DE10243307B4

DE10243307B4 - Vorrichtung und Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln

Info

Publication number: DE10243307B4
Application number: DE10243307A
Authority: DE
Inventors: Claus Dr. Wahl; Veronique Dr. Krüger; Manfred Prof. Dr. Aigner
Original assignee: Deutsches Zentrum fuer Luft und Raumfahrt eV
Current assignee: Deutsches Zentrum fuer Luft und Raumfahrt eV
Priority date: 2002-09-13
Filing date: 2002-09-13
Publication date: 2006-06-08
Anticipated expiration: 2022-09-14
Also published as: EP1537361A2; WO2004026969A2; US7371065B2; DE10243307A1; WO2004026969A3; US20060068350A1

Abstract

Vorrichtung zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, umfassend einen Porenbrenner (12) und eine Mischungseinrichtung (34) zur Herstellung eines Brennstoff-Oxidator-Vorgemisches, welche an den Porenbrenner (12) gekoppelt ist, so daß diesem das Vorgemisch zuführbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß eine Sondenvorrichtung (54) zur Auskopplung eines Teilstroms von erzeugten Rußpartikeln vorgesehen ist, welche eine Absaugeeinrichtung (60) zum Absaugen eines Teilstroms aus einer Verbrennungszone (22) aufweist.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, umfassend einen Porenbrenner und eine Mischungseinrichtung zur Herstellung eines Brennstoff-Oxidator-Vorgemisches, welche an den Porenbrenner gekoppelt ist, so daß diesem das Vorgemisch zuführbar ist.
Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, bei dem ein vorgemischtes Gemisch von Brennstoff und Oxidator durch einen Porenbrenner verbrannt wird.
Durch Hochdruck-Direkteinspritzung in Gasturbinen und Verbrennungsmotoren läßt sich deren Wirkungsgrad erhöhen und der Ausbrand verbessern. Es entstehen jedoch feine Rußpartikel mit Größen im Nanometerbereich; typische mittlere Durchmesser liegen zwischen 15 nm und 120 nm mit Konzentrationen zwischen 10⁴ bis 10⁸ Teilchen pro cm³.
Die Emission solcher Rußpartikel kann zu Problemen führen. Um beispielsweise die biologischen Auswirkungen solcher Rußpartikel studieren zu können, muß eine Rußpartikelquelle vorhanden sein.

Aus dem Stand der Technik ist ein Rußpartikelgenerator bekannt (Matter Engineering AG, Wohlen, Schweiz, Prospekt "CAST Combustion Aerosol Standard" SKM 990914-15c) bei dem die Rußpartikel in einer Diffusionsflamme erzeugt werden und der Partikelstrom mit Quench-Gas gemischt wird, um weitere Verbrennungsprozesse in dem Partikelstrom zu verhindern und die Rußpartikel zu stabilisieren.

Aus dem Artikel "Porenbrenner in der Energie- und Wärmetechnik" von F. Durst et al. in Bulletin SEV/VSE 21/98, Seiten 11 bis 18 ist eine Porenbrennertechnik beschrieben, welche auf der Verbrennung in den Poren eines porösen Mediums basiert.

Aus der Dissertation "Untersuchungen zur Rußbildung in brennerstabilisierten Kohlenwasserstoff-Sauerstoff-Flammen" von G. Wannemacher, Darmstadt 1983 ist eine Apparatur bekannt, mittels welcher eine rußende Vormischflamme erzeugbar ist. Zur Stabilisierung der Flamme ist eine Brennermatrix vorgesehen.

Davon ausgehend liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung und ein Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln zu schaffen, mit dem sich reproduzierbar Rußpartikel definierter Größe erzeugen lassen.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Vorrichtung – der Rußgenerator – eine Sondenvorrichtung zur Auskopplung eines Teilstroms von erzeugten Rußpartikeln umfaßt, welche eine Absaugeeinrichtung zum Absaugen eines Teilstroms aus einer Verbrennungszone aufweist.

Durch die Zuführung eines Vorgemisches zu dem Porenbrenner läßt es sich erreichen, daß bei der Verbrennung Masseverhältnis-Gradienten verringert sind. Über die Mischung von Oxidator und Brennstoff läßt sich direkt der mittlere Partikeldurchmesser der erzeugten Nano-Rußpartikel einstellen. Man erhält eine hohe Reproduzierbarkeit bezüglich der Verbrennung und damit der Erzeugung von Rußpartikeln.

Durch den Porenbrenner läßt sich eine homogene Verbrennungszone und damit Rußbildungszone ausbilden, wobei die räumliche und zeitliche Homogenität gewährleistbar ist. Damit ist die Verbrennungszone und somit die Rußbildungszone stabil ausbildbar und damit wiederum lassen sich Nano-Rußpartikel definierter Größe erzeugen. Durch Einstellung des Mischungsverhältnisses läßt sich der mittlere Durchmesser der erzeugten Nano-Rußpartikel einstellen.

Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß ein Teilstrom von erzeugten Rußpartikeln auskoppelbar ist. Da nur ein Teilstrom ausgekoppelt wird, wird die Flamme nicht wesentlich gestört, so daß in der Verbrennungszone stabile reproduzierbare Verhältnisse herrschen.

Es ist eine Sondenvorrichtung zum Auskoppeln von Rußpartikeln vorgesehen, über die sich Rußpartikel aus einem zentralen Bereich der Verbrennungszone auskoppeln lassen.

Insbesondere ist es vorgesehen, daß die Herstellung von Nano-Rußpartikel bezüglich Größe und/oder Konzentration kontrolliert ist.

Eine homogene Verbrennung ohne Stöchiometrie-Gradienten läßt sich erreichen, wenn die Mischungseinrichtung dem Porenbrenner vorgeschaltet ist. Dadurch läßt sich eine homogene Rußbildungszone ausbilden, so daß wiederum Nano-Rußpartikel mit definierter Größenverteilung gebildet werden.

Bei einer konstruktiv einfachen Ausführungsform ist die Mischungseinrichtung durch eine Mischstrecke entsprechender Länge gebildet, um so für eine homogene Vormischung von Brennstoff und Oxidator vor Zutritt zu dem Porenbrenner zu sorgen.

Das entsprechende Verhältnis an Brennstoff und Oxidator in dem Vorgemisch läßt sich auf einfache Weise einstellen, wenn ein Masseflußregler zur Einstellung des Masseflusses von Brennstoff zur Mischungseinrichtung vorgesehen ist. Aus demselben Grund ist es günstig, wenn ein Masseflußregler zur Einstellung des Masseflusses von Oxidator zur Mischungseinrichtung vorgesehen ist. Durch entsprechende Einstellung der Masseflüsse und damit des Verhältnisses der Masseflüsse läßt sich das Stöchiometrie-Verhältnis einstellen. Bei einem Verhältnis (Φ) von Brennstoff zu Oxidator von > 1 erhält man ein fettes Gemisch, bei dessen Verbrennung sich Rußpartikel bilden.

Zur Ausbildung einer homogenen Verbrennungszone und damit Rußbildungszone ist es günstig, wenn der Porenbrenner einen Verteilungsraum umfaßt, welcher an die Mischungseinrichtung gekoppelt ist und welcher durch eine Porenplatte begrenzt ist. Über einen Mischungsraum der Mischungseinrichtung läßt sich dann in einen räumlichen Bereich das homogene Vorgemisch aus Brennstoff und Oxidator führen, um so für eine stabile Flammenbildung zu sorgen und damit für eine reproduzierbare Rußpartikelbildung.

Günstig ist es, wenn der Verteilungsraum zylindrisch ausgebildet ist, da sich so eine definierte Verbrennungszone ausbilden läßt, die bezüglich des seitlichen Eindringens von Luft und des Eindringens von Luft von oben auf einfache Weise geschützt werden kann, um so wiederum auch am Rande der Verbrennungszone Masseverhältnis-Gradienten zu vermeiden.

Ganz besonders vorteilhaft ist es, wenn in einem Abstand zu einer Porenplatte des Porenbrenners eine Stauplatte angeordnet ist. Eine Flamme kann dann gegen diese Stauplatte brennen, wodurch die Flamme stabilisiert wird, da ein Flackern unterbunden ist. Diese Stabilisierung der Flamme gewährleistet eine stabile, räumlich und zeitlich homogene Rußbildungszone.

Günstig ist es dann, wenn die Stauplatte parallel zur Porenplatte angeordnet ist, um so eine stabile Flammenbildung zu erreichen.

Ferner ist es günstig, wenn die Stauplatte einen kreisförmigen Querschnitt aufweist, um so eine stabile und homogene Rußbildungszone ausbilden zu können.

Weiterhin ist es günstig, wenn die Stauplatte einen größeren Durchmesser aufweist als die Porenplatte. Dadurch läßt es sich erreichen, daß auch am Rand der Verbrennungszone ein Masseverhältnis-Gradient weitgehend vermieden ist, so daß wiederum die Rußbildungszone bis in ihren Randbereich im wesentlichen homogen ist.

Ferner ist es günstig, wenn um den Verteilungsraum für das Brennstoff-Oxidator-Gemisch ein Verteilungsraum für Inertgas angeordnet ist. Es läßt sich dann über diesen Verteilungsraum eine Strömung von Inertgas (Coflow) um die Verbrennungszone beispielsweise in der Art einer Ringströmung ausbilden. Diese Strömung verhindert das seitliche Eindringen von Luft in die Verbrennungszone und gewährleistet damit eine Homogenität der Rußbildungszone aufgrund der Verhinderung der Ausbildung von Masseverhältnis-Gradienten.

Günstig ist es dann, wenn der Verteilungsraum für Inertgas ringförmig ausgebildet ist, um so bei einer ringförmigen Porenplatte durch den Coflow von Inertgas die Verbrennungszone einschließen zu können. Mittels des Verteilungsraums ist dann Inertgas um eine Verbrennungszone ausströmbar, um diese gegen das seitliche Eindringen von Luft zu schützen.

Weiterhin ist es günstig, wenn ein Kamin vorgesehen ist, welcher insbesondere oberhalb der Stauplatte angeordnet ist. Durch einen solchen Kamin läßt sich ein Zug erreichen, welcher für eine weitere Stabilisierung der Flamme sorgt und damit die Homogenität der Rußbildungszone gewährleistet. Durch den Kamin wird insbesondere verhindert, daß Luft von oben in die Verbrennungszone strömen kann, was zu Inhomogenitäten in den Stöchiometrie-Verhältnissen führen könnte.

Insbesondere ist der Teilstrom aus einem zentralen Bereich eines Verbrennungsraums auskoppelbar, wo ein hoher Homogenisierungsgrad bezüglich der Rußbildung gewährleistet ist.

Insbesondere ist dabei eine Aufnahmeöffnung der Sondenvorrichtung an einer Sondenspitze in einem Abstand zu einer Porenplatte des Porenbrenners bezogen auf eine Höhenrichtung positioniert. Ferner ist die Aufnahmeöffnung der Sondenvorrichtung zwischen einer Porenplatte des Porenbrenners und einer Stauplatte angeordnet; günstig ist es, wenn die Aufnahmeöffnung der Sondenvorrichtung oder in der Nähe eines zentralen Bereichs einer Verbrennungszone oberhalb einer Porenplatte des Porenbrenners positioniert ist. Es läßt sich dann ein Teilstrom aus einer (bezüglich des radialen Abstands zu einer Achse) Mitte einer räumlich ausgedehnten homogenen Verbrennungszone entnehmen. Dadurch erhält man eine enge monomodale Verteilung der Rußpartikel in dem ausgekoppelten Teilstrom an Rußpartikel-Aerosol.

Es hat sich als günstig erwiesen, wenn eine Aufnahmeöffnung der Sondenvorrichtung einen Durchmesser von mindestens 1,5 mm und vorzugsweise 2 mm aufweist, um so eine Verstopfung der Aufnahmeöffnung durch Rußpartikel zu vermeiden.

Zur einfachen Auskopplung des Teilstroms weist die Sondenvorrichtung eine Absaugeeinrichtung zum Absaugen des Teilstroms aus einer Verbrennungszone auf. Diese Absaugeeinrichtung kann beispielsweise einen Ejektor aufweisen, um in der Art einer Wasserstrahlpumpe den erforderlichen Unterdruck zur Absaugung der Rußpartikel aus der Rußbildungszone bereitzustellen.

Weiterhin ist es günstig, wenn zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikel eine Verdünnungseinrichtung vorgesehen ist, mittels welcher eine definierte Rußpartikelkonzentration einstellbar ist. Durch den erfindungsgemäßen Rußpartikelgenerator läßt sich dann in einem weiten Bereich die Partikelgröße der erzeugten Rußpartikel und die Konzentration der Rußpartikel in einem Rußpartikel-Aerosol einstellen.

Ferner ist es günstig, wenn eine Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung für Rußpartikel vorgesehen ist, wobei Analysatorvorrichtung und Filtervorrichtung in einem Gerät integriert sein können. Über die Analysatorvorrichtung lassen sich die kontrolliert erzeugten Rußpartikel charakterisieren; über die Filtervorrichtung lassen sich Rußpartikel einer bestimmten Größe in einem engen Verteilungsbereich ausfiltern.

Insbesondere umfaßt die Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung einen elektrostatischen Klassifizierer. Bei einem solchen elektrostatischen Klassifizierer werden die Rußpartikel aufgeladen, beispielsweise durch eine radioaktive Quelle, und durchlaufen dann ein elektrisches Feld. Ihre Beweglichkeit in diesem elektrischen Feld (elektrostatische Beweglichkeit) hängt ab von ihrer Größe. Durch die Bestimmung der Beweglichkeit, beispielsweise über eine Wegstreckenermittlung, läßt sich die Größenverteilung der erzeugten Nano-Rußpartikel bestimmen. Die Beweglichkeit kann aber auch dazu genutzt werden, Rußpartikel einer bestimmten Größe auszufiltern, um so eine monodisperse Verteilung zu erhalten und so beispielsweise Nano-Rußpartikel eines bestimmten mittleren Durchmessers mit scharfer Verteilung einer Anwendung bereitzustellen. Es kann vorgesehen sein, daß die Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung einen Kondensationsteilchenzähler umfaßt. Es läßt sich dann auf optische Weise auch bei Rußpartikeln mit Größen im Nanometerbereich eine Größenverteilung optisch bestimmen.

Es kann eine Steuerungs- und/oder Regelungsvorrichtung vorgesehen sein, mittels der eine Gemischzusammensetzung des Brennstoff-Oxidator-Gemisches steuerbar und/oder regelbar ist, um so bei einer bestimmten Voreinstellung von Φ eine definierte mittlere Partikelgröße zu erhalten.

Insbesondere ist die Gemischzusammensetzung in Abhängigkeit einer gemessenen Partikelgröße erzeugter Rußpartikel steuerbar und/oder regelbar. Aufgrund der hohen Reproduzierbarkeit der Rußpartikelverteilung bei der kontrollierten Erzeugung mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung kann, wenn beispielsweise Rußpartikel mit einem bestimmten mittleren Durchmesser für eine Anwendung benötigt werden, ein Regelkreis aufgebaut werden, bei dem die Analysatorvorrichtung die Partikelgrößenverteilung mißt und diese Werte dann an die Steuerungs- und/oder Regelungsvorrichtung weitergibt. Diese wiederum regelt dann die Masseflüsse für die Gemischbildung derart, daß die gewünschte Partikelgrößenverteilung erreicht wird.

Die eingangs genannte Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein Teilstrom an Rußpartikeln aus einer Verbrennungszone ausgekoppelt wird.

Dadurch läßt sich eine stabile und homogene Verbrennungszone und damit Rußbildungszone ausbilden, wobei durch Einstellung des Mischungsverhältnisses eine mittlere Rußpartikelgröße einstellbar ist. Es lassen sich Stöchiometrie-Gradienten weitgehend vermeiden, so daß wiederum reproduzierbare Verhältnisse herrschen.

Weitere Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens wurden bereits im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung erläutert.

Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen wurden ebenfalls bereits im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung erläutert.

Die nachfolgende Beschreibung einer bevorzugten Ausführungsform dient im Zusammenhang mit der Zeichnung der näheren Erläuterung der Erfindung. Es zeigen:
1 eine schematische Darstellung eines Ausführungsbeispiels einer erfindungsgemäßen Vorrichtung zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln (Rußgenerator) und
2(a) bis (f) Meßdiagramme von Größenverteilungen (Anzahl über Durchmesser) von gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren erzeugten Nano-Rußpartikeln bei verschiedenen Verhältnissen Φ; Φ ist das Verhältnis der von Brennstoff zu Oxidator (Φ = 1 bedeutet stöchiometrische Verbrennung).
Ein Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, welches in 1 als Ganzes mit 10 bezeichnet ist, umfaßt einen Porenbrenner 12 mit einem Gehäuse 14, in welchem ein Verteilungsraum 16 gebildet ist. Dieser Verteilungsraum 16 ist zylindrisch ausgebildet mit einer Achse 18 und durch eine Porenplatte 20 abgedeckt. Die Porenplatte 20 ist mit Poren versehen, die einen Gasdurchlaß von dem Verteilungsraum 16 in eine oberhalb der Porenplatte 20 angeordnete Verbrennungszone 22 ermöglicht, wobei aus der Verbrennungszone 22 das Gas gleichmäßig über die Fläche der Porenplatte 20 in die Verbrennungszone 22 führbar ist; ein Rückschlag der Verbrennung eines Gases in den Verteilungsraum 16 wird durch die Porenplatte 20 verhindert.
Die Porenplatte 20 ist insbesondere aus einem metallischen Material wie Bronze hergestellt, wobei die Poren mittels Sintern von Metallkügelchen gebildet werden.
Es kann vorgesehen sein, daß in der Porenplatte 20 Kühlkanäle zur Kühlung angeordnet sind.
Die Porenplatte 20 ist als Scheibe ausgebildet mit einem kreisförmigen Querschnitt. Der Durchmesser ist größer als der des Verteilungsraums 16. Sie deckt neben dem Verteilungsraum 16 auch einen um den Verteilungsraum 16 angeordneten Ringraum 24 ab, wobei dieser Ringraum 24 über eine Ringwand 26 gasdicht von dem Verteilungsraum 16 getrennt ist.
Über den Ringraum 24 läßt sich eine Strömung eines Inertgases um die Verbrennungszone 22 ausbilden. Dazu führt in den Ringraum 24 insbesondere von einer der Porenplatte 20 abgewandten Seite her ein Zuführungskanal 28 in den Ringraum 24. Über einen Masseflußregler 30 läßt sich der Massefluß von Inertgas in den Ringraum 24 steuern bzw. regeln und damit der Strömungsdurchsatz von Inertgas wie Stickstoff durch einen Ringraumbereich 32 der Porenplatte 20 steuern bzw. regeln.
Dem Verteilungsraum 16 wird zur Erzeugung von Nano-Rußpartikeln ein Gemisch aus einem Brennstoff, bei dem es sich insbesondere um einen gasförmigen Kohlenwasserstoff wie Methan, Ethan, Ethen, Ethin, Propan, Propen, Propin, Butan, Buten, Butin usw. handeln kann, und einem Oxidator wie Luft oder einem Sauerstoff-Inertgas-Gemisch zugeführt. Es können auch höhersiedende und insbesondere flüssige Kohlenwasserstoffe verwendet werden, wenn diese zuvor verdampft werden. Dazu ist dem Porenbrenner 12 eine Mischungseinrichtung 34 vorgeschaltet, in welcher ein Vorgemisch aus dem Brennstoff und dem Oxidator erzeugt wird. Die Mischungseinrichtung 34 ist beispielsweise durch eine Mischstrecke entsprechender Länge ausgebildet, in der sich Brennstoff und Oxidator mischen können. Das Vorgemisch wird dann über eine Zuführungsleitung 36 in den Verteilungsraum 16 des Porenbrenners 12 eingekoppelt, wobei vorzugsweise die Zuführungsleitung 36 an eine der Porenplatte 20 gegenüberliegende Seite des Porenbrenners 12 angeschlossen ist.
Um das Vorgemisch aus Brennstoff und Oxidator, welches dann dem Porenbrenner 12 zugeführt wird, in der Mischungseinrichtung 34 zu erzeugen, ist an diese eine Zuführung 38 für Brennstoff und eine Zuführung für Oxidator 40 gekoppelt, um in einem Mischraum 42 der Mischungseinrichtung 34 das Vorgemisch zu erzeugen.
Die der Mischungseinrichtung 34 zugeführte Menge an Brennstoff ist über einen Masseflußregler 44 einstellbar und die der Mischungseinrichtung 34 zugeführte Menge an Oxidator ist über einen Masseflußregler 46 einstellbar.
Um Nano-Rußpartikel bei der Verbrennung des Brennstoffes zu erzeugen, muß der Anteil des Brennstoffs größer sein als der des Oxidators, so daß die Verbrennung bei Brennstoffüberschuß erfolgt. Das entsprechende Verhältnis wird durch das Symbol Φ charakterisiert. Bei Φ > 1 liegt ein fettes Gemisch vor, bei dessen Verbrennung sich Ruß bilden kann; Φ = 1 bedeutet stöchiometrische Verbrennung.
Oberhalb der Porenplatte 20 ist eine Stauplatte 48 angeordnet, welche insbesondere als kreisförmige Scheibe ausgebildet ist, die kozentrisch zu der Achse 18 des Porenbrenners 12 angeordnet ist. Eine Verbrennungsflamme der Verbrennung des Brennstoffes brennt gegen diese Stauplatte 48, die damit die Flamme stabilisiert und ein Flackern der Flamme unterbindet.
Die Stauplatte 48 weist dabei vorzugsweise einen Durchmesser auf, welcher größer ist als der Durchmesser des Verteilungsraums 16, so daß dieser nach oben hin vollständig abgedeckt ist.
Oberhalb der Porenplatte 20 ist ferner ein Kaminrohr 50 zur Bildung eines Kamins 52 angeordnet, um so durch Zugbildung für eine weitere Stabilisierung der Verbrennungsflamme zu sorgen.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln funktioniert wie folgt:
Über die Mischungseinrichtung 34 wird ein definiertes Vorgemisch aus Brennstoff und Oxidator hergestellt, wobei durch Einstellung der entsprechenden Masseflüsse an den Masseflußreglern 44 und 46 eine definierte Gemischzusammensetzung und damit definierte Masseverhältnisse im Gemisch eingestellt werden. Das hergestellte homogene Gemisch wird dann über die Zuführungsleitung 36 in den Verteilungsraum 16 geführt, wo es über die Porenplatte 20 über den Querschnitt des Verteilungsraums 16 in die Verbrennungszone 22 strömt und dort (bei gezündeter Flamme) eine Verbrennung stattfindet.
Aus dem Ringraum 24 strömt durch den Ringraumbereich 32 der Porenplatte 20 Inertgas wie Stickstoff nach oben; diese Strömung umgibt die Verbrennungszone 22 und verhindert damit den Luftzutritt in die Verbrennungszone 22.
Durch den Kamin 52 wird ein Luftzutritt von oben in die Verbrennungszone 22 weitgehend verhindert.
Durch die Zuführung eines Vorgemisches von Brennstoff und Oxidator ergeben sich in der Verbrennungszone 22 keine Stöchiometriegradienten, so daß eine "vorgemischte" Flamme entsteht. Über das Verhältnis des Anteils an Brennstoff und Oxidator im Gemisch, eingestellt über die Masseflußregler 44 und 46, ist dann die Größe der entstehenden Nano-Rußpartikel einstellbar; es lassen sich reproduzierbare Verbrennungsverhältnisse einstellen und damit lassen sich Nano-Rußpartikel mit reproduzierbarer Größe erzeugen.
Die Stauplatte 48 insbesondere in Zusammenwirkung mit dem Kamin 50 und der Ringströmung an Inertgas um die Verbrennungszone 22 sorgt für eine stabile, räumlich und zeitlich homogene Rußbildungszone; die Rußbildungszone weißt dabei bezüglich den Masseverhältnissen bis zu ihrem Rand einen hohen Konstantheitsgrad aus; die Strömung des Inertgases aus dem Ringraum 24 heraus sorgt für eine Homogenität auch an den Randbereichen der Verbrennungszone 22.
Die erzeugten Rußpartikel werden in einem Teilstrom aus der Verbrennungszone 22 abgeführt, um die Verbrennungsvorgänge so wenig wie möglich zu stören, das heißt um insbesondere die Flamme nicht zu stören. Auch dies trägt zur Ausbildung stabiler reproduzierbarer Verbrennungsverhältnisse bei, wodurch wiederum eine reproduzierbare Rußpartikelerzeugung erreicht ist.
Ein Teilstrom an partikelbeladenem Verbrennungsabgas wird über eine Sondenvorrichtung 54 abgeführt, welche eine Auskopplungssonde 56 umfaßt, die zwischen der Stauplatte 48 und der Porenplatte 20 in die Verbrennungszone 22 ragt. Vorzugsweise ist dabei die Auskopplungssonde 56 näher zu der Stauplatte 48 angeordnet als zu der Porenplatte 20. Die Auskopplungssonde 56 weist eine Aufnahmeöffnung 58 auf, durch die hindurch sich die Rußpartikel beladenen Verbrennungsabgase abführen lassen. Der Durchmesser dieser Aufnahmeöffnung 58 ist bei einer Ausführungsform, mit der die Verteilungen gemäß 2 gemessen wurden, gleich oder größer als 2,1 mm, um eine Verstopfung zu vermeiden. Ein Innendurchmesser der Auskopplungssonde 56 ist in einem Bereich, welcher sich an die Aufnahmeöffnung 58 anschließt, größer als der Durchmesser dieser Aufnahmeöffnung 58.
Die Auskopplungssonde 56 ist so angeordnet, daß die Aufnahmeöffnung 58 in einem zentralen Bereich der Verbrennungszone und insbesondere an oder in der Nähe der Achse 18 liegt.
Die Sondenvorrichtung 54 umfaßt eine Absaugeeinrichtung 60 beispielsweise mit einem Ejektor, um den erforderlichen Unterdruck zu erzeugen, um das Rußpartikel-Aerosol abzusaugen.
Der Sondenvorrichtung 54 kann eine Verdünnungseinrichtung 62 nachgeordnet sein, um eine entsprechende Anzahlkonzentration an Rußpartikeln in dem Aerosol einzustellen. Die Verdünnungseinrichtung 62 kann mehrere insbesondere steuerbare und/oder regelbare Verdünnungsstufen umfassen.
Es kann eine Analysatorvorrichtung 64 und/oder Filtervorrichtung zur Messung der Partikelgröße der erzeugten und in dem Aerosol-Teilstrom abgesaugten Nano-Rußpartikeln vorgesehen sein. Insbesondere kann die Analysatorvorrichtung und die Filtervorrichtung in einer Vorrichtung zusammengefaßt sein.
Die Anlaysatorvorrichtung 64 bzw. Filtervorrichtung umfaßt beispielsweise einen elektrostatischen Klassifizierer, welcher die Rußpartikel gemäß ihrer elektrischen Mobilität charakterisiert.
Ein elektrostatischer Klassifizierer trennt die Teilchen nach ihrer Größe, um so die Verteilung der Teilchengröße mit hoher Auflösung bestimmen zu können. Solche elektrostatischen Klassifizierer sind beispielsweise unter der Bezeichnung Model 3081 Long DMA von der Firma TSI, St. Paul, MN, USA, bekannt. Es wird dabei das Rußpartikel-beladene Aerosol an einer radioaktiven Quelle vorbeigeführt, wodurch Partikel geladen werden. In einem Mobilitätsanalysator werden anschließend die Partikel entsprechend ihrer elektrischen Mobilität getrennt. Dadurch läßt sich die Partikelgröße analysieren. Andererseits lassen sich durch die Trennung auch Rußpartikel einer bestimmten Größe ausfiltern.
Bei der Verwendung eines SMPS-Systems (SMPS-Scanning Mobility Particle Sizer) wird das in dem Analysator erzeugte monodisperse Aerosol einem Kondensationsteilchenzähler zugeführt, so daß sich für jede Partikelgröße die Partikelanzahl messen läßt. Durch einen entsprechenden Scanvorgang über die Partikelgrößen läßt sich so die Größenverteilung in dem abgesaugten Rußpartikel-Aerosol bestimmen.
Bei Verwendung der Analysatorvorrichtung 64 als Filtervorrichtung werden Rußpartikel einer bestimmten Mobilität – und damit auch einer bestimmten Größe – ausgefiltert, so daß man einen Ausgangsstrom 66 an Nano-Rußpartikeln erhält, welcher eine sehr enge Größenverteilung aufweist.
Über die nachgeschaltete Verdünnungseinrichtung 62 läßt sich dann noch die Konzentration der Rußpartikel in einem Luftstrom 68 einstellen. Der Luftstrom 68 umfaßt dann Rußpartikel einer bestimmten Größe mit einstellbarer Verteilungsschärfe um eine bestimmte Größe.
Erfindungsgemäß kann eine Steuerungs- und Regelungsvorrichtung 70 vorgesehen sein, über die der Massefluß an Brennstoff und Oxidator durch die Masseflußregler 44 und 46 und damit das Stöchiometrie-Verhältnis im Vorgemisch einstellbar ist. Ebenso ist der Massefluß an Inertgas durch den Ringraum 24 mittels der Steuerungs- und Regelungsvorrichtung 70 über den Masseflußregler 30 einstellbar. Die Steuerungs- und Regelungseinrichtung 70 steht dabei insbesondere in Verbindung mit der Analysatorvorrichtung/Filtervorrichtung 64, um beispielsweise die Filterung so zu steuern, daß der Aerosol-Luftstrom 68 Rußpartikel einer bestimmten Größe mit einer engen Größenverteilung enthält.
Es kann auch vorgesehen sein, daß die Analysatorvorrichtung/Filtervorrichtung 64 ihre Meßergebnisse bezüglich der Größenverteilung der Rußpartikel im Absauge-Aerosol an die Steuerungs- und Regelungsvorrichtung 70 weitergibt. Falls diese Größenverteilung nicht einer gewünschten Vorgabe entspricht, wenn beispielsweise das Maximum neben einem Vorgabe-Maximum liegt, dann kann die Steuerungs- und Regelungsvorrichtung 70 das Mischungsverhältnis des Vorgemisches ändern, um die gewünschte Verteilung zu erhalten. Die Regelungsgröße ist dabei das Mischungsverhältnis und insbesondere Φ, wobei dieses Verhältnis über die Masseflußregler 44, 46 eingestellt wird. Dieser Regelungsvorgang wird durch das Meßergebnis der Analysatorvorrichtung/Filtervorrichtung 64 gesteuert.
Die Steuerungs- und Regelungsvorrichtung 70 kann auch die Verdünnung der Rußpartikel in der Verdünnungseinrichtung 62 steuern, um so einen Luftstrom 68 einer vorgegebenen Konzentration mit Rußpartikel vorgegebener Größe mit einer engen Verteilung zu erhalten.
Zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln wird das Verhältnis Φ von Brennstoff zu Luft (wenn Luft als Oxidator verwendet wird) mit einem Wert größer 1 eingestellt, so daß man ein Fettes Vorgemisch erhält. Je nach Größe von Φ lassen sich Rußpartikel mit einem mittleren Durchmesser beispielsweise zwischen nachweisbaren 5 nm bis 200 nm oder mehr einstellen, wobei dieser mittlere Durchmesser der Rußpartikel in weiten Bereichen über das Verhältnis Φ frei einstellbar ist. Es können auch kleinere Rußpartikel erzeugt werden.
In den 2(a) bis (f) sind entsprechende Meßdiagramme gezeigt. Die Aufnahmeöffnung 58 wurde dabei in einer Höhe von 10 mm über der Porenplatte 20 an der Achse 18 positioniert. Aufgetragen ist in den Meßdiagrammen die Größenverteilung der Rußpartikel, wobei diese Größenverteilung über einen elektrostatischen Klassifizierer gemessen wurde.
Bei Φ = 1,9 liegt das Maximum der Größenverteilung bei der Verwendung von Ethen als Brennstoff bei ca. 7 nm. Bei Vergrößerung von Φ wandert das Maximum zu größeren Durchmessern hin; bei Φ = 2.4 liegt das Maximum bei ca. 200 nm.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln mit Hilfe der erfindungsgemäßen Vorrichtung lassen sich Rußpartikel definierter Größe reproduzierbar erzeugen. Aufgrund der definierten Verteilungen der Rußpartikelgrößen, wie in den Meßdiagrammen gemäß den 2 gezeigt, kann noch eine Filterung stattfinden, um aus einer monomodalen Verteilung einen monodispersen Rußpartikel-Aerosolstrom herzustellen.

Claims

Vorrichtung zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, umfassend einen Porenbrenner (12) und eine Mischungseinrichtung (34) zur Herstellung eines Brennstoff-Oxidator-Vorgemisches, welche an den Porenbrenner (12) gekoppelt ist, so daß diesem das Vorgemisch zuführbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß eine Sondenvorrichtung (54) zur Auskopplung eines Teilstroms von erzeugten Rußpartikeln vorgesehen ist, welche eine Absaugeeinrichtung (60) zum Absaugen eines Teilstroms aus einer Verbrennungszone (22) aufweist.
Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Herstellung von Nano-Rußpartikeln bezüglich Größe und/oder Konzentration kontrolliert ist.
Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischungseinrichtung (34) dem Porenbrenner (12) vorgeschaltet ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischungseinrichtung (34) durch eine Mischstrecke gebildet ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Masseflußregler (44) zur Einstellung des Masseflusses von Brennstoff zur Mischungseinrichtung (34) vorgesehen ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Masseflußregler (46) zur Einstellung des Masseflusses von Oxidator zur Mischungseinrichtung (34) vorgesehen ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Porenbrenner (12) einen Verteilungsraum (16) umfaßt, welcher an die Mischungseinrichtung (34) gekoppelt ist und welcher durch eine Porenplatte (20) begrenzt ist
Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Verteilungsraum (16) zylindrisch ausgebildet ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Abstand zu einer Porenplatte (20) des Porenbrenners (12) eine Stauplatte (48) angeordnet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Stauplatte (48) parallel zur Porenplatte (20) angeordnet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Stauplatte (48) einen kreisförmigen Querschnitt aufweist.
Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Stauplatte (48) einen größeren Durchmesser aufweist als die Porenplatte (20).
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß um den Verteilungsraum (16) für das Brennstoff-Oxidator-Gemisch ein Verteilungsraum (24) für Inertgas angeordnet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Verteilungsraum (24) für Inertgas ringförmig angeordnet ist.
Vorrichtung nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, daß mittels des Verteilungsraums (24) Inertgas um eine Verbrennungszone (22) ausströmbar ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Kamin (52) vorgesehen ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom aus einem zentralen Bereich einer Verbrennungszone (22) auskoppelbar ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Aufnahmeöffnung (58) der Sondenvorrichtung (54) in einem Abstand zu einer Porenplatte (20) des Porenbrenners (12) bezogen auf eine Höhenrichtung positioniert ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Aufnahmeöffnung (58) der Sondenvorrichtung (54) zwischen einer Porenplatte (20) des Porenbrenners (12) und einer Stauplatte (48) angeordnet ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Aufnahmeöffnung (58) der Sondenvorrichtung (54) an oder in der Nähe eines zentralen Bereichs einer Verbrennungszone (22) oberhalb einer Porenplatte (20) des Porenbrenners (12) positioniert ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Aufnahmeöffnung der Sondenvorrichtung (54) einen Durchmesser von mindestens 1,5 mm aufweist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verdünnungseinrichtung (62) vorgesehen ist, mittels der eine definierte Rußpartikelkonzentration einstellbar ist.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung (64) für Rußpartikel vorgesehen ist.
Vorrichtung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß die Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung (64) einen elektrostatischen Klassifizierer umfaßt.
Vorrichtung nach Anspruch 23 oder 24, dadurch gekennzeichnet, daß die Analysatorvorrichtung und/oder Filtervorrichtung einen Kondensationsteilchenzähler umfaßt.
Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungs- und/oder Regelungsvorrichtung (70) vorgesehen ist, mittels der eine Gemischzusammensetzung des Brennstoff-Oxidator-Gemisches steuerbar und/oder regelbar ist.
Vorrichtung nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, daß die Gemischzusammensetzung in Abhängigkeit einer gemessenen Partikelgröße erzeugter Rußpartikel steuerbar und/oder regelbar ist.
Verfahren zur kontrollierten Erzeugung von Nano-Rußpartikeln, bei dem ein vorgemischtes Gemisch von Brennstoff und Oxidator durch einen Porenbrenner verbrannt wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teilstrom an Rußpartikeln aus einer Verbrennungszone ausgekoppelt wird.
Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß Brennstoff und Oxidator vor Zuführung zum Porenbrenner vorgemischt werden.
Verfahren nach Anspruch 28 oder 29, dadurch gekennzeichnet, daß eine Flamme des Porenbrenners gegen eine Stauplatte brennt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 30, dadurch gekennzeichnet, daß die Flamme des Porenbrenners von einer Inertgasströmung umgebbar ist.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 31, dadurch gekennzeichnet, daß Verbrennungsabgase über einen Kamin abgeführt werden.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 32, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom aus einem mittleren Bereich der Verbrennungszone ausgekoppelt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 33, dadurch gekennzeichnet, daß der Teilstrom abgesaugt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 34, dadurch gekennzeichnet, daß erzeugte Rußpartikel analysiert und/oder gefiltert werden.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 35, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung von Brennstoff und Oxidator in Abhängigkeit einer analysierten Partikelgröße der Rußpartikel gesteuert und/oder geregelt wird.