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DE1190965B - Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd

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Publication number
DE1190965B
DE1190965B DEG35374A DEG0035374A DE1190965B DE 1190965 B DE1190965 B DE 1190965B DE G35374 A DEG35374 A DE G35374A DE G0035374 A DEG0035374 A DE G0035374A DE 1190965 B DE1190965 B DE 1190965B
Authority
DE
Germany
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carbon dioxide
rectification
heat exchanger
rectification column
separator
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG35374A
Other languages
English (en)
Inventor
Walter Schramm
Dr Rer Nat Wolfgang Dipl-Phys
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Linde GmbH
Original Assignee
Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG filed Critical Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG
Priority to DEG35374A priority Critical patent/DE1190965B/de
Priority to FR938366A priority patent/FR1365580A/fr
Priority to GB25375/63A priority patent/GB972044A/en
Publication of DE1190965B publication Critical patent/DE1190965B/de
Priority to US634025A priority patent/US3469410A/en
Pending legal-status Critical Current

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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
F 25 j
Deutsche Kl.: 17 g - 2/01
Nummer: 1190 965
Aktenzeichen: G 353741 a/17 g
Anmeldetag: 4. Juli 1962
Auslegetag: 15. April 1965
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Entfernung von Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd durch Rektifikation, insbesondere aus Kohlendioxyd, welches als Reaktorkühlgas dient.
Es ist bekannt, Kohlendioxyd durch fraktionierte Kondensation und/oder auf chemischem Wege so weit zu reinigen, daß es geschmacks- und geruchsfrei ist, was für die bisher üblichen Verwendungszwecke, insbesondere für die Verwendung in der Nahrungsmittelindustrie, ausreicht. Bei einem älteren Verfahren dieser Art wird Kohlendioxyd bis auf einen Gehalt von weniger als 0,2% von Fremdgasen dadurch befreit, daß es in einem Wärmeaustauscher einem Rektifikationsvorgang unterworfen wird. Die fremdgasreiche Gasphase, die sich über dem unter hohem Druck befindlichen flüssigen Kohlendioxyd ausbildet, wird dabei abgezogen, entspannt, in dem Wärmeaustauscher im Gleichstrom zu ebenfalls entspanntem flüssigem Hochdruckkohlendioxyd geführt und somit einer Rücklaufkondensation unterworfen. Die Fremdgase ziehen dann gasförmig vom Kopf der Wärmeaustauschvorrichtung ab. Dieses Verfahren ist jedoch infolge des Fehlens einer Kühlung am oberen und einer Erwärmung am unteren Ende des Wärmeaustauschers hinsichtlich der notwendigen Rücklaufflüssigkeit und somit auch hinsichtlich des Reinigungseffektes wenig flexibel. Es erlaubt deshalb auch nur, einen bestimmten Teil der Verunreinigungen aus dem Kohlendioxyd zu entfernen.
Die Verwendung von Kohlendioxyd als Kühlgas in Atomreaktoren macht es jedoch notwendig, aus diesem auch Spuren von Verunreinigungen zu entfernen, beispielsweise, weil diese infolge ihres großen Einfangquerschnittes erhebliche Verluste an Neutronen mit sich bringen und damit die Reaktivität des Reaktors herabsetzen. Aus diesem Grunde muß sowohl das anfänglich eingesetzte Kohlendioxyd mit dem erforderlichen Reinheitsgrad vorliegen als auch Vorsorge getroffen werden, daß diese Verunreinigungen auch während des Reaktorbetriebes einen zulässigen Pegel nicht überschreiten.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, bei dem durch eine Rektifikation des Kohlendioxyds auch die letzten Spuren von Verunreinigungen aus dem Kohlendioxyd entfernt werden können.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein Teil des zu reinigenden Kohlendioxyds der Rektifikation unterworfen und der andere Teil zwecks Kälteerzeugung entspannt wird, der zusammen mit mindestens einem Teil des Sumpf-Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von
Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd
Anmelder:
Gesellschaft für Linde's Eismaschinen
Aktiengesellschaft, Wiesbaden, Hildastr. 2-10
Als Erfinder benannt:
Walter Schramm,
Dipl.-Phys. Dr. fer. nat. Wolfgang Baldus,
München
Produktes der Rektifikation zur indirekten Kühlung des Kopfproduktes der Rektifikation und zur Bildung der Rücklaufflüssigkeit dient.
Mit diesem Verfahren lassen sich Spurenverunreinigungen bis auf einen gewünschten Pegel entfernen. Als Verunreinigungen treten hauptsächlich Kohlenoxyd und Methan auf, die im Reaktor entstehen. Außerdem kann durch Undichtigkeiten Luft eintreten. Weiterhin können Argon, Wasserstoff und Kohlenwasserstoffe sowie Krypton und Xenon in den Kühlkreislauf gelangen, z. B. wenn die Umhüllungen der Brennstoffelemente undicht werden. Alle diese Verunreinigungen, bis auf Xenon, lassen sich ohne weiteres in einem einzigen Verfahrensschritt aus dem Kohlendioxyd entfernen und auch Xenon, wenn es in kleinen Konzentrationen vorliegt und der Rücklauf in der Rektifikationssäule entsprechend erhöht wird. Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens lassen sich beispielsweise die beiden Hauptverunreinigungen, Kohlenoxyd und Methan, bis auf einen Gehalt von je 2 ppm aus dem Kohlendioxyd entfernen.
Das Verfahren hat weiterhin den Vorteil, daß es mit großem Kälteüberschuß arbeitet und deshalb auch die Zerfallswärme von Xenon und Krypton ohne weiteres kompensieren kann. Dabei wird nur Kälte eines relativ hohen Temperaturniveaus verbraucht, die wesentlich weniger kostspielig ist als die Kälte bei dem tiefen Temperaturniveau, das üblicherweise bei der adsorptiven Entfernung notwendig ist.
Bei der Reinigung von Reaktorgasen, wofür das vorliegende Verfahren hauptsächlich Verwendung findet, wird ein Teil des Reaktorkreislaufgases abgezweigt und zunächst vorzugsweise adsorptiv von
509 539/92
Wasser, Jod und Brom befreit; sodann wird ein Teil dieses vorgereinigten Gases in der erfindungsgemäßen Anlage von allen übrigen Verunreinigungen gereinigt. Hierzu wird dieser Teil des Kohlendioxyds im Wärmeaustausch mit dem die Reinigungsanlage S verlassenden Gas abgekühlt, sodann im weiteren Wärmeaustausch mit verdampfendem Sumpfprodukt aus der Rektifikationssäule kondensiert und dann aufgeteilt in einen ersten Teilstrom, aus dem die Verunreinigungen abgeschieden werden sollen und der über ein Entspannungsventil in den mittleren Teil der Rektifikationssäule geführt wird, und einen zweiten Teilstrom, der vorzugsweise geringer ist und der der Kälteerzeugung und -übertragung dient. Dieser zweite Teilstrom wird durch Drosselung Vorzugsweise in einen Abscheider entspannt, in den auch der beim Wärmeaustausch mit dem zu reinigenden Kohlendioxyd nicht verdampfte Teil der Sumpfflüssigkeit entspannt wird. Die in diesem Abscheider sich sammelnde Flüssigkeit wird zur Kühlung des Kopfes der Rektifikationssäule verwendet, vorzugsweise dadurch, daß sie im Gleichstrom mit einem dem Kopf dieser Säule entnommenen Gasgemisch verdampft, wobei dieses großenteils kondensiert und als Rücklauf in die Säule zurückgegeben wird. Der nicht kondensierende Teil enthält die Verunreinigungen und wird aus der Anlage abgeführt.
Diese erfindungsgemäße Verfahrensweise, bei der nur ein Teil des Kohlendioxyds in der Rektifikationssäule feingereinigt wird, hat den Vorteil, daß die Abmessungen der Rektifikationssäule klein gehalten werden können und die Rektifikationssäule demzufolge leicht in der Reaktoranlage selbst untergebracht werden kann. Da die Gesamtverunreinigungen im Reaktorkühlgas nicht so vollständig wie es in der Rektifikationssäule an sich möglich ist, sondern nur bis zu einem gewissen Pegel entfernt werden müssen, ist das erfindungsgemäße Verfahren wirtschaftlich vorteilhaft. Das gesamte Kohlendioxyd einer rektifikatorischen Reinigung zu unterwerfen, würde, da der Umsatz in einer Säule ihren Durchmesser bestimmt, größere Säulendurchmesser erforderlich machen, was wiederum dazu führen würde, daß die Säule unter Umständen nicht mehr in der Reaktoranlage selbst untergebracht werden könnte.
Die erfindungsgemäße Verunreinigung des in der Rektifikationssäule feingereinigten Kohlendioxydanteils mit dem vor der Rektifikationssäule abgezweigten ungereinigten Kohlendioxydanteil hat noch einen weiteren Vorteil. Der in der Säule gereinigte und der nicht gereinigte Teil des Kohlendioxyds stehen in einem bestimmten optimalen Verhältnis zueinander, das durch die an das Reaktorgas gestellten Reinheitsforderungen bedingt ist. Wie bereits erläutert, dient der ungereinigte Teil nach seiner Entspannung und Verflüssigung zur Kühlung des Kopfproduktes der Rektifikationssäule. Mit seiner Kälte allein wäre jedoch der Rücklauf unzureichend. Aus den vorgenannten Gründen ist jedoch eine Vergrößerung dieses Kohlendioxydanteils nicht ohne weiteres möglich. Es muß deshalb auch noch ein Teil des Sumpfproduktes zur Kälteerzeugung herangezogen und entspannt werden. Selbstverständlich wäre es möglich, beide entspannten Anteile durch verschiedene Querschnitte eines Rücklaufverflüssigers am Kopf der Säule zu führen. Eine Wiederverunreinigung des Sumpfproduktes würde somit entfallen. Doch hätte diese Verfahrensweise den Nachteil, daß nicht nur der Wärmeaustauscher am Kopf der Rektifiziersäule komplizierter ausfallen würde, sondern es müßten auch zwei getrennte Kühlströme gesteuert werden, was nur mit einem Mehraufwand an Leitungen und Ventilen zu erreichen wäre. Durch die erfindungsgemäße Vereinigung der beiden Teilströme ist jedoch ein Wärmeaustauscher einfachster Bauart hinreichend.
Die Rektifikation kann so geleitet werden, daß das abziehende Gas nur aus Verunreinigungen besteht. Es erweist sich jedoch als zweckmäßig, in diesem Gas einen Teil Kohlendioxyd zu belassen, vorzugsweise so viel, daß sein Anteil etwa 90% beträgt. Der dadurch bedingte Kohlendioxydverlust ist, da die Verunreinigungen nur einen geringen Prozentsatz des Gases ausmachen, klein. Man hat andererseits bei dieser Verfahrensweise den Vorteil, daß die Temperaturdifferenz zwischen Kopf und Sumpf klein sein kann, wodurch der Energiebedarf gering gehalten wird.
Das dem bereits erwähnten Abscheider entnommene flüssige Produkt, das gemäß der Eigenart der Erfindung aus einem Teil gereinigten und einem Teil ungereinigten Gases besteht und das im Gleichstrom zum Kopfprodukt der Rektifikationssäule verdampft, wird nach weiterem Wärmeaustausch mit noch ungereinigtem Kohlendioxyd aus der Reinigungsanlage abgeführt und in den Kühlgaskreislauf des Reaktors zurückgegeben. Die Anlage wird so ausgelegt, daß sie einen Kälteüberschuß aufweist, der bei normalem Betrieb mittels eines Umganges um den Wärmeaustauscher, der die Kälte des gereinigten Gases an das Rohgas abgibt, aus der Anlage abgeführt werden kann.
Um die Zeit für das Anfahren der Anlage abzukürzen und um einen gegebenenfalls auftretenden Kältemangel in der Rektifikationssäule zu beheben, kann durch Schließen des Umganges diese Kälte der Reinigungsanlage zugeführt werden. Gemäß einer weiteren Ausbildung des Erfindungsgedankens ist deshalb vorgesehen, Flüssigkeit, die sich beim ersten Wärmeaustausch des zu reinigenden Gases mit dem gereinigten Gas aus dem ersteren bildet, in einem weiteren Abscheider abzutrennen und diese nach Entspannung dem bereits beschriebenen Abscheider als dritte flüssige Fraktion zuzuleiten. Dieses Verfahren bietet die Möglichkeit, jederzeit Kälte direkt dem Kopf der Rektifikationssäule zuzuführen, wo sie hauptsächlich benötigt wird. Bei einem Wegfall des Abscheiders, wo die beim ersten Wärmeaustausch mit dem gereinigten Gas anfallende flüssige Fraktion des ungereinigten Gases abgetrennt wird, würde die flüssige Fraktion zusammen mit der gasförmigen im Wärmeaustausch mit dem Sumpfprodukt der Rektifikationssäule abgekühlt und ein Teil davon zur Reinigung in die Rektifikationssäule eingespeist werden. Der Rücklauf in der Rektifikationssäule würde dann unterhalb der Einspeisungsstelle des Kohlendioxyds der gleiche sein wie bei der weiter oben beschriebenen Verfahrensweise, wo die Kälte der flüssigen Fraktion auf den Kopf der Rektifikationssäule übertragen wird, doch würde der Vorteil verlorengehen, daß gerade im oberen Teil der Säule, also zwischen der Einspeisungsstelle und dem Kopf, der Rücklauf verstärkt wird.
Weitere Einzelheiten der Erfindung können dem in der Zeichnung schematisch dargestellten Ausführungsbeispiel entnommen werden.
F i g. 1 zeigt zunächst das stark vereinfachte Blockschaltbild eines mit Kohlendioxyd als Wärmeübertragungsmedium arbeitenden Reaktors. Der Reaktor selbst ist mit 1 bezeichnet, 2 ist der Dampferzeuger. Das ihn verlassende Kohlendioxyd hat eine Temperatur von etwa 24O0C und einen Druck von etwa 53 ata. Es wird mit Gebläsen 3 umgewälzt, die den Druck auf 60 ata erhöhen und das Gas dabei auf eine Temperatur von etwa 252° C bringen. Die Reinigungsanlage 4 ist im Nebenschluß dazu ge- ίο schaltet. Sie besteht — wie in Fig. 2 dargestellt — aus einem Staubabscheider 5, einem Wärmeaustauscher 6, einer Trocknungsvorrichtung 7, einer Vorrichtung 8 zur Abscheidung von Jod und Brom und der eigentlichen Kohlendioxyd-Reinigungsanlage 9 nach der Erfindung.
Diese Reinigungsanlage 9 ist in F i g. 3 gesondert dargestellt. Bei einem durch die Gebläse 3 umgewälzten Kohlendioxydkreislauf von beispielsweise 1,5 Millionen Nms/h eines 100-MW-Kernreaktors ao werden etwa 30 000 Nm3/h dieses Gases durch die Leitung 10 (s. F i g. 2) in den Reinigungskreislauf gegeben. Diese 30 000 Nm=Vh werden in den Vorrichtungen 5, 7, 8 einer Vorreinigung unterzogen. Dabei kann gegebenenfalls 7 und 8 in eine Baueinheit zusammengefaßt werden. Von dieser Gasmenge werden nunmehr nur etwa 210 NnvVh abgetrennt und mit einem Druck von etwa 54 ata durch die Leitung 11 (F i g. 3) einem Wasserkühler 12 zugeführt, der die Aufgabe hat, das zu reinigende Gas mit einer konstanten Temperatur von normalerweise 30° C bereitzustellen. Das Gas wird dann in einem weiteren Wärmeaustauscher 13 auf etwa 21° C abgekühlt und anschließend durch den Abscheider 14 zum Wärmeaustauscher 15 geleitet, in dem es auf eine Temperatur von etwa 16,5° C gekühlt und dabei verflüssigt wird. Anschließend werden etwa 133 Nm3Zh flüssiges, ungereinigtes Kohlendioxyd mit dem Ventil 16 in einen mittleren Teil der bei einem Druck von etwa 50 ata arbeitenden Rektifikationssäule 17 entspannt. Der Rest von etwa 77 Nm3/h Kohlendioxyd wird über das Regelventil 18 und das Drosselventil 19 in den Abscheider 20 auf etwa 42,5 ata entspannt. Die aus reinem Kohlendioxyd bestehende Sumpfflüssigkeit der Rektifikationssäule wird mit der Leitung 21 entnommen und im Wärmeaustauscher 15 weitgehend verdampft und der Rektifikationssäule wenig über der Sumpfflüssigkeit durch die Leitung 22 wieder zugeführt. Der nicht verdampfte Teil wird durch die Leitung 23 über das Ventil 24 ebenfalls in den Abscheider 20 entspannt. Das dort sich sammelnde Flüssigkeitsgemisch aus reinem und unreinem Kohlendioxyd wird durch die Leitung 25 mit einer Temperatur von etwa 7: C entnommen und im Wärmeaustauscher 26 verdampft und anschließend im Wärmeaustauscher 13 auf etwa 20° C angewärmt. Durch die Leitung 27 verlassen 206 Nm3/h Kohlendioxyd die Anlage und werden im Verdichter 28 auf den Eingangsdruck von 54 ata nachverdichtet, bevor sie durch die Leitung 29 (F i g. 3 und 2) wieder dem Reaktor zugeführt werden.
Vom Kopf der Rektifikationssäule 17 zieht ein Gemisch aus den Verunreinigungen, insbesondere Kohlenoxyd, Methan, Sauerstoff, Stickstoff, Argon, Helium, Krypton, Xenon sowie Kohlendioxyd durch die Leitung 30 ab und wird im Wärmeaustauscher 26 teilweise verflüssigt. Der in der Hauptsache aus Kohlendioxyd bestehende, verflüssigte Anteil wird durch die Leitung 31 als Rücklaufflüssigkeit wieder dem Kopf der Säule 17 aufgegeben, während der gasförmige Teil, etwa 4Nm3/h, der neben etwa 90% Kohlendioxyd die Verunreinigungen enthält, mit einem Druck von etwa 50 ata und einer Temperatur von etwa 1O0C die Anlage durch die Leitung 32 verläßt. Der Kälteinhalt dieses Gasteils kann im Bedarfsfalle durch einen weiteren Wärmeaustauscher ausgenutzt und der Reinigungsanlage wieder zugeführt werden.
Zum Kaltfahren der Anlage wird das Umgangsventil 35 geschlossen. Dabei wird ein Teil des zu reinigenden Gases im Wärmeaustauscher 13 bereits verflüssigt. Die entstehende Flüssigkeit wird im Abscheider 14 abgetrennt und durch die Leitung 33 und das Entspannungsventil 34 in den Abscheider 20 geführt. Beim normalen Betrieb kann die Temperatur des die Reinigungsanlage verlassenden Gases mit Hilfe des Regelventils 35 eingestellt werden.
Die Erfindung ist nicht auf die Reinigung von Kohlendioxyd in Atomreaktoren beschränkt. Sie kann ganz allgemein für die Reindarstellung von Kohlendioxyd verwendet werden.

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entfernung von Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd durch Rektifikation, insbesondere aus Kohlendioxyd, welches als Reaktorkühlgas dient, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des zu reinigenden Kohlendioxyds der Rektifikation unterworfen und der andere Teil zwecks Kälteerzeugung entspannt wird, der zusammen mit mindestens einem Teil des Sumpfproduktes der Rektifikation zur indirekten Kühlung des Kopfproduktes der Rektifikation und zur Bildung der Riicklaufflüssigkeit dient.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Beheizung des Sumpfes der Rektifikationssäule durch das zu reinigende Kohlendioxyd erfolgt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zu reinigende Kohlendioxyd vor der Beheizung des Sumpfes der Rektifikationssäule entspannt und der dabei flüssig anfallende Anteil zusammen mit mindestens einem Teil des Sumpfproduktes und mit dem zwecks Kälteerzeugung entspannten Teil des Kohlendioxyds zur indirekten Kühlung des Kopfproduktes der Rektifikation und zur Bildung der Rücklaufflüssigkeit herangezogen wird.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Kopfprodukt der Rektifikation einer Rücklaufkondensation unterworfen und der verflüssigte Teil als Rücklaufflüssigkeit wieder auf den Kopf der Rektifikationssäule aufgegeben wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Reinigung bei dem im Primärkreislauf eines mit Kohlendioxyd gekühlten Reaktors herrschenden Druck, vorzugsweise zwischen 10 und 60 ata, durchgeführt wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Verunreinigungen vom Kopf der Rektifikationssäule zusammen mit Kohlendioxyd, vorzugsweise als Ge-
misch mit 90% Kohlendioxyd, abgezogen werden.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das reine Sumpfprodukt mit ungereinigtem Kohlendioxyd gemischt und aus der Reinigungsanlage abgezogen wird.
8. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Hintereinanderschaltung eines ersten (13) und eines zweiten (15) Wärmeaustauschers in der Zuführungsleitung (11) für das zu reinigende Gas, von der anschließend eine mit einem Entspannungsventil (16) versehene Leitung in eine Rektifikationssäule (17) und eine weitere mit einem Entspannungsventil (19J versehene Leitung in einen Abscheider (20) führt, wobei der zweite Querschnitt des zweiten Wärmeaustauschers (15) mit dem Sumpf der Rektifikationssäule (17) oberhalb und unterhalb der Flüssigkeit ao und der untere Teil dieses Wärmeaustauschers (15) über ein Entspannungsventil (24) mit dem
Abscheider (20) verbunden ist, und der untere Teil dieses Abscheiders (20) über einen dritten Wärmeaustauscher (26) sowie der obere Teil desselben (20) direkt mit dem zweiten Querschnitt des ersten Austauschers (13) in Verbindung steht, und der zweite Querschnitt des dritten Wärmeaustauschers (26) durch zwei Leitungen (30, 31) mit dem Kopf der Rektifikationssäule (17) in Verbindung steht, und eine Leitung (32) für die Verunreinigungen vom oberen Teil dieses Wärmeaustauschers (26) abgeht.
9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen den ersten (13) und den zweiten (15) Wärmeaustauscher ein weiterer Abscheider (14) geschaltet ist, dessen unterer Teil mit dem ersten Abscheider (20) durch eine mit einem Entspannungsventil (34) versehene Leitung (33) verbunden ist.
In Betracht gezogene ältere Patente:
Deutsches Patent Nr. 1145 197.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
50» 539/92 4.65 © Bundesdruckerei Berlin
DEG35374A 1962-07-04 1962-07-04 Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von Spurenverunreinigungen aus Kohlendioxyd Pending DE1190965B (de)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
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