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DE1191059B - Verfahren zur Herstellung von Azofarbstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Azofarbstoffen

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Publication number
DE1191059B
DE1191059B DEF39773A DEF0039773A DE1191059B DE 1191059 B DE1191059 B DE 1191059B DE F39773 A DEF39773 A DE F39773A DE F0039773 A DEF0039773 A DE F0039773A DE 1191059 B DE1191059 B DE 1191059B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
amino
halogen
parts
yellow
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Pending
Application number
DEF39773A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Edgar Siegel
Dr Klaus Sasse
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF39773A priority Critical patent/DE1191059B/de
Publication of DE1191059B publication Critical patent/DE1191059B/de
Pending legal-status Critical Current

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Azofarbstoffen Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer wertvoller metallfreier Azofarbstoffe der allgemeinen Formel In dieser Formel bedeutet A einen fünf- oder sechsgliedrigen carbocyclischen oder heterocyclischen Ring, X Wasserstoff oder einen Substituenten, Y Wasserstoff, Halogen oder einen farblosen organischen Rest, »Halogen« ein Halogenatom, Z Wasserstoff oder einen Substituenten, vorzugsweise Wasserstoff oder eine Alkylgruppe, R den Rest einer gegebenenfalls weitere Azogruppen enthaltenden Diazokomponente der Benzol- oder Naphthalinreihe, R, den Rest einer Azokomponente, m eine ganze Zahl und n eine ganze Zahl von 1 -bis 3.
  • Die neuen metallfreien Azofarbstoffe können sowohl Mono- als auch Polyazofarbstoffe sein.
  • In den Farbstoffen des allgemeinen Formel (I) ist der Rest
    (X)n N@
    Halogen
    A (II)
    N/ Y
    definitionsgemäß über eine
    Z
    - N - 0C --Gruppe
    an das Farbstoffmolekül gebunden, wobei die Gruppe über das Stickstoffatom mit dem Rest R und/oder R, verknüpft sein kann.
  • Als Substituenten X kommen unter anderem in Betracht: gegebenenfalls substituierte Alkyl-, Aralkyl- und Arylreste, Sulfonsäure-, Carbonsäure-, Halogensubstituenten, wie Chlor- und Bromsubstituenten, ferner Nitro-, Hydroxy-, Alkoxy-, Cyan-, Sulfon- und gegebenenfalls substituierte Sulfonamidgruppen, Säureestergruppierungen, wie Sulfonsäure-und Carbonsäureestergruppen u. dgl. Unter den Halogensubstituenten im Pyrazinrest haben Chlor-und Bromsubstituenten bevorzugtes Interesse. Für den Fall, daß Y einen farblosen organischen Rest darstellt, kann dieser beliebiger Art sein, z. B. eine Alkyl-, Aralkyl-, Aryl- oder Acylaminogruppe, eine Alkyl- oder Arylsulfonylaminogruppe, ferner Reste aliphatischer und aromatischer Hydroxy- oder Mercaptoverbindungen.
  • Die neuen Farbstoffe der Formel (I) können je nach Art ihrer Substituenten sowohl wasserlöslich als auch in Wasser schwer löslich oder unlöslich sein. Der Farbstoff R-N = N-Ri kann die in Azofarbstoffen üblichen Substituenten enthalten, wie Sulfonsäure-, Carbonsäure-, gegebenenfalls substituierte Sulfonamid-, Sulfon-, Alkylamino-, Aralkylamino-, Arylamino-, Acylamino-, Nitro-, Cyan-, Halogen-, Hydroxy-, Alkoxy-, Azogruppierungen u. dgl. Die Farbstoffe können im übrigen weitere fixierfähige Gruppierungen, wie Mono- oder Dihalogentriazinylamino-, Mono-, Di- oder Trihalogenpyrimidinylamino-, veresterte Sulfonsäure-oxalkylamid- und Oxyalkylsulfongruppen, Sulfofluorid-, Halogenalkylamino- und Halogenacylamino-, Urethan-, ungesättigte Halogenalkylurethan-, Isocyanatgruppen u. ä. aufweisen. Die Farbstoffe sollen aber keine komplexgebundenen Metalle aufweisen.
  • Die neuen Farbstoffe sind auf verschiedenen Wegen zugänglich. Im allgemeinen wird man aminogruppenhaltige Azofarbstoffe der Formel worin R, Ri, Z und m die angegebene Bedeutung haben, oder Vorprodukte für die Darstellung solcher Farbstoffe mit Verbindungen der allgemeinen Formel (II), die im aromatischen oder heterocyclischen Kern A eine Carbonsäurehalogenidgruppe enthalten, umsetzen und im Falle der Verwendung von Farbstoffvorprodukten, diese in geeigneter Weise zu den gewünschten Endfarbstoffen (I) abwandeln.
  • Für den Aufbau der Azofarbstoffe (III) sind Diazokomponenten der Benzol- oder Naphthalinreihe vorgesehen. Geeignet sind sowohl sulfogruppenfreie als auch sulfogruppenhaltige Anilin- und Naphthylaminderivate, wie Anilin-, o-, m- oder p-Chloranilin, Dichloranilin, o-, m- oder p-Toluidin, p-Nitranilin, o-, m- oder p-Anisidin, m- oder p-Acetylamino- bzw. -Sulfoacetylaminoanilin, o-, m- oder p-Sulfanilsäure, 1-Amino-4-methylbenzol-2-sulfonsäure, 1-Amino-2,4-dimethylbenzol-6-sulfonsäure, 1-Amino-4- bzw. -5-chlorbenzol-2-sulfonsäure, 1-Amino-4-methoxybenzol - 2 - sulfonsäure, 1- Amino - 2 - methoxybenzol-5-sulfonsäure, 2-Amino-5-sulfobenzoesäure, 2-Amino-4-sulfobenzoesäure, 2-(4'-Aminophenyl}-Crmethylbenzthiazol-3',7'-disulfonsäure (Dehydrothiotoluidindisulfonsäure), 1-Amino-3-acetylaminobenzol-6-sulfonsäure, 1-Amino-4-acetylaminobenzol-2-sulfonsäure, 1 - Amino - 4 - nitrobenzol - 2 - sulfonsäure, 4-Amine-4'-nitrostilben-2,2'-disulfonsäure, 4-Aminoazobenzol - 3,4'- disulfonsäure, 4 - Amino - 2 - acetylaminoazobenzol - 2',4'- disulfonsäure, 1 - Naphthylamin, 2-Naphthylamin, 1-Naphthylamin-4-sulfonsäure, 1-Naphthylamin-6(7)-sulfonsäure, 1-Amino-2-äthoxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Naphthylamin-1-sulfonsäure, 2-Naphthylamin-1,5- bzw. -4,8- bzw. -5,7-disulfonsäure, 2-Naphthylamin-1,5,7-bzw.-3,6,8-bzw. -4,6,8-trisulfonsäure, 2-Amino-6-nitronaphthalin-4,8-disulfonsäure, 1,5-Diaminonaphthalin-3,7-disulfonsäure, 2,4-Disulfophenyl-azo-(4'-aminonaphthalin) - 6'(7) - sulfonsäure, 2,5 - Disulfophenyl - azo-(3'-äthoxy-4'-aminonaphthalin)-6'(7')-sulfonsäure.
  • Die Azokomponenten können enolische oder phenolische Hydroxylgruppen oder Aminogruppen aufweisen und z. B. der Reihe der Oxybenzol-, Aminobenzol-, Oxynaphthalin-, Aminonaphthalin-, Pyrazolon-, Aminopyrazol- und Acetessigsäureamidverbindungen angehören. Beispielsweise zu nennen sind unter anderem Phenol, m- bzw. p-Kresol, Anilin, N-Methylanilin, N-Athylanilin, N-(ß-Hydroxyäthyl)-anilin, N-Butylanilin, 1-Amino-3-methylbenzol, 1-Methylamino-3-methylbenzol, I-Athylamino-3-methylbenzol,1-Amino-3-methyl-6-methoxybenzol,1-Amino-3-acetylaminobenzol;1-Amino-3-ureidobenzoi, 1 - Amino - 3 - hydroxyacetylaminobenzol, 1-Amino-3-sulfoacetylaminobenzol, 1-Amino-2,5-dimethylbenzol, 2-Aminotoluol, 1-Amino-2-methoxybenzol, 1-Amino-3-methoxybenzol, 1-Amino-2,5-dimethoxybenzol, 1-Aminonaphthalin-6-sulfonsäure, 1 - Aminonaphthalin - 7 - sulfonsäure, 1 - Hydroxynaphthalin, 2-Hydroxynaphthalin, 1-Hydroxynaphthalin-4- bzw. -5- bzw. -8-sulfonsäure, 1-Hydroxynaphthalin-3,6- bzw. -4,8- bzw. -5,7-disulfonsäure, 1-Hydroxynaphthalin-3,6,8-trisulfonsäure, 1,8-Dihydroxynaphthalin - 3,6 - disulfonsäure, 1 - Hydroxy-8-methoxynaphthalin-3,6-disulfonsäure, 2-Hydroxynaphthalin - 4 - sulfonsäure, 2 - Hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure, -7-sulfonsäure, -8-sulfonsäure, 2-Hydroxynaphthalin-3,6- bzw. -4,6- bzw. -4,8- bzw. -5,7-bzw. -6,8-disulfonsäure,1-Aminonaphthalin-4-sulfonsäure, 2-Aminonaphthalin-6-sulfonsäure, 2-Aminonaphthalin-5,7-disWfonsäure, 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Athylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-1,7-disulfonsäure, 2-(4'-Aminophenyl)-amino-5-hydroxynaphthalin-3',7-disulfonsäure, 2-(3'-Aminophenyl) - amino- 5 - hydroxynaphthalin -4',7-disulfonsäure, 2-Acetylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Benzoylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 2-Acetylamino-5-hydroxynaphthalin-1,7-disulfonsäure, 2-Ureido-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure bzw. -1,7-disulfonsäure, 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure, 2-Methylamino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure, 2-(3'-AminopÜenyl)-amino-8-hydroxynaphthalin-4',6-disulfonsäure, 2-(4'-Aminophenyl)-amino-8-hydroxynaphthalin-3',6-disulfonsäure, 2-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure, 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disuffonsäure, 2-Amino-6-hydroxynaphthalin-8-sulfonsäure, 1- Amino - 8 - hydroxynaphthalin - 3,6 - disulfonsäure, 1- Amino - 8 - hydroxynaphthalin - 4,6 - disulfonsäure, 1- Acetylamino - 8 - hydroxynaphthalin - 3,6 - disulfonsäure, 1-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin-4,6-disulfonsäure, 1 - Benzoylamino - 8 - hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure, 1-Benzoylamino-8-hydroxynaphthalin-4,6-disulfonsäure, 1-(3'-Aminobenzoyl)-amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure, 1-(4'-Aminobenzoyl) - amino-8- hydroxynaphthalin - 3,6-disulfonsäure, 1 - Sulfoacetylamino - 8 - hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure, 1-Chlor-2-amino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfonsäure, 1-Chlor-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure, 1-(2'- bzw. 3'- bzw. 4'-Sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2'-Methyl-4'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2'-Chlor-4'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2',5'-Dichlor-4'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2',4'-Disulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2',5'-Disulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5),1-(4',8'-Disulfonaphthyl-[2'])-3-methyl - pyrazolon - (5), 1- (5', 7'- Disulfonaphthyl - [2'])-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(3'-Aminophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2'-Methyl-3'-amino-5'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(2'-Sulfo-4'-aminophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(4'-Sulfo-3'-aminophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) sowie die entsprechenden 3-Carboxy-Derivate, 3-Methyl-pyrazolon-(5), 1-(ß-Hydroxyäthyl)-3-methyl-pyrazolon-(5),1-(ß-Aminoäthyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(ß-Bromäthyl)-3-methyl-pyrazolon-(5), 1-(4'-Sulfophenyl)-3-methyl-5-aminopyrazol, 1-(3'-Sulfophenyl)-3-methyl-5-aminopyrazol, Bis-Pyrazolon aus 4,4'-Bis-hydrazinodibenzyl-2,2'-disulfonsäure und Acetessigester, Acetessigsäure - (4 - sulfophenyl) - amid, Acetessigsäure-(4,8-disulfonaphthyl-2)-amid, Acetessigsäure-(2-methoxy-4-sulfophenyl)-amid, Acetessigsäure-(3-amino-4-sulfophenyl)-amid.
  • Je nach Anzahl der für die Umsetzungsreaktion in Betracht kommenden reaktionsfähigen Gruppierungen im Farbstoffrest oder in den Farbstoffvorprodukten lassen sich eine oder mehrere Gruppierungen der allgemeinen Formel (11) über eine Gruppe in die Farbstoffe einbauen. Im allgemeinen wird m die Zahl 4 nicht überschreiten.
  • Unter den verfahrensgemäß hergestellten neuen Farbstoffen der Formel (I) sind solche besonders bevorzugt, in denen A für einen Phenylrest und Y für ein Halogenatom steht. Ferner sind für ihre Anwendung zum Färben und Bedrucken von Cellulosematerialien solche Farbstoffe von besonderem Interesse, die mindestens eine löslichmachende Gruppe, vorzugsweise mindestens eine Sulfonsäuregruppe, aufweisen.
  • Die Zwischenprodukte der Formel (II) sind teilweise aus 'der Literatur bekannt (vergleiche z. B. Angewandte Chemie, 1960, 72, S. 973). Im allgemeinen ist es vorteilhaft, die gewünschten Gruppen, z. B. Carbonsäure- bzw. Carbonsäurechloridgruppen schon vor dem Ringschluß z. B. zum Chinoxalinderivat in den aromatischen Kern A der o-Arylendiaminoverbindung einzuführen. In diesem Fall geht man z. B. von einer gegebenenfalls weitersubstituierten 1,2-Diaminobenzoesäure aus, setzt diese mit Oxalsäure unter Ausbildung eines Chinoxalinringes um und überführt die freien Hydroxylgruppen in Halogensubstituenten. Zuweilen ist es auch möglich, die Abwandlung der Hydroxylgruppen in Halogenatome in einem Verfahrensschritt mit einer gegebenenfalls gewünschten Umwandlung eines im Kern A enthaltenen Substituenten, z. B. einer Carbonsäuregruppe, zu verbinden, indem man beispielsweise die gegebenenfalls weitere Substituenten tragende 2,3-Dihydroxychinoxalin-carbonsäure mit Thionylehlorid in Gegenwart von Dimethylformamid oder mit einem Gemisch aus Phosphoroxychlorid und Phosphorpentachlorid in das entsprechende 2,3-Dichlorchinoxalin - carbonsäurechlorid überführt (vgl. französisches Patent 1 193 734). Einer der beiden Halogensubstituenten im Pyrazinring kann in den Vorprodukten oder auch nach Ausbildung der Farbstoffe
    (X). N@
    Halogen
    [R-N=N-Ri N-OC A
    (IV)
    Halogen
    Z NI
    in den Rest einer organischen Verbindung abgewandelt werden, indem man an dieser Stelle beispielsweise mit aliphatischen, aromatischen oder heterocyclischen Amino-, Hydroxy- oder Mercaptoverbindungen umsetzt.
  • Aus der großen Zahl der verfahrensgemäß erhältlichen Farbstoffe sind solche Produkte besonders leicht zugänglich, die sich von aminogruppenhaltigen Azofarbstoffen der Benzol-azo-benzol-, Benzol-azonaphthalin-, Benzol - azo - aminopyrazol- und -pyrazolon-Reihe ableiten, die mit den Verbindungen der Formel (11), die im Arylkern A eine Carbonsäurechloridgruppe aufweisen, unter Acylierung der Aminogruppe umgesetzt sind.
  • Die neuen Farbstoffe sind äußerst wertvolle Produkte, die sich für verschiedenste Anwendungszwecke vorzüglich eignen. Als wasserlösliche Verbindungen finden sie bevorzugtes Interesse für das Färben stickstoffhaltiger und hydroxylgruppenhaltiger Textilmaterialien, insbesondere von nativer und regenerierter Cellulose, Wolle, Seide, synthetischen Polyamid- und Polyurethanfasern. Dank der reaktiven Halogensubstituenten im Pyrazinrest eignen sich die Produkte besonders gut als Reaktivfarbstöffe zum Färben von Cellulosematerialien nach den hierfür in neuester Zeit bekanntgewordenen Techniken.
  • Enthalten die Farbstoffe metallkomplexbildende Gruppierungen, so können die Färbungen und Drucke vielfach durch Nachbehandeln mit metallabgebenden Mitteln, wie Kupfersalzen, z. B. Kupfersulfat, Chrom-, Kobalt- und Nickelsalzen, wie Chromacetat, Kobaltsulfat oder Nickelsulfat, in ihren Echtheiten verbessert werden.
  • Gegenüber dem aus Spalte 5, Beispiel 1, der deutschen Patentschrift 1 150 770 bekannten Reaktivfarbstoff ergibt der nach Beispiel 1 der vorliegenden Erfindung erhältliche Farbstoff deutlich tiefere Ausfärbungen auf mercerisierter Baumwolle. Im Vergleich zu dem aus Tabellenbeispiel 10 der belgischen Patentschrift 558 801 bekannten Farbstoff weist der verfahrensgemäß erhältliche Farbstoff der Formel erheblich bessere Klotzflottenstabilität auf. Beispiel 1 Zur Lösung von 34,7 Teilen 2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosaurem Natrium und 7 Teilen Natriumnitrit in 300 Teilen Wasser gibt man unter Eiskühlung 28 Volumteile konzentrierter Salzsäure und rührt die Mischung i/2 Stunde bei 0 bis 10°C. Nachdem überschüssige salpetrige Säure entfernt worden ist, gibt man 10,7 Teile 2-Aminotoluol, gelöst in 10 Volumteilen konzentrierter Salzsäure und 150 Teilen Wasser, hinzu und führt die Kupplung durch Abstumpfen der Salzsäure auf pH 3 bis 5 zu Ende. Der entstandene Aminoazofarbstoff wird ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und dann wieder in 700 Teilen Wasser unter Zusatz von Natronlauge bei pH 7 gelöst. Die wäßrige Lösung wird hieraufmit26,5Teilen 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid (Fp. 116°C, Kp. 144°C/0,05 mm), gelöst in 100 Teilen Benzol, versetzt und kräftig gerührt. Durch die einsetzende Reaktion erwärmt sich die Mischung auf 35 bis 40°C; man stumpft die frei werdende Salzsäure mit Sodalösung ab, bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist. Der entstandene Farbstoff der Formel wird mit 80 Teilen Kochsalz ausgesalzen, abgepreßt, gewaschen und bei 40 bis 50°C im Vakuum getrocknet. Er stellt ein gelbes, in Wasser mit gelber Farbe lösliches Pulver dar.
  • Der Farbstoff' liefert beim Bedrucken von Cellulosegewebe (mit Soda und Natriumhydroxyd als säurebindendes Mittel) einen kräftigen, rotstichiggelben Druck von guter Wasch- und Lichtechtheit.
  • In der nachfolgenden Tabelle sind die Diazokomponenten, Azokomponenten. und die mit der Aminogruppe verknüpfbare Reaktivkomponente angeführt, aus denen analog den Angaben im Beispiel 1 Farbstoffe aufgebaut werden können, deren Farbtöne - erhalten nach einem der in den Beispielen 1 und 2 erwähnten Applikationsverfahren - ebenfalls in der Tabelle verzeichnet sind.
  • Abkürzung für die Reaktionskomponente: A = 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid.
    Diazokomponente Azokomponente Reaktiv- Farbton
    komponente
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure 1-Amino-2-methoxy-5-methylbenzol A Gelb
    1-Aminonaphthalin-3,6-disulfosäure 1-Amino-3-methylbenzol A Gelb
    2-Aminonaphthalin-6,8-disulfosäure desgl. A Gelb
    4-Aminoazobenzol-3,4'-disulfosäure desgl. A Braungelb
    2-(3'-Sulfo-4'-aminophenyl)-6-methyl- desgl. A Gelb
    benzthiazol-7-sulfosäure
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure 1-Amino-3-acetylaminobenzol A Gelb
    desgl. Anilin A Gelb
    Beispiel 2 In die Lösung von 36,5 Teilen des Natriumsalzes der 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure in 100 Teilen Wasser werden unter gutem Rühren 26,5 Teile feingepulvertes 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid eingetragen und bei 20 bis 40°C unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Salzsäure auf pH 6 bis 7 so lange gerührt, bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist. Das so erhaltene Farbstoffzwischenprodukt kristallisiert in gelblichen Nädelchen aus und wird nach Verdünnen mit 600 Teilen Wasser und Zugabe von 12 Teilen Soda bei 5 bis 10°C mit 17,5 Teilen diazotierter 2-Aminobenzolsulfonsäure, gelöst in 200 Teilen Wasser, gekuppelt. Der bei einem End-pH von etwa 7 entstandene Farbstoff der Formel wird mit 100 Teilen Kochsalz ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und bei 40 bis 50°C im Vakuum getrocknet. Der Farbstoff bildet metallisch glänzende rote Nädelchen, die sich in Wasser leicht mit roter Farbe lösen.
  • Mit diesem Farbstoff kann Baumwollgewebe nach dem im Beispiel 1 genannten Verfahren, aus langer Flotte, nach dem Thermofixierverfahren oder nach dem Klotz-Kaltverweilverfahren gefärbt werden.
  • Dabei erhält man eine blaustichigrote Färbung von guter Naß-, Reib- und Lichtechtheit. In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbtöne weiterer Farbstoffe angeführt, die aus den ebenfalls aufgeführten Diazokomponenten, Azokomponenten und mit der Aminogruppe in den letzteren verknüpfbaren Reaktivkomponenten analog den Angaben im Beispiel 2 - oder auch durch Umsatz der entsprechenden Aminoazofarbstoffe mit den Reaktivkomponenten - aufgebaut werden und nach einem der obenerwähnten Verfahren auf Cellulosematerialien gefärbt oder gedruckt werden können:
    A = 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid.
    Diazokomponente Azokomponente Reaktiv- Farbton
    komponente
    1-Aminobenzol-2-.sulfosäure 1-(3'-Aminobenzoylamino)-8-hydroxy- A Rot
    naphthalin-3,6-disulfosäure
    1-Amino-2-carboxybenzol-4-sulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-di- A Rot
    sulfosäure
    1-Amino-4-methylbenzol-2-sulfosäure desgl. A Rot
    1-Amino-3-(2'-[4"-sulfophenylamino]- desgl. A Rot
    4'-chlortriazin-1',3',5'-yl-6')-amino-
    benzol-6-sulfonsäure
    1-Aminobenzol-2-sulfosäure 2-Aminonaphthalin-5-hydroxy-7-sulfo- A Orange
    säure
    1-Amino-3-(2'-[4"-sulfophenylamino]- desgl. A Orange
    4'-methylamino-triazin-1',3',5'-yl-6')-
    aminobenzol-6-sulfonsäure
    1-Amino-4-acetylaminobenzol-6-sulfosäure desgl. A Scharlach
    Beispiel 3 In die Lösung von 21 Teilen des Natriumsalzes der 1,3 - Diaminobenzol -.6 - sulfosäure in 100 Teilen Wasser werden unter gutem Rühren 26,5 Teile feingepulvertes 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid eingetragen und bei 20 bis 403C unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Salzsäure auf pH 6 bis 7 so lange gerührt, bis eine Probe beim Diazotieren und Kuppeln auf 1-Hydroxynaphthalin-4-sulfosäure eine klare, gelbstichigrote Färbung ergibt. Das entstandene Farbstoffzwischenprodukt wird nach Zugabe von Eis direkt mit 7 Teilen Natriumnitrit und 28 Teilen konzentrierter Salzsäure diazotiert und anschließend mit einer vorgelegten Lösung von 47 Teilen des Natriumsalzes der 1-Benzoylamino - 8 - hydroxynaphthalin - 3,6 - disulfosäure und 12 Teilen Soda in 200 Teilen Wasser vereinigt, wobei Kupplung zum Farbstoff der Formel erfolgt, der ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und bei 40 bis 5W C C im Vakuum getrocknet wird. Der Farbstoff löst sich in Wasser leicht mit roter Farbe und liefert nach einem der oben erwähnten Verfahren klare blaustichigrote Färbungen und Drucke auf Cellulosematerialien.
  • Beim Färben eines Gewebes aus synthetischen Polyamidfasern erhält man eine klare, blaustichigrote Färbung von guten Naßechtheiten.
  • In der folgenden Tabelle sind die Farbtöne und der pH-Wert des Kupplungsmediums von Farbstoffen angeführt, die analog den Angaben im Beispiel 3 aus einer Diazokomponente, welche eine weitere, bevorzugt acylierbare Aminogruppe enthält, aus einer Azokomponente und aus einer mit der Diazokomponente verknüpfbaren Reaktivkomponente hergestellt werden können. Zum Färben und Bedrucken von Cellulosematerialien mit den Farbstoffen der Tabelle können die oben erwähnten Verfahren herangezogen werden.
    A = 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid.
    Reaktiv- PH des
    Diazokomponente Azokomponente komponente Kupplungs- Farbton
    mediums
    1,3-Diaminobenzol-4-sulfosäure 2-Aminonaphthalin-3,6-disulfosäure A 4 bis 5 Orange
    desgl. 1-(2',3'-Dichlorchinoxalinoyl- A 7 bis 8 Rot
    6'-amino)-8-hydroxynaphthalin-
    3,6-disulfosäure
    desgl. 2-Hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- A 8 Scharlach
    säure
    desgl. 1-(3'-Sulfophenyl)-3-methyl- A 6 Gelb
    pyrazolon-5
    Fortsetzung
    pH des
    Diazokomponente Azokomponente Reaktiv- Kupplungs- Farbton
    komponente mediums
    1,3-Diaminobenzol-4-sulfosäure 1-(2',5'-Dichlor-4'-sulfophenyl)- A 6 Gelb
    3-methyl-pyrazolon-5
    desgl. 1-(5',7'-Disulfonaphthyl-2')- A 6 Gelb
    3-methyi-pyrazolon-5
    1,4-Diaminobenzol-3-sulfosäure 2-Amino-8-hydroxynaphthalin- A 4 bis 4,5 Rot
    6-sulfosäure
    desgl. 2-Acetylamino-5-hydroxy- A 6 bis 7 Scharlach
    naphthalin-7-sulfosäure
    Beispiel 4 In die Lösung von 36,5 Teilen des Natriumsalzes der 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure in 200 Teilen Wasser werden unter gutem Rühren 23 Teile feingepulvertes 3- oder 2-Monochlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid vom Kp.o.2s 138 bis 139°C eingetragen und bei 40°C unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Salzsäure auf pH 3 bis 6 so lange gerührt, bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist, was etwa 15 bis 20 Minuten dauert. Die klare Lösung des so erhaltenen Farbstoffzwischenproduktes wird unter Zugabe von 12 Teilen Soda, gelöst in 100 Teilen Wasser, bei 5 bis IO°C und einem pH von 6,5 bis 7,5 mit 17,5 Teilen diazotierter 2-Aminobenzolsulfonsäure in 200 Teilen Wasser gekuppelt. Der entstandene rote Farbstoff ist zum Teil auskristallisiert und wird durch Zugabe von 50 Teilen Kochsalz abgeschieden.' Nach dem Absaugen, Waschen mit verdünnter Kochsalzlösung und Trocknen bei 40 bis 50°C im Vakuum erhält man ihn in Form eines in Wasser leicht mit roter Farbe löslichen Pulvers der Formel Das in diesem Beispiel verwendete 3- bzw. 2-Chlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid wurde auf folgendem Wege hergestellt: 1 Mol 3,4-Diaminobenzoesäure und 1 Mol Monochloressigsäure wurden in schwach ammonialkalischer wäßriger Lösung 1 Stunde unter Rückfluß gekocht. Die klare Lösung wurde mit Natronlauge stark alkalisch gestellt, bei Raumtemperatur mit 1,2 Mol Wasserstoffperoxyd versetzt und 1 Stunde bei 70°C nachgerührt. Die durch Ansäuern isolierte 2- bzw. 3 - Monohydroxy - chinoxalin - 6 - carbonsäure wurde getrocknet und mit 6 Mol Thionylchlorid und etwas Dimethylformamid bis zum Ende der HCl-Entwicklung unter Rückfluß gekocht. Nach Abdestillieren des überschüssigen Thionylchlorids würde das zurückbleibende 2- bzw. 3-Monochlor-chinoxalin-6-carbonsäurechlorid im Hochvakuum destilliert. Beispiel 5 Verfährt man wie im Beispie12 angegeben, gibt jedoch zu der dort erhaltenen und mit Wasser auf 400 Volumteile verdünnten Suspension des in gelblichen Nädelchen auskristallisierten Farbstoffzwischenproduktes 11,5 Teile des Mononatriumsalzes der Thioglykolsäure, gelöst in 50 Teilen Wasser und stumpft die bei 45°C langsam frei werdende Salzsäure mit Sodalösung laufend auf einen pH-Wert von 5 bis 7 ab, so erhält man nach etwa 3stündiger Reaktionsdauer eine helle, dünnflüssige Suspension eines Monochlorchinoxalinderivates, aus dem beim Ankuppeln mit 17,5 Teilen diazotierter 2-Aminobenzolsulfonsäure in Gegenwart von 12 Teilen Soda nach den Angaben des Beispiels 2 ein Farbstoff der Formel entsteht. Man erhält auf Cellulosetextilien naß-, reib- und lichtechte klare Rottöne.
  • Beispiel 6 27,5 Teile 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin-7-sulfosaures Natrium werden in 150 Teilen Wasser gelöst, mit 26,5 Teilen feingepulvertem 2,3-Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid versetzt und bei 35 bis 40°C unter ständigem Abstumpfen der gebildeten Salzsäure mit insgesamt 34 Volumteilen 16o/oiger Sodalösung auf pH 4 bis 61/2 Stunde gerührt. Bereits nach etwa 15 Minuten ist die Acylierung beendet, das pH ist 6 und ändert sich nicht mehr.
    Fortsetzung
    Diazokomponente Aminonaphtholsulfosäure Farbton
    auf Baumwolle
    2-Aminonaphthalin-1,5,7-trisulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfosäure blaustichiges Rot
    1-Amino-4-chlorbenzol-2-sulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    1-Amino-2-methoxybenzol-5-sulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    1-Amino-4-acetylaminobenzol-2-sulfosäure desgl. Violett
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-4,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    Beispiel 7 56,8 Teile des durch Kupplung von diazotierter 1 - Amino - 3 - acetylaminobenzol - 6 - sulfosäure auf 2-Aminonaphthalin-5,7-disulfosäure im essigsauren Milieu und anschließende alkalische oder saure Hydrolyse der Acetylaminogruppe erhaltenen Diaminoazofarbstoffs werden bei pH 7 in 450 Teilen Wasser gelöst. Nach Zugabe von 26,5 Teilen fein gepulvertem 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid wird unter ständigem Abstumpfen der freiwerdenden Salzsäure mit Sodalösung auf pH 4 bis 6 etwa 3 Stunden bei 45°C gerührt. Nach beendeter Acylierung wird der gebildete Reaktivfarbstoff der Formel ausgesalzen, abfiltriert, nochmals in 4000 Teilen Wasser bei 60"C gelöst, filtriert und aus dem Filtrat durch Zugabe von 400 Teilen Kochsalz in völlig reiner Form abgeschieden. Der Farbstoff wird wie üblich bei 45"C im Vakuum getrocknet. Er färbt Zellulosematerialien nach einem der öbengenannten Verfahren in echten gelbstichigen Orangetönen. Beispiel 8 Zur neutralen Lösung von 60 Teilen des Trinatriumsalzes des durch Kupplung von diazotierter 2-Aminonaphthalin-3.6,8-trisulfosäure mit 3-Acetylaminoanilin im essigsauren Milieu erhaltenen Aminoazofarbstoffs in 500 Teilen Wasser gibt man 26,5 Teile feingepulvertes 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid und rührt 6 Stunden bei 45°C, wobei durch ständige Zugabe von Natronlauge ein pH-Wert von etwa 6 aufrechterhalten wird. Das teilweise ausgefallene Acylierungsprodukt wird bei pH 6,5 durch Zugabe von 100 Teilen Kochsalz völlig abgeschieden und abfiltriert. Zur Reinigung kann der so erhaltene Reaktivfarbstoff nochmals in 2500 Teilen Wasser von 60°C gelöst, geklärt und durch Aussalzen des warmen Filtrates mit 350 Teilen Kochsalz wieder abgeschieden werden. Der Farbstoff hat die Formel und steilt nach dem Abfiltrieren, Trocknen bei 45'C und Mahlen ein gelbes Pulver dar, das sich in Wasser leicht mit gelber Farbe löst und Zellulosefasern nach einem der obengenannten Färbeverfahren in Gegenwart säurebindender Mittel in sehr echten rotstichiggelben Tönen färbt. Auch auf Wolle und Polyamidfasern werden echte gelbe Färbungen erhalten.
  • Zu ähnlichen Farbstoffen gelangt man, wenn man wie oben verfährt, jedoch an Stelle der 60 Teile 4'-amino-2'-acetylamino-phenyl-(1')-azo-naphthalin-(2)-3,6,8-trisulfosaurem Natrium entsprechende Mengen der aus den in Spalte 1 angegebenen Aminoverbindungen und den in Spalte 2 angegebenen Azokomponenten in üblicher Weise durch Diazotieren und Kuppeln im essigsauren Milieu erhaltenen Aminoazofarbstoffe einsetzt und mit 2,3-Dichlorehinoxalin-6-carbonsäurechlorid acyliert. Durch Zugabe von 200 Teilen Wasser wird das teilweise auskristallisierte Reaktionsprodukt bei 45°C in Lösung gebracht. Dann gibt man 30 Teile Natriumbicarbonat zu und läBt bei 40°C innerhalb von 15 Minuten die Diazosuspension aus 34 Teilen des Dinatriumsalzes der 2-Aminonaphthalin-1,7-disulfosäure in 200 Teilen Wasser zutropfen. Der sofort gebildete orange Reaktivfarbstoff der Formel wird nach 1 ständigem Nachrühren durch Zugabe von 80 Teilen Kochsalz völlig abgeschieden, abfiltriert, mit verdünnter Kochsalzlösung gewaschen und bei 45°C im Vakuum getrocknet. Er färbt Zellulosematerialien nach den obengenannten Verfahren in rotstichigen Orangetönen von sehr guten Naßechtheiten und guter Chlorbeständigkeit.
  • Verwendet man in diesem Beispiel an Stelle von 26,5 Teilen 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid äquivalente Mengen 2,3-Dibromchinoxalin-6-carbonsäurebromid oder 2- oder 3-Monobromchinoxalin-6-carbonsäurebromid, so erhält man einen orange färbenden Reaktivfarbstoff, dessen färberisches Verhalten dem entsprechenden 2,3-Dichlorderivat ähnlich ist.
  • In analoger Weise erhält man durch Acylierung der in Spalte 2 der nachfolgenden Tabelle aufgeführten Aminonaphtholsulfosäuren mit 2,3-Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid und Ankuppeln der gebildeten Acylamino-naphtholsulfosäuren mit den in Spalte 1 genannten Diazokomponenten orange bis rote Reaktivfarbstoffe.
    Diazokomponente Aminonaphtholsulfosäure Farbton
    auf Baumwolle
    2-Aminonaphthalin-1,7-disulfosäure 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-1,7-disulfo- Orange
    säure
    desgl. 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- Scharlach
    säure
    2-Aminonaphthalin-1,5-disulfosäure 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin- Orange
    7-sulfosäure
    desgl. 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-1,7-disulfo- Orange
    säure
    desgl. 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- Scharlach
    säure
    2-Aminonaphthalin-1,5,7-trisulfosäure 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin- Orange
    7-sulfosäure
    2-Aminobenzolsulfonsäure 2-Methylamino-5-hydroxynaphthalin- Orange
    7-sulfosäure
    desgl. 2-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- Scharlach
    säure
    desgl. 2-Amino-5-hydroxynaphthalin-1,7-disulfo- Orange
    säure
    2-Aminonaphthalin-1-sulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-4,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    2-Aminonaphthalin-1,5-disulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-4,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfosäure blaustichiges Rot
    2-Aminonaphthalin-1,7-disulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfo- blaustichiges Rot
    säure
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfosäure blaustichiges Rot
    Diazokomponente Azokomponente Farbton
    auf Baumwolle
    2-Aminonaphthalin-1,5-disulfosäure 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    2-Aminonaphthalin-5,7-disulfosäure 1-Aminonaphthalin-7-sulfosäure rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    1-Aminonaphthalin-3,7-disulfosäure 1-Amino-3-methyl-6-methoxybenzol stark rotstickiges
    Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    2-Aminonaphthalin-3,6-disulfosäure 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    2-Aminonaphthalin-6,8-disulfosäuie 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-2-methoxynaphthalin-6-sulfosäure stark rotstickiges
    Gelb
    desgl. - 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-7-sulfosäure Gelb
    desgl. 1-Amino-2-methoxynaphthalin-6-sulfosäure stark rotstickiges
    Gelb
    desgl. N-Methylanilin Gelb
    2-Aminonaphthalin-3,6,8-trisulfosäure Anilin rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-methylbenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 3-Aminophenylharnstoff rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-hydroxyacetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-acetylamino-6-methoxybenzol gelbstickiges
    Orange
    desgl. 2,5-Dimethoxyanilin gelbstickiges
    Orange
    desgl. 3-Methyl-6-methoxyanilin gelbstickiges
    ' Orange
    desgl. N-Methylanilin rotstickiges Gelb
    desgl. N-(ß-Hydroxyäthyl)-anilin rotstickiges Gelb
    desgl. 3-(N-Athylamino)-toluol rotstickiges Gelb
    desgl. 2-Aminotoluol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-2,5-dimethylbenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-2-methoxybenzol stark rotstickiges
    Gelb
    desgl. 1-Amino-3-methoxybenzol rotstickiges Gelb
    desgl. - 1-Äthylamino-3-methoxybenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-7-sulfosäure rotstickiges Gelb
    2-Aminonaphthalin-4,6,8-trisulfosäure 1-Amino-3-methylbenzol rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    1-Aminonaphthalin-2,4,7-trisulfosäure 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure Gelb
    4-Nitro-4'-aminostilben-2,2'-disulfosäure 1-Amino-3-acetylaminobenzol rotstickiges Gelb
    desgl. N-Methylanilin rotstickiges Gelb
    Anilin-2,5-disulfosäure 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Aminonaphthalin-7-sulfosäure rotstickiges Gelb
    desgl. 1-Amino-3-acetylaminobenzol Gelb
    desgl. 1-Amino-2-methoxy-5-methylbenzol rotstickiges Gelb
    Anilin-2,4-disulfosäure 1-Amino-2-methoxy-5-methylbenzol rotstickiges Gelb
    Beispiel 9 Man verfährt wie im Beispiel 3 angegeben, kuppelt jedoch das diazotierte,-reaktivgruppenhaltige Zwi-5chenprodukt im sodaalkalischen Milieu anstatt mit 47 Teilen des Natriumsalzes der 1-Benzoylamino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfosäure mit 40 Teilen des Natriumsalzes der 1-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin - 3,6 - disulfosäure und isoliert den gebildeten Farbstoff der Formel in der im Beispiel3 angegebenen Weise. Der in Wasser lösliche Farbstoff färbt Zellulosematerialien mit Soda als säurebindendes Mittel aus langer Flotte bei 40°C, im Kaltverweilverfahren oder nach dem Klotz-Dämpf- bzw. Klotz-Thermofixierverfahren (bei 140°C) in weißätzbaren, naß-, reib- und lichtechten blaustichigroten Tönen.
  • Beispiel 10 Man gibt zur neutralen Lösung von 53,15 Teilen des Dinatriumsalzes des durch Kuppeln von diazotierter 1 - Amino - 4 - nitrobenzol - 2 - sulfosäure mit 1-(2'-Chlor-5'- sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) und anschließende Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid erhaltenen Aminoazofarbstoffs in 300 Teilen Wasser 26,5 Teile feingepulvertes 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid und rührt die Mischung 2 Stunden bei 45 bis 50°C, wobei man die frei werdende Salzsäure laufend mit Sodalösung auf einen pH-Wert von 4 bis 6 abstumpft. Der abgeschiedene Farbstoff der Formel wird abfiltriert, in 3000 Teilen Wasser bei pH 6 bis 7 warm gelöst und aus der filtrierten Lösung durch Zugabe von Kochsalz wieder ausgefällt. Nach dem Abfiltrieren, Trocknen und Pulvern erhält man ein gelbes, gut wasserlösliches Pulver, das Zellulosematerialien aus langer Flotte bei 40°C oder nach dem Klotz-Kaltverweilverfahren mit Soda als säurebindendes Mittel in klaren, wasch-, reib- und lichtechten Gelbtönen färbt.
  • Wenn man wie oben angegeben verfährt, jedoch an Stelle des dort eingesetzten Aminoazofarbstoffs äquivalente Mengen der aus den in nachfolgender Tabelle angeführten Komponenten aufgebauten Aminoazofarbstoffe einsetzt, erhält man ebenfalls wertvolle neue Reaktivfarbstoffe.
  • In der Tabelle bedeutet der Ausdruck »verseift«, daß eine im Azofarbstoff enthaltene Acylaminogruppe nachträglich verseift worden ist, während der Ausdruck »reduziert« besagt, daß eine in der Diazokomponente enthaltene Nitrogruppe nach der Kupplung zur Aminogruppe reduziert wird, wobei sich der gewünschte Aminoazofarbstoff ausbildet.
    pH des Farbton
    Diazokomponente Azokomponente Kupplungs- auf Zellulose
    mediums
    1-Amino-4-nitrobenzol-2-sulfosäure 1-(4'-Sulfophenyl)-3-methyl- 5 bis 6 Gelb
    pyrazolon-(5)
    (4ständige Nitrogruppe anschließend
    reduziert)
    desgl. 1-(4'-Sulfophenyl)-3-cärboxy- 5 bis 6 rotstichiges
    pyrazolon-(5) Gelb
    desgl. . 1-(3'-Sulfophenyl)-3-methyl-5-amino- 6 bis 7 Gelb
    pyrazol
    Fortsetzung
    pH des Farbton
    Diazokomponente Azokomponente Kupplungs- auf Zellulose
    Enediums
    1-Amino-3-acetylaminobenzol-6-sulfon- 1-(3'-Sulfophenyl)-3-methyl-5-amino- 6 bis 7 Gelb
    säure pyrazol
    (3ständige Acetylaminogruppe
    anschließend verseift)
    desgl. 1-(ß-Hydroxyäthyl)-3-methyl- 5 bis 6 Gelb
    pyrazolon-(5)
    2 Mol 1-Amino-3-acetylaminobenzol- 1 Mol Bis-Pyrazolon aus 4,4'-Bis- 5 bis 6 Gelb
    6-sulfonsäure (verseift) hydrazinodibenzyl-2,2'-disulfosäure
    und Acetessig-äthylester
    1 Mol 1-Amino-3-acetylaminobenzol- 1-(4'-Sulfophenyl)-3-carboxy- 5 bis 6 Gelb
    6-sulfonsäure (verseift) pyrazolon-(5)
    1-Amino-5-acetylaminonaphthalin- 1-(4'-Sulfophenyl)-3-carboxy- 5 bis 6 rotstichiges
    3,7-disulfosäure (verseift) pyrazolon-(5) Gelb
    1-Amino-2-methylbenzol- 2-Acetylamino-5-naphthol- 7 bis 8 Orange
    4,6-disulfosäure 7-sulfosäure (verseift)
    desgl. 1-Chlor-2-acetylamino-5-naphthol- 7 bis 8 Orange
    7-sulfosäure (verseift)
    1-Aminobenzol-2-sulfosäure 1-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 Rot
    4,6-disulfosäure (verseift)
    2-Aminonaphthalin-3,6-disulfosäure desgl. 7 bis 8 blaustichiges
    Rot
    2-Aminonaphthalin-3,7-disulfosäure desgl. 7 bis 8 blaustichiges
    Rot
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure desgl. 7 bis 8 blaustichiges
    Rot
    2-Aminonaphthalin-3,6-disulfosäure 1-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 blaustichiges
    3,6-disulfosäure (verseift) Rot
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure desgl. 7 bis 8 blaustichiges
    Rot
    1-Amino-4-methoxy-benzol- 2-(N-Acetyl-N-methylamino)- 7 bis 8 gelbstichiges
    2-sulfosäure 5-hydroxynaphthalin-7-sulfosäure Rot
    (verseift)
    desgl. 2-(N-Acetyl-N-methylamino)- 7 bis 8 Rot
    8-hydroxynaphthalin-6-sulfosäure
    (verseift)
    1-Aminobenzol-2-sulfosäure desgl. 7 bis 8 Rot
    1-Aminobenzol-4-sulfosäure desgl. 7 bis 8 Rot
    4-Aminoazobenzol-3,4'-disulfosäure 1-Amino-3-acetylaminobenzol 5 bis 6 Gelbbraun
    desgl. 1-Amino-3-hydroxyacetylaminobenzol 5 bis 6 Gelbbraun
    desgl. 1-Aminonaphthalin-6-sulfosäure 5 bis 6 Gelbbraun
    desgl. 1-Aminonaphthälin-7-sulfosäure 5 bis 6 Gelbbraun
    desgl. 1-Amino-2-(4'-amino-2'-sulfophenyl- 8 Schwarz
    [1']-azo)-8-hydroxynaphthalin-
    3,6-disulfosäure
    Beispiel 11 Zu dem nach den Angaben des Beispiels 2 erhaltenen Kondensationsprodukt aus dem Natriumsalz der 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfosäure und 2,3 - Dichlorchinoxalin - 6 - carbonsäurechlorid werden nach Verdünnen mit 400 Teilen Wasser 19,5 Teile des Natriumsalzes der 1-Aminobenzol-3-sulfosäure, gelöst in wenig Wasser, gegeben. Die Mischung wird mit etwas Salzsäure auf pH 2,5 bis 3 eingestellt und 4 Stunden bei 45 bis 50°C gerührt. Dabei wird durch laufende Zugabe von insgesamt 5,3 Teilen Soda, gelöst in etwas Wasser, der stets auf 2,5 bis 3 gehalten. Wenn keine 1-Aminobenzol-3-sulfonsäure mehr durch Diazotieren und Kuppeln nachweisbar ist, wird der Ansatz mit Soda auf pH 6 abgestumpft und nach Zugabe von weiteren 12 Teilen Soda bei 5 bis 10°C mit der Diazolösung aus 9,3 Teilen Anilin vereinigt. Der sofort gebildete Farbstoff der Formel wird abgesaugt und nochmals in 2000 Teilen Wasser von 50°C neutral gelöst; die Lösung wird filtriert, und der reine Farbstoff wird durch Zugabe von 200 Teilen Kochsalz abgeschieden. Nach dem Abfiltrieren, Trocknen und Pulvern erhält man ein gut wasserlösliches rotes Pulver, das Zellulosefasern in Gegenwart von Soda aus langer Flotte bei 80°C in blaustichigen Rottönen von guter Naß-, Reib-und Lichtechtheit färbt. Beispiel 12 In die Lösung von 36,5 Teilen des Natriumsalzes der 1-Amine-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure in l00 Teilen Wasser werden unter gutem Rühren 26,5 Teile feingepulvertes 2,3-Dichlorchinoxalin-5-carbonsäurechlorid (Fp. 113 bis 114°C) eingetragen und bei 20 bis 40°C unter ständigem Abstumpfen der frei werdenden Salzsäure auf pH 4 bis 6 so lange gerührt, bis keine freie Aminogruppe mehr nachweisbar ist. Nach Verdünnen mit 600 Teilen Wasser und Zugabe von 12 Teilen Soda wird das Reaktionsgemisch bei 5 bis 10°C langsam mit 17,5 Teilen diazotierter 2 - Aminobenzolsulfonsäure, gelöst in 200 Teilen Wasser, versetzt. Der sofort gebildete Farbstoff der Formel wird bei dem sich einstellenden End-pH-Wert 7 ausgesalzen, abgesaugt, mit verdünnter Kochsalzlösung gewaschen und bei 40 bis 50°C im Vakuum getrocknet. Er färbt Materialien aus Baumwolle oder regnerierter Zellulose, Wolle oder synthetischen Polyamidfasern nach einem der obengenannten Verfahren in klaren, blaustichigroten Tönen von guter Naß-, Reib- und Lichtechtheit.
  • Rote Farbstoffe von ähnlichen Eigenschaften erhält man, wenn man wie oben beschrieben verfährt, mit dem Zellulosematerialien aus langer Flotte bei 40°C oder nach einem der für Reaktivfarbstoffe üblichen Klotz- oder Druckverfahren mit Soda als säurebindendes Mittel in naßechten, brillanten Rottönen gefärbt bzw: bedruckt werden können. jedoch an Stelle der 26,5 Teile 2,3-Dichlorchinoxalin-5-carbonsäurechlorid entsprechende molare Mengen der nachstehend genannten kondensierten 2-Chlorpyrazinderivate in fein gepulverter Form mit dem Natriumsalz der 1- Amino - 8 - hydroxynaphthalin-3,6-disulfosäure umsetzt: Kondensiertes 2-Chlorpyrazinderivat 2-Chlor-3-methoxy-chinoxaIin-6-carbonsäurechlorid.
  • 2,3-Dichlorchinoxalin-8-methyl-6-carbonsäurechlorid.
  • 2, 3-Dichlorchinoxalin-5-chlor-6-carbonsäurechlorid.
  • 2,3 - Dichlorchinoxalin - 7 - chlor- 6 -carbonsäurechlorid.
  • 2, 3-Dichlorchinoxalin-8-chlor -6-carbonsäurechlorid.
  • 2,3 - Dichlorchinoxalin - 5,8 - dichlor - 6 - carbonsäurechlorid.
  • 2,3 - Dichlorchinoxalin - 7 - nitro - 6 - carbonsäurechlorid.
  • 2,3 - Dichlorchinoxalin -8- methylsulfonyl-6-carbonsäurechlorid.
  • 2,3-Dichlorchinoxalin-7-methoxy-6-carbonsäurechlorid. Beispiel 13 Wenn man nach den Angaben des Beispiels 2 verfährt, jedoch das erhaltene Farbstoffzwischenprodukt nicht mit der Diazoverbindung aus 17,5 Teilen 2-Aminobenzolsulfonsäure, sondern mit der Diazoverbindung aus 20,8 Teilen 3-Chloranitin-6-sulfosäure in Gegenwart von 12 Teilen Soda bei einem End-pH von 7 ankuppelt, erhält man einen Reaktivfarbstoff der Formel In analoger Weise erhält man aus den in nachfolgender Tabelle angeführten Kupplungskomponenten durch Acylierung ihrer Aminogruppe mit 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid und Ankuppeln der gebildeten Farbstoffzwischenprodukte mit den angegebenen Diazokomponenten neue wertvolle Reaktivfarbstoffe, mit denen Zellulosematerialien in den aufgeführten Tönen - vorzugsweise in Gegenwart von Soda-gefärbt oder bedruckt werden können
    H
    Diazokomponente Azokomponente Kuppngs- Farbton
    p
    1-Amino-4-methoxybenzol-6-sulfosäure 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 Violett
    . 3,6-disulfosäure
    desgl. 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 rotstichiges
    4,6-disulfosäure - Violett
    desgl. 2-Amino-5-hydroxynaphthalin- 7 Scharlach
    1,7-disulfosäure
    1-Aminobenzol-2-sulfosäure desgl. 7 Orange
    1-Aminobenzol-3-sulfosäure desgl. 7 Orange
    1-Aminobenzol-4-sulfosäure desgl. 7 Orange
    desgl. : - 2-Amino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 Scharlach
    3,6-disulfosäure
    4-Aminobenzoesäure-(ß-sulfoäthyl)-amid 1-Amino-8-hydroxynaphthalin- 7 bis 8 Rot
    3,6-disulfosäure
    1-Amino-4-sulfoacetylaminobenzol- desgl. 7 bis 8 Violett
    6-sulfosäure
    1-Amino-3-sulfoacetylaminobenzol- 2-Amino-5-hydroxynaphthalin- 7 Orange
    6-sulfosäure 1,7-disulfosäure
    1-Amino-4-sulfoacetylaminobenzol desgl. 7 Scharlach
    1-Aminobenzol-2,4-disulfosäure 1-(2'-Methyl-3'-amino-5'-sulfophenyl)- 6 Gelb
    3-methylpyrazolon-(5)
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfosäure desgl. 6 Gelb
    Beispiel 14 Wenn man nach den Angaben des Beispiels 3 verfährt, jedoch das aus 1,3-Diaminobenzol-6-sulfosäure und 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid erhaltene Farbstoffzwischenprodukt nach der Diazotierung bei 40°C und pH 7,5 bis 6,5 mit der Lösung von 40,5 Teilen des Dinatriumsalzes der 2 - Sulfoacetylamino - 5 - hydroxynaphthalin - 7 - sulfosäure kuppelt, erhält man einen Reaktivfarbstoff der Formel der Zellulosematerialien nach den üblichen Applikationsverfahren mit Soda als säurebindendes Mittel in echten Orangetönen färbt. Beispiel 15 Wenn man wie im Beispiel 10 angegeben verfährt, jedoch an Stelle des dort eingesetzten Aminoazofarbstoffs 53,15 Teile des Dinatriumsalzes des durch Kuppeln von diazotierter 1-Amino-4-nitrobenzol-2-sulfonsäure mit 1-(2'-Chlor-4'-sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) und anschließende Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid erhaltenen Aminoazofarbstoffs mit dem 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid acyliert, so erhält man ebenfalls einen wertvollen Reaktivfarbstoff, mit welchem Zellulosematerialien nach den üblichen Färbe- und Druckverfahren in echten gelben Tönen gefärbt und bedruckt werden können.
  • Ähnliche Reaktivfarbstoffe erhält man, wenn man statt des obengenannten Aminoazofarbstoffs einen der aus den in nachfolgender Tabelle angeführten Komponenten aufgebauten Aminoazofarbstoffe mit 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid acyliert:
    Diazokomponente Awkomponente Farbton
    1-Amino-4-nitrobenzol-2-sulfonsäure 1-(2'-Methyl-4'-sulfophenyl)-3-methyl- Gelb
    (reduziert) pyrazolon-(5)
    desgl. 1-(2',5'-Disulfophenyl)-3-methyl- Gelb
    pyrazolon-(5)
    desgl. 1-(2'-Methyl-4'-sulfo-6'-chlorphenyl)- Gelb
    3-methyl-pyrazolon-(5)
    desgl. 1-(2',5'-Dichlor-4'-sulfophenyl)-3-methyl- Gelb
    pyrazolon-(5)
    1-Amine-3-acetylaminobenzol- 1-(2'-Methyl-4'-sulfophenyl)-3-methyl- grünstichiges
    6-sulfonsäure (verseift) pyrazolon-(5) Gelb
    desgl. 1-(4'-Sulfophenyl)-3-methyl-pyrazolon-(5) grünstichiges
    Gelb
    desgl. 1-(2'-Methyl-4'-sulfophenyl)-3-carboxy- grünstichiges
    pyrazolon-(5) Gelb
    desgl. 1-(2'-Chlor-4'-sulfophenyl)-3-carboxy- grünstichiges
    pyrazolon-(5) Gelb
    Beispiel 16 Die Lösung von 19,5 Teilen des Natriumsalzes der 1-Aminobenzol-4sulfonsäure und 6,9 Teilen Natriumnitrit in 200 Teilen Wasser wir in eine Mischung aus 100 Teilen Eis und 28 Volumteilen konzentrierte Salzsäure einlaufen gelassen; dann wird i/2 Stunde bei 0 bis 10°C gerührt und anschließend wird überschüssige salpetrige Säure entfernt. Zu der so erhaltenen Diazosuspension gibt man bei 0 bis 10°C die abgekühlte und dadurch wieder teilweise auskristallisierte Lösung von 26,2 Teilen des Kaliumsalzes der 1-Aminonaphthalin-8-sulfonsäure in 250 Teilen heißem Wasser und stumpft die stark saure Kupplungsmischung bei 10 bis 20°C durch vorsichtige Zugabe von Natronlauge auf pH 4 ab. Die Kupplung ist rasch beendet; der gebildete Aminoazofarbstoff wird mit 100 Teilen Kochsalz vollständig ausgesalzen, abgesaugt, gewaschen und wieder in 400 Teilen Wasser bei 50°C und pH 6 bis 7 gelöst. Die wäßrige Lösung wird mit 26,5 Teilen feingepulvertem 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid versetzt und unter laufendem Abstumpfen der frei werdenden Salzsäure mit Sodalösung auf pH 5 1 Stunde bei 45 bis 50°C gerührt. Wenn kein Aminoazofarbstoffmehr nachweisbar ist, wird der teilweise ausgefallene Reaktivfarbstoff der Formel mit 40 Teilen Kochsalz ausgesalzen, abfiltriert und zur Reinigung nochmals in 800 Teilen warmem Wasser gelöst. Nach Klären der Lösung wird aus dem Filtrat durch Zugabe von 80 bis 100 Teilen Kochsalz der reine Farbstoff abgeschieden. Nach dem Abfiltrieren, Trocknen bei 45°C und Mahlen erhält man ein gelbes Pulver, das sich in Wasser leicht mit gelber Farbe löst und das Cellulosefasern nach einem der obengenannten Färbeverfahren in Gegenwart säurebindender Mittel in sehr gut naß-, licht- und chlorechten Gelbtönen färbt. Auch auf Wolle und Polyamidfasern werden echte Gelbfärbungen erhalten.
  • Wenn man wie oben angegeben verfährt, jedoch an Stelle der 19,5 Teile des Natriumsalzes der 1-Aminobenzol-4-sulfonsäure äquivalente Mengen der in nachfolgender Tabelle angeführten Diazokomponenten auf die 1-Aminonaphthalin-8-sulfonsäure kuppelt, erhält man nach Acylierung mit 2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorid ebenfalls wertvolle gelbe bis braune Reaktivfarbstoffe.
    Diazokomponente Farbton auf
    Cellulosefaser
    1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure rotstichi-
    ges Gelb
    2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure stark rot-
    stichiges
    Gelb
    2-Aminonaphthalin-5,7-disulfonsäure desgl.
    2-Aminonaphthalin-6,8-disulfonsäure desgl.
    2-Aminonaphthalin-3,6,8-trisulfonsäure desgl.
    2-Aminonaphthalin-4,6,8-trisulfonsäure desgl.
    4-Aminoazobenzol-3,4'-disulfonsäure gelbstichi-
    ges Braun
    4-Amino-2-acetylaminoazobenzol- Orange-
    2',5'-disulfonsäure braun
    Fortsetzung
    Diazokomponente Farbton auf
    Cellulosefaser
    SO3Na
    N = N NH2 rot-
    - - stichiges
    SO3Na \ / Braun
    S03Na
    (1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure
    sauer auf 1-Aminonaphthalin-
    6-sulfonsäure gekuppelt)
    SO3Na
    / N=N NH2 rot-
    stichiges
    SO3Na \ / Braun
    SO3Na(6,7)
    (1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure
    sauer auf die technische Mischung von
    1-Aminonaphthalin-6- und -7-sulfon-
    säure gekuppelt)
    Diazokomponente Farbton auf
    Cellulosefaser
    SOsNa
    N=N NH2 violett-
    - - stichiges
    Va03S @ / @ / Braun
    S03Na S03Na
    (1-Aminonaphthalin-2,5,7-trisulfon-
    säure sauer auf 1-Aminonaphthalin-
    6-sulfonsäure gekuppelt)
    SO3Na OCHS
    N=N @ NH2 rot-
    - stichiges
    Na03S CH3 Braun
    S03Na
    (1-Aminonaphthalin-2,5,7-trisulfon-
    säure sauer auf 1-Amino-2-methoxy-
    5-methylbenzol gekuppelt)

Claims (4)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung metallfreier Azofarbstoffe der Formel (X). N@ Halogen [R-N=N-Ri N-OC A Y Z N/ m
    worin A einen fünf- bis sechsgliedrigen carbocyclischen oder heteroeyclischen Ring darstellt, X Wasserstoff oder einen Substituenten, Y Wasserstoff, Halogen oder einen farblosen organischen Rest, »Halogen« einen Halogenrest, Z Wasserstoff oder einen Substituenten, bevorzugt Wasserstoff oder eine Alkylgruppe bedeutet, R den Rest einer gegebenenfalls weitere Azogruppen enthaltenden Diazokomponente der Benzol- oder Naphthalinreihe und R, den Rest einer Azokomponente darstellen, m eine ganze Zahl und n eine ganze Zahl von 1 bis 3 bedeuten, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daB man metallfreie Aminoazofarbstoffe der Formel worin R, Ri, Z und m die oben angegebene Bedeutung haben, mit Verbindungen (X)n N # Halogen Halogen - OC A N/ Y
    worin A, X, Y, »Halogen« und n die oben angegebene Bedeutung haben, kondensiert.
  2. 2. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daB man Vorprodukte für die Herstellung metallfreier Azofarbstoffe, die mindestens eine primäre oder sekundäre Aminogruppe enthalten, mit Verbindungen der Formel (X)n N% Halogen Halogen - 0C A N/ Y
    worin A, X, Y, »Halogen« und n die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, kondensiert und die erhaltenen Reaktionsprodukte in metallfreie Azofarbstoffe umwandelt.
  3. 3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daB man solche Farbstoffe herstellt, in denen A für einen Phenylenrest und Y für ein Halogenatom steht.
  4. 4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daB man solche Azofarbstoffe herstellt, die mindestens eine löslichmachende Gruppe, vorzugsweise mindestens eine Sulfonsäuregruppe aufweisen. In Betracht gezogene Druckschriften Deutsche Patentschrift Nr. 1 150 770; belgische Patentschrift Nr. 558 801; britische Patentschrift Nr. 315 451 Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist eine Färbetafel mit Erläuterungen ausgelegt worden.
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EP0029959A3 (en) * 1979-11-30 1982-05-05 Bayer Ag Liquid crystalline phase of a reactive azo dyestuff and its use in dyeing and printing natural and synthetic substrates
EP0029958A3 (en) * 1979-11-30 1982-05-12 Bayer Ag Liquid crystalline phase of a reactive azo dyestuff and its use in dyeing and printing natural and synthetic substrates

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DE1150770B (de) 1959-02-06 1963-06-27 Geigy Ag J R Verfahren zur Herstellung von reaktiven Farbstoffen

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