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DE1024511B - Verfahren zur Herstellung von cyclopentenylsubstituierten Ketonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von cyclopentenylsubstituierten Ketonen

Info

Publication number
DE1024511B
DE1024511B DEH28034A DEH0028034A DE1024511B DE 1024511 B DE1024511 B DE 1024511B DE H28034 A DEH28034 A DE H28034A DE H0028034 A DEH0028034 A DE H0028034A DE 1024511 B DE1024511 B DE 1024511B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acetoacetate
dimethyl
condensation
mixture
reaction mixture
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEH28034A
Other languages
English (en)
Inventor
Walter Kimel
Norbert William Sax
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
F Hoffmann La Roche AG
Original Assignee
F Hoffmann La Roche AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by F Hoffmann La Roche AG filed Critical F Hoffmann La Roche AG
Publication of DE1024511B publication Critical patent/DE1024511B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/20Unsaturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C49/21Unsaturated compounds containing keto groups bound to acyclic carbon atoms containing rings other than six-membered aromatic rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/67Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/673Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/676Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by change of size of the carbon skeleton by elimination of carboxyl groups

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Fats And Perfumes (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von cyclopentenylsubstituierten Ketonen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von cyclischen Ketonen.
  • Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel in Gegenwart einer Verbindung der allgemeinen Formel in denen Fi, Rov R3 und R, Wasserstoff oder einen acyclischen Kohlenwasserstonrest mit höchstens 7 Kohlenstoffatomen bezeichnen und die Substituenten Rl-R4 in beiden Verbindungen identisch sind, auf 130 bis 160° erhitzt.
  • Unter acyclischen Kohlenwasserstoffresten sind sowohl gesättigte als auch ungesättigte aliphatische Kohlenwasserstoffreste, wie z. B. Methyl-, Äthyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Allyl-oder Propargylreste zu verstehen.
  • Die als Ausgangsmaterialien verwendeten Alkohole der allgemeinen Formel (II) können durch Kondensation eines Ketons der allgemeinen Formel in welcher Ri, R2, R3 und R4 die oben angegebene Bedeutung besitzen, mit einem Alkalimetallacetylid in flüssigem Ammoniak und Hydrolyse des erhaltenen Kondensationsproduktes erhalten werden.
  • Die Acetessigsäureester der allgemeinen Formel (I) können durch Kondensation der Alkohole der allgemeinen Formel (II) mit Diketen hergestellt werden.
  • Die Durchführung des Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung geschieht zweckmäßigerweise so, daß man. ein Gemisch gleicher Gewichtsmengen der Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formeln (I) und (II) auf 130 bis 160°, vorzugsweise 150 bis 155°, erhitzt. Die Reaktion findet unter Kohlendioxydentwicklung statt. Das Erhitzen des Reaktionsgemisches wird zweckmäßigerweise so lange fortgesetzt, bis die Kohlendioxydentwicklung aufhört.
  • Das Reaktionsprodukt kann durch fraktionierte Destillation des Reaktionsgemisches isoliert werden. Die Isolierung und Reinigung des Endproduktes können auch durch Aufnahme des Reaktionsgemisches in Petroläther, Extrahieren der Lösung mit Alkalibicarbonatlösung zwecks Entfernung saurer Nebenprodukte, Waschen der organischen Phase mit Wasser und fraktionierte Destillation unter vermindertem Druck durchgeführt werden.
  • Die nach dem Verfahren gemäß der Erfindung erhältlichen Produkte sind neue Verbindungen, denen die folgende allgemeine Formel zukommt : Die Reste Ri, R2, R3 und R4 besitzen die vorstehend angegebene Bedeutung. Diese neuen Verbindungen besitzen charakteristische Geruchsnoten, die an Veilchen-und Irisduft erinnern ; sie sind als Riechstoffe, z. B. bei der Herstellung von Parfums, Seifen und ganz allgemein von parfümierten Produkten verwendbar.
  • Die Erfindung wird in den nachfolgenden Beispielen erläutert.
  • Beispiel 1 Ein Gemisch aus 236 g racemischem 3, 7-Dimethylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) (Dehydrolinalol) und 236 g [3, 7-Dimethylocten-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat (hergestellt durch Kondensation von Diketen mit racemischem Dehydrolinalol) wird mittels eines Ölbades auf etwa 150 unter kräftigem Rühren erhitzt. Es erfolgt eine langsame Entwicklung von Kohlendioxyd, die nach etwa 8 Stunden zu Ende geht. Man unterbricht dann die Wärmezufuhr und kühlt das Reaktionsgemisch. Durch fraktionierte Destillation des Reaktionsgemisches im Vakuum erhält man das 4-[2-Methyl-5-isopropenylcyclopenten-(1)-yl-(1)]-butanon-(2); Kp.0.5 = 72 bis 75°; nD25 = 1,4800; Semicarbazon (aus 50%igem Äthanol), Schmp. 136° ; 4-Phenylsemicarbazon (aus 50°1Oigem Äthanol), Schmp. 101° ; 2, 4-Dinitrophenylhydrazon (aus Äthanol). Schmp. 87, 5°.
  • Beispiel 2 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch aus 250 g racemischem 3, 6, 7-Trimethylocten- (6)-in- (l)-ol- (3) und 250 g [3, 6, 7-Trimethylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit racemischem 3, 6, 7-Trimethylocten- (6)-in- (l)-ol- (3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhört, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert, um saure Nebenprodukte auszuziehen, und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kp. l = 68 bis 70° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4-[2, 5-Dimethyl-5-isopropenylcyclopenten- (l)-yl- (l)]-butanon- (2), dar ; s2Ds = 1, 4839 ; Semicarbazon, Schmp. 151 bis 152°.
  • Beispiel 3 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 250g 3, 7-Dimethylnonen- (6)-in- (l)-ol- (3) und 250 g racemischem [3, 7-Dimethylnonen- (6)-in- (l)-yl- (3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit racemischem 3, 7-Dimethylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150 bis 155° derart erhitzt, dax Kohlendioxyd mit einer Geschwindigkeit von etwa 0, 1 MollStunde aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Nach 8 Stunden hört die Kohlendioxydentwicklung auf. Das Reaktionsgemisch wird mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert, um saure Nebenprodukte auszuziehen, und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kp.0,6 = 88 bis 89° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4- {2-methyl-5- [buten- (2)-yl- (2)]-cyclopenten- (1)-yl- (l)}-butanon- (2), dar ; it,,, = 1, 4828 ; Semicarbazon, Schmp. 122°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-dimethylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3) und das [3, 7-Dimethylnonen- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man behandelt 3-Methylpenten- (l)-ol- (3) mittels konzentrierter Salzsäure, kondensiert das erhaltene 1-Chlor-3-methylpenten- (2) mit Acetessigsäureäthylester in Ge- genwart von Natriummethylat, verseift und decarboxyliert das entstandene 3-Carbäthoxy-6-methylocten- (5)-on- (2) mittels alkoholischem Kaliumhydroxyd bzw. Salzsaure, kondensiert das erhaltene 6-AIethylocten-(5)-on-(2), Kp. io = 65° ; stD5 = 1, 4412, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7-Dimethylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3), Kp lo = 895 ; st2D = 1, 4612.
  • Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus das r3, 7-Dimethylnonen- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat ; w = 1, 4653.
  • Beispiel 4 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 278 g 3, 7, 9-Trimethyldecen- (6)-in- (l)-ol- (3) und 278 g racemischem [3,7,9-Trimethyldecen-(6)-in-(l)-yl-(3)]-acetoacetat, hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7, 9-Trimethyldecen- (6)-in- (l)-ol- (3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad bei 150 bis 155° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Nach 8 Stunden ist die Kohlendioxydentwicklung beendet. Das Reaktionsgemisch wird mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Xatriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen.
  • Die bei Kp. 03 = 96 bis 99° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4-{2-Methyl-5-[4-methylpenten-(2)-yl-(2)-]-cyclopenten-(1)-yl-(1)}-butanon-(2), dar; nD25 = 1,4773; Phenylsemicarbazon, Schmp. 136°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7, 9-Trimethyldecen-(6)-in-(1)-ol-(3) und das [3, 7, 9-Trimethyldecen-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man behandelt 3, 5-Dimethylhexen-(1)-ol-(3) mit konzentrierter Salzsäure, kondensiert das erhaltene 1-Clilor-3, 5-dimethylhexen- (2), it"'= 1, 448, mit Acetessigsäureäthylester in Gegenwart von Natriumäthylat, verseift und decarboxyliert das entstandene 3-Cabäthoxy-6, 8-dimethylnonen- (5)-on- (2) mittels alkoholischem Kaliumhydroxyd bzw. Salzsäure, kondensiert das erhaltene 6, 8-Dimethylnonen-(5)-on-(2), Kp. 35= 120D ; nD25=1, 4432 ; 2, 4-Dinitrophenylhvdrazon, Schmp. 47° ; Semicarbazon, Schmp. 114°, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7, 9-Trimethyldecen-(6)-in-(1)-ol-(3), Kp.35 = 72° ; rao = 1, 4598. Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7, 9-Trimethyldecen- (6)-in- (l)-yl- (3)]-acetoacetat ; 7t2DS= 1, 4636.
  • Beispiel 5 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 264 g 3, 7-dimethyl-4-wthylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) und 264 g racemischem [3, 7-Dimethyl-4-äthylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7-Dimethyl-4-äthylocten-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150 bis 155° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhort, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kp. 0, = 90 bis 92° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4- [2-Methyl-3-äthyl-5-isopropenylcyclopenten- (1)-yl- (1)]-butanon- (2), dar ; ; 1 15 = 1, 4785 ; Semicarbazon, Schmp. 97, 5°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-Dimethyl-4-äthyIocten- (6)-in- (l)-ol- (3) und das [3, 7-Dimethyl-4-äthylocaten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man kondensiert [l, 1-Dimethylpropen- (2)-yl- (1)]-acetoacetat mit Athylbromid in Gegenwart von Natriumäthylat, decarboxyliert das erhaltene (Dimethylvinylcarbinyl)-a-äthylacetoacetat, Kp. o. s = 46 bis 51° ; nD25 = 1,4332, durch Erhitzen auf 160 bis 170°, kondensiert das dabei entstandene 3-Äthyl-6-methylhepten-(5)-on-(2), Kp. 7 = 69 bis 70° ; 2D5 = 1, 4401, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7-Dimethyl-4-äthylocten- (6)-in- (l)-ol- (3), Kp.1 = 69 bis 70' ; 11 = 1, 4669. Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petrolwther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7-Dimethyl-4-äthylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat ; nD25 = 1, 4701.
  • Beispiel 6 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 276 g 3, 7-Dimethyl-4-allylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) und 276 g racemischem [3, 7-Dimethyl-4-allylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7-Dimethyl-4-allylocten-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhört, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Isp. 0, 3 = 90 bis 92° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4- [2-Methyl-3-allyl-5-isopropenylcyclopenten- (1)-yl- (1)]-butanon- (2), dar ; 5IDS= = 1, 4888 ; Semicarbazon, Schmp. 119 bis 120°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-Dimethyl-4-allylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) und das [3, 7-dimethyl-4-allylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man kondensiert [1, 1-Dimethylpropen- (2)-yl- (1)]-acetoacetat mit Allylbromid in Gegenwart von Natriumäthylat, decarboxyliert das erhaltene (Dimethylvinylcarbinyl)-a-allylacetoacetat, Kpeo, 2 = 53 bis 59° ; nD = 1, 4475, durch Erhitzen auf 160 bis 170°, kondensiert das dabei entstandene 3-Allyl-6-methylhepten- (5)-on-(2), Kp.7 = 81 bis 82° ; it"= 1, 4550, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7-Dimethyl-4-allylocten- (6)-in- (1)-ol- (3), Kp. 0, = 72 bis 74° ; nDS= 1, 4771. Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7-Dimethyl-4-allylocten- (6)-in- (l)-yl- (3)]-acetoacetat ; no = 1, 4'781.
  • Beispiel 7 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 274 g 3, 7-Dimethyl-4-propargylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) und 274 g racemischem [3, 7-Dimethyl-4-propargylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7-Dimethyl-4-propargylocten-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht.
  • Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhort, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kip.,,, = 101 bis 103° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4- [2-Methyl-3-propargyl-5-isopropenylcyclopenten- (1)-yl-(1)]-butanon-(2), dar ; nD25=1, 4952 ; Semicarbazon, Schmp. 110 bis 111°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-Dimekthyl-4-propargylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) und das [3, 7-Dimethyl-4-propargylocten-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man kondensiert [1, 1-Dimethylpropen- (2)-yl- (1)]-acetoacetat mit Propargylbromid in Gegenwart von Natriumäthylat, decarboxyliert das erhaltene (Dimethylvinylcarbinyl)-a-propargylacetoacetat, KpsoSs = 70° ; nDS = 1, 454, durch Erhitzen auf 160 bis 170°, kondensiert das dabei entstandene 3-Propargyl-6-methylhepten- (5)-on-(2), Kp. l3 = 100 bis 103°, nll = 1, 4639, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7-Dimethyl-4-propargylocten- (6)-in- (1)-ol- (3), Kp. 0, 7 = 83 bis 86° ; nD25= 1, 4645. Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7-Dimethyl-4-propargylocten- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat ; nD25 = 1, 4840.
  • Beispiel 8 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 278 g 3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3) und 278 g racemischem [3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150 bis 155° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhört, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kp. 0, = =494° iiberdestillierende Fraktion stellt das gewunschte Produkt, nämlich 4-l2-Methyl-3-äthyl-5- [buten- (2)-yl- (2)]-cyclopenten- (1)-yl- (l)}-butanon- (2), dar, nD25 = 1, 4830 4830 Semicarbazon, Schmp. 125 bis 126°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen- (6)-in- (l)-ol- (3) und das [3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man behandelt Athylmethylvinylcarbinol mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsaure, kondensiert das erhaltene [3-Methylpenten-(1)-yl-(3)]-acetoacetat, Kp.0,9 = 58 bis 60°; nD25 = 1,4426, mit Äthylbromid in Gegenwart von Natriumäthylat, decarboxyliert das erhaltene (Äthylmethylvinylcarbinyl)-a-äthylacetoacetat, Kp. p, 2 = 57 bis 62° ; nD25 = 1, 4415, durch Erhitzen auf 160 bis 170°, kondensiert das dabei entstandene 3-Äthyl-6-methylocten-(5)-on-(2), Kp. 22 = 104° ; nD5= = 1, 4450, mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßrigerSchwefelsäure ; manerhält3, 7 Dimethyl-4-äthylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3), Kp. 1, 4 = 82 bis 84° ; nD25 = 1, 4682.
  • Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petroläther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7-Dimethyl-4-äthylnonen-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat ; 1, 4703.
  • Beispiel 9 Man beschickt einen Dreihalskolben von 11 Rauminhalt mit einem Gemisch von 290 g 3, 7-Dimethyl-4-allylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3) und 290 g racemischem 73, 7-Dimethyl-4-allylnonen-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat [hergestellt durch Kondensation von Diketen mit 3, 7-Dimethyl-4-allylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3)]. Der Kolben wird dann in einem Ölbad auf 150 bis 155° derart erhitzt, daß Kohlendioxyd aus dem Reaktionsgemisch entweicht. Wenn die Kohlendioxydentwicklung aufhört, wird das Reaktionsgemisch mit 300 cm3 Petroläther verdünnt, mehrmals mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung extrahiert und dann mit Wasser neutral gewaschen. Die organische Schicht wird über Calciumsulfat getrocknet und einer fraktionierten Vakuumdestillation unterworfen. Die bei Kp.0,7 = 107 bis 110° überdestillierende Fraktion stellt das gewünschte Produkt, nämlich 4- {2-Methyl-3-allyl-[buten-(2)-yl-(2)]-cyclopenten-(1)-yl-(1)}-butanon-(2), dar; nD25 = 1,4898; Semicarbazon, Schmp. 122°.
  • Die in diesem Beispiel verwendeten Ausgangsmaterialien, das 3, 7-Dimethyl-4-al;lylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3) und das [3, 7-Dimethyl-4-allylnonen-(6)-in-(1)-yl- (3) ]-acetoacetat, können wie folgt hergestellt werden : Man kondensiert [3-Methylpenten- (1)-yl- (3)]-acetoacetat mit Allylbromid in Gegenwart von Natriumäthylat, decarboxyliert das erhaltene (Äthylmethylvinylcarbinyl)-a-allylacetoacetat, Kp. o, 7 = 75 bis 80° ; iz = 1, 4532, durch Erhitzen auf 160 bis 170°, kondensiert das dabei entstandene 3-Allyl-6-methylocten- (5)-on- (2) mit Natriumacetylid in flüssigem Ammoniak und hydrolysiert das Kondensationsprodukt mit wäßriger Schwefelsäure ; man erhält 3, 7-Dimethyl-4-alylnonen-(6)-in-(1)-ol-(3), Kp.0,6 = 83 bis 85° ; z2D5 = 1, 4780. Durch Kondensation mit Diketen in einer Mischung von Petrolwther, Pyridin und Essigsäure erhält man daraus [3, 7-Dimethyl-4-allylnonen- (6)-in- (1)-yl- (3)]-acetoacetat ; nDS= 1, 4792.
  • Für die Herstellung der Ausgangsstoffe wird Schutz im Rahmen der vorliegenden Erfindung nicht beansprucht.

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von cyclopentenylsubstituierten Ketonen der allgemeinen Formel in der R1, RD, R3 und RX V'asserstoff oder einen acyclischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens 7 Kohlenstoffatomen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man zweckmäßig gleiche Gewichtsmengen einer Verbindung der allgemeinen Formel und einer Verbindung der allgemeinen Formel in denen die Reste R. i, Rg, Rg und R4 die vorstehende Bedeutung besitzen und gleiche Reste Ri bis R4 in beiden Verbindungen identisch sind, auf 130 bis 160°, vorzugsweise 150 bis 155°, zweckmäßig bis zum Aufhören der Isohlendioxydentwiclilung erhitzt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man [3, 7-Dimethylocten-(6)-in-(1)-yl- (3)]-acetoacetat in Gegenwart von 3, 7-Dimethylocten-(6)-in-(1)-ol-(3), [3, 6, 7-Trimethylocten- (6)-in- (1)-yl-(3)]-acetoacetat in GegenMrart von 3, 6, 7-Trimethylocten-(6)-in-(1)-ol-(3), [3, 7-Dimethylnonen-(6)-in-(1)-yl- (3)]-acetoacetat in Gegenwart von 3, 7-Dimethylnonen- (6)-in- (1)-ol- (3), [3, 7, 9-Trimethyldecen- (6)-in- (l)-yl- (3)]-acetoacetat in Gegenwart von 3, 7, 9-Trimethyldecen- (6)-in- (1)-ol- (3) und [3, 7-Dimethyl-4-allylocten-(6)-in-(1)-yl-(3)]-acetoacetat in Gegenwart von 3, 7-Dimethyl-4-allylocten-(6)-in-(1)-ol-(3) erhitzt.
DEH28034A 1955-09-19 1956-09-06 Verfahren zur Herstellung von cyclopentenylsubstituierten Ketonen Pending DE1024511B (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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