekül verstanden wird. Die Epoxygruppen sind vor allem erwünscht zur Bildung von Querverbindungen bei der Polymerisation mit Hilfe von Diaminen, Säureanhydriden usw. mit oder ohne Einwirkung von Wärme. Das Harz besteht im wesentlichen aus einem in organischen Lösungsmitteln löslichen Polyalkohol mit End-Epoxygruppen. Wird dieses Harz verestert, beispielsweise mit Zimtsäure, so reagieren die Epoxygruppen und die Alkoholgruppen und geben den entsprechenden Ester. Ein solches Erzeugnis ist, wie nach früheren Erfahrungen zu erwarten, lichtempfindlich, und seine Lichtempfindlichkeit kann noch erhöht werden durch die Verwendung von Sensibilisatoren, zu denen gewisse Ketone,Epoxy resins of the type discussed above are commercially available in a wide variety of molecular weights available up to a molecular weight of approximately 8000 with epoxy values of approximately 2, where the epoxy value is understood to mean the number of epoxy groups per resin molecule. The epoxy groups are especially desirable for the formation of cross-links during the polymerization with the aid of Diamines, acid anhydrides, etc., with or without the action of heat. The resin essentially consists from a polyalcohol which is soluble in organic solvents and has terminal epoxy groups. Will If this resin is esterified, for example with cinnamic acid, the epoxy groups and the alcohol groups react and give the corresponding ester. Such a product is like after previous experiences expected to be photosensitive, and its photosensitivity can be increased by using it of sensitizers, to which certain ketones,

einer Kopierschicht für Flachdruckplattena copy layer for planographic printing plates

aus Epoxyharzenmade of epoxy resins

Anmelder:Applicant:

Algraphy Limited
und Ronald Alfred Charles Adams, London
Algraphy Limited
and Ronald Alfred Charles Adams, London

Vertreter: Dr. F. Feder, Patentanwalt,
Düsseldorf, Pempelforter Str. 18
Representative: Dr. F. Feder, patent attorney,
Düsseldorf, Pempelforter Str. 18

1^ Beanspruchte Priorität: 1 ^ Claimed priority:

Großbritannien vom 2. September 1958Great Britain September 2, 1958

Ronald Alfred Charles Adams, London,
ist als Erfinder genannt worden
Ronald Alfred Charles Adams, London,
has been named as the inventor

Chinone, Nitroverbindungen und Thiazolderivate gehören. Die so erhaltenen lichtempfindlichen Stoffe können recht zufriedenstellend als fotomechanische Schicht für Flachdruckplatten verwendet werden. Es hat sich ergeben, daß die besten Ergebnisse und die höchste Lichtempfindlichkeit bei Epoxyzimtaten der vorstehend beschriebenen Art erreicht werden mit Epoxyharzen des Molekulargewichtes von annähernd 8000. Im Vergleich mit Polyvinylzimtaten, die ein Molekulargewicht von annähernd 50 000 haben, ist aber die Lichtempfindlichkeit selbst des besten Epoxyzimtates gering, obgleich andere Eigenschaften, beispielsweise die Haftfähigkeit an der Unterlage und die Annahmefähigkeit für fette Druckfarbe, besser sein können.Quinones, nitro compounds, and thiazole derivatives include. The photosensitive materials thus obtained can be used quite satisfactorily as a photomechanical layer for planographic printing plates. It has been found that the best results and the highest photosensitivity with epoxy cinnamon the type described above can be achieved with epoxy resins of the molecular weight of approximately 8,000. As compared to polyvinyl cinnamon, which has a molecular weight of approximately 50,000 but the photosensitivity of even the best epoxy cinnamon is poor, although other properties, for example the adhesion to the substrate and the ability to accept bold printing inks are better can.

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer Kopierschicht für Flachdruckplatten aus Epoxyharzen, durch das eine erhöhte Lichtempfindlichkeit unter Beibehaltung der erwünschten Eigenschaften der vorstehend erwähnten Epoxyzimtate erzielt wird.The present invention relates to a method for producing a copying layer for Planographic printing plates made of epoxy resins, through which an increased photosensitivity while maintaining the desirable properties of the above-mentioned epoxy cinnamon is achieved.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung lichtempfindlicher Stoffe aus Epoxyharzen der vorstehend erwähnten Art besteht darin, daß das Epoxyharz zuerst mit einem aliphatischen Alkohol zur Reaktion gebracht wird, der zwei primäre Alkoholgruppen und mindestens eine sekundäre Alkohol-The method of the present invention for producing photosensitive fabrics from epoxy resins of the above mentioned type is that the epoxy resin first with an aliphatic alcohol for Reaction is brought about, the two primary alcohol groups and at least one secondary alcohol

109 60W295109 60W295

gruppe pro Molekül enthält, so daß das Hydroxyläquivalent dieses Alkohols kleiner ist als das des Diphenylolpropans, d. h. kleiner als 114, und dann das so erhaltene lösungsmittellösliche Harz mit Zimtsäure oder einem esterbildenden Derivat der Zimtsäure verestert wird.group per molecule, so that the hydroxyl equivalent this alcohol is smaller than that of diphenylolpropane, i. H. less than 114, and then the solvent-soluble resin thus obtained with cinnamic acid or an ester-forming derivative of cinnamic acid is esterified.

Durch die Reaktion äquivalenter Gewichte eines Alkohols der vorstehend angegebenen Art mit den Epoxygruppen eines Epoxyharzes der vorstehend beschriebenen Art entsteht ein neuer, in organischen Lösungsmitteln löslicher Polyesteralkohol, der im wesentlichen frei von Epoxygruppen ist, aber eine niedrige Hydroxyläquivalenz und ein höheres Molekulargewicht als das Ausgangs-Epoxyharz hat. Dieses neue Harz ergibt bei Veresterung, beispielsweise mit Zimtsäurechlorid, einen Ester, der eine wesentlich höhere Lichtempfindlichkeit aufweist als der Zimtsäureester des Ausgangsepoxyharzes. Die Lichtempfindlichkeit kann erforderlichenfalls noch weiter erhöht werden durch die Verwendung bekannter Sensibilisatoren, z. B. der Ketone, wie Michlers Keton.By reacting equivalent weights of an alcohol of the type indicated above with the Epoxy groups of an epoxy resin of the type described above create a new one, in organic Solvent soluble polyester alcohol which is essentially free of epoxy groups, but is one has low hydroxyl equivalency and a higher molecular weight than the starting epoxy resin. This New resin results in esterification, for example with cinnamic acid chloride, an ester that is an essential has higher photosensitivity than the cinnamic acid ester of the starting epoxy resin. The sensitivity to light can be further increased by using known ones if necessary Sensitizers, e.g. B. the ketones, such as Michler's ketone.

Das einfachste Beispiel eines aliphatischen Alkohols, der für das erfindungsgemäße Verfahren verwendbar ist, ist Glyzerin. Besonders geeignet ist jedoch SorbitolThe simplest example of an aliphatic alcohol that can be used for the process of the invention is is glycerin. However, sorbitol is particularly suitable

(Ho-CH2-(CHOH)4-CH2OH)(Ho-CH 2 - (CHOH) 4 -CH 2 OH)

der zwei primäre Alkoholgruppen und vier sekundäre Alkoholgruppen enthält mit einem Gesamt-Hydroxyläquivalent von annähernd 30, wobei ein Alkohol um so besser ist, je geringer seine Hydroxyläquivalenz ist. Aliphatische Alkohole, die mehr oder weniger als zwei primäre Alkohölgruppen pro Molekül enthalten, sind für das erfindungsgemäße Verfahren nicht geeignet. Um ein möglichst hohes Molekulargewicht zu erreichen, soll eine solche Menge Alkohol verwendet werden, als dem chemischen Äquivalent der Epoxygruppen im Harz entspricht, wobei eine primäre Alkoholgruppe einer Epoxygruppe äquivalent ist. Bei der Durchführung der Reaktion ist darauf zu achten, daß ein lineares Polymerisat erhalten wird, da Querverbindungen die Unlöslichkeit des erhaltenen Harzes zur Folge haben. Die einfache Erhitzung eines Gemisches äquivalenter Mengen von Sorbitol und Epoxyharz kann ein zufriedenstellendes Erzeugnis ergeben, wenn sie so durchgeführt wird, daß eine rasche Erhitzung und Abkühlung des Gemisches erreicht werden kann, um auf diese Weise die Reaktion so zu führen, daß ein ausreichender Polymerisationsgrad ohne Bildung von Querverbindungen erreicht wird. Ein solches Verfahren ist aber für Fabrikationszwecke ungeeignet. Die Zugabe einer geringen Menge eines basischen Katalysators, wie Benzyltrimethylammoniumhydroxyd, erleichtert die Reaktion der Epoxygruppen mit den primären Alkoholgruppen und vermindert die Neigung zur Bildung von Querverbindungen. which contains two primary alcohol groups and four secondary alcohol groups with a total hydroxyl equivalent of approximately 30, the lower the hydroxyl equivalence, the better the alcohol. Aliphatic alcohols that contain more or less than two primary alcohol groups per molecule, are not suitable for the process according to the invention. To get the highest possible molecular weight the amount of alcohol used should be equal to the chemical equivalent of the epoxy groups in the resin, where a primary alcohol group is equivalent to an epoxy group. When carrying out the reaction, care must be taken to ensure that a linear polymer is obtained, since Cross-links result in the insolubility of the resin obtained. Simply heating a Mixtures of equivalent amounts of sorbitol and epoxy resin can produce a satisfactory product when carried out so that rapid heating and cooling of the mixture result can be achieved in order in this way to conduct the reaction so that a sufficient degree of polymerization is achieved without the formation of cross-links will. However, such a method is unsuitable for manufacturing purposes. The addition of a small amount a basic catalyst, such as benzyltrimethylammonium hydroxide, facilitates the reaction of the Epoxy groups with the primary alcohol groups and reduces the tendency to form cross-links.

Im folgenden werden zur Erläuterung — nicht zur Beschränkung — Beispiele für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gegeben. Bei den in diesen Beispielen verwendeten Epoxyharzen handelt es sich um solche gegenwärtig im Handel befindliche Harze, die durch Reaktion zwischen Epichlorhydrin und Diphenylolpropan hergestellt sind und die einen Epoxywert haben, der größer ist als Eins und nicht größer als Zwei. Das erfindungsgemäße Verfahren soll aber nicht beschränkt sein auf Epoxyharze der vorstehend angegebenen Zusammensetzung, vorausgesetzt, daß der Epoxywert dem angegebenen Wert entspricht. Harze mit Epoxywerten von Eins oder weniger würden keine geeigneten linearen Polymerisate ergeben, während ein Epoxywert von mehr als Zwei zu dreidimensionalen oder unlöslichen Polymerisaten führen würde.In the following, examples of the implementation of the given method according to the invention. The epoxy resins used in these examples are these are resins currently on the market which are produced by reaction between epichlorohydrin and diphenylolpropane and which have an epoxy value greater than one and not greater than two. However, the process of the invention is not intended to be limited to the epoxy resins of the above specified composition, provided that the epoxy value is the specified value is equivalent to. Resins with epoxy values of one or less would not be suitable linear polymers result, while an epoxy value of more than two results in three-dimensional or insoluble polymers would lead.

Beispiel 1example 1

50 g eines Kondensationsproduktes aus Epichlorhydrin und Diphenylolpropan mit einem Epoxydäquivalentgewicht = 500, im folgenden Epoxyharz A genannt, wurden geschmolzen mit 8 g Sorbitol und 0,5 ml einer 40%igen wässerigen Lösung von Benzyltrimethylammoniumhydroxyd. Die Temperatur wurde 25 Minuten lang auf 250° C gehalten und dann so rasch als möglich auf Zimmertemperatur vermindert.50 g of a condensation product of epichlorohydrin and diphenylolpropane with an epoxy equivalent weight = 500, hereinafter referred to as epoxy resin A, were melted with 8 g of sorbitol and 0.5 ml of a 40% aqueous solution of benzyltrimethylammonium hydroxide. The temperature was held at 250 ° C for 25 minutes and then reduced to room temperature as quickly as possible.

Das erhaltene Erzeugnis gab eine hochviskoseThe product obtained gave a highly viscous one

Lösung in Cyclohexanol, während das Ausgangsharz eine Lösung mit wesentlich niedrigerer Viskosität ergab. Das Erzeugnis war frei von Epoxygruppen.Solution in cyclohexanol, while the starting resin is a solution with a much lower viscosity revealed. The product was free from epoxy groups.

Ein ähnliches Ergebnis wurde erhalten bei der Benutzung von Triäthanolamin an Stelle des Benzyltrimethylammoniumhydroxyds als Katalysator.
Das Endprodukt ergab eine extrem hochviskose Lösung im Cyclohexanol und war frei von Epoxygruppen. Die Zimtsäurebehandlung dieses Polyätheralkohols kann nach üblichen Veresterungsverfahren durchgeführt werden. Da keine Epoxyharzgruppen mehr vorhanden sind, ist die Verwendung von Pyridin oder anderen saure Substanzen bindenden Mitteln möglich.
A similar result was obtained when triethanolamine was used in place of benzyltrimethylammonium hydroxide as the catalyst.
The end product resulted in an extremely highly viscous solution in cyclohexanol and was free of epoxy groups. The cinnamic acid treatment of this polyether alcohol can be carried out by conventional esterification processes. Since there are no longer any epoxy resin groups, the use of pyridine or other acidic substances binding agents is possible.

Das durch die vorstehend beschriebene Reaktion erhaltene Erzeugnis wurde zum Zimtat verestert durch die direkte Einwirkung von Zimtsäurechlorid in Toluollösung, bis jede HCl-Entwicklung aufhörte. Die Lösung wurde mit Toluol verdünnt bis zu einer Konzentration von etwa 5 g pro 100 cm3 Lösungsmittel, und das Harz wurde dann ausgefällt durch Eingießen in das fünffache Volumen Isopropanol.The product obtained by the reaction described above was esterified to cinnamon by the direct action of cinnamic acid chloride in toluene solution until any evolution of HCl ceased. The solution was diluted with toluene to a concentration of about 5 g per 100 cm 3 of solvent and the resin was then precipitated by pouring into five times the volume of isopropanol.

Zum Vergleich wurde in gleicher Weise ein Ester aus dem Ausgangs-Epoxyharz A hergestellt. Die Zimtsäureester wurden mit Michlers Keton sensibilisiert und auf eine für Flachdruck geeignete Aluminiumplatte aufgetragen. Die Lichtempfindlichkeitsprüfung wurde in üblicher Weise durchgeführt und ergab, daß das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Erzeugnis eine fünfzehnmal höhere Lichtempfindlichkeit aufwies als das aus Epoxyharz A direkt hergestellte Zimtat.For comparison, an ester was prepared from the starting epoxy resin A in the same manner. The cinnamic acid esters were sensitized with Michler's ketone and applied to an aluminum plate suitable for planographic printing. The photosensitivity test was carried out in the usual manner and showed that that prepared by the process of the invention The product exhibited fifteen times more photosensitivity than that of Epoxy Resin A. directly made cinnamon.

Beispiel 2Example 2

500 g eines Kondensationsproduktes aus Epichlorhydrin und Diphenylolpropan (Epoxyäquivalentgewicht = 4000), im folgenden Epoxyharz D genannt, wurden zusammengeschmolzen mit 10 g Sorbitol und 1 ml einer 40%igen wässerigen Lösung von Benzyltrimethylammoniumhydroxyd und die Temperatur so rasch wie möglich auf 2600C erhöht. Nach 30 Minuten hatte sich die Viskosität erheblich erhöht, und nach einer Gesamtzeit von 40 Minuten wurde das Produkt abgekühlt und wie im Beispiel 1 in das Zimtat übergeführt und sensibilisiert. Das sensibilisierte Erzeugnis wurde wieder auf eine Aluminiumplatte aufgetragen und hatte eine dreimal höhere Lichtempfindlichkeit als das aus Epoxyharz D direkt hergestellte Zimtat.500 g of a condensation product of epichlorohydrin and diphenylolpropane (epoxy equivalent weight = 4000), hereinafter referred to as epoxy resin D, were melted together with 10 g of sorbitol and 1 ml of a 40% aqueous solution of benzyltrimethylammonium hydroxide and the temperature was increased to 260 ° C. as quickly as possible. After 30 minutes the viscosity had increased considerably, and after a total of 40 minutes the product was cooled and, as in Example 1, converted into the cinnamon and sensitized. The sensitized product was reapplied to an aluminum plate and had photosensitivity three times higher than that of cinnamon made from epoxy resin D directly.

Das Zimtat des Epoxyharzes D ist das am höchsten lichtempfindliche Epoxyzimtat, das aus handelsüb-The cinnamon in epoxy resin D is the most light-sensitive epoxy cinnamon that is made from commercially available

lichen Epoxyharzen der Epichlorhydrin-Diphenylolpropan-Serie durch direkte Zimtsäureveresterung hergestellt werden kann.common epoxy resins of the epichlorohydrin-diphenylolpropane series can be made by direct cinnamic acid esterification.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:PATENT CLAIMS: 1. Verfahren zur Herstellung einer Kopierschicht für Flachdruckplatten aus Epoxyharzen, dadurch gekennzeichnet, daß das Epoxyharz zuerst mit einem aliphatischen Alkohol zur Reaktion gebracht wird, der zwei primäre Alkoholgruppen und mindestens eine sekundäre Alkoholgruppe pro Molekül enthält, derart, daß die Hydroxyläquivalenz dieses Alkohols kleiner ist als die zur Herstellung des Epoxyharzes verwendeten Diphenylolpropans, d. h. kleiner als 114, und daraufhin das erhaltene lösliche Harz mit Zimtsäure oder einem esterbildenden Derivat der Zimtsäure verestert wird.1. A method for producing a copying layer for planographic printing plates from epoxy resins, characterized in that the epoxy resin is first reacted with an aliphatic alcohol which contains two primary alcohol groups and at least one secondary alcohol group per molecule, such that the hydroxyl equivalence of this alcohol is smaller than the diphenylolpropane used to produce the epoxy resin, ie less than 114, and then the resulting soluble resin is esterified with cinnamic acid or an ester-forming derivative of cinnamic acid. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der für die Reaktion mit dem Epoxyharz verwendete aliphatische Alkohol Sorbitol ist.2. The method according to claim 1, characterized in that that the aliphatic alcohol used to react with the epoxy resin is sorbitol. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der erhaltene Zimtsäureester in an sich bekannter Weise sensibilisiert wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the cinnamic acid ester obtained is sensitized in a manner known per se. © 109 609/299 5.61© 109 609/299 5.61
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