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DE1193250B - Process for the production of hardened products based on polyepoxide - Google Patents

Process for the production of hardened products based on polyepoxide

Info

Publication number
DE1193250B
DE1193250B DES84440A DES0084440A DE1193250B DE 1193250 B DE1193250 B DE 1193250B DE S84440 A DES84440 A DE S84440A DE S0084440 A DES0084440 A DE S0084440A DE 1193250 B DE1193250 B DE 1193250B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyepoxide
production
hexamethylenetetramine
polyepoxides
reaction
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES84440A
Other languages
German (de)
Inventor
Jutta Tolsdorf Geb Hildebrand
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Siemens Corp
Original Assignee
Siemens Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Siemens Corp filed Critical Siemens Corp
Priority to DES84440A priority Critical patent/DE1193250B/en
Publication of DE1193250B publication Critical patent/DE1193250B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/68Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C08G59/686Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used containing nitrogen

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von ausgehärteten Produkten auf Polyepoxydbasis Es ist bekannt, daß Polyepoxyde durch längeres Erhitzen mit Polycarbonsäureanhydriden, z. B. Phthalsäureanhydrid, Maleinsäureanhydrid oder Bernsteinsäureanhydrid, in vernetzte Kunststoffe übergeführt werden können. Derartige Kombinationen finden vor allem als Gießharze, Schichtstoffe, Klebstoffe, elektrische Isolierstoffe usw. Verwendung.Process for the production of cured products based on polyepoxide It is known that polyepoxides by prolonged heating with polycarboxylic anhydrides, z. B. phthalic anhydride, maleic anhydride or succinic anhydride, in cross-linked Plastics can be transferred. Such combinations find above all as casting resins, laminates, adhesives, electrical insulating materials, etc. use.

Diese für die Umsetzung mit Polyepoxyden verwendeten Polycarbonsäureanhydride erfordern aber wegen der zu geringen auftretenden Wärmetönung lange Reaktionszeiten bzw. erhöhte Temperaturen. These polycarboxylic anhydrides used for the reaction with polyepoxides but require long reaction times because of the low heat release that occurs or increased temperatures.

Es können auch Verluste des Anhydrids durch Verdampfen eintreten. Dies ist insbesondere bei Verwendung derartiger Kombinationen als Gießharz von Nachteil.The anhydride can also be lost through evaporation. This is particularly disadvantageous when using such combinations as casting resin.

Es ist bekannt, daß tertiäre Amine die Umsetzung von Polyepoxyden mit Polycarbonsäureanhydriden zu ausgehärteten Polyaddukten beschleunigen können. It is known that tertiary amines cause the reaction of polyepoxides can accelerate with polycarboxylic acid anhydrides to hardened polyadducts.

Die bisher hierfür verwendeten Verbindungen sind teils schwer zu handhaben, andererseits treten stärkere Verfärbungen bei den Endprodukten auf. Es wurde gefunden, daß diese Nachteile weitgehend vermieden werden können und insbesondere leicht dosier- und verarbeitbare Massen erhalten werden, wenn man als Amin Hexamethylentetramin verwendet. Man kann dann mit günstigen Härtungszeiten und Härtungstemperaturen arbeiten.The connections used so far for this are sometimes difficult to handle, on the other hand, the end products are more discolored. It was found, that these disadvantages can largely be avoided and in particular easy to dose and processable compositions are obtained if the amine is hexamethylenetetramine used. You can then work with favorable curing times and curing temperatures.

Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung von ausgehärteten Produkten durch Umsetzung von Polyepoxyden mit einer Epoxydzahl von 0,220 bis 0,550 mit Polycarbonsäureanhydriden in Gegenwart eines Amins als Beschleunigungsmittel, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man als Amin Hexamethylentetramin verwendet. The invention therefore relates to a method for production of cured products by reacting polyepoxides with an epoxy number from 0.220 to 0.550 with polycarboxylic anhydrides in the presence of an amine as an accelerator, which is characterized in that the amine used is hexamethylenetetramine.

Der Beschleuniger wird vorzugsweise in Mengen von 0,05 bis 0,1 Gewichtsprozent, bezogen auf Polyepoxyde, angewendet. Das erfindungsgemäß verwendete Hexamethylentetramin ist im Säureanhydrid unterhalb des Verdampfungspunkts desselben löslich und wird vorzugsweise als Schmelze beider Stoffe dem Polyepoxyd zugesetzt. The accelerator is preferably used in amounts of 0.05 to 0.1 percent by weight, based on polyepoxides. The hexamethylenetetramine used in the present invention is soluble in the acid anhydride below its evaporation point and becomes preferably added to the polyepoxide as a melt of both substances.

Für das erfindungsgemäße Verfahren sind die im Handel befindlichen Polyepoxyde geeignet. Vorzugsweise werden die Umsetzungsprodukte aus Epichlorhydrin mit einem mehrwertigen aliphatischen Alkohol oder einem mehrwertigen Phenol, insbesondere die Umsetzungsprodukte aus Epichlorhydrin und einem Bisphenol, eingesetzt. Die Polyepoxyde weisen eine Epoxydzahl von 0,220 bis 0,550 auf. For the process according to the invention, those available on the market are Suitable for polyepoxides. The reaction products are preferably made from epichlorohydrin with a polyhydric aliphatic alcohol or a polyhydric phenol, in particular the reaction products of epichlorohydrin and a bisphenol are used. The polyepoxies have an epoxy number of 0.220 to 0.550.

Die eingesetzten Polyepoxyde können erfindungsgemäß auch inerte Füllstoffe, z. B. Quarzmehl verschiedener Körnung, enthalten. Die in beschleunigter Reaktion erhaltenen ausgehärteten gefüllten Produkte weisen gute Biege- und Schlagbiegefestigkeit auf. According to the invention, the polyepoxides used can also be inert fillers, z. B. quartz powder of various grains contain. The in accelerated reaction The cured filled products obtained have good flexural and impact resistance on.

Die Herstellung der Produkte erfolgt nach dem erfindungsgemäßen Verfahren z. B. in der Weise, daß ein Polyepoxyd, vorzugsweise mit einem Epoxydäquivalent von etwa 400, mit einer Schmelze, enthaltend ein Anhydrid einer Polycarbonsäure und Hexamethylentetramin, versetzt wird. Zweckmäßig kommen auf 100 Teile Polyepoxyd 28 bis 30 Teile Säureanhydrid und 0,05 bis 0,1 Teile Hexamethylentetramin zur Anwendung. Besonders vorteilhaft ist ein Verhältnis von 100 Teilen Polyepoxyd, 30 Teilen Säureanhydrid und 0,05 Teilen Hexamethylentetramin. The products are manufactured according to the process according to the invention z. B. in such a way that a polyepoxide, preferably with an epoxy equivalent of about 400, with a melt containing an anhydride of a polycarboxylic acid and hexamethylenetetramine is added. It is advisable to use polyepoxide for every 100 parts 28 to 30 parts of acid anhydride and 0.05 to 0.1 parts of hexamethylenetetramine are used. A ratio of 100 parts of polyepoxide to 30 parts of acid anhydride is particularly advantageous and 0.05 part of hexamethylenetetramine.

Bei diesem Mengenverhältnis wird eine besonders schnelle Reaktion unter Aushärtung bei ausreichend langer Dauer erzielt. Die Umsetzungstemperaturen liegen zwischen 140 und 180"C.With this proportion, the reaction is particularly rapid Achieved with curing for a sufficiently long period. The reaction temperatures are between 140 and 180 "C.

Die folgenden Beispiele und die Zeichnung zeigen besonders deutlich die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erreichten Vorteile. The following examples and the drawing show particularly clearly the advantages achieved with the method according to the invention.

In der Zeichnung sind die Zeiten für die Erreichung des Festzustands eines ungefüllten Polyepoxyd-Phthalsäureanhydrid-Gemisches in Minuten in Abhängigkeit von der zugesetzten Menge des Beschleunigers Hexamethylentetramin aufgetragen. Wie aus der Kurve ersichtlich ist, tritt bereits durch einen Zusatz von 0,05 Gewichtsprozent Hexamethylentetramin, bezogen auf das Gewicht des Polyepoxyds, eine Verkürzung der Zeit bis zum Erreichen der Festphase auf 30 Minuten ein gegenüber 50 Minuten bei dem gleichen System ohne Beschleunigerzusatz. Für die Versuche wurden Fertigungsbedingungen, d. h. eine Gießtemperatur von 135"C und eine Reaktionstemperatur von 160"C gewählt. Die Bestimmung des Eintritts in den Festzustand wurde mit dem Agfa-Erstarrungszeitmesser durchgeführt. In the drawing are the times for reaching the solid state of an unfilled polyepoxy-phthalic anhydride mixture in minutes as a function applied from the added amount of the accelerator hexamethylenetetramine. As As can be seen from the curve, an addition of 0.05 percent by weight occurs Hexamethylenetetramine, based on the weight of the polyepoxide, a shortening of the Time to reach the solid phase to 30 minutes compared to 50 minutes the same system without the addition of accelerators. Manufacturing conditions, d. H. a casting temperature of 135 "C and a reaction temperature of 160" C were chosen. The determination of the Entry into the solid state was made with the Agfa solidification timer carried out.

Beispiel 1 100 g eines durch Umsetzung von 1 Mol Bisphenol A mit 1,2 Mol Epichlorhydrin erhaltenen Polyepoxyds, das ein Epoxydäquivalent von 400 besitzt, erhärten völlig nach Vermischen mit 30 g Phthalsäureanhydrid bei 1600C in 3 bis 4 Stunden. Durch Zusatz von 0,05 g Hexamethylentetramin zu dem geschmolzenen Phthalsäureanhydrid verkürzt sich diese Zeit auf 13/4 bis 2 Stunden. Example 1 100 g of a by reaction of 1 mole of bisphenol A with 1.2 mol of epichlorohydrin obtained polyepoxide, which has an epoxide equivalent of 400 harden completely after mixing with 30 g of phthalic anhydride at 1600C in 3 to 4 hours. By adding 0.05 g of hexamethylenetetramine to the molten one Phthalic anhydride shortens this time to 13/4 to 2 hours.

Beispiel 2 100 g eines mit 250 g Quarzmehl gefüllten Polyepoxyds von Beispiel 1 erhärten mit 30 g Phthalsäureanhydrid bei 160"C in 6 bis 7 Stunden. Durch Zugabe von 0,05 g Hexamethylentetramin zu dem geschmolzenen Phthalsäureanhydrid verkürzt sich diese Zeit auf 4 bis 5 Stunden. Example 2 100 g of a polyepoxide filled with 250 g of quartz flour from Example 1 harden with 30 g of phthalic anhydride at 160 "C in 6 to 7 hours. By adding 0.05 g of hexamethylenetetramine to the molten phthalic anhydride this time is reduced to 4 to 5 hours.

Die erfindungsgemäß erhaltenen Produkte eignen sich insbesondere als Einbettungs- und Vergußmassen für elektrische Gegenstände, hitzebeständige Überzüge, Klebmittel und Formmassen. The products obtained according to the invention are particularly suitable as embedding and casting compounds for electrical objects, heat-resistant coatings, Adhesives and molding compounds.

Claims (3)

Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von ausgehärteten Produkten durch Umsetzung von Polyepoxyden mit einer Epoxydzahl von 0,220 bis 0,550 mit Polycarbonsäureanhydriden in Gegenwart eines Amins als Beschleunigungsmittel, d a d u r c h gekennzeichnet, daß man als Amin Hexamethvlentetramin verwendet. Claims: 1. Process for the production of cured products by reacting polyepoxides with an epoxy number of 0.220 to 0.550 with polycarboxylic anhydrides in the presence of an amine as an accelerator, indicated by that the amine used is hexamethylene tetramine. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man 0,05 bis 0,1 Gewichtsprozent Hexamethylentetramin, bezogen auf das Gewicht des Polyepoxyds, verwendet. 2. The method according to claim 1, characterized in that 0.05 up to 0.1 percent by weight of hexamethylenetetramine, based on the weight of the polyepoxide, used. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man mit Füllstoff versetzte Polyepoxyde verwendet. 3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that one polyepoxides mixed with filler are used. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschrift Nr. 2938 014; britische Patentschrift Nr. 777 621; Industrial and Engineering Chemistry, Vol. 49, Nr. 7 (1957), S. 1089. References considered: U.S. Patent No. 2938 014; British Patent No. 777,621; Industrial and Engineering Chemistry, Vol. 49, No. 7 (1957), p. 1089.
DES84440A 1963-03-29 1963-03-29 Process for the production of hardened products based on polyepoxide Pending DE1193250B (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4024109A (en) * 1972-12-30 1977-05-17 Deutsche Texaco Aktiengesellschaft Process for preparing cured epoxide polymers

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB777621A (en) * 1954-01-04 1957-06-26 British Resin Prod Ltd Potentially curable compositions from glycidyl ethers
US2938014A (en) * 1957-10-04 1960-05-24 Pfizer & Co C Resin compositions

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