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DE1171422B - Process for the production of hexadeuterodimethyl sulfoxide - Google Patents

Process for the production of hexadeuterodimethyl sulfoxide

Info

Publication number
DE1171422B
DE1171422B DEM54607A DEM0054607A DE1171422B DE 1171422 B DE1171422 B DE 1171422B DE M54607 A DEM54607 A DE M54607A DE M0054607 A DEM0054607 A DE M0054607A DE 1171422 B DE1171422 B DE 1171422B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
sulfoxide
production
oxide
deuterium
hexadeuterodimethyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEM54607A
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl-Chem Dr Wolfg Fruhstorfer
Dipl-Chem Dr Bruno Hampel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck KGaA
Original Assignee
E Merck AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by E Merck AG filed Critical E Merck AG
Priority to DEM54607A priority Critical patent/DE1171422B/en
Publication of DE1171422B publication Critical patent/DE1171422B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C315/00Preparation of sulfones; Preparation of sulfoxides
    • C07C315/06Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C315/00Preparation of sulfones; Preparation of sulfoxides
    • C07C315/02Preparation of sulfones; Preparation of sulfoxides by formation of sulfone or sulfoxide groups by oxidation of sulfides, or by formation of sulfone groups by oxidation of sulfoxides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C317/00Sulfones; Sulfoxides
    • C07C317/02Sulfones; Sulfoxides having sulfone or sulfoxide groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C317/04Sulfones; Sulfoxides having sulfone or sulfoxide groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic saturated carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C317/14Sulfones; Sulfoxides having sulfone or sulfoxide groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Internat. Kl.: C 07 cBoarding school Class: C 07 c

Deutsche Kl.: 12 ο-23/03 German class: 12 ο -23/03

Nummer: 1 171 422Number: 1 171 422

Aktenzeichen: M 54607IV b /12 οFile number: M 54607IV b / 12 ο

Anmeldetag: 25. Oktober 1962Filing date: October 25, 1962

Auslegetag: 4. Juni 1964Opening day: June 4, 1964

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Hexadeuterodimethylsulfoxid.The invention relates to a method of manufacture of hexadeuterodimethyl sulfoxide.

Hexadeuterodimethylsulfoxid wird als Lösungsmittel in der Kernresonanzspektroskopie verwendet. Bisher ist zur Herstellung dieser Substanz nur ein Verfahren bekanntgeworden (vgl. Journal of the Chemical Society [London], 1959, S. 4138). Man setzt dabei das Dimethylsulfoxid zunächst mit Methyljodid zu seinem Methojodid, dem Trimethylsulfoniumjodidoxid, um. Durch mehrmaliges Umkristallisieren dieses Salzes aus schwerem Wasser in Gegenwart von Kaliumcarbonat wird der Wasserstoff gegen Deuterium ausgetauscht, und man erhält Nonadeuterotrimethylsulfoniumjodidoxid, das durch Erhitzen im Vakuum in die Komponenten Hexadeuterodimethylsulf oxidundTrideuteromethyljodid gespalten werden kann.Hexadeuterodimethyl sulfoxide is used as a solvent in nuclear magnetic resonance spectroscopy. Until now only one process has become known for the production of this substance (see Journal of the Chemical Society [London], 1959, p. 4138). The dimethyl sulfoxide is first added to it with methyl iodide Methoiodide, trimethylsulfonium iodide oxide. By recrystallizing this salt several times heavy water in the presence of potassium carbonate, the hydrogen is exchanged for deuterium, and nonadeuterotrimethylsulfonium iodide oxide is obtained, which is converted into the components by heating in vacuo Hexadeuterodimethyl sulfoxide and trideuteromethyl iodide can be cleaved.

Dieses Verfahren ist umständlich, da sich einmal das Trimethylsulfoniumjodidoxid beim Umkristallisieren leicht zersetzt; ferner fallen bei der Spaltung des deuterierten Salzes etwa zwei Drittel der Menge des Ausgangsmaterials als Trideuteromethyrjodid an, für das es bisher noch keine technische Verwendungsmöglichkeiten gibt.This process is cumbersome because the trimethylsulfonium iodide oxide is once recrystallized easily decomposed; furthermore, when the deuterated salt is cleaved, about two-thirds of the amount of the Starting material as trideuteromethyriodide, for which there are as yet no technical uses gives.

Es wurde gefunden, daß sich Dimethylsulfoxid direkt durch Behandeln mit schwerem Wasser deuterieren läßt, wenn als Katalysator eine anorganische Base zugesetzt wird. Beispielsweise kann man 1 Mol Dimethylsulfoxid mit 0,5 bis 40 Mol, vorzugsweise 4 bis 8 Mol, Deuteriumoxid in Gegenwart von katalytischen Mengen, vorzugsweise 0,5 bis 3 g, einer anorganischen Base, 1 bis 50 Stunden, vorzugsweise 12 bis 18 Stunden, unter Rückfluß kochen. Die Deuterierung findet auch schon bei einer niedrigeren Temperatur als der Siedetemperatur des Gemisches statt; jedoch sind dann entsprechend verlängerte Reaktionszeiten erforderlich. Als Basen kann man beispielsweise verwenden: Lithiumhydroxid, Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Calciumhydroxid, Strontiumhydroxid, Bariumhydroxid oder ein alkalisch reagierendes Salz, wie beispielsweise Lithiumcarbonat, Natriumcarbonat oder Kaliumcarbonat. Nach dem Einstellen des Wasserstoff-Deuterium-Gleichgewichtes wird das Wasser unter vermindertem Druck über eine Kolonne abdestilliert, der Rückstand mit frischem Deuteriumoxid und gegebenenfalls etwas Katalysator versetzt und erneut bis zum Gleichgewichtszustand gekocht. Wenn der Deuterierungsgrad den Anforderungen entspricht, wird der Rückstand im Vakuum über eine Kolonne fraktioniert. Bei sorgfältiger Fraktionierung gelingt es leicht, ein wasserfreies, reines Hexadeuterodimethylsulfoxid zu erhalten.It has been found that dimethyl sulfoxide directly deuterates upon treatment with heavy water leaves when an inorganic base is added as a catalyst. For example, 1 mole Dimethyl sulfoxide with 0.5 to 40 moles, preferably 4 to 8 moles, of deuterium oxide in the presence of catalytic amounts, preferably 0.5 to 3 g, of an inorganic base, 1 to 50 hours, preferably Boil under reflux for 12 to 18 hours. The deuteration also takes place at a lower one Temperature rather than the boiling point of the mixture; however, they are then extended accordingly Response times required. As bases you can use, for example: lithium hydroxide, sodium hydroxide, Potassium hydroxide, calcium hydroxide, strontium hydroxide, barium hydroxide or an alkaline reactive salt such as lithium carbonate, sodium carbonate or potassium carbonate. After this Setting the hydrogen-deuterium equilibrium is the water under reduced pressure over a Column distilled off, the residue with fresh deuterium oxide and optionally some catalyst added and cooked again to equilibrium. If the degree of deuteration meets the requirements corresponds, the residue is fractionated in vacuo over a column. With careful Fractionation makes it easy to obtain an anhydrous, pure hexadeuterodimethyl sulfoxide.

Die Vorteile des neuen Verfahrens liegen ins-Verf ahren zur Herstellung von
Hexadeuterodimethylsulfoxid
The advantages of the new process are in-process for the production of
Hexadeuterodimethyl sulfoxide

Anmelder:Applicant:

E. Merck Aktiengesellschaft,E. Merck Aktiengesellschaft,

Darmstadt, Frankfurter Str. 250Darmstadt, Frankfurter Str. 250

Als Erfinder benannt:Named as inventor:

Dipl.-Chem. Dr. Wolfgang Fruhstorfer,Dipl.-Chem. Dr. Wolfgang Fruhstorfer,

Darmstadt,Darmstadt,

Dipl.-Chem. Dr. Bruno Hampel,Dipl.-Chem. Dr. Bruno Hampel,

Nieder-RamstadtNieder-Ramstadt

besondere darin, daß sich die Verluste bei dem notwendigerweise mehrstufigen Austauschverfahren in Grenzen halten und daß sich das gewünschte Endprodukt unmittelbar aus der letzten Austauschstufe erhalten läßt, ohne daß eine weitere chemische Reaktion notwendig ist.special in the fact that the losses in the necessarily multi-stage exchange process are in Keeping limits and that the desired end product is obtained directly from the last exchange stage can be obtained without a further chemical reaction is necessary.

Das neue Verfahren ist für den Fachmann überraschend, da das Dimethylsulfoxid nicht enolisieren kann, wie beispielsweise Aceton, welches durch Behandeln mit schwerem Wasser in Gegenwart eines alkalischen Katalysaotrs ebenfalls deuterierbar ist.The new process is surprising to the person skilled in the art, since the dimethyl sulfoxide does not enolize can, such as acetone, which by treating with heavy water in the presence of a alkaline cataotrs can also be deuterated.

Beispiel 1example 1

156 g Dimethylsulfoxid werden mit 240 g Deuteriumoxid (99,9°/oig) unter Zusatz von 5 g Cacliumoxid etwa 15 Stunden unter Rückfluß gekocht. Nach Einstellen des Gleichgewichts (Deuteriumgehalt etwa 66% D, bezogen auf den Gesamtwasserstoffgehalt) wird das Wasser und das überschüssige Deuteriumoxid bei etwa 40 Torr über eine 50-cm-Vigreux-Kolonne abdestilliert. Der Rückstand wird mit 240 g frischem Deuteriumoxid (99,9%ig) un£i weiteren 2 g Calciumoxid versetzt und erneut 15 Stunden unter Rückfluß gekocht. Das Wasser wird wie oben abdestilliert und das zurückbleibende Dimethylsulfoxid, das nun etwa 88°/o Deuterium, bezogen auf den Gesamtwasserstoff, besitzt, erneut wie oben beschrieben umgesetzt.156 g of dimethyl sulfoxide are boiled with 240 g deuterium oxide (99.9 ° / o strength) with the addition of 5 g Cacliumoxid about 15 hours under reflux. After equilibrium has been established (deuterium content about 66% D, based on the total hydrogen content), the water and the excess deuterium oxide are distilled off at about 40 torr through a 50 cm Vigreux column. The residue is mixed with 240 g of fresh deuterium oxide (99.9%) and a further 2 g of calcium oxide and refluxed again for 15 hours. The water is distilled off as above and the remaining dimethyl sulfoxide, which now has about 88% deuterium, based on the total hydrogen, is reacted again as described above.

409 598/452409 598/452

Nach insgesamt fünf derartigen Austauschstufen liegt der Deuteriumgehalt im Gleichgewicht bei über 99 %> bezogen auf den Gesamtwasserstoff. Nach dem Abdestillieren des schweren Wassers wird das Deuterodimethylsulfoixd bei einem Druck von <15Torr abdestilliert und anschließend durch nochmalige Feinfraktionierung über eine 50-cm-Vigreux-Kolonne vollständig wasserfrei erhalten. Man erhält 124 g Hexadeuterodimethylsulfoxid vom Kp.n 74° C.After a total of five such exchange stages, the deuterium content in equilibrium is over 99%> based on the total hydrogen. After the heavy water has been distilled off, the deuterodimethylsulphoxide is distilled off at a pressure of <15 Torr and then obtained completely anhydrous by repeated fine fractionation over a 50 cm Vigreux column. This gives 124 g of boiling hexadeuterodimethylsulfoxide. N 74 ° C.

Beispiele 2 bis 7Examples 2 to 7

78 g Dimethylsulfoxid und 60 g Deuteriumoxid (etwa 80%ig)> werden mit der in der Tabelle angegebenen Katalysatormenge etwa 15 Stunden unter Rückfluß gekocht. Nach dem Abdestillieren des Wassers wie im Beispiel 1 und Destillation des Rückstandes werden die folgenden Mengen an Hexadeuterodimethylsulfoxid erhalten:78 g of dimethyl sulfoxide and 60 g of deuterium oxide (about 80%)> are given with the in the table Amount of catalyst refluxed for about 15 hours. After distilling off the water like in Example 1 and distillation of the residue, the following amounts of hexadeuterodimethyl sulfoxide are used obtain:

Beispiel example

2 3
4 5
6
7
2 3
4 5
6th
7th

Katalysatorcatalyst

2 g Natriumhydroxid 2 g Kaliumhydroxid 2 g Calciumoxid 2 g Bariumoxid 2 g Natriumcarbonat 2 g Kaliumcarbonat2 g sodium hydroxide 2 g potassium hydroxide 2 g calcium oxide 2 g barium oxide 2 g sodium carbonate 2 g potassium carbonate

Hexa-Hexa- D-Gehalt,D content, deutero-deutero- bezogenbased dimethyl-dimethyl auf Gesamton total sulfoxidsulfoxide wasserstoffhydrogen 68 g68 g etwa 39%about 39% 70 g70 g etwa 40%about 40% 71g71g etwa 40%about 40% 69 g69 g etwa 38 %about 38% 72 g72 g etwa 39%about 39% 71g71g etwa 40%about 40%

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von Hexadeuterodimethylsulfoxid, dadurch gekennzeichProcess for the production of hexadeuterodimethyl sulfoxide, marked thereby 25 net, daß man Dimethylsulfoixd mit schwerem Wasser in Gegenwart einer anorganischen Base als Katalysator umsetzt.25 net that one Dimethylsulfoixd with heavy Reacts water in the presence of an inorganic base as a catalyst. 409 598/452 5.64 © Bundesdruckerei Berlin409 598/452 5.64 © Bundesdruckerei Berlin
DEM54607A 1962-10-25 1962-10-25 Process for the production of hexadeuterodimethyl sulfoxide Pending DE1171422B (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN114634430A (en) * 2022-03-28 2022-06-17 安徽泽升科技有限公司 Preparation and purification method of deuterated dimethyl sulfoxide

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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