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DE1156227B - Process for the production of flame-retardant polyurethane foams - Google Patents

Process for the production of flame-retardant polyurethane foams

Info

Publication number
DE1156227B
DE1156227B DEU8567A DEU0008567A DE1156227B DE 1156227 B DE1156227 B DE 1156227B DE U8567 A DEU8567 A DE U8567A DE U0008567 A DEU0008567 A DE U0008567A DE 1156227 B DE1156227 B DE 1156227B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
tris
weight
polyether
phosphate
flame
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU8567A
Other languages
German (de)
Inventor
William Morton Lanham
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Union Carbide Corp
Original Assignee
Union Carbide Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Union Carbide Corp filed Critical Union Carbide Corp
Publication of DE1156227B publication Critical patent/DE1156227B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/48Polyethers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)

Description

Die Erfindung bezieht sich auf flammfeste Polyurethanschaumstoffe. The invention relates to flame retardant polyurethane foams.

Polyurethanschaumstoffe, die durch Reaktion von Polyisocyanaten mit aktive Wasserstoffatome enthaltenden Polyäthern erhalten worden sind, finden eine ständig zunehmende Verbreitung auf dem Gebiete der Isolierung, Verstärkung von Bauteilen, Polsterung, Isolierung elektrischer Geräte und insbesondere bei elektrischen Haushaltsgegenständen, wie z. B. Kühlschränken, Gefriertruhen. Ein wesentlicher Faktor, der die wirtschaftliche Verwendbarkeit und Verbreitung der verschäumten Polyurethanprodukte stark beschränkt, ist jedoch ihre leichte Brennbarkeit bei Verwendungszwecken, die hohe Temperaturen und/oder die Berührung mit Feuer mit sich bringen. 1SPolyurethane foams, which have been obtained by reacting polyisocyanates with polyethers containing active hydrogen atoms, are becoming increasingly widespread in the field of insulation, reinforcement of components, upholstery, insulation of electrical appliances and, in particular, of electrical household items such as, for. B. refrigerators, freezers. An essential factor which severely limits the economic usability and distribution of the foamed polyurethane products, however, is their easy flammability for uses which involve high temperatures and / or contact with fire. 1 p

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von flammfesten Polyurethanschaumstoffen durch Umsetzung eines Polyäthers mit wenigstens zwei Hydroxylgruppen und eines organischen Polyisocyanate in Gegenwart eines Katalysators, eines Halogenalkylphosphats und eines Treibmittels ist nun dadurch gekennzeichnet, daß als HalogenalkylphosphatTris-(2,3-dibrompropyl)-phosphatverwendetwird. Das erfindungsgemäß verwendete Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat wird mit dem verschäumbaren Ansatz einstufig oder durch ein Vorpolymerisat-Verfahren verschäumt, wobei Polyurethanschaumstoffe erhalten werden, die sehr flammfest sind. Die erzielbare Flammbeständigkeit stellt eine wertvolle Eigenschaft dar, durch die Polyurethanschaumstoffe mit verschiedenen und vorbestimmten Eigenschaften gewonnen werden können, die sich bei dem ASTM-D-1692-Flammtest als selbstverlöschend erwiesen.The inventive method for producing flame-retardant polyurethane foams by Implementation of a polyether with at least two hydroxyl groups and an organic polyisocyanate in the presence of a catalyst, a haloalkyl phosphate and a propellant is now characterized in that tris (2,3-dibromopropyl) phosphate is used as the haloalkyl phosphate. The inventively used tris (2,3-dibromopropyl) phosphate is with the foamable One-stage approach or foamed by a prepolymer process, with polyurethane foams which are very flame retardant. The achievable flame resistance is a valuable property represented by the polyurethane foams obtained with different and predetermined properties which can be found in the ASTM-D-1692 flame test proven to be self-extinguishing.

Die in der vorliegenden Beschreibung verwendeten Bezeichnungen »flammfest« und »flammbeständig« beziehen sich auf Materialien, die nicht leicht brennen. Die Bezeichnung »selbstverlöschend« wird durch das obengenannte ASTM-Verfahren definiert.The terms "flame-resistant" and "flame-resistant" used in the present description refer to materials that do not burn easily. The term »self-extinguishing« is replaced by the defined above ASTM method.

Das als Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat definierte bromierte Alkylphosphat ist eine bekannte Verbindung, die sich in bezug auf ihre Verwendbarkeit zur Erzielung einer guten Flammbeständigkeit erheblich von ihren entsprechenden chlorierten Homologen unterscheidet.The brominated alkyl phosphate defined as tris (2,3-dibromopropyl) phosphate is a well-known compound which in terms of their usability to achieve good flame resistance considerably from their corresponding chlorinated homologues.

Erfindungsgemäß werden selbstverlöschende Polyurethanschäume hergestellt, indem ein Polyäther und ein Polyisocyanat miteinander vermischt werden, das Urethanpolymerisatnetz aufgebaut und schließlich die Verschäumung durchgeführt wird. Das Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat kann entweder dem flüssigen Polyäther, dem Polyisocyanat oder der Reaktionsmischung aus Polyäther und Polyisocyanat Verfahren zur Herstellung
von flammfesten Polyurethanschaumstoffen
According to the invention, self-extinguishing polyurethane foams are produced by mixing a polyether and a polyisocyanate with one another, building up the urethane polymer network and finally carrying out foaming. The tris (2,3-dibromopropyl) phosphate can either be the liquid polyether, the polyisocyanate or the reaction mixture of polyether and polyisocyanate
of flame-retardant polyurethane foams

Anmelder:Applicant:

Union Carbide Corporation,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Union Carbide Corporation,
New York, NY (V. St. A.)

Vertreter: Dr. W. Schalk, Dipl.-Ing. P. Wirth,Representative: Dr. W. Schalk, Dipl.-Ing. P. Wirth,

Dipl.-Ing. G. E. M. DannenbergDipl.-Ing. G. E. M. Dannenberg

und Dr. V. Schmied-Kowarzik, Patentanwälte,and Dr. V. Schmied-Kowarzik, patent attorneys,

Frankfurt/M., Große Eschenheimer Str. 39Frankfurt / M., Große Eschenheimer Str. 39

Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 30. Dezember 1960 (Nr. 79 490)
Claimed priority:
V. St. v. America, December 30, 1960 (No. 79 490)

William Morton Lanham, Charleston, W. Va.William Morton Lanham, Charleston, W. Va.

(V. St. A.),
ist als Erfinder genannt worden
(V. St. A.),
has been named as the inventor

zugesetzt werden. Die Mischung wird dann in Gegenwart eines Katalysators mit Hilfe eines Treibmittels, wie z. B. Wasser oder einem Fluorkohlenstoff, verschäumt. can be added. The mixture is then in the presence of a catalyst with the aid of a propellant, such as B. water or a fluorocarbon, foamed.

Die Menge an Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat, die verwendet werden muß, liegt zwischen etwa 0,5 und 10,0 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Polyäther-Polyisocyanat-Reaktionsmischung. Gegebenenfalls kann zusammen mit dem Phosphat eine gewisse Menge Antimontrioxyd — im allgemeinen etwa 0,5 bis 8 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Polyäther - Polyisocyanat - Reaktionsmischung — verwendet werden, um eine optimale Flammbeständigkeit zu erzielen.The amount of tris (2,3-dibromopropyl) phosphate that must be used is between about 0.5 and 10.0 percent by weight based on the weight of the polyether-polyisocyanate reaction mixture. Possibly can together with the phosphate a certain amount of antimony trioxide - in general about 0.5 to 8 percent by weight, based on the weight of the polyether - polyisocyanate reaction mixture - can be used to achieve an optimum To achieve flame resistance.

Durch Zugabe von Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat kann eine Vielzahl auf Polyäthern basierender Polyurethanschaumstoffe flammfest gemacht werden. Verwendbare Polyäther sind die linearen oder verzweigtkettigen Polyäther, die mehrere acyclische Äthersauerstoffatome und wenigstens zwei Hydroxylgruppen aufweisen. Bezogen auf ihre Hydroxylzahl schwankt das Molekulargewicht solcher Polyäther zwischen etwa 250 und 5000.By adding tris (2,3-dibromopropyl) phosphate, a large number of polyether-based Polyurethane foams are made flame retardant. Useful polyethers are the linear or branched chain Polyether containing several acyclic ether oxygen atoms and at least two hydroxyl groups exhibit. The molecular weight of such polyethers varies based on their hydroxyl number between about 250 and 5000.

309 729/317309 729/317

Geeignete Polyäther sind z. B. die Polyoxyalkylenglykole, die eine oder mehrere Ketten von verbundenen Oxyalkylengruppen enthalten und durch Umsetzung von einem oder mehreren Alkylenoxyden mit acyclischen oder alicyclischen Glykolen erhalten worden sind. Beispiele für diese Polyoxyalkylenglykole sind die durch Addition von Äthylenoxyd an Wasser, Äthylenglykol oder Dipropylenglykol hergestellten Polyoxyäthylenglykole; die durch Addition von Propylenoxyd an Wasser, Propylenglykol oder Dipropylenglykol hergestellten Polyoxypropylenglykole; gemischte Oxyäthylen-Oxypropylen-Polyglykole, die auf ähnliche Weise unter Verwendung einer Mischung von Äthylenoxyd und Propylenoxyd oder durch aufeinanderfolgende Addition von Äthylenoxyd und Propylenoxyd hergestellt worden sind, oder die Polyoxybutylenglykole sowie Mischpolymerisate, wie Polyoxyäthylenoxybutylenglykole oder Polyoxypropylenoxybutylenglykole. Unter der Bezeichnung »Polyoxybutylenglykole« sind auch die Polymerisate von 1,2-Butylenoxyd, 2,3-Butylenoxyd und 1,4-Butylenoxyd zu verstehen.Suitable polyethers are e.g. B. the polyoxyalkylene glycols, containing one or more chains of linked oxyalkylene groups and by reaction obtained from one or more alkylene oxides with acyclic or alicyclic glycols have been. Examples of these polyoxyalkylene glycols are those produced by the addition of ethylene oxide Polyoxyethylene glycols made from water, ethylene glycol or dipropylene glycol; which by addition Polyoxypropylene glycols made from propylene oxide on water, propylene glycol or dipropylene glycol; mixed oxyethylene-oxypropylene-polyglycols prepared in a similar manner using a Mixture of ethylene oxide and propylene oxide or by successive addition of ethylene oxide and propylene oxide have been produced, or the polyoxybutylene glycols and copolymers, such as polyoxyethylene oxybutylene glycols or polyoxypropylene oxybutylene glycols. Under the name "Polyoxybutylene glycols" are also the polymers of 1,2-butylene oxide, 2,3-butylene oxide and 1,4-butylene oxide to understand.

Andere acyclische oder alicyclische Alkohole, die mit Äthylenoxyd, Propylenoxyd und/oder Butylenoxyd zu brauchbaren Polyäthern umgesetzt wordenOther acyclic or alicyclic alcohols with ethylene oxide, propylene oxide and / or butylene oxide been converted into useful polyethers

ίο sein können, sind z. B. Glycerin, Trimethylolpropan, 1,2,6-HexantrioI, Pentaerythrit, Sorbit, Glukoside, wie z. B. Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butyl- oder 2-Octylarabinosid, -xylosid, -fructosid, -glukosid oder -rhammosid, oder durch Umsetzung von Alkylenoxyden mit Rohrzucker hergestellte Polyäther, wie z. B.ίο can be z. B. glycerine, trimethylolpropane, 1,2,6-HexanetrioI, pentaerythritol, sorbitol, glucosides, such as. B. methyl, ethyl, propyl, butyl or 2-octyl arabinoside, -xyloside, -fructoside, -glucoside or -rhammosid, or by reacting alkylene oxides with Polyethers made from cane sugar, such as. B.

CH2O(RO)71H OCH 2 O (RO) 71 HO

VhVh

H(OR)nOH (OR) n O

CH8O(RO)nHCH 8 O (RO) n H

I ,0,I, 0,

0(RO)nH0 (RO) n H

H H(OR)71OHH (OR) 71 O

\i\ i

0(RO)nH H0 (RO) n HH

CH8O(RO)nHCH 8 O (RO) n H

wobei R für Äthylen-, Propylen oder Butylen oder Mischungen derselben und η für eine solche Zahl steht, daß das durchschnittliche Molekulargewicht des Polyäthers 250 oder mehr beträgt.where R is ethylene, propylene or butylene or mixtures thereof and η is a number such that the average molecular weight of the polyether is 250 or more.

Weitere verwendbare Polyäther sind die, die durch Umsetzung von 1,2-Alkylenoxyden oder Mischungen derselben mit polynuklearen Oxybenzolen, wie z. B. den verschiedenen Di-, Tri- und Tetraphenylolverbindungen, bei denen zwei bis vier Oxybenzolgruppen durch einfache Bindungen oder einen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen gebunden sind, erhalten worden sind. Die Bezeichnung »polynuklear« im Gegensatz zu »mononuklear« soll sich auf Verbindungen beziehen, die wenigstens zwei Benzolkerne aufweisen.Other polyethers that can be used are those obtained by reacting 1,2-alkylene oxides or mixtures the same with polynuclear oxybenzenes, such as. B. the various di-, tri- and tetraphenylene compounds, in which two to four oxybenzene groups through simple bonds or an aliphatic Hydrocarbon radicals having 1 to 12 carbon atoms have been obtained. The designation "Polynuclear" as opposed to "mononuclear" is intended to refer to compounds that have at least two Have benzene nuclei.

Beispiele für Diphenylolverbindungen sind 2,2-Bis-(p-oxyphenyl)-propan, Bis-(p-oxyphenyl)-methan oder die verschiedenen Diphenole oder Diphenylolmethane, die in den USA.-Patentschriften 2 506 486 bzw. 2 744 882 beschrieben worden sind.Examples of diphenylol compounds are 2,2-bis (p-oxyphenyl) propane, Bis (p-oxyphenyl) methane or the various diphenols or diphenylol methanes, as described in U.S. Patents 2,506,486 and 2,744,882, respectively.

Verwendbare Triphenylolverbindungen sind die «,a,a>-Tris-(oxyphenyl)-alkane, wie z. B. 1,1,3-Tris-(oxyphenyl) - äthane, 1,1,3- Tris - (oxyphenyl) - propane, l,l,3-Tris-(oxy-3-methylphenyl)-propane, 1,1,2-Tris-(dioxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,3 - Tris - (oxy-2,4-dimethylphenyl)-propane, l,l,3-Tris-(oxy-2,5-dimethylphenyQ-ppropane, 1,1,3-Tris-(oxy-2,6-dimethylphenyl) - propan, 1,1,4 - Tris - (oxyphenyl) - butane, l,l,4-Tris-(oxyphenyl)-2-äthylbutane, 1,1,4-Tris-(dioxyphenyl)-butane, l,l,5-Tris-(oxyphenyl)-3-methylpentane, l,l,8-Tris-(oxyphenyl)-octane oder 1,1,10-Tris-(oxyphenyl)-decane. Usable triphenylene compounds are the «, a, a> -Tris- (oxyphenyl) -alkanes, such as. B. 1,1,3-tris (oxyphenyl) - ethane, 1,1,3-tris- (oxyphenyl) -propane, l, l, 3-tris- (oxy-3-methylphenyl) -propane, 1,1,2-tris- (dioxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,3 - tris - (oxy-2,4-dimethylphenyl) -propane, l, l, 3-tris- (oxy-2,5-dimethylphenyQ-ppropane, 1,1,3-tris- (oxy-2,6-dimethylphenyl) - propane, 1,1,4 - tris - (oxyphenyl) - butane, l, l, 4-tris- (oxyphenyl) -2-ethylbutane, 1,1,4-tris- (dioxyphenyl) -butane, l, l, 5-tris- (oxyphenyl) -3-methylpentane, l, l, 8-tris- (oxyphenyl) -octane or 1,1,10-tris- (oxyphenyl) -decane.

Tetraphenylolverbindungen, die mit den 1,2-Alkylenoxyden umgesetzt worden sein können, sind z. B. die öc,£x,o),w-Tetrakis-(oxyphenyl)-alkane, wie z. B. die l,l,2,2-Tetrakis-(oxyphenyl)-äthane, 1,1,3,3-Tetrakis - (oxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,3,3- Tetrakis-(dioxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,4,4 - Tetrakis-(oxyphenyl) - butane, 1,1,4,4 - Tetrakis - (oxyphenyl)-2-äthylbutane, 1,1,5,5 -Tetrakis- (oxyphenyl) -pentane, 1,1,5,5-Tetrakis-(oxyphenyl)-3-methylpentane, 1,1,5,5-Tetrakis - (dioxyphenyl) - pentane, 1,1,8,8 - Tetrakis-(oxy- 3 - butylphenyl) - octane, 1,1,8,8- Tetrakis - (dioxy-3-butylphenyl)-octane, l,l,8,8-Tetrakis-(oxy-2,5-dimethylphenyl)-octane, 1 ,l,10,10-Tetrakis-(oxyphenyl)-decane oder die entsprechenden Verbindungen, die Substituenten in der Kohlenwasserstoff kette enthalten, wie z. B. die l,l,6,6-Tetrakis-(oxyphenyl)-2-oxyhexane, l,l,6,6-Tetrakis-(oxyphenyl)-2-oxy-5 - methylhexane oder 1,1,7,7-Tetrakis-(oxyphenyl)-3-oxyheptane.Tetraphenylene compounds which may have been reacted with the 1,2-alkylene oxides are, for. B. the öc, £ x, o), w-tetrakis (oxyphenyl) alkanes, such as. B. the 1,1,2,2-tetrakis (oxyphenyl) ethanes, 1,1,3,3-tetrakis - (oxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,3,3- tetrakis- (dioxy - 3 - methylphenyl) - propane, 1,1,4,4 - tetrakis- (oxyphenyl) - butane, 1,1,4,4 - tetrakis - (oxyphenyl) -2-ethylbutane, 1,1,5,5-tetrakis (oxyphenyl) pentane, 1,1,5,5-tetrakis (oxyphenyl) -3-methylpentane, 1,1,5,5-tetrakis - (dioxyphenyl) - pentanes, 1,1,8,8 - tetrakis- (oxy- 3 - butylphenyl) - octanes, 1,1,8,8- tetrakis - (dioxy-3-butylphenyl) octanes, 1,1,8,8-tetrakis (oxy-2,5-dimethylphenyl) octanes, 1,1,10,10-tetrakis (oxyphenyl) decanes or the corresponding compounds that contain substituents in the hydrocarbon chain, such as B. the l, l, 6,6-tetrakis- (oxyphenyl) -2-oxyhexanes, l, l, 6,6-tetrakis- (oxyphenyl) -2-oxy-5-methylhexanes or 1,1,7,7-tetrakis (oxyphenyl) -3-oxyheptanes.

Weitere geeignete Polyäther sind die 1,2-Alkylenoxydderivate der mononuklearen primären Amine, wie z. B. o-, m- oder p-Phenylendiamin, 2,4- und 1,6-Diaminotoluol, 2,6-Diamino-p-xylol, 4,6-Diaminom-xylol, 2,4 - Diamino - m - xylol, 3,5 - Diamino - ο - xylol, Isohexyl-p-phenylendiamin oder 3,5-Diaminotoluol, bzw. polynukleare oder kondensierte aromatische Polyamine, wie z. B. 1,4-Naphthylendiamin, 1,5-Naphthylendiamin, 1,8-Naphthylendiamin, Benzidin, Tolidin, 4,4'-Methylendianilin,3,3'-Dimethoxy-4,4'-biphenylendiamin, 3,3'-Dichlor-4,4'-Biphenylendiamin, 3,3'-Dimethyl - 4,4' - biphenylendiamin, 4,4' - Äthylendianilin, 4,4'-Äthylidendianilin, Fluorenamin, 2,5-Fluorendiamin, 2,7-Fluorendiamin, 1,4-Anthradiamin, 3,3-Biphenyldiamin, 3,4-Biphenylendiamin, 9,10-Diaminophenanthren oder 4,4'-Diaminoazobenzol.Other suitable polyethers are the 1,2-alkylene oxide derivatives the mononuclear primary amines, such as. B. o-, m- or p-phenylenediamine, 2,4- and 1,6-diaminotoluene, 2,6-diamino-p-xylene, 4,6-diaminom-xylene, 2,4 - diamino - m - xylene, 3,5 - diamino - ο - xylene, isohexyl-p-phenylenediamine or 3,5-diaminotoluene, or polynuclear or condensed aromatic polyamines, such as. B. 1,4-naphthylenediamine, 1,5-naphthylenediamine, 1,8-naphthylenediamine, benzidine, tolidine, 4,4'-methylenedianiline, 3,3'-dimethoxy-4,4'-biphenylenediamine, 3,3'-dichloro-4,4'-biphenylenediamine, 3,3'-dimethyl-4,4'-biphenylenediamine, 4,4'-ethylenedianiline, 4,4'-ethylidenedianiline, fluorenamine, 2,5-fluorenediamine, 2,7-fluorenediamine, 1,4-anthradiamine, 3,3-biphenyldiamine, 3,4-biphenylenediamine, 9,10-diaminophenanthrene or 4,4'-diaminoazobenzene.

Höherfunktionelle mono- oder polynukleare Polyamine, die ebenfalls zur Bildung brauchbarer Polyäther-Ausgangsmaterialien mit den 1,2-Alkylenoxyden umgesetzt worden sein können, sind z. B. 2,4,6-Triaminotoluol, 2,3,5-Triaminotoluol, 5,6-Diaminoacenaphthen, 4,4',4"-Methylidentrianilin, 3,5-Diaminobenzoesäure, Triaminodiphenyläther oder -sulfide, wie z. B. 2,4,4'-Triaminodiphenyläther, 2,3',4-Tri-Higher functionality mono- or polynuclear polyamines, which are also used to form useful polyether starting materials may have been reacted with the 1,2-alkylene oxides are, for. B. 2,4,6-triaminotoluene, 2,3,5-triaminotoluene, 5,6-diaminoacenaphthene, 4,4 ', 4 "-methylidene trianiline, 3,5-diaminobenzoic acid, Triaminodiphenyl ethers or sulfides, such as. B. 2,4,4'-triaminodiphenyl ether, 2,3 ', 4-tri

amino^'-methyldiphenyläther, 3,3',4-Triamino-4'-methyldiphenyläther, 3,3',4-Triammo-4'-methoxydiphenyläther, oder Polyamine, die durch Umsetzung von aromatischen Monoaminen mit Formaldehyd oder anderen Aldehyden erhalten worden sind, wie z. B.amino ^ '- methyldiphenyl ether, 3,3', 4-triamino-4'-methyldiphenyl ether, 3,3 ', 4-triammo-4'-methoxydiphenyl ether, or polyamines, which by reaction obtained from aromatic monoamines with formaldehyde or other aldehydes, such as B.

NH8 NH 8

+ 2CH2O+ 2CH 2 O

NH2 NH 2

wobei R2 für ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe steht.where R 2 represents a hydrogen atom or an alkyl group.

Andere, besonders brauchbare Polyäther sind die Äthylenoxyd-, Propylenoxyd- oder Butylenoxydaddukte von Phenolen.Other particularly useful polyethers are the ethylene oxide, propylene oxide or butylene oxide adducts of phenols.

Es wird angenommen, daß Novolakharze Mischungen von polynuklearen Verbindungen mit einer Diphenylmethanstruktur sind, wie z. B. das 4,4'-Dioxydiphenylmethan oder das 2,4'-Dioxydiphenylmethan, die durch die Bayer-Reaktion von Phenol und Formaldehyd erhalten worden sind.It is believed that novolak resins contain mixtures of polynuclear compounds with one Diphenylmethane structure are, such as. B. 4,4'-Dioxydiphenylmethane or 2,4'-Dioxydiphenylmethane, obtained by the Bayer reaction of phenol and formaldehyde.

Weiterhin eingeschlossen sind die Polyäther, die as durch Umsetzung von einem oder mehreren der oben- ^*"- genannten Alkylenoxyde mit acyclischen Polyaminen erhalten worden sind, wie z. B. Äthylendiamin, Propylendiamin, Butylendiamin, Pentylendiamin, Hexylendiamin, Octylendiaminj Nonylendiamin, Decylendiamin, oder die Polyalkylenpolyamine, wie z. B. Diäthylentriamin, Triäthylentriamin, Tetraäthylenpentamin oder Dipropylentriamin. Ein besonders geeigneter Polyäther ist das Propylenoxyd-Additionsprodukt von Diäthylentriamin, das durch die folgende Formel dargestellt wird:Also included are the polyethers that are obtained by reacting one or more of the above ^ * "- named alkylene oxides with acyclic polyamines have been obtained, e.g. B. ethylenediamine, propylenediamine, butylenediamine, pentylenediamine, hexylenediamine, Octylenediamine, nonylenediamine, decylenediamine, or the polyalkylenepolyamines, such as. B. Diethylenetriamine, triethylenetriamine, tetraethylenepentamine or dipropylenetriamine. A particularly suitable one Polyether is the propylene oxide addition product of diethylenetriamine, which is obtained by the following Formula is represented:

[H(0HeC3)„— ],= N - CH2- CH2- N — CH2-CH2-N- [— (C3H6O)nH]2 [H (OH e C 3 ) "-], = N - CH 2 - CH 2 - N - CH 2 -CH 2 -N- [- (C 3 H 6 O) n H] 2

(C2H6O)nH(C 2 H 6 O) n H.

in der η für eine solche ganze Zahl steht, daß ein durchschnittliches Molekulargewicht von 250 oder mehr erhalten wird.in which η is an integer such that an average molecular weight of 250 or more is obtained.

Außer den oben beschriebenen Polyäthern ist es auch möglich, verschiedene Mengen der mehrwertigen Verbindungen vor der Umsetzung mit PoIyisocyanat mit den Polyäthern zu vermischen. Hierfür geeignete Verbindungen sind z. B. die gesättigten aliphatischen mehrwertigen Alkohole, wie z. B. Glycerin, 1,2,4-Butantriol, 1,2,6-Hexantriol, Trimethylolpropan oder Pentaerythrit. Werden diese Verbindungen mit den Polyäthern vermischt, so wird dadurch der Vorteil erzielt, daß weitere Kombinationen von Eigenschaften in den endgültig erhaltenen Schaumstoffen erzielbar sind, da eine größere Anzahl von Vernetzungsstellen verfügbar ist.In addition to the polyethers described above, it is also possible to use different amounts of the polyvalent To mix compounds with the polyethers before the reaction with polyisocyanate. Therefor suitable compounds are e.g. B. the saturated aliphatic polyhydric alcohols, such as. B. glycerin, 1,2,4-butanetriol, 1,2,6-hexanetriol, trimethylolpropane or pentaerythritol. If these compounds are mixed with the polyethers, this becomes the Advantage achieved that further combinations of properties in the final foams can be achieved because a larger number of networking points is available.

Das Molekulargewicht des verwendeten Polyäthers sollte zwischen etwa 250 und etwa 5000 liegen, je nach den für das verschäumte Polyurethanprodukt gewünschten Eigenschaften. Als allgemeine Regel kann ausgeführt werden, daß Polyurethanschäume von maximaler Steife aus Polyäthern mit einem Molekulargewicht von etwa 250 bis 1500 in bekannter Weise hergestellt werden; bei halbsteifen Schaumstoffen sollte das Molekulargewicht des Polyäthers zwischen etwa 800 und 1800 liegen, und für biegsame, offenzellige Schaumstoffe sollte ein Polyäther erhöhter Kettenlänge und einem Molekulargewicht von etwa 1800 bis 5000 verwendet werden.The molecular weight of the polyether used should be between about 250 and about 5000, depending on the properties desired for the foamed polyurethane product. As a general rule, can be carried out that polyurethane foams of maximum stiffness from polyethers with a molecular weight from about 250 to 1500 are made in a known manner; with semi-rigid foams the molecular weight of the polyether should be between about 800 and 1800, and for pliable, open-celled ones Foams should be a polyether of increased chain length and a molecular weight of about 1800 to 5000 can be used.

Zur Umsetzung mit den oben beschriebenen Polyäthern können die verschiedensten Polyisocyanate verwendet werden. Bevorzugt werden die Polyisocyanate und Polyisothiocyanate der allgemeinen FormelA wide variety of polyisocyanates can be used for reaction with the polyethers described above be used. The polyisocyanates and polyisothiocyanates in general are preferred formula

in der G für ein Sauerstoff- oder Schwefelatom, χ für eine ganze Zahl von 2 oder mehr und R für einen Alkylen-, substituierten Alkylen-, Arylen- oder substituierten Arylenrest, einen Kohlenwasserstoffrest oder einen substituierten Kohlenwasserstoff mit einer oder mehreren Aryl — NCG-Bindungen oder einer oder mehreren Alkyl — NCG-Bindungen steht. Weiterhin kann R für solche Reste, wie z.B. — RZR-, stehen, in denen Z für eine zweiwertige Gruppe, wie z.B. —0— —O —R —O—, —CO—,—CO2-, — S —, — S — R — S — oder — SO2 —, stehen kann. Derartige Verbindungen sind z. B. Hexamethylendiisocyanat, 1,8-Diisocyanato-p-methan, Xylylen-in which G stands for an oxygen or sulfur atom, χ for an integer of 2 or more and R for an alkylene, substituted alkylene, arylene or substituted arylene radical, a hydrocarbon radical or a substituted hydrocarbon with one or more aryl - NCG- Bonds or one or more alkyl - NCG bonds. Furthermore, R can represent such radicals, such as - RZR-, in which Z is a divalent group, such as —0— —O —R —O—, —CO -, - CO 2 -, - S -, - S - R - S - or - SO 2 -, can stand. Such compounds are e.g. B. hexamethylene diisocyanate, 1,8-diisocyanato-p-methane, xylylene

7 87 8

diisocyanat, (OCNCH2Ch2CH2OCH2^) 1-Methyl- Eine Vielzahl organischer Zinnkatalysatoren ist alsdiisocyanate, (OCNCH 2 Ch 2 CH 2 OCH 2 ^) 1-methyl- A variety of organic tin catalysts are available as

2,4-diisocyanatocyclohexan, Phenylendiisocyanate, Katalysatoren für die Polyäther-Polyisocyanat-Reak-Toluylendiisocyanate, Chlorphenylendiisocyanate, tion geeignet.2,4-diisocyanatocyclohexane, phenylene diisocyanates, catalysts for the polyether-polyisocyanate-reac-tolylene diisocyanates, Chlorophenylene diisocyanate, suitable.

Diphenylmethan-4,4'-diisocyanat, Naphthylen-l,5-di- Besonders gut geeignete organische Zinnverbin-Diphenylmethane-4,4'-diisocyanate, naphthylene-l, 5-di- Particularly suitable organic tin compounds

isocyanat, Triphenylmethan-4,4',4"-triisocyanat, 5 düngen sind die Sn(II)-carbonsauren Salze, wie z.B. Xylylen-«,«'-diisothiocyanat oder Isopropylbenzol- Stannoacetat, Stannoactoat, Stannolaurat oder Stanno-1,4-diisocyanat. oleat; Stannoalkoholate, wie z. B. Stannobutylat,isocyanate, triphenylmethane-4,4 ', 4 "-triisocyanate, 5 fertilize are the Sn (II) -carboxylic acid salts, e.g. Xylylene - "," '- diisothiocyanate or isopropylbenzene stannous acetate, stannous lactoate, stannous laurate or stannous 1,4-diisocyanate. oleate; Stannous alcoholates, such as. B. stannobutylate,

Weiterhin eingeschlossen sind die Dinieren und Stanno-2-äthylhexylat, Stannophenolat oder o-, m-Trimeren der Isocyanate oder Diisocyanate und die oder p-Staiinocresylat; Dialkylzinnsalze der Carbonpolymeren Diisocyanate der allgemeinen Formeln i° säuren, wie z. B. Dibutylzinndiacetat, Dibutylzinn-Also included are the diners and stannous 2-ethylhexylate, stannophenolate or o-, m-trimers the isocyanates or diisocyanates and the or p-stainocresylate; Dialkyl tin salts of carbon polymers Diisocyanates of the general formulas i ° acids, such as. B. dibutyltin diacetate, dibutyltin

dilaurat, Dibutylzinnmaleat, Dilaurylzinndiacetatdilaurate, dibutyltin maleate, dilauryltin diacetate

(RNCG)3; und [R(NCG)J3/ oder Dioctylzinndiacetat. Außerdem kann auch ein(RNCG) 3 ; and [R (NCG) J 3 / or dioctyltin diacetate. In addition, a

Trialkylzinnhydroxyd, Dialkylzinnoxyd oder Dialkyl-Trialkyltin hydroxide, dialkyltin oxide or dialkyl

in denen λ: und >» für 2 oder mehr stehen, sowie die Ver- zinnchlorid verwendet werden. Beispiele für solche bindungen der allgemeinen Formel *5 Verbindungen sind Trimethylzinnhydroxyd, Tributyl-in which λ: and> »stand for 2 or more, and the tin chloride is used. Examples of such compounds of the general formula * 5 compounds are trimethyltin hydroxide, tributyl

zinnhydroxyd, Trioctylzinnhydroxyd, Dibutylzinn-M(NCG)3; oxyd, Dioctylzinnoxyd, Dilaurylzinnoxyd, Dibutyl-tin hydroxide, trioctyltin hydroxide, dibutyltin-M (NCG) 3 ; oxide, dioctyltin oxide, dilauryltin oxide, dibutyl-

zinndichlorid oder Dioctylzinndichlorid.tin dichloride or dioctyltin dichloride.

in der χ für 1 oder mehr und M für ein einwertiges Weiterhin können auch kleine Mengen, z. B. etwain the χ for 1 or more and M for a monovalent Furthermore, small amounts, e.g. B. about

oder mehrwertiges Atom oder solche Gruppierung a° 0,001 bis 5,0 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesteht. Beispiele für solche Verbindungen sind Äthyl- samtgewicht der Mischung, eines Emulgiermittels, wie phosphonsäurediisocyanat, C2H5P(O)(NCO)2, Phe- z. B. eines Siloxanoxyalkylen-Mischpolymerisates aus nylphosphonsäurediisocyanat, C6H6P(NCO)2, poly- etwa 10 bis 80 Gewichtsprozent Siloxanpolymerisat mere Verbindungen, die eine = Si — NCG-Gruppe und 90 bis 20 Gewichtsprozent Alkylenoxydpolymerienthalten, Polyisocyanate, die sich von Sulfonamiden 25 sat, wie die in der USA.-Patentschrift 2 834 748 beableiten, schriebenen Mischpolymerisate, mitverwendet werden. Die Herstellung der auf Polyäthern basierenden Obgleich die Mitverwendung eines Emulgiermittels Polyurethanschaumstoffe kann mittels des einstufigen erwünscht ist, da dadurch die Art der Schaumoder des Vorpolymerisat-Verfahrens erfolgen, die alle struktur beeinflußt wird, können die erfindungsgemäß bekannte Verfahren sind. Besonders bevorzugt wird 30 hergestellten Schaumstoffe auch ohne Emulgiermittel das Vorpolymerisat-Verfahren, bei dem der Poly- hergestellt werden.or polyvalent atom or such grouping a ° 0.001 to 5.0 percent by weight, based on the structure. Examples of such compounds are the total ethyl weight of the mixture, an emulsifying agent such as phosphonic acid diisocyanate, C 2 H 5 P (O) (NCO) 2 , Phe- z. B. a siloxane oxyalkylene copolymer of nylphosphonic acid diisocyanate, C 6 H 6 P (NCO) 2 , poly- about 10 to 80 percent by weight of siloxane polymer compounds that have a = Si - NCG group and 90 to 20 percent by weight of alkylene oxide polymers, polyisocyanates that are derived from Sulfonamides 25 sat, such as the copolymers described in US Pat. No. 2,834,748, may also be used. The production of polyurethane foams based on polyethers may be desirable by means of the single-stage, although the use of an emulsifying agent may be desirable, since this results in the type of foam or prepolymer process, which all structure is influenced, can be the processes known according to the invention. Particularly preferred is the prepolymer process, in which the poly- are produced, even without emulsifying agents.

äther teilweise mit überschüssigem Polyisocyanat ver- Die nachfolgenden Beispiele dienen zur Erläuterungether partially treated with excess polyisocyanate. The following examples serve to illustrate

längert wird, wodurch ein Reaktionsprodukt erhalten des erfindungsgemäßen Verfahrens, wird, das einen hohen Prozentsatz an freien Isozyanatgruppen (20 bis 35%) enthält und zu einem späteren 35is extended, whereby a reaction product obtained from the process according to the invention, which contains a high percentage of free isocyanate groups (20 to 35%) and to a later 35

Zeitpunkt durch Umsetzung mit zusätzlichem Poly- Beispiel 1Point in time by reaction with additional poly- Example 1

äther, Katalysator und einem Treibmittel verschäumtether, catalyst and a propellant foamed

wird. . Es wurden 110 geiner Mischung aus 88 Gewichts-will. . 110 g of a mixture of 88 weight

Die Menge des verwendeten Polyisocyanats hängt prozent eines Propylenoxyd-Additionsproduktes von von der Dichte des Polyurethanschaumstoffes und 40 l,l,3-Tris-(oxyphenyl)-propan (Hydroxylzahl 261) und dem gewünschten Ausmaß der Vernetzung ab. Im 12 Gewichtsprozent 1,2,6-Hexantriol mit 118 g eines allgemeinen sollte die gesamte —NCO-Äquivalenz Vorpolymerisates aus dieser Mischung (28,3% freies gegenüber der gesamten Äquivalenz an aktivem NCO), 0,7 g Dibutylzinndilaurat, 0,7 g eines ober-Wasserstoffatomen so gewählt werden, daß ein Ver- flächenaktiven Siliconöls (Siloxan-Oxyalkylen-Mischhältnis von 0,8 bis 1,2, vorzugsweise etwa 0,9 bis 45 polymerisat) und 38,5 g Trichlormonofluormethan 1,1—■ NCO-Äquivalenten pro Äquivalent an aktivem vermischt. Die aufschäumende Masse wurde 10 Mi-Wasserstoffatom erhalten wird. nuten bei 70° C gehärtet und besaß eine Dichte vonThe amount of polyisocyanate used depends on a propylene oxide addition product percent on the density of the polyurethane foam and 40 l, l, 3-tris (oxyphenyl) propane (hydroxyl number 261) and the desired degree of networking. In 12 percent by weight 1,2,6-hexanetriol with 118 g of one In general, the total —NCO equivalence of prepolymer from this mixture (28.3% free compared to the total equivalent of active NCO), 0.7 g of dibutyltin dilaurate, 0.7 g of an upper hydrogen atom be chosen so that a surface-active silicone oil (siloxane-oxyalkylene mixture ratio from 0.8 to 1.2, preferably about 0.9 to 45 polymer) and 38.5 g of trichloromonofluoromethane 1.1- ■ NCO equivalents per equivalent of active mixed. The intumescent mass became 10 Mi hydrogen atoms is obtained. Grooves hardened at 70 ° C and had a density of

Die Verschäumung erfolgt vorzugsweise mit Hilfe etwa 0,029 bis 0,032 g/ccm. verflüssigter Fluoralkane, deren Siedepunkte unterThe foaming is preferably carried out with the aid of about 0.029 to 0.032 g / ccm. Liquefied fluoroalkanes, whose boiling points are below

etwa 27°C und über -5O0C liegen. Die verflüssigten 50 Beispiel 2about 27 ° C and above -5O 0 C are. The liquefied 50 Example 2

Gase sind gesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffe,Gases are saturated aliphatic hydrocarbons,

die bei oder unterhalb der Temperatur der zu ver- Es wurden 100 g einer Mischung aus 65 Gewichtsschäumenden Masse verdampfen. Diese Gase sind prozent eines Propylenoxyd-Additionsproduktes von wenigstens teilweise fluoriert und können auch noch l,l,3-Tris-(oxyphenyl)-propan (Hydroxylzahl 250) und anderweitig halogeniert sein. 55 35 Gewichtsprozent eines Propylenoxyd-Additions-at or below the temperature of the to be processed. 100 g of a mixture of 65 weight foaming agents Vaporize the mass. These gases are percent of a propylene oxide addition product of at least partially fluorinated and can also l, l, 3-tris (oxyphenyl) propane (hydroxyl number 250) and otherwise halogenated. 55 35 percent by weight of a propylene oxide addition

Bevorzugte Treibmittel sind z.B. Trichlormono- produktes von Glycerin (Hydroxylzahl 633) mit 101,5 g fluormethan, Dichlordifluormethan, Dichlorfluor- eines aus dieser Mischung hergestellten Vorpolymerimethan, 1,1-Dichlor-l-fluoräthan, l-Difluor-2,2-di- sates (29,4% freies NCO), 0,6 g Dibutylzinndilaurat, chloräthan oder !,!,l-Trifluor-l-chlor^-fluor-S^-di- 0,6 g eines oberflächenaktiven Siliconöls (Siloxanfluor-4,4,4-trifluorbutan. Die Menge des Treibmittels 60 Oxyalkylen-Mischpolymerisat) und 36,0 g Trichlorvariiert mit der gewünschten Dichte des Verschäu- monofluormethan vermischt. Die Masse wurde 10 Mimungsproduktes. Allgemein kann ausgeführt werden, nuten bei 70°C gehärtet, und der Schaumstoff besaß daß für 100 g der Harzmischung, die ein durchschnitt- eine Dichte von etwa 0,029 bis 0,032 g/ccm. liches NCO : OH-Verhältnis von 1: 1 aufweist, etwaPreferred propellants are, for example, trichloromonoproducts of glycerol (hydroxyl number 633) with 101.5 g fluoromethane, dichlorodifluoromethane, dichlorofluoro- a prepolymer made from this mixture, 1,1-dichloro-l-fluoroethane, l-difluoro-2,2-di- sates (29.4% free NCO), 0.6 g dibutyltin dilaurate, chloroethane or!,!, l-trifluoro-l-chloro ^ -fluoro-S ^ -di- 0.6 g of a surface-active silicone oil (siloxanfluoro-4,4,4-trifluorobutane. The amount of blowing agent (60 oxyalkylene copolymer) and 36.0 g of trichloro varies mixed with the desired density of the foaming monofluoromethane. The mass became an expression product. Generally it can be run, cured at 70 ° C, and the foam possessed that for 100 g of the resin mixture, the average density of about 0.029 to 0.032 g / ccm. Liches NCO: OH ratio of 1: 1, about

0,005 bis 0,3 Mol Gas verwendet werden müssen, um 65 Beispiel 30.005 to 0.3 moles of gas must be used to 65 Example 3

Dichten zwischen etwa 0,016 und 0,48 g/ccm zuDensities between about 0.016 and 0.48 g / cc

erzielen. Gegebenenfalls kann zusammen mit dem Es wurden 120 g einer Mischung aus 67 Gewichts-achieve. If necessary, together with the 120 g of a mixture of 67 weight

Fluoralkan Wasser verwendet werden. prozent eines Propylenoxyd-Additionsproduktes vonFluoroalkane water can be used. percent of a propylene oxide addition product of

9 109 10

l,l,3-Tris-(oxyphenyl)-propan (Hydroxylzahl 261) und Vorpolymerisates (29,9 % freies NCO), 0,6 bis 0,9 g1,3-tris (oxyphenyl) propane (hydroxyl number 261) and prepolymer (29.9% free NCO), 0.6 to 0.9 g

33 Gewichtsprozent eines Propylenoxyd-Additions- Dibutylzinndilaurat, 0,6 g eines oberflächenaktiven33 percent by weight of a propylene oxide addition dibutyltin dilaurate, 0.6 g of a surface-active

Produktes von Diäthylentriamin (Hydroxylzahl 682) Siliconöls (Siloxan-Oxyalkylen-Mischpolymerisat) undProduct of diethylenetriamine (hydroxyl number 682) silicone oil (siloxane-oxyalkylene copolymer) and

mit 134 g eines aus dieser Mischung hergestellten Vor- 43,7 g Trichlormonofluormethan vermischt. Das ver-mixed with 134 g of a pre-43.7 g of trichloromonofluoromethane prepared from this mixture. The Ver-

polymerisates (28,7% freies NCO), 0,06 g Dibutyl- 5 schäumte Produkt war 10 Minuten bei 7O0C gehärtetpolymer (28.7% of free NCO), 0.06 g dibutyl 5 foamed product was cured for 10 minutes at 7O C 0

zinndilaurat, 0,6 g eines oberflächenaktiven Silicon- worden.tin dilaurate, 0.6 g of a surface-active silicone.

öls (Siloxan-Oxyalkylen-Mischpolymerisat) und 46 g Die in den Beispielen 1 bis 8 beschriebenen Ansätzeoil (siloxane-oxyalkylene copolymer) and 46 g of the batches described in Examples 1 to 8

Trichlormonofluormethan vermischt. Die zu ver- wurden vor dem Verschäumen mit verschiedenenTrichloromonofluoromethane mixed. These were mixed with different before foaming

schäumende Masse wurde 10 Minuten bei 7O0C ge- Mengen an Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat undfoaming mass was 10 minutes at 7O 0 C ge amounts of tris (2,3-dibromopropyl) phosphate and

härtet und besaß eine Dichte von etwa 0,027 bis io gegebenenfalls Antimontrioxyd vermischt und gemäßhardens and had a density of about 0.027 to 10, optionally mixed with antimony trioxide and according to

0,029 g/ccm. dem ASTM-Verfahren D-1692-59T (»Tentative Method0.029 g / cc. the ASTM method D-1692-59T (»Tentative Method

of Test for Flammability of Plastic Foams andof Test for Flammability of Plastic Foams and

Beispiel 4 Sheeting«) auf ihre Brennbarkeit untersucht. Bei diesemExample 4 Sheeting «) examined for their flammability. With this one

Versuch wurde die Flamme eines Bunsenbrenners, dieThe experiment was the flame of a bunsen burner, which

Es wurden 100 g eines Propylenoxyd-Additions- 15 einen etwa 3,7 cm hohen blauen Kern aufweist, an dieThere were 100 g of a propylene oxide addition 15 has a about 3.7 cm high blue core to which

Produktes von Sorbit (Hydroxylzahl 500) mit 142 g Kante von zehn etwa 15x5 χ 1,25cm großen ProbenProduct of sorbitol (hydroxyl number 500) with 142 g edge of ten approximately 15x5 χ 1.25 cm samples

eines daraus hergestellten Vorpolymerisates (28,2% der Schaumstoffe gehalten und etwa 60 Sekunden mita prepolymer made from it (28.2% of the foams held and held for about 60 seconds

freies NCO), 1,0 g Dibutylzinndilaurat, 0,6 g eines diesen in Berührung belassen. Als Ausmaß desfree NCO), 1.0 g of dibutyltin dilaurate, 0.6 g of one of these leave in contact. As the extent of the

oberflächenaktiven Siliconöls (Siloxan-Oxyalkylen- Brennens wird der von der Flamme erreichte weitestesurface-active silicone oil (siloxane-oxyalkylene-burning will be the furthest reached by the flame

Mischpolymerisat) und 45 g Trichlormonofluormethan ao Punkt angesehen, während die BrenngeschwindigkeitCopolymer) and 45 g of trichloromonofluoromethane ao point viewed while the burning rate

vermischt. Die Masse wurde 10 Minuten bei 70° C in cm/Min, das Maß für die Zeit ist, die erforderlichmixed. The mass was 10 minutes at 70 ° C in cm / min, the measure of the time that is required

verschäumt, und das Produkt besaß eine Dichte von ist, um etwa 12,5 cm der Probe zu verbrennen. Wennfoamed and the product had a density of is to burn about 12.5 cm of the sample. if

etwa 0,029 bis 0,0305 g/ccm. die Flamme bei zwei oder mehr Proben die 12,5-cm-about 0.029 to 0.0305 g / cc. the flame for two or more samples the 12.5 cm

Marke erreicht, so werden diese Proben als »brennbar«Mark reached, these samples are classified as "flammable"

Beispiel 5 2S angesehen. Eine Probe wird als »selbstverlöschend«Example 5 2 S viewed. A sample is said to be "self-extinguishing"

bezeichnet, wenn das Entzünden der zehn Proben zudenotes when igniting the ten specimens to

Es wurden 95 g einer Mischung aus 65 Gewichts- Verbrennungen von weniger als 12,5 cm Tiefe führt,95 g of a mixture of 65 weight burns less than 12.5 cm deep,

prozent eines Propylenoxyd-Additionsproduktes von Die in der Tabelle aufgezeichneten Ergebnissepercent of a propylene oxide addition product of the results recorded in the table

l,l,3-Tris-(oxyphenyl)-propan (Hydroxylzahl 250) und zeigen deutlich die Wirksamkeit von Tris-(2,3-di-l, l, 3-tris (oxyphenyl) propane (hydroxyl number 250) and clearly show the effectiveness of tris (2,3-di-

35 Gewichtsprozent eines Propylenoxyd-Additions- 3° brompropyl)-phosphat sowie Mischungen dieser Ver-35 percent by weight of a propylene oxide addition 3 ° bromopropyl) phosphate and mixtures of these

produktes von Glycerin (Hydroxylzahl 633) mit 132 g bindung mit Antimontrioxyd zu Verbesserung derproduct of glycerine (hydroxyl number 633) with 132 g binding with antimony trioxide to improve the

eines aus dieser Mischung hergestellten Vorpolymeri- Flammbeständigkeit von Polyurethanschaumstoffen,a prepolymer made from this mixture - flame resistance of polyurethane foams,

sates (29,4% freies NCO), 14,7 g Triisopropanol- In der nachfolgenden Tabelle bedeuten die Symbolesates (29.4% free NCO), 14.7 g triisopropanol- In the table below, the symbols mean

amin, 0,5 g Dibutylzinndilaurat, 0,5 g eines ober- in der Spalte »Aussehen« folgendes:
flächenaktiven Siliconöls (Siloxan-Oxyalkylen-Misch- 35
polymerisat) und 39,6 g Trichlormonofluormethan
amine, 0.5 g of dibutyltin dilaurate, 0.5 g of one of the following in the "Appearance" column:
surface-active silicone oil (siloxane-oxyalkylene mix- 35
polymer) and 39.6 g of trichloromonofluoromethane

vermischt. Das Gemisch wurde 10 Minuten bei 700C Erster Buchstabe (durchschnittliche Zellengröße)
zu einem Schaumstoff gehärtet.
mixed. The mixture was 10 minutes at 70 0 C First letter (average cell size)
hardened to a foam.

A = fein,A = fine,

Beispiel 6 4° B = mittel) Example 6 4 ° B = medium)

Es wurden 100 g einer Mischung aus 85,1 Gewichts- C — groß;
prozent eines Propylenoxyd-Additionsproduktes von
There were 100 g of a mixture of 85.1 weight - C - large;
percent of a propylene oxide addition product of

1,1,3-Tris-(oxyphenyl)-propan und 14,9 Gewichtspro- mittlerer Buchstabe (Gleichmäßigkeit der Zellengröße) zent 1,2,6-Hexantriol mit 105 g eines aus dieser 451,1,3-tris (oxyphenyl) propane and 14.9 Gewichtspro- medium letter (uniformity of cell size) central 1,2,6-hexanetriol with 105 g of one of these 45

Mischung hergestellten Vorpolymerisates (28,9 % a _ t Mixture of prepolymer produced (28.9% a _ t

freies NCO), 0,6 g Dibutylzinndilaurat, 0,6 g eines B .'free NCO), 0.6 g of dibutyltin dilaurate, 0.6 g of a B. '

oberflächenaktiven Siliconöls und 31 bis 33 g Trichlor- B = mittel,surface-active silicone oil and 31 to 33 g trichloro B = medium,

monofluormethan vermischt. Das Gemisch wurde q = schlecht;
10 Minuten bei 700C verschäumt. 50
mixed monofluoromethane. The mixture became q = bad;
Foamed for 10 minutes at 70 0 C. 50

Beisniel 7 dritter Buchstabe (Fehler)Example 7 third letter (mistake)

Es wurden 100 g eines Propylenoxyd-Additions- A = keine,There were 100 g of a propylene oxide addition - A = none,

Produktes von Methylglukosid (Hydroxylzahl 444) mit 55 B= keine,Product of methyl glucoside (hydroxyl number 444) with 55 B = none,

124,5 g eines daraus gewonnenen Vorpolymerisates _124.5 g of a prepolymer obtained therefrom _

(28,6% freies NCO), 0,6 g Dibutylzinndilaurat, 0,6 g u ~ viele·
eines oberflächenaktiven Siliconöls (Siloxan-Oxyalkylen-Mischpolymerisat), 0,1 g Ν,Ν,Ν',Ν'-Tetramethyl-
(28.6% free NCO), 0.6 g dibutyltin dilaurate, 0.6 g u ~ many
of a surface-active silicone oil (siloxane-oxyalkylene copolymer), 0.1 g Ν, Ν, Ν ', Ν'-tetramethyl

1,3-butandiamin und 36 g Trichlormonofluormethan 60 In der Spalte ASTM-Klasse bedeutet B, daß die1,3-butanediamine and 36 g of trichloromonofluoromethane 60 In the ASTM class column, B means that the

vermischt. Das verschäumte Produkt war 10 Minuten Probe brennt, und S, daß die Probe selbstverlöschendmixed. The foamed product was 10 minutes, the sample burns, and S that the sample is self-extinguishing

bei 7O0C gehärtet worden. ist.been cured at 7O 0 C. is.

In der letzten Spalte steht Ig für die ZündungszeitIn the last column Ig stands for the ignition time

Beispiel 8 m Sekunden (Zahl der Sekunden vom Anzünden desExample 8 m seconds (number of seconds from lighting the

65 Bunsenbrenners bis zur Zündung des Schaumes);65 bunsen burner until the foam ignites);

Es wurden 115 g eines Propylenoxyd-Additions- B steht für die Brennzeit in Sekunden (das ist die Zeit115 g of a propylene oxide addition - B stands for the burning time in seconds (that is the time

Produktes von 4,4'-Diaminodiphenylmethan (Hy- zwischen dem Anzünden des Bunsenbrenners und demProduct of 4,4'-diaminodiphenylmethane (Hy- between lighting the Bunsen burner and the

droxylzahl 322) mit 105 g eines daraus gewonnenen Verlöschen der Flamme auf der Schaumprobe).droxyl number 322) with 105 g of a resulting extinguishing of the flame on the foam sample).

1111 LL. OU2U3 OU 2 U 3 AussehenAppearance ASTM-KlasseASTM grade 1212th Ig/BIg / B Tris-(2,3-dibrom-Tris- (2,3-dibromo- GewichtsprozentWeight percent Geschwindigkeitspeed Beispielexample propylj-phosphatpropylj-phosphate BB. oder Ausmaßor extent GewichtsprozentWeight percent - ABAABA SS. cmcm 15/3815/38 11 2,02.0 ABAABA SS. 14/3214/32 11 7,67.6 - - BB. 4,14.1 - 11 2,02.0 - ABAABA SS. 3,63.6 9/749/74 22 - 2,02.0 ABAABA SS. - 14/4214/42 22 4,04.0 2,02.0 ABAABA SS. 10,110.1 14/2814/28 22 2,02.0 BB. 4,64.6 - 22 7,67.6 - BBABBA SS. 3,03.0 14/3614/36 33 - 2,02.0 ABAABA SS. 15/2815/28 33 7,47.4 - - BB. 4,34.3 - 33 7,27.2 2,02.0 ABAABA SS. 3,03.0 13/7013/70 44th - 2,02.0 ABAABA SS. - 15/5415/54 44th 1,71.7 - BB. 8,18.1 - 44th 6,46.4 - - SS. 5,35.3 13/5413/54 55 2,02.0 - SS. 13/3513/35 55 7,27.2 2,02.0 - SS. 6,96.9 13/2813/28 55 3,73.7 - BB. 4,34.3 - 55 7,17.1 2,02.0 - SS. 3,03.0 12/2912/29 66th - 2,02.0 - SS. 15/2715/27 66th 2,02.0 BB. 2,52.5 66th 7,67.6 2,02.0 - SS. 2,82.8 11/6411/64 77th - - - SS. 19/7719/77 77th 6,96.9 22 - SS. 7,67.6 21/3621/36 88th - 6,26.2 88th 8,18.1 3,33.3

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:PATENT CLAIMS: 1. Verfahren zur Herstellung von flammfesten Polyurethanschaumstoffen durch Umsetzung eines Polyäthers mit wenigstens zwei Hydroxylgruppen und eines organischen Polyisocyanate in Gegenwart eines Katalysators, eines Halogenalkylphosphates, und eines Treibmittels, dadurch ge kennzeichnet, daß als Halogenalkylphosphat Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat verwendet wird.1. A process for the production of flame-retardant polyurethane foams by reacting a polyether having at least two hydroxyl groups and an organic polyisocyanate in the presence of a catalyst, a haloalkyl phosphate, and a blowing agent, characterized in that the haloalkyl phosphate is tris (2,3-dibromopropyl) phosphate is used. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Tris-(2,3-dibrompropyl)-phosphat in einer Menge von 0,5 bis 10 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht der Polyäther-Polyisocyanat-Reaktionsmischung, verwendet wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the tris (2,3-dibromopropyl) phosphate in an amount of 0.5 to 10 percent by weight, based on the weight of the polyether-polyisocyanate reaction mixture, is used. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich 0,5 bis 8 Gewichtsprozent Antimontrioxyd, bezogen auf das Gewicht der Polyäther-Polyisocyanat-Reaktionsmischung, mitverwendet werden.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that an additional 0.5 to 8 percent by weight Antimony trioxide, based on the weight of the polyether-polyisocyanate reaction mixture, can also be used. In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 043 630;
SPE-Journal, September 1961, S. 965 bis 968;
»Rigid Polyurethane Foams and Fire-Retardeney«.
Considered publications:
German Auslegeschrift No. 1 043 630;
SPE Journal, September 1961, pp. 965 to 968;
"Rigid Polyurethane Foams and Fire Retardeney".
Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist ein Prioritätsbeleg ausgelegt worden.A priority document was displayed when the registration was announced. © 309 729/317 10.© 309 729/317 10.
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DE1229289B (en) * 1965-01-22 1966-11-24 Bayer Ag Process for the manufacture of plastics containing urethane groups, including foams
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DE1043630B (en) * 1955-12-24 1958-11-13 Phoenix Gummiwerke Ag Process for the production of rigid, flame-retardant foam plastics

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