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DE10316784A1 - Process for reducing nitrogen oxides/carbon monoxide in exhaust gases, especially produced from cement ovens, comprises adjusting the nitrogen oxides/carbon monoxide ratio and increasing the carbon monoxide amount in the exhaust gas - Google Patents

Process for reducing nitrogen oxides/carbon monoxide in exhaust gases, especially produced from cement ovens, comprises adjusting the nitrogen oxides/carbon monoxide ratio and increasing the carbon monoxide amount in the exhaust gas Download PDF

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Abstract

Process for reducing nitrogen oxides/carbon monoxide (NOx/CO) in dust-containing exhaust gases (2), especially produced from cement ovens, comprises adjusting the ratio of CO to NOx in the exhaust gas and increasing the amount of CO in the exhaust gas depending on the acquired ratio before introducing into a catalyst (9) which is used in the process. An independent claim is also included for a device for carrying out the process.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Anlage zur NO/CO-Minderung von staubhaltigen Abgasen, insbesondere Zementöfenabgasen, wobei zunächst der Staubgehalt der Abgase gemindert wird und dann die Abgase einem Katalysator zugeführt werden.The The invention relates to a method and a system for NO / CO reduction of dust-containing exhaust gases, in particular cement kiln exhaust gases, the first being Dust content of the exhaust gases is reduced and then the exhaust gases Catalyst fed become.

In der Zementindustrie sind eine Vielzahl von Verfahren entwickelt worden, mit welchen eine NOx Minderung ermöglicht wird. Im Zusammenhang mit der Entstickung von Abgasen sind mehrere Verfahren in Anwendung. Ein derzeit häufig eingesetztes Verfahren ist das sogenannte SNCR-Verfahren (Selective Non Catalytic Reduction). Dabei werden Ammoniak oder ammoniumhaltige Verbindungen als Reduktionsmittel zugegeben, so dass die Stickoxide im Abgas zu Stickstoff und Wasserdampf umgesetzt werden.A large number of processes have been developed in the cement industry which enable NO x reduction. Several processes are used in connection with the denitrification of exhaust gases. A currently frequently used process is the so-called SNCR process (Selective Non Catalytic Reduction). Here, ammonia or ammonium-containing compounds are added as reducing agents, so that the nitrogen oxides in the exhaust gas are converted to nitrogen and water vapor.

Weiterhin wird zur Zeit in verschiedenen Zementwerken der großtechnische Einsatz der SCR-Technik (Selective Catalytic Reduction) für den Klinkerbrennprozess getestet. Dabei wird ebenfalls ein ammoniumhaltiges Reduktionsmittel eingedüst. Die Minderungsreaktion des NH3 mit dem NO findet dann an einem geeigneten Katalysator bei sehr viel niedrigeren Temperaturen statt.Furthermore, the large-scale use of SCR technology (Selective Catalytic Reduction) for the clinker burning process is currently being tested in various cement plants. An ammonium-containing reducing agent is also injected. The reduction reaction of the NH 3 with the NO then takes place on a suitable catalyst at much lower temperatures.

Ein weiteres Verfahren zur Minderung von NO-Emissionen ist die gestufte Verbrennung. Dieses seit langem, unter anderem auch in der Zementindustrie genutzte Verfahren, ist ein wirksames Mittel, um die NO-Emissionen prozessintern zu reduzieren. Dabei wird die Eigenschaft genutzt, dass bei geeigneten Randbedingungen NO mit CO und Kohlenwasserstoffen zu N2 reagiert.Another method for reducing NO emissions is staged combustion. This process, which has been used for a long time, including in the cement industry, is an effective means of reducing NO emissions within the process. The property is used here that under suitable boundary conditions NO reacts with CO and hydrocarbons to form N 2 .

Der vorliegenden Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren sowie eine Anlage zur gleichzeitigen NO/CO-Minderung von staubhaltigen Abgasen anzugeben, wobei auf Ammoniak bzw. ammoniumhaltige Verbindungen als Reduktionsmittel verzichtet werden kann.The The present invention is based on the object of a method and a system for simultaneous NO / CO reduction of dust-containing exhaust gases specify, with ammonia or ammonium-containing compounds can be dispensed with as a reducing agent.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die Merkmale der Ansprüche 1 und 9 gelöst.According to the invention Object achieved by the features of claims 1 and 9.

Beim erfindungsgemäßen Verfahren zur NO/CO-Minderung von staubhaltigen Abgasen, insbesondere Zementöfenabgasen, wobei zunächst der Staubgehalt der Abgase gemindert wird und dann die Abgase einem Katalysator (9) zugeführt werden, wird das Verhältnis von CO/NO im Abgas ermittelt und in Abhängigkeit des ermittelten Verhältnisses der Anteil an CO im Abgas vor der Zuführung in den Katalysator ggf. erhöht.In the method according to the invention for NO / CO reduction of dust-containing exhaust gases, in particular cement kiln exhaust gases, the dust content of the exhaust gases first being reduced and then the exhaust gases being passed to a catalyst ( 9 ) are supplied, the ratio of CO / NO in the exhaust gas is determined and, depending on the determined ratio, the proportion of CO in the exhaust gas is increased before being fed into the catalytic converter.

Im Gegensatz zu den üblichen Verfahren, bei denen NH3 als Reduktionsmittel eingesetzt wird, liegt dem erfindungsgemäßen Verfahren die Idee zugrunde, das bereits im Abgas enthaltene CO sowie die aus dem Rohmaterial stammenden organischen Komponenten als Reduktionsmittel für das NO zu nutzen. Erfindungsgemäß läuft die NOx Minderung nach folgenden Brutto-Reaktionen ab: 2NO + 2CO → 2CO2 + N2 (1) (2n + m/2)NO + CnHm → nCO2 + ½mH2O + (n + m/4)N2 (2) In contrast to the conventional processes in which NH 3 is used as a reducing agent, the process according to the invention is based on the idea of using the CO already contained in the exhaust gas and the organic components originating from the raw material as reducing agents for the NO. According to the invention, the NO x reduction takes place after the following gross reactions: 2NO + 2CO → 2CO 2 + N 2 (1) (2n + m / 2) NO + C n H m → nCO 2 + ½mH 2 O + (n + m / 4) N 2 (2)

Der Vorteil dieser Verfahrensweise liegt darin, dass keine NH3-Eindüsung vorgesehen werden muss.The advantage of this procedure is that no NH 3 injection has to be provided.

Ein weiterer Vorteil liegt darin, dass die genannten Reaktionen durch den Einsatz eines Katalysators bei wesentlich niedrigeren Temperaturen vonstatten gehen als dies bei der gestuften Verbrennung der Fall ist. Dadurch ist eine teilweise Entkopplung der Minderung vom Hauptprozess möglich, wodurch die Ofenfahrweise optimiert werden kann.On Another advantage is that the reactions mentioned by the use of a catalyst at much lower temperatures proceed as is the case with staged combustion is. This is a partial decoupling of the reduction from the main process possible, whereby the furnace operation can be optimized.

Neben NO werden mit dem erfindungemäßen Verfahren auch andere Schadstoffe, die mittelfristig für die Betriebsgenehmigungen von Bedeutung sein werden, gemindert.Next NO with the inventive method also other pollutants, the medium-term for the operating permits will be of importance.

Die erfindungsgemäße Anlage zur Durchführung des obigen Verfahrens weist insbesondere Mittel zur Ermittlung des Verhältnisses von CO/NO im Abgas, Mittel zur Zuführung von Brennstoff, um den CO-Gehalt des Abgases in Abhängigkeit des ermittelten Verhältnisses zu erhöhen sowie einen Katalysator auf.The Plant according to the invention to carry out the above method has in particular means for determining the ratio of CO / NO in the exhaust gas, means of supplying fuel to the CO content of the exhaust gas depending of the determined ratio to increase as well as a catalyst.

Weitere Ausgestaltungen und Vorteile der Erfindung werden anhand der folgenden Beschreibung und der Zeichnung näher erläutert.Further Embodiments and advantages of the invention will become apparent from the following Description and the drawing closer explained.

Das in der Zeichnung dargestellte Verfahrensfließbild zeigt zunächst einen Filter 1 zur Filterung eines staubhaltigen Abgases 2, insbesondere eines Zementofenabgases. Während das im Staubgehalt geminderte Abgas mittels eines Ventilators 4 einem Wärmetauscher 5 zugeführt wird, wird der abgeschiedene Staub 3 entsorgt, bzw. in den Prozess zurückgeführt.The process flow diagram shown in the drawing first shows a filter 1 for filtering a dust-containing exhaust gas 2 , in particular a cement kiln exhaust gas. While the exhaust gas reduced in dust content by means of a fan 4 a heat exchanger 5 is fed, the separated dust 3 disposed of or returned to the process.

Nachdem die staubhaltigen Abgase bei der Zementherstellung nach der Hauptentstaubung im Filter 1 üblicherweise eine Temperatur von weniger als 100° Celsius aufweisen, ist es für die nachfolgenden Verfahrensschritte erforderlich, die Temperatur des Abgases zu erhöhen. Dies geschieht im Wärmetauscher 5.After the dust-containing exhaust gases in cement production after the main dedusting in the filter 1 Usually have a temperature of less than 100 ° Celsius, it is necessary for the subsequent process steps to increase the temperature of the exhaust gas. This happens in the heat exchanger 5 ,

Zweckmäßigerweise sind noch vor dem Filter 1 Mittel 6 vorgesehen, um das Verhältnis von NO zu CO im Abgas zu ermitteln. Da im Zementklinkerbrennprozess die NO- und CO-Konzentrationen zwei Größen sind, die gegenläufig sind, muss davon ausgegangen werden, dass die CO-Basiskonzentration nicht immer ausreicht, um eine genügend große NO/CO-Minderung gemäß der obigen Gleichung (1) zu realisieren.Advantageously, before the fil ter 1 medium 6 provided to determine the ratio of NO to CO in the exhaust gas. Since the NO and CO concentrations in the cement clinker burning process are two quantities that run counter to one another, it must be assumed that the CO base concentration is not always sufficient to achieve a sufficiently large NO / CO reduction according to equation (1) above ,

Um dies auszugleichen, wird das Abgas über dem Wärmetauscher 5 auf beispielsweise 400° Celsius erwärmt. In Abhängigkeit des ermittelten Verhältnisses wird anschließend über Mittel 7 ein Reduktionsmittel, insbesondere Brennstoff, eingedüst, der bei dieser Temperatur nicht CO2 sondern nur zu CO reagieren kann.To compensate for this, the exhaust gas is above the heat exchanger 5 heated to, for example, 400 ° Celsius. Depending on the determined ratio, the next step is via means 7 a reducing agent, in particular fuel, is injected which at this temperature cannot react to CO 2 but only to CO.

Um die Betriebstemperatur zu erreichen, sowie um Wärmeverluste zu kompensieren, kann eine separate Brennkammer 8 vorgesehen werden.A separate combustion chamber can be used to reach the operating temperature and to compensate for heat loss 8th be provided.

Alternativ, oder auch in Kombination zu den Mitteln 7, kann das zur NO-Reduktion nötige CO in der separaten Brennkammer 8 durch unterstöchiometrische Betriebsweise erzeugt werden.Alternatively, or in combination with the means 7 , the CO required for NO reduction can be stored in the separate combustion chamber 8th generated by substoichiometric operation.

Die erforderliche Temperaturerhöhung könnte auch dadurch erfolgen, dass heiße Luft, beispielsweise aus dem Kühler der Zementanlage, zugemischt wird.The required temperature increase could also done by hot Air, for example from the cooler of the cement plant.

Die Menge des Reduktionsmittels/Brennstoffs wird in Abhängigkeit des zuvor ermittelten Verhältnisses von NO zu CO dosiert.The The amount of reducing agent / fuel is dependent the previously determined ratio dosed from NO to CO.

Das auf diese Weise mit CO angereicherte Abgas wird anschließend einem Katalysator 9 zugeführt, der so ausgebildet ist, dass er zumindest die Gleichung (1) vorzugsweise beide Gleichungen (1), (2) unterstützt.The exhaust gas enriched with CO in this way then becomes a catalytic converter 9 supplied, which is designed such that it supports at least equation (1), preferably both equations (1), (2).

Der Katalysator enthält vorzugsweise eines oder eine Mischung der Elemente der Nebengruppen IV, V, VI, VII, VIII des Periodensystems. Die innere Oberfläche des Katalysators beträgt beispielsweise zwischen 10 und 500 m2/g. Der Katalysator kann als Vollmaterial eingesetzt werden und in 1-10 Lagen vorliegen. Die Schichtdicke des Gases liegt bei der Durchströmung des Katalysators vorzugsweise in einem Bereich von 1-20 mm. Die bevorzugte Temperatur für die Minderung liegt in einem Bereich von 100-450° Celsius. Nachdem das Abgas mit dem Katalysator in Kontakt gekommen ist und bevor es das Katalysatorgehäuse verlässt, durchströmt es zweckmäßigerweise eine Oxidationsstufe.The catalyst preferably contains one or a mixture of the elements of subgroups IV, V, VI, VII, VIII of the periodic table. The inner surface of the catalyst is, for example, between 10 and 500 m 2 / g. The catalyst can be used as a solid material and can be in 1-10 layers. The layer thickness of the gas when flowing through the catalyst is preferably in a range of 1-20 mm. The preferred temperature for the reduction is in the range of 100-450 ° Celsius. After the exhaust gas has come into contact with the catalytic converter and before it leaves the catalytic converter housing, it expediently flows through an oxidation stage.

Das den Katalysator 9 verlassende gereinigte Abgas wird wahlweise dem Wärmetauscher 5 oder über eine Leitung 13 dem noch nicht gereinigten Abgas nach dem Wärmetauscher 5 zugeführt. In beiden Fällen dient das gereinigte Abgas zur Erwärmung des noch nicht gereinigten Abgases. Das gereinigte Abgas wird nach dem Wärmetauscher 5 über einen Kamin 14 abgeleitet.That the catalyst 9 Exhausted cleaned exhaust gas is optionally sent to the heat exchanger 5 or via a line 13 the not yet cleaned exhaust gas after the heat exchanger 5 fed. In both cases, the cleaned exhaust gas is used to heat the exhaust gas which has not yet been cleaned. The cleaned exhaust gas is after the heat exchanger 5 over a fireplace 14 derived.

Das erfindungsgemäße Verfahren dient zur NO/CO-Minderung, wobei ein entsprechender Katalysator die Reaktionen gemäß den oben angegebenen Gleichungen (1) und (2) unterstützt. Auf diese Weise kann sowohl der im Abgas enthaltende NO-Gehalt als auch der im Abgas enthaltende CO-Gehalt gemindert werden. Da der CO-Gehalt des Abgases für die Reaktionen nicht immer ausreichend ist, wird über die Mittel 7 oder die zusätzliche Brennkammer 8 der fehlende CO-Gehalt angepasst.The method according to the invention is used to reduce NO / CO, a corresponding catalyst supporting the reactions according to equations (1) and (2) given above. In this way, both the NO content contained in the exhaust gas and the CO content contained in the exhaust gas can be reduced. Since the CO content of the exhaust gas is not always sufficient for the reactions, the means 7 or the additional combustion chamber 8th the missing CO content adjusted.

Die Eindüsung von teuerem Ammoniak bzw. ammoniumhaltigen Verbindungen und die dadurch entstehenden Probleme, wie Ammoniakschlupf, können hierdurch vermieden werden.The injection of expensive ammonia or ammonium-containing compounds and the problems that arise, such as ammonia slip, can hereby result be avoided.

Claims (11)

Verfahren zur NO/CO-Minderung von staubhaltigen Abgasen, insbesondere Zementöfenabgasen, wobei zunächst der Staubgehalt der Abgase gemindert wird und dann die Abgase einem Katalysator (9) zugeführt werden, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis von CO zu NO im Abgas ermittelt wird und in Abhängigkeit des ermittelten Verhältnisses der Anteil an CO im Abgas vor der Zuführung in den Katalysator gegebenenfalls erhöht wird.Process for NO / CO reduction of dust-containing exhaust gases, in particular cement kiln exhaust gases, whereby the dust content of the exhaust gases is first reduced and then the exhaust gases are subjected to a catalyst ( 9 ) are supplied, characterized in that the ratio of CO to NO in the exhaust gas is determined and, depending on the determined ratio, the proportion of CO in the exhaust gas is increased before being fed into the catalytic converter. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgase erforderlichenfalls auf eine Temperatur zwischen 100°C bis 500°C gebracht werden.A method according to claim 1, characterized in that the exhaust gases, if necessary, to a temperature between 100 ° C to 500 ° C are brought. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Reduktionsmittel direkt in das Abgas eingedüst wird, um CO zu erzeugen.A method according to claim 2, characterized in that a reducing agent is injected directly into the exhaust gas, to generate CO. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass in einer separaten Brennkammer (8) Brennstoff derart verbrannt wird, dass CO erzeugt wird und dass Abgas mit dem CO-haltigen Abgas der Brennkammer vermischt wird.A method according to claim 2, characterized in that in a separate combustion chamber ( 8th ) Fuel is burned in such a way that CO is generated and that exhaust gas is mixed with the CO-containing exhaust gas from the combustion chamber. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Reduktionsmittels/Brennstoffs in Abhängigkeit des NO- und/oder CO Signals dosiert wird.A method according to claim 3 or 4, characterized in that the amount of reducing agent / fuel is dependent the NO and / or CO signal is dosed. Verfahren nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass das den Katalysator (9) verlassende Abgas einem Wärmetauscher (5) und/oder dem Abgas vor dem Katalysator zugeführt wird.A method according to claim 1 or 4, characterized in that the catalyst ( 9 ) Exhaust gas leaving a heat exchanger ( 5 ) and / or the exhaust gas upstream of the catalyst. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass Abgas nach dem Katalysator eine Oxidationsstufe (10) durchströmt.A method according to claim 3 or 4, characterized in that exhaust gas after the catalyst an oxidation state ( 10 ) flows through. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgase zuvor entstaubt werden.A method according to claim 1, characterized in that the exhaust gases are dedusted beforehand. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch Mittel (6) zur Ermittlung des Verhältnisse von CO zu NO im Abgas, Mittel (7, 8) zur Zuführung von Brennstoff, um den CO-Gehalt des Abgases in Abhängigkeit des ermittelten Verhältnisses zu erhöhen sowie einen Katalysator.Installation for carrying out the method according to one or more of the preceding claims, characterized by means ( 6 ) to determine the ratio of CO to NO in the exhaust gas, medium ( 7 . 8th ) to supply fuel to increase the CO content of the exhaust gas depending on the determined ratio and a catalyst. Anlage nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, das die Mittel zur Zuführung von Brennstoff eine separate Brennkammer umfassen.System according to claim 9, characterized in that's the means of feeding of fuel include a separate combustion chamber. Anlage nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass für NO/CO Messung ein Infrarotmessgerät vorgesehen ist.System according to claim 9, characterized in that for NO / CO measurement an infrared meter is provided.
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