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DE10323376A1 - Verfahren zum Delignifizieren - Google Patents

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DE10323376A1
DE10323376A1 DE2003123376 DE10323376A DE10323376A1 DE 10323376 A1 DE10323376 A1 DE 10323376A1 DE 2003123376 DE2003123376 DE 2003123376 DE 10323376 A DE10323376 A DE 10323376A DE 10323376 A1 DE10323376 A1 DE 10323376A1
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DE
Germany
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weight
digestion
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minutes
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Prior art date
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Ceased
Application number
DE2003123376
Other languages
English (en)
Inventor
Rudolf Prof. Dr. Patt
Othar Dr. Kordsachia
Björn ROSE
Volker Dr. Gehr
Hans-Ludwig Dr. Schubert
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Voith Paper Fiber and Environmental Solutions GmbH and Co KG
Original Assignee
Voith Paper Fiber Systems GmbH and Co KG
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Publication date
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Priority to PCT/EP2004/005411 priority patent/WO2004104293A1/de
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Ceased legal-status Critical Current

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    • DTEXTILES; PAPER
    • D21PAPER-MAKING; PRODUCTION OF CELLULOSE
    • D21CPRODUCTION OF CELLULOSE BY REMOVING NON-CELLULOSE SUBSTANCES FROM CELLULOSE-CONTAINING MATERIALS; REGENERATION OF PULPING LIQUORS; APPARATUS THEREFOR
    • D21C3/00Pulping cellulose-containing materials
    • D21C3/04Pulping cellulose-containing materials with acids, acid salts or acid anhydrides
    • D21C3/06Pulping cellulose-containing materials with acids, acid salts or acid anhydrides sulfur dioxide; sulfurous acid; bisulfites sulfites

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Delignifizieren lignocellulosischer Rohstoffe, durch Einsatz von Sulfiten in Gegenwart einer alkalischen Komponente, insbesondere Natriumhydroxid oder Natriumcarbonat oder einer Mischung davon, in wässriger Lösung unter Anwendung von erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck, gekennzeichnet dadurch, daß zu Beginn eines Aufschlusses die wässrige Sulfit-Lösung eingesetzt und die Temperatur bis auf die maximale Reaktionstemperatur gesteigert wird, wobei die alkalische Komponente erst nach Beginn des Aufschlusses zugesetzt wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Delignifizieren lignocellulosischer Rohstoffe. Ein solches Verfahren wird technisch als Aufschluss bezeichnet.
  • Lignocellulosehaltige Rohstoffe wie Holz oder Gräser werden zur Zellstoffherstellung genutzt. Um den Energieeinsatz der Zellstoffherstellung und die Belastungen für die Umwelt so gering wie möglich zu halten, wird angestrebt, schon im ersten Verfahrensschritt, dem Aufschluss, so viel Lignin wie möglich zu entfernen, ohne dabei die Cellulose zu sehr abzubauen. Nur wenn die Delignifizierung bis auf einen geringen Restligningehalt fortgeführt werden kann, ist ein Bleichen auf hohe Weißgrade mit vertretbarem Chemikalieneinsatz möglich.
  • Da die verschiedenen Aufschluss-Verfahren oft nicht zum gewünschten Erfolg führen, wurden zahlreiche Vorbehandlungs-Verfahren entwickelt. Diese Vorbehandlungen umfassen den Einsatz von Chemikalien, Lösungsmitteln und Temperatur, ggf. auch in Kombination. Dabei ist den Vorbehandlungs-Verfahren gemeinsam, dass Chemikalien und Lösungsmittel in Mengen eingesetzt werden, die typischerweise niedriger liegen als die Chemikalieneinsätze des eigentlichen Aufschlusses. Auch die Temperaturen liegen niedriger als die üblichen Aufschluss-Temperaturen. Vor allem aber ist das Ziel der Vorbehandlungen nicht die vollständige Delignifizierung des jeweiligen Rohstoffs. Teilweise wird sogar die Vorgabe gesetzt, die Substanzverluste z. B. durch Ligninabbau minimal zu halten. Dies insbesondere dann, wenn der Rohstoff nur für die weitere Zerlegung in einem mechanischen Prozess vorbereitet werden soll.
  • Bekannte Verfahren zum Delignifizieren von lignocellulosischen Rohstoffen auf der Basis von Sulfiten als wirksamer, ligninabbauender Komponente (Sulfitaufschlüsse) laufen im sauren, neutralen und alkalischen pH-Bereich ab. Die Verfahren im neutralen und alkalischen pH-Bereich bewirken nur eine geringe Delignifizierung. Wird in diesen Verfahren eine Chinon-Komponente zugesetzt, so verbessert sich die Delignifizierung auf deutlich niedrigere Restligningehalte, doch ist der verbleibende Ligninanteil immer noch zu hoch, um ein Bleichen auf hohe Weißgrade unter wirtschaftlichen Bedingungen zu ermöglichen. Werden entweder die Aufschlüsse oder die Bleiche unter extrem verschärften, in der Regel großtechnisch nicht durchführbaren Bedingungen durchgeführt, werden zwar akzeptable Weißgrade erreicht, doch Ausbeute und – vor allem – Festigkeit der Fasern gehen drastisch zurück.
  • In der Praxis werden Fasern nach dem AS-AQ-Verfahren (Alkalisches Sulfitverfahren mit Anthrachinon) und das NS-AQ-Verfahren (Neutrales Sulfitverfahren mit Anthrachinon) deshalb vorwiegend für un- oder halbgebleichte Zellstoffprodukte eingesetzt. Die durch einen hohen Restligningehalt, aber ausgezeichnete Ausbeute und gute Festigkeitseigenschaften charakterisierten Zellstoffe sind z. B. für die Herstellung von Wellpappenprodukten geeignet.
  • Eine neue Entwicklung bei alkalkischen Sulfitverfahren ist die geteilte Zugabe der alkalischen Komponente. Bei diesem Verfahren werden mindestens 15 Gewichts-% der alkalischen Komponente zu Beginn des eigentlichen Aufschlusses, also zusammen mit der Zugabe der Sulfit-Komponente und bei Beginn des Aufheizens auf Reaktionstemperatur, zugesetzt. Die zweite alkalische Komponente wird zu einem späteren Zeitpunkt zugesetzt. Dieses sogenannte Alkali-Splitting führt zu Zellstoffen mit hohem Weißgrad und hoher Viskosität.
  • Es besteht Bedarf, Zellstoffe mit niedrigem Restlignin-Gehalt und hoher Reisslänge bei guter Ausbeute herstellen zu können. Diese Eigenschaften sind für spezielle Anwendungszwecke, z. B. Release-Papiere oder Trenn-Papiere erforderlich, die als Trennschicht zum besseren Lösen von plattenförmigen Produkten aus Heisspressen eingesetzt werden. Die Vorgabe für solche Spezial-Zellstoffe unterscheidet sich deutlich von den Vorgaben für Massenzellstoffe, die insgesamt ein möglichst hohes Festigkeitsniveau, also sowohl hohe Reisslängen als auch hohe Durchreissfestigkeit aufweisen sollen.
  • Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Delignifizierung von lignocellulosischen Rohstoffen vorzuschlagen, bei dem durch Einsatz von Sulfiten als ligninabbauender Komponente für Aufschlussverfahren im neutralen oder alkalischen Bereich die Reisslänge verbessert, der Restligningehalt minimiert und die Ausbeute möglichst hoch gehalten werden kann.
  • Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß Sulfite in wässriger Lösung unter Anwendung von erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck auf den lignocellulosischen Rohstoff einwirken, wobei eine alkalische Komponente, insbesondere Natriumhydroxid oder Natriumcarbonat oder eine Mischung davon, frühestens bei Beginn der Delignifizierung zugesetzt wird. Diese Verfahrensführung bewirkt entgegen den Erwartungen der Fachleute, dass Reisslänge und Ausbeute selektiv gesteigert werden können.
  • Als alkalische Komponente wird technisch ganz überwiegend Natriumhydroxid (NaOH) oder Natriumcarbonat (Na2CO3) verwendet, geeignet sind jedoch auch Kalium- oder Ammoniumverbindungen.
  • Die zahlreichen Veröffentlichungen zu Sulfitaufschlüssen im neutralen und alkalischen Bereich beschreiben einheitlich, daß sämtliche Aufschlusschemikalien, also das Sulfit, die alkalische sowie ggf. die Chinon-Komponente zu Beginn des Aufschlusses, also vor dem Aufheizen auf die Aufschlusstemperatur, in wässriger Lösung zugegeben werden. Ein steigender Gesamtchemikalieneinsatz- und damit auch ein hoher Zusatz an Natriumhydoxid- führt in der Regel zu einem geringeren Restligningehalt, der allerdings auf hohem Niveau stagniert. Ein extrem hoher Natriumhydroxid-Einsatz resultiert zwar in gut bleichbaren Fasern, doch sind diese Fasern stark vorgeschädigt, was sich in einem drastischen Viskositäts- und damit Festigkeitsverlust zeigt.
  • Die Empfehlungen der Fachleute gehen mit Blick auf eine maximale Delignifizierung deshalb stets dahin, den Alkaligehalt von Anfang an so hoch wie möglich zu halten. Diese Auffassung wird dadurch unterstützt, daß zu dem Zeitpunkt, an dem die Hauptphase der Delignifizierung endet, der pH-Wert deutlich absinkt. Ein möglichst hoher Spiegel der alkalischen Komponente von Beginn des Aufschlusses an wird für wesentlich gehalten, um mindestens soviel Lignin zu entfernen, dass das Holz in Fasern zerlegt werden kann.
  • Besonders klar wird dies in der DE 1 815 383 von Ingruber geschildert. Ingruber lehrt, den pH-Wert von Beginn des Aufschlusses an zu kontrollieren und durch stete Zugabe von NaOH, während des Aufheizens und auch in den nachfolgenden Abschnitten des Aufschlusses zu gewährleisten, dass stets der zu Beginn des Aufschlusses eingestellte, hohe alkalische pH-Wert unverändert gehalten wird. Die in der genannten Schrift veröffentlichen Aufschlussergebnisse zeigen, dass mit einem außerordentlich hohen, wirtschaftlich nicht vertretbaren Chemikalieneinsatz von über 50% bezogen auf atro (absolut trockene) Holzmasse zwar auf geringe Restligningehalte aufgeschlossen werden kann, allerdings um den Preis geringer Ausbeute und außerordentlicher Festigkeitsverluste.
  • Beispielhaft zum technischen Stand der alkalischen und neutralen Sulfitverfahren werden die folgenden Veröffentlichungen zitiert: SA patent 77/3044, (1977); US 4,213,821 ; JP 112903 ; EP 0 205 778 ; Gierer, I., „Über den chemischen Verlauf der Neutralsulfitkochung", Das Papier 22, Heft 10A, S. 649 ff (1968); Gellerstedt, G. „The reaction of lignin during sulfite pulping „ Svensk Papperstidning 79, S. 537 ff (1976); Gierer, I, Lindeberg, O. und Noren, I. „Alkaline delignification in the presence of anthraquinone/anthrahydroquinone", Holzforschung 33, S. 213 f (1979); Ojanen, E., Tuppala, Virkola, N. E. „Neutral Sulphite Anthraquinone (NS-AQ) Cooking of pine and Birch Wood Chips", Paperi ja Puu 64, S. 453 ff (1983; Virkola, N.E. Pusa, R. Kettunen, J. „Neutral Sulphite AQ Pulping as an alternative to Kraft pulping" TAPPI 64, S. 103 ff (1981); Tikka, P. Tuppala, J. Virkola, N.E. „Neutral Sulphite AQ pulping and bleaching of the pulps" TAPPI International Sulfite Pulping Conf. Proceedings, S. 11 ff (1982); Raubenheimer, S., Eggers, S. H. „Zellstoffkochung mit Sulfit und Anthrachinon, Das Papier 34, Heft 10A, S. V19 ff (1980); Ingruber, O. V., Stredal, M., Histed, J. A. „Alkaline Sulphite-Anthraquinone Pulping of Eastern Canadian Woods", Pulp & Paper Magazine of Canada 83, Vol. 12, Seite 79 ff (1981); Ingruber O. V. „Alkaline Sulphite Anthraquinone Pulping" TAPPI International Pulping Conference, Hollywood, Proc. Vol. II, S. 461 ff, (1985); Cameron, D. W., Jessupa, B., Nelson, P. F., Raverty, W. D., Samuel, E., Vanterhoeck, N. „The response of pines and eucalyptus to NSSC-AQ-Pulping" Ekman Days 1981, Stockholm, VoI. II S. 64 ff; Suckling, I. D. „The role of anthraquinone in sulphiteanthraquinone pulping, TAPPI Wood and Pulping Chemistry Symposium, Proceedings, S. 503 ff (1989).
  • Der vollständige Verzicht auf die alkalische Komponente zu Beginn des Aufschlusses, also zu dem Zeitpunkt, wo unter Zugabe der Sulfit-Komponente die Temperatur- und im geschlossenen Volumen des Zellstoffkochers damit auch der Druck erhöht wird, resultiert erstaunlicherweise in einer selektiven Verbesserung der Reisslänge und der Ausbeute bei niedrigen Restligningehalten.
  • Positive Effekte sind bereits zu verzeichnen, wenn die alkalische Komponente ca. 15 Minuten nach Beginn des Aufschlusses zugesetzt wird. Reisslänge und Ausbeute werden weiterhin gesteigert, wenn der Zusatz der alkalischen Komponente erst nach ca. 30 Minuten, vorzugsweise nach ca. 60 Minuten, besonders bevorzugt nach ca. 90 Minuten erfolgt.
  • Wird der Aufschluss in Abhängigkeit von der Temperatur gesteuert, so zeigen sich positive Effekte bei der Entwicklung von Reisslänge und Ausbeute, wenn der Zusatz der alkalischen Komponente bei mindestens ca. 70°C, vorzugsweise bei über ca. 100, besonders bevorzugt bei über ca. 125°C erfolgt. Die bisher besten Resultate hinsichtlich Steigerung der Ausbeute und der Reisslänge wurden erhalten, wenn der Zusatz der alkalischen Komponente bei Erreichen der maximalen Aufschlusstemperatur erfolgt.
  • In Übereinstimmung mit den bisherigen Erkenntnissen der Fachleute zum geteilten Zusatz der alkalischen Komponente erweist es sich als vorteilhaft, ein Absinken des pH-Werts während des Aufheizens auf die maximale Aufschlusstemperatur zu akzeptieren.
  • Wird der neutrale oder alkalische Sulfitaufschluss mit Zusatz einer Chinon-Komponente, vorzugsweise Anthrachinon, durchgeführt, können Reisslänge und Ausbeute durch Zugabe der alkalischen Komponente besonders deutlich gesteigert werden.
  • Es schmälert die Qualität des Aufschlusses nicht, wenn die wässrige Lösung, die zum Aufschluss des lignocellulosischen Rohstoffs verwendet wird, mindestens eine Sulfid-Komponente enthält. Die Akzeptanz gegenüber Sulfid-Komponenten verringert die Anforderungen an die Reinheit der zum Aufschluss verwendeten Chemikalien, was zu einem insgesamt ökonomischeren Verfahren führt.
  • Es wirkt sich weiter vorteilhaft auf das allgemeine Ausmaß der Delignifizierung und die Eigenschaften der Fasern wie Festigkeit, Viskosität und auch auf die Ausbeute aus, wenn der wässrigen Lösung mit den Aufschlusschemikalien ein Alkohol, vorzugsweise ein niedrigsiedender Alkohol wie Methanol oder Ethanol zugesetzt wird.
  • Als außerordentlicher Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist zu sehen, daß die in der Praxis installierte Technik im wesentlichen unverändert weiter verwendet werden kann. Abgesehen von der Installation für die Zuführung der alkalischen Komponente bleiben die Anlagen zum Aufschluss des Rohstoffs und auch zur Wiederaufbereitung der wässrigen Lösung mit den Aufschlusschemikalien unverändert. Das komplexe Gleichgewicht des Aufschlusses und – vor allem – der Wiedergewinnung der Aufschlusschemikalien wird nicht gestört. Auch das Gesamtvolumen der wässrigen Lösung mit den darin enthaltenen Aufschlusschemikalien muss nicht verändert werden, so daß keine Anspassungen der Eindampfungsanlage oder dergleichen erforderlich sind.
  • Zellstoff mit guten Festigkeitseigenschaften und geringem Restligningehalt wird erhalten, wenn der Aufschluss mit einer Dauer von mindestens 90 Minuten, vorzugsweise mindestens 120 Minuten, besonders bevorzugt mindestens 150 Minuten bzw. vorteilhaft mindestens 360 Minuten durchgeführt wird. Die gesamte Dauer des Aufschlusses ist mit einer Zeit zwischen mindestens 90 und mindestens 360 Minuten verhältnismäßig kurz, was darauf zurückgeführt wird, dass bei dem erfindungsgemäßen Verfahren bereits in der Aufheizphase durch das Absinken des pH-Werts in beträchtlichem Ausmaß delignifiziert wird bzw. die weitere Delignifizierung nach Zusatz der alkalischen Komponente gut vorbereitet wird.
  • Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass der Aufschluss des lignocellulosischen Rohstoffs in der wässrigen Lösung mit dem darin enthaltenen Sulfit und der alkalischen Komponente sowie ggf. der Chinon-Komponente mit einer Aufschlussdauer von mindestens 30 Minuten, vorzugsweise zwischen 60 Minuten und 360 Minuten, besonders bevorzugt zwischen 120 Minuten und 180 Minuten bei maximaler Aufschlusstemperatur durchgeführt wird.
  • Obwohl das Ausmaß der Delignifizierung steigt, kann die Dauer des Aufschlusses bei maximaler Temperatur kurz gehalten werden. Bei gut aufschließbaren Rohstoffen mit geringem Ligningehalt, beispielsweise Einjahrespflanzen oder Laubhölzern mit gerin gem Ligningehalt, können schon 30 Minuten ausreichend sein. Werden Hackschnitzel aus Holz aufgeschlossen, beträgt die Dauer des Aufschlusses bei Maximaltemperatur vorzugsweise zwischen 60 und 180 Minuten, in der Regel zwischen 120 und 150 Minuten. Wird aus verfahrenstechnischen Gründen eine verhältnismäßig niedrige Aufschlusstemperatur z.B. zwischen 160 °C und 170 °C gewählt, dann kann es erforderlich sein, die Aufschlussdauer bei maximaler Temperatur bis auf 300 Minuten zu verlängern.
  • Der erfindungsgemäße Aufschluss mit Zugabe der alkalischen Komponente nach Beginn des Aufschlusses kann unter verhältnismäßig milden Bedingungen durchgeführt werden. Bereits bei einer Aufschlusstemperatur von z.B. 150 °C werden nach ca. 60 Minuten bleichbare Zellstoffe erhalten. Bevorzugt wird es, wenn die maximale Aufschlusstemperatur zwischen 160 °C und 180 °C liegt. Läßt sich der lignocellulosische Rohstoff nur schwer aufschließen, kann die Temperatur weiter gesteigert werden, wobei eine wirtschaftliche Grenze bei ca. 190°C liegt.
  • Es kann vorteilhaft sein, die alkalische Komponente nicht auf einmal zuzusetzen. Die bereits im Zusammenhang mit dem geteilten Zusatz des Alkalis beschriebenen Wirkungen können auch weiter vorteilhafte Wirkung zeigen, wenn die erste Teilmenge des Alkalis in zeitlichem Abstand nach Beginn des Aufschlusses zugesetzt werden.
  • Der Gesamtchemikalieneinsatz, also Sulfit mit alkalischer Komponente sowie ggf. Chinon- oder Sulfid-Komponenten und ggf. Zusatz von Alkohol, kann niedrig gehalten werden. Bei Rohstoffen mit geringem Ligningehalt genügt bereits ein Gesamtchemikalieneinsatz von mindestens 18 Gewichts-% bezogen auf atro Holz, um eine weitgehende Delignifizierung zu erreichen. Soll schwer imprägnierbares Holz mit hohem Ligninanteil aufgeschlossen werden, müssen bis zu ca. 45 Gewichts-% Gesamtchemikalien bezogen auf atro Holz eingesetzt werden. Je nach Rohstoff kann der Gesamtchemikalieneinsatz in einem weiten Bereich gewählt werden. Eine gute Delignifizierung ist möglich mit einem Gesamtchemikalieneinsatz zwischen ca. 22 Gewichts-% und ca. 45 Gewichts-%, bevorzugt wird ein Gesamtchemikalieneinsatz zwischen ca. 25 Gewichts-% und ca. 35 Gewichts-%, vorteilhaft zwischen ca. 28 Gewichts-% und ca. 32 Gewichts-%. Für Nadelholz ist im allgemeinen ein Gesamtchemikalieneinsatz zwischen ca. 22 und ca. 30 Ge wichts-%, vorzugsweise zwischen ca. 25 und ca. 28 Gewichts-% bezogen auf atro Holz ausreichend, für Laubholz kann der Gesamtalkalieinsatz je nach Holzart in einem weiten Bereich zwischen ca. 20 und ca. 30 Gewichts-% schwanken.
  • Unabhängig von dem gewählten Gesamtchemikalieneinsatz kann das Verhältnis zwischen Sulfit und der alkalischen Komponente in einem weiten Bereich eingestellt werden. Da die ggf. zugesetzte Chinon-Komponente nur in minimalen Zusätzen verwendet wird, ist sie für die Einstellung des Sulfit : Alkali-Verhältnisses unbedeutend. Ein Verhältnis Sulfit : alkalischer Komponente in einem Bereich zwischen 80 : 20 und 20 80 ist geeignet, Zellstoffe guter Qualität zu erhalten. Besonders bevorzugt ist ein Verhältnis Sulfit : alkalischer Komponente zwischen 60 : 40 und 50 : 50, insbesondere 40 : 60. Die Aufteilung der Gesamtmenge an Chemikalien für den Aufschluss, also Sulfit sowie alkalische Komponente, kann in Abhängigkeit vom lignocellulosischen Rohstoff sowie ggf. den Parametern des gewählten Aufschlusses (Temperatur, Dauer) eingestellt werden.
  • Die Erfindung betrifft auch einen Zellstoff, erhalten nach einem Verfahren zum Delignifizieren nach mindestens einem der vorangehenden Ansprüche, insbesondere Zellstoff mit einem Restligningehalt nach dem Aufschluss von weniger als Kappazahl 35, vorzugsweise von weniger als Kappazahl 30, besonders bevorzugt von weniger als Kappazahl 25, ganz besonders vorteilhaft von weniger als Kappazahl 20. Der geringe Restligningehalt gewährleistet eine gute Bleichbarkeit. Gute Bleichbarkeit ist charakteristiert durch den Einsatz geringer Mengen Bleichchemikalien und/oder geringen Energieeinsatzes zum Erreichen von Weißgraden über 88% ISO.
  • Erste Versuche mit einer kurzen chlorfreien Bleichsequenz (OQ (OP)) des nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Zellstoff haben gezeigt, daß ein vollgebleichter Zellstoff mit einem Weißgrad von über 80% ISO hergestellt werden kann, der gegenüber dem ungebleichten Zellstoff nur geringfügig verringerte Festigkeitseigenschaften aufweist. Dies belegt die hohe Selektivität des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem die Kohlenhydrat-Komponente des Rohstoffs, die bei bekannten Aufschluss-Verfahren häufig stark vorgeschädigt und dann in der Bleiche erheblich abgebaut wird, bei diesem schonenden Aufschlussverfahren weitgehend intakt bleibt.
  • Details des erfindungsgemäßen Verfahren werden am Beispiel der nachstehend beschriebenen Versuche erläutert.
  • Die in den Beispielen ermittelten Parameter wie Restligningehalt, Weißgrad, Viskosität und die Festigkeitseigenschaften wurden nach den folgenden Standard-Verfahren bestimmt:
    Die Viskosität wurde bestimmt nach dem Merkblatt IV/36/61 des Vereins der Zellstoff- und Papier-Chemiker und -Ingenieure (Zellcheming). Der Weißgrad wurde ermittelt durch Herstellung der Prüfblätter nach Zellcheming-Merkblatt V/19/63, gemessen wurde nach SCAN C 11:75 mit einem elrepho 2000 Photometer; die Weiße ist in Prozent nach der ISO-Norm 2470 angegeben. Der Restligningehalt (Kappazahl) wurde nach Zellcheming Merkblatt IV/37/63 bestimmt. Die papiertechnologischen Eigenschaften wurden an Prüfblättern bestimmt, die nach Zellcheming-Merkblatt V/8/76 hergestellt wurden. Raumgewicht und Reißlänge wurden nach Zellcheming-Vorschriften V/11/57 und V/12/57 bestimmt. Die Durchreißfestigkeit wurde nach DIN 53 128 Elmendorf ermittelt. Der Mahlgrad wurde nach Zellcheming-Merkblatt V/3/62 erfaßt. Die Ausbeute wurde durch Wägung des eingesetzten Rohstoffs und des nach dem Aufschluss erhaltenen Zellstoffs, jeweils bei 105°C auf Gewichtskonstanz (atro) getrocknet, berechnet. Die Ermittlung von Tensile-, Tear- und Burst-Index erfolgte gemäß TAPPI 220 sp-96.
  • In sämtlichen nachstehend aufgeführten Beispielen sind die Angaben zum Gesamtchemikalien-Einsatz und zur Aufteilung der Sulfit-Komponente und der alkalischen Komponente jeweils berechnet als NaOH.
  • Beispiel 1
  • Hackschnitzel einer Mischung aus 2/3 Fichte und 1/3 Kiefer werden nach einer Dämpfung (30 Minuten bei Sattdampf mit 105°C) mit einer alkalischen Natriumsulfit-Aufschlusslösung bei einem Flottenverhältnis von 4:1 versetzt. Der Gesamtchemikalieneinsatz bezogen auf atro Holz beträgt 27,5 Gewichts-% bezogen auf atro Holz. Das Alkaliverhältnis Natriumsulfit zu NaOH wurde auf 60 : 40 eingestellt. Die Hälfte der Na tronlauge-Menge wird als erste Teilmenge (50%) zusammen mit dem Natriumsulfit sowie 0,1 Gewichts-% Anthrachinon bezogen auf atro Holz der Aufschlusslösung zugesetzt. Rohstoff und Aufschlusslösung wird dann in 90 Minuten auf 175 °C aufgeheizt. Dann wird die zweite Teilmenge des NaOH (50%) in wässriger Lösung zudosiert. Dadurch erhöht sich das Flottenverhältnis auf 5 : 1. Die Hackschnitzel-Mischung wird dann 150 Minuten bei 175 °C aufgeschlossen. Anschließend wird der Kocher entgast, auf unter 100°C herabgekühlt und das Aufschlussgut entnommen. Es wird gewaschen, die Hackschnitzel werden in einem Pulper aufgeschlagen und so in Fasern zerlegt. Die Fasern werden in einem Schlitzsortierer sortiert. Anschließend werden Ausbeute, Restligningehalt (ausgedrückt als Kappa-Zahl), Weißgrad, Reißlänge und Berstfestigkeit analysiert.
  • Die Ausbeute beträgt insgesamt 49,0 % bezogen auf den Ausgangs-Rohstoff, davon 46,4 Gutstoff und 2,6% Splitter. Der Weisgrad wird mit 27,5 % ISO gemessen, die Kappazahl beträgt 22,1.
  • Beispiel 2
  • Derselbe Rohstoff wird unter denselben Aufschlussbedingungen, allerdings mit einem Sulfit-Alkali-Verhältnis von 55 : 45 in Fasern zerlegt. Dabei wird die alkalische Komponente, NaOH, zu 100% erst bei Erreichen der maximalen Kochtemperatur zugesetzt.
  • An sich wäre zu erwarten gewesen, dass die Fasern kaum delignifiziert wurden, da NaOH oder andere alkalische Komponenten gerade in der Anfangsphase des Aufschlusses als wesentlicher Faktor für den Ligninabbau aufgefasst werden. Tatsächlich zeichnet sich jedoch ab, dass durch den späten Einsatz des Alkalis gezielt auf die Zellstoffeigenschaften Einfluss genommen werden kann: Die Ausbeute ist mit 51% bei einer Kappazahl von 22 außerordentlich hoch, wie sich im unmittelbaren Vergleich zum Beispiel 1 zeigt. Dies gilt nicht nur für die Gesamtausbeute sondern auch für den Gutstoff-Anteil, der mit 49,5% voll erhalten bleibt, bei einem Splitteranteil von 1,5%. Der Weissgrad wird mit 32% ISO gemessen.
  • 1 zeigt die Reisslänge (Breaking length), angegeben in km, in Abhängigkeit vom Mahlgrad (Beating degree), gemessen in °SR (Schopper-Riegler). Die Ergebnisse der Reisslänge zum Beispiel 1 sind jeweils links in der Dreier-Gruppe wiedergegeben, die Ergebnisse des Beispiels 2 sind jeweils rechts in der Dreier-Gruppe wiedergegeben. Der mittlere Balken ist für die Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens nicht von Bedeutung. Es zeigt sich, dass die zeitlich verzögerte Zugabe der alkalischen Komponente deutliche Vorteile bei der Reisslängen-Entwicklung bewirkt.
  • Gleiches zeigt sich bei 2, der Darstellung des Tensile Index. Die Messung des Tensile Index betrifft ebenfalls die Untersuchung der Reisslänge, jedoch mit dem standardisierten Messverfahren der USA. Auch hier zeigt der Vergleich zwischen dem linken und dem rechten Balken der Messergebnisse, dass der späte Zusatz der alkalischen Komponente sich vorteilhaft auf die Reisslänge auswirkt.

Claims (21)

  1. Verfahren zum Delignifizieren lignocellulosischer Rohstoffe, durch Einsatz von Sulfiten in Gegenwart einer alkalischen Komponente, insbesondere Natriumhydroxid oder Natriumcarbonat oder einer Mischung davon, in wässriger Lösung unter Anwendung von erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck, gekennzeichnet dadurch, daß zu Beginn eines Aufschlusses die Sulfite in wässriger Lösung zugesetzt werden und die Temperatur erhöht wird bis auf Reaktionstemperatur, und daß die alkalische Komponente der wässrigen Sulfit-Lösung frühestens bei Beginn des Delignifizierens zugesetzt wird.
  2. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die wässrige Lösung neben Sulfiten und der alkalischen Komponente auch eine Chinon-Komponente enthält.
  3. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die wässrige Lösung neben Sulfiten und der alkalischen Komponente sowie ggf. einer Chinon-Komponente auch eine Sulfid-Komponente enthält.
  4. Verfahren zum Delignifizieren nach mindestens einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der wässrigen Lösung mit dem darin enthaltenen Sulfit, der alkalischen sowie den ggf. vorhandenen Chinon- und/oder Sulfid-Komponenten ein Alkohol, vorzugsweise Methanol zugesetzt wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die alkalische Komponente zugesetzt wird, nachdem der pH-Wert der wässrigen Lösung während des Aufheizens abgesunken ist, mindestens um 0,3 pH, vorzugsweise mindestens um 0,5 pH, besonders bevorzugt mindestens um 1,0 pH, vorteilhaft um mehr als 1,5 pH, jeweils bezogen auf den Ausgangs-pH-Wert des Aufschlusses.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die alkalische Komponente in mindestens zwei Teilmengen in zeitlichem Abstand zugesetzt wird.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens 30%, vorzugsweise mindestens 90%, besonders bevorzugt mindestens 95% der ersten Teilmenge der alkalischen Komponente verbraucht sind, bevor mindestens eine zweite Teilmenge der alkalischen Komponente zugesetzt wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die alkalische Komponente frühestens 10 Minuten nach Beginn des Aufheizens, vorzugsweise frühestens 30 Minuten nach Beginn des Aufheizen, besonders bevorzugt frühestens 60 Minuten nach Beginn des Aufheizens, vorteilhaft frühestens 90 Minuten nach Beginn des Aufheizens zugesetzt wird.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die alkalische Komponente bei einer Temperatur von mindestens 75°C, vorzugsweise mindestens 110°C, besonders bevorzugt mindestens 140°C, vorteilhaft mindestens 175°C zugesetzt wird.
  10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die alkalische Komponente am Ende des Aufheizens bei Erreichen der maximalen Aufschlusstemperatur zugesetzt wird.
  11. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Aufschluss des lignocellulosischen Rohstoffs in der wässrigen Lösung mit dem darin enthaltenen Sulfit und der alkalischen sowie ggf. der Chinon-Komponente mit einer Aufschlussdauer von mindestens 90 Minuten, vorzugsweise mindestens 120 Minuten, besonders bevorzugt mindestens 150 Minuten, besonders vorteilhaft mindestens 360 Minuten durchgeführt wird.
  12. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Aufschluss des lignocellulosischen Rohstoffs in der wässrigen Lösung mit dem darin enthaltenen Sulfit und der alkalischen sowie ggf. der Chinon-Komponente bei maximaler Aufschlusstemperatur mit einer Aufschlussdauer von mindestens 30 Minuten, vorzugsweise zwischen 60 Minuten und 360 Minuten, besonders bevorzugt zwischen 120 Minuten und 180 Minuten durchgeführt wird.
  13. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die maximale Aufschlusstemperatur zwischen 150°C und 190°C, vorzugsweise zwischen 160°C und 180°C beträgt.
  14. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß ca. 15 Gewichts-% bis ca. 80 Gewichts-% der alkalischen Komponente als erste Teilmenge und ca. 85 Gewichts-% bis ca. 20 Gewichts-% der alkalischen Komponente als zweite Teilmenge, vorzugsweise ca. 75 Gewichts-% bis ca. 30 Gewichts-% der alkalischen Komponente als erste Teilmenge und ca. 25 Gewichts-% bis ca. 70 Gewichts-% der alkalischen Komponente als zweite Teilmenge zugegeben werden, es wird besonders bevorzugt, ca. 60 Gewichts-% bis ca. 40 Gewichts-%, insbesondere ca. 50 Gewichts-% der alkalischen Komponente als erste Teilmenge und ca. 40 Gewichts-% bis ca. 60 Gewichts-%, vorzugsweise ca. 50 Gewichts-% der alkalischen Komponente als zweite Teilmenge zuzusetzen.
  15. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Gesamtchemikalieneinsatz mindestens ca. 18 Gewichts-%, vorzugsweise zwischen ca. 22 und ca. 45 Gewichts-%, besonders bevorzugt zwischen ca. 25 Gewichts-% und ca. 35 Gewichts-%, vorteilhaft zwischen ca. 28 Gewichts-% und ca. 32 Gewichts-% bezogen auf das atro Gewicht des zu delignifizierenden Rohstoffs beträgt.
  16. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zum Aufschließen des lignocellulosischen Rohstoffs Sulfit und alkalische Komponente in einem Verhältnis zwischen 80 : 20 bis 40 : 60, vorzugsweise zwischen 70 : 30 und 50 : 50, besonders bevorzugt von 60 : 40 eingestellt ist.
  17. Verfahren zum Delignifizieren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der wässrigen Sulfit-Lösung während des Aufschlusses nach der ersten und der zweiten Teilmenge mindestens eine dritte, vorzugsweise mindestens eine dritte und vierte Teilmenge der alkalischen Komponente zugesetzt wird.
  18. Verfahren zum Delignifizieren, dadurch gekennzeichnet, daß der zu delignifizierende Rohstoff vor dem Zusatz der wässrigen Lösung mit dem darin enthaltenen Sulfit, der alkalischen Komponente sowie ggf. einer Chinon-Komponente gedämpft wird.
  19. Zellstoff, erhalten nach einem Verfahren zum Delignifizieren nach mindestens einem der vorangehenden Ansprüche, insbesondere Zellstoff mit einem Restligningehalt nach dem Aufschluss von weniger als Kappazahl 35, vorzugsweise von weniger als Kappazahl 30, besonders bevorzugt von weniger als Kappazahl 25, ganz besonders vorteilhaft von weniger als Kappazahl 20.
  20. Zellstoff nach Anspruch 19, insbesondere Zellstoff mit einem Restligningehalt nach dem Aufschluss von weniger als Kappazahl 35 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 50% bezogen auf atro Holz, vorzugsweise von weniger als Kappazahl 30 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 50% bezogen auf atro Holz, besonders bevorzugt von weniger als Kappazahl 25 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 46% bezogen auf atro Holz, ganz besonders vorteilhaft von weniger als Kappazahl 20 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 46 % bezogen auf atro Holz.
  21. Zellstoff nach Anspruch 19, insbesondere Zellstoff mit einem Restligningehalt nach dem Aufschluss von weniger als Kappazahl 35 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 45% bezogen auf atro Holz, vorzugsweise von weniger als Kappazahl 30 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 45% bezogen auf atro Holz, besonders bevorzugt von weniger als Kappazahl 25 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 43% bezogen auf atro Holz, ganz besonders vorteilhaft von weniger als Kappazahl 20 und einer Gutstoff-Ausbeute von mindestens 43 % bezogen auf atro Holz.
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