[go: up one dir, main page]

DE10240754A1 - Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung - Google Patents

Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung

Info

Publication number
DE10240754A1
DE10240754A1 DE10240754A DE10240754A DE10240754A1 DE 10240754 A1 DE10240754 A1 DE 10240754A1 DE 10240754 A DE10240754 A DE 10240754A DE 10240754 A DE10240754 A DE 10240754A DE 10240754 A1 DE10240754 A1 DE 10240754A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
mixture
vinyl
aryl
mixtures
functional
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE10240754A
Other languages
English (en)
Inventor
Dieter Barfurth
Helmut Mack
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Evonik Operations GmbH
Original Assignee
Degussa GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa GmbH filed Critical Degussa GmbH
Priority to DE10240754A priority Critical patent/DE10240754A1/de
Priority to EP03000913A priority patent/EP1331238A3/de
Priority to JP2003013457A priority patent/JP2004002299A/ja
Priority to US10/348,959 priority patent/US6780955B2/en
Publication of DE10240754A1 publication Critical patent/DE10240754A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/20Polysiloxanes containing silicon bound to unsaturated aliphatic groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/045Polysiloxanes containing less than 25 silicon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/06Preparatory processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D183/00Coating compositions based on macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon, with or without sulfur, nitrogen, oxygen, or carbon only; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D183/04Polysiloxanes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Silicon Polymers (AREA)

Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Gemisch sowie ein Verfahren zur Herstellung eines Gemischs kettenförmiger und cyclischer Siloxane der algemeinen Formel I DOLLAR A R¶3¶Si-O-[SiR¶2¶-O-]¶m¶SiR¶3¶ DOLLAR A und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel II DOLLAR F1 worin m eine ganze Zahl von 0 bis 40 und n eine ganze Zahl von 2 bis 40 sind, Gruppen R gleich oder verschieden sind, R für eine organofunktionelle Gruppe aus der Reihe Alkyl, Aryl, Vinyl oder Alkoxy steht und pro Siliciumatom höchstens eine Vinyl- oder Aryl-Gruppe vorliegt, DOLLAR A welches durch eine gezielte Hydrolyse, Kondensation oder Cokondensation mindestens eines monomeren Silans in alkoholischer Lösung in Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird, DOLLAR A wenn man (i) mindestens ein Arylchlorsilan oder (ii) ein Gemisch von mindestens zwei Chlorsilanen gemäß Alkylchlorsilan und Arylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Alkylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan und Alkylchlorsilan oder (iii) in zwei oder mehreren getrennten Ansätzen mindestens eine Chlorsilankomponente einsetzt, unter Zusatz von Alkohol und Wasser umsetzt und bezüglich (iii) mindestens zwei der jeweilig erhaltenen Gemische kettenförmiger und cyclischer Siloxane zusammenbringt. DOLLAR A Ferner betrifft die vorliegende Erfindung die Verwendung solcher Gemische.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Gemisch kettenförmiger Alkoxysiloxane der allgemeinen Formel R3Si-O-[SiKrO-]mSiR3 sowie cyclischer Alkoxysiloxane der allgemeinen Formel -O-SiR2-[O-SiR2]n-, nachfolgend werden besagte Alkoxysiloxane auch kurz als Siloxane bzw. Siloxanoligomere bezeichnet, worin m und n eine ganze Zahl sind, Gruppen R gleich oder verschieden sind, R für Alkyl, Aryl, Vinyl oder Alkoxy steht und pro Siliciumatom höchstens eine Vinyl-Gruppe trägt, welches durch eine gezielte Hydrolyse, Kondensation bzw. Cokondensation monomerer Silane in alkoholischer Lösung in Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung besagter Gemische und deren Verwendung.
  • Organo/Vinyl-funktionelle Alkoxysiloxane werden beispielsweise als Vernetzer für thermoplastische Polyolefine verwendet. Die Anforderungen an die Leistungsfähigkeit solcher Produkte sind heute sehr hoch und es besteht ein hoher Bedarf für ganz speziell abgestimmte Problemlösungen.
  • Es ist bekannt, dass man ein 1,3-Divinyltetramethoxydisiloxan, das mit höheren Polymeren verunreinigt ist, bei der destillativen Aufarbeitung von rohem Vinyltrimethoxysilan, das bei der Umsetzung von Vinyltrichlorsilan und Methanol anfällt, erhalten kann [Nagel et al., Journal of Organic Chemestry, Band XVI (1951), Teil 2, 1768-1771].
  • EP 0 518 057 A1 offenbart ein Verfahren zur Herstellung solcher Gemische kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer. Dabei werden entsprechende Organoalkoxysilane mit unterschiedlichen Substituenten unter Zusatz von HCl als Katalysator und einer definierten Menge Wasser gezielt hydrolysiert, kondensiert bzw. cokondensiert, wobei der Katalysator und der freie Alkohol im Anschluss an die Umsetzung wieder aus dem Produktgemisch entfernt wird. Sofern man Alkoxysilane mit verschiedenen organofunktionellen Gruppen einsetzt, ist erwünscht, eine möglichst gleichmäßige, d. h. statistische Verteilung der verschiedenen Substituenten in den resultierenden Siloxanoligomeren zu erhalten. Dabei wird ein molares Verhältnis von Vinyl- zu Alkoxy-Substituenten von 1 : 1 bis 1 : 8 und ein molares Verhältnis von Vinyl- zu Alkyl-Substituenten von 1 : 0 bis 1 : 8 angestrebt, wobei pro Siliciumatom im Siloxan höchstens ein Vinyl-Substituent auftritt.
  • Weiterhin offenbart EP 1205505 A2 ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Gemischs kettenförmiger und cyclischer Organoalkoxysiloxane ausgehend von entsprechenden Organochlorsilanen.
  • Dies alles ist schwierig zu steuern, da hydrolisierbare Organosilane, die verschiedene organofunktionelle Gruppen tragen, bekanntlich ein deutlich unterschiedliches Hydrolyse- und Kondensationsverhalten besitzen. Darüber hinaus sind Organoalkoxysilane hochpreisige Einsatzstoffe.
  • Der vorliegenden Erfindung lag somit die Aufgabe zugrunde, ein weiteres Verfahren zur Herstellung organofunktioneller Alkoxysiloxangemische, insbesondere Vinylfunktioneller oder Alkyl-Ninyl-funktioneller bzw. entsprechender Aryl-funktioneller Alkoxysiloxane, bereitzustellen.
  • Die Aufgabe wird erfindungsgemäß entsprechend den Angaben der Patentansprüche gelöst.
  • Überraschenderweise wurde gefunden, dass Gemische kettenförmiger und cyclischer Siloxane bzw. Siloxanoligomerer, insbesondere Vinyl-funktionelle, Arylfunktionelle, Alkyl-Ninyl-funktionelle, Aryl-/Vinyl-funktionelle, Alkyl-/Aryl-funktionelle sowie Vinyl-/Alkyl-/Aryl-funktionelle Alkoxysiloxangemische, oder entsprechende Abmischungen aus mindestens zwei der zuvor genannten organofunktionellen Alkoxysiloxangemische, in besonders einfacher und wirtschaftlicher Weise aus den Chiorsilanen durch gezielten Wasser- und Alkoholzusatz, insbesondere ohne den Zusatz eines zusätzlichen Katalysators, herstellbar sind und man darüber hinaus auch insbesondere durch gezieltes Mischen so erhaltener organofunktionelle Alkoxysiloxangemische Abmischungen mit ganz speziell eingestellten Anwendungseigenschaften herstellen kann. Von besonderem Vorteil ist auch die im Wesentlichen einstufige Reaktion. Die Hydrolyse, Veresterung und Kondensation bzw. Cokondensation der Chlorsilane zu dem gewünschten Siloxanoligomerengemisch erfolgt in der Regel in situ. Chlorsilane sind deutlich preisgünstiger als die entsprechenden Alkoxysilane. Ferner entfällt der Zusatz eines Katalysators. Daher ist das vorliegende Verfahren einfach und in Summe besonders wirtschaftlich.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung eines Gemischs kettenförmiger und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel I

    R3Si-O-[SiR2-]mSiR3 (I)

    und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel II


    wobei in den vorangehenden Formeln m eine ganze Zahl von 0 bis 40, vorzugsweise 1 bis 20, besonders bevorzugt 3 bis 6, und n eine ganze Zahl von 2 bis 40, vorzugsweise 2 bis 20, sind, Gruppen R gleich oder verschieden sind, R für eine organofunktionelle Gruppe aus der Reihe Alkyl, vorzugsweise eine lineare, verzweigte oder cyclische Alkylgruppe mit 1 bis 18 C-Atomen, Vinyl, Aryl mit 6 bis 18 C-Atomen, vorzugsweise Phenyl, Tolyl oder Benzyl, oder Alkoxy, vorzugsweise Methoxy oder Ethoxy, steht und pro Siliciumatom höchstens eine Vinyl-Gruppe oder eine Aryl-Gruppe vorliegt,
  • welches durch eine gezielte Hydrolyse, Kondensation bzw. Cokondensation mindestens eines monomeren Silans in alkoholischer Lösung in Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird,
    wenn man (i) mindestens ein Arylchlorsilan oder (ii) ein Gemisch von mindestens zwei Chlorsilanen aus der Reihe Alkylchlorsilan und Arylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Alkylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan und Alkylchlorsilan oder (iii) in zwei oder mehreren getrennten Ansätzen mindestens ein Chlorsilan einsetzt, unter Zusatz von Alkohol und Wasser umsetzt, d. h. gezielt hydrolisiert und kondensiert, und bezüglich (iii) mindestens zwei der jeweils erhaltenen Gemische zu einer Abmischung zusammengibt. Geeigneterweise erfolgt das gezielte Abmischen einzelner Gemische gemäß (iii) unter Rühren, wobei die jeweiligen Organoalkoxysiloxane auch zu multifunktionellen Organosiloxanen äquilibrieren können.
  • Beim erfindungsgemäßen Verfahren bevorzugt man als Chlorsilankomponente, insbesondere gemäß (iii), Tetrachlorsilan, Vinyltrichlorsilan, Vinylmethyldichlorsilan, Alkyltrichlorsilan, wie Methyltrichlorsilan, Ethyltrichlorsilan, n-Propyltrichlorsilan, i- Propyltrichlorsilan, i-Butyltrichlorsilan, n-Octyltrichlorsilan, i-Octyltrichlorsilan, Hexadecyltrichlorsilan, Octadecyltrichlorsilan, Alkylmethyldichlorsilane, wie Dimethyldichlorsilan, Methylpropyldichlorsilan, Cycloalkyftrichlorsilan sowie Cycloalkylmethyldichlorsilan, wie Cyclohexyltrichlorsilan, Cyclohexylmethyldichlorsilan, Phenylmethyldichlorsilan, Phenyltrichlorsilan, oder Gemische daraus.
  • Als Alkohol verwendet man beim erfindungsgemäßen Verfahren vorzugsweise Methanol, Ethanol, n-Propanol, i-Propanol, 2-Methoxyethanol oder eine Mischung daraus.
  • Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man pro Mol Chlorsilan 0,5 bis 1,5 Mol Wasser, vorzugsweise 0,6 bis 1,0 Mol Wasser, besonders bevorzugt 0,7 bis 0,9 Mol Wasser, ein. Gegebenenfalls kann man den Alkohol und die für die Hydrolyse und Kondensation bzw. Cokondensation bevorzugte Menge Wasser als Wasser/Alkohol-Gemisch einsetzen. Das Chlorsilan wird dann vorgelegt und das Wasser/Alkohol-Gemisch zudosiert.
  • Geeigneterweise setzt man beim erfindungsgemäßen Verfahren pro Mol Chlor im Chlorsilan 1 bis 1,5 Mol Alkohol, vorzugsweise 1,1 bis 1,3 Mol Alkohol, ein. Das Zusammengeben der Komponenten und die Durchführung oder Umsetzung erfolgt üblicherweise unter guter Durchmischung.
  • Beim erfindungsgemäßen Verfahren führt man die Umsetzung bevorzugt bei einer Temperatur im Bereich von 20 bis 100°C, vorzugsweise bei 50 bis 80°C, durch, der Druck ist der Atmosphärendruck.
  • In der Regel ist die erfindungsgemäße Umsetzung der Chlorsilane nach 10 Minuten bis 5 Stunden, vorzugsweise nach 60 Minuten bis 2 Stunden, abgeschlossen.
  • Geeigneterweise entfernt man anschließend den freien Alkohol und den bei der Umsetzung entstandenen Chlorwasserstoff aus dem Produktgemisch. Das Entfernen des Alkohols und des Chlorwasserstoffs aus dem Produktgemisch erfolgt vorzugsweise destillativ unter vermindertem Druck.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren kann man als kontinuierlich und diskontinuierlich geführten Prozess betreiben.
  • Im Allgemeinen führt man das erfindungsgemäße Verfahren derart durch, dass man das Chlorsilan in einem Rührkessel vorlegt, gegebenenfalls erwärmt und das Wasser in Form eines Wasser/Alkohol-Gemischs, z. B. Wasser/Methanol-Gemischs, zudosiert. Dabei finden eine Abspaltung von Chlorwasserstoff statt, der aus dem Reaktionskessel entweicht und in Wasser absorbiert wird. Nach Beendigung der Chlorwasserstoffentwicklung wird in der Regel noch einige Zeit weitergerührt und dann begonnen, durch Destillation überschüssige Alkoholmengen abzutrennen. Das danach vorliegende Produkt kann zur vollständigen Umsetzung der an den Siliciumatomen befindlichen Chlorgruppen mit einer Natriumalkoholat-Lösung in Alkohol, z. B. einer 30%igen Natriummethylat-Lösung in Methanol, neutralisiert werden. So sind nach dem erfindungsgemäßen Verfahren entsprechende organofunktionelle Alkoxysiloxangemische als Produkt erhältlich.
  • Weiterhin kann man wohl definierte Mengen von Gemischen, die wie zuvor beschrieben, jedoch getrennt von einander hergestellt werden, abmessen und in geeigneter Weise unter guter Durchmischung zusammenbringen.
  • Dabei weisen erfindungsgemäß erhaltene Alkoxysiloxangemische vorzugsweise multifunktionelle Organoalkoxysiloxane auf wobei solche Siloxane des Gemischs bzw. der Abmischung gemäß Formel I oder II neben mindestens einer Alkoxygruppe mindestens eine weitere organofunktionelle Gruppe, vorzugsweise zwei weitere organofunktionelle Gruppen, gegebenenfalls drei weitere organofunktionelle Gruppen auf der Reihe Alkyl, Vinyl und Aryl tragen. D. h. solche Alkoxysiloxan-haltigen Gemische bzw. Abmischungen können beispielsweise Aryl-funktionelle kettenförmige sowie cyclische Alkoxysiloxane oder Alkyl-/Aryl-funktionelle kettenförmige sowie cyclische Alkoxysiloxane oder Aryl-Ninyl-funktionelle kettenförmige sowie cyclische Alkoxysiloxane oder kettenförmige sowie cyclische Alkyl-/Aryl-/Vinyl-funktionelle Alkoxysiloxane enthalten.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind somit auch Alkyl-funktionelle, Vinylfunktionelle, Aryl-funktionelle, Alkyl-/Vinyl-funktionelle, Alkyl-/Aryl-funktionelle, Aryl-Ninyl-funktionelle und/oder Alkyl-/Aryl-/Vinyl-funktionelle Alkoxysiloxan-haltige Gemische oder Abmischungen daraus, erhältlich nach dem erfindungsgemäßen Verfahren.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren liefert in vorteilhafter Weise ein Produkt, d. h. ein Gemisch bzw. eine Abmischung kettenförmiger sowie cyclischer multiorganofunktioneller Siloxane mit hoher Reinheit, geringem Gehalt an Nebenprodukten, geringer Flüchtigkeit, hohem Flammpunkt und niedriger Viskosität.
  • Erfindungsgemäße Gemische kettenförmiger und cyclischer Siloxane bzw. Siloxanoligomerer sowie gezielt hergestellte Abmischungen daraus kann man in vorteilhafter Weise zur Behandlung einer anorganischen Oberfläche, für die Wasser abweisende oder Korrosion verhindernde oder haftvermittelnde Ausstattung von Metall oder Legierungen, wie Eisen, Stahl, Aluminium, Keramik, Kunststein, Glas, Baustoffen und Bauwerken oder Bauteilen, beispielsweise aus Beton, Gasbeton, Kalksandstein, Ziegel, Sandstein, für die Beschichtung von Glas- und Mineralfasern, als Bindemittel, als Zusatz zu Bindemitteln, für die Silanisierung von Füllstoffen, Flammschutzmitteln und Pigmenten, beispielsweise natürliche, gefällte oder pyrogene Kieselsäure, Silikate, Aluminiumoxid, Aluminiumhydroxid, Titanoxid, Eisenoxide, Magnesiumoxid, Gips, Kalk, Dolomit, Ammoniummeta-, Ammoniumortho-, Ammoniumpyro-, Ammoniumpolyphosphate, entsprechende Melaminphosphate, wie Melaminpyrophosphat, für die Verbesserung der rheologioschen Eigenschaften von Dispersionen, als Haftvermittler, als Wasserfänger für Kleb- und Dichtstoffe, insbesonders solcher auf Basis von Silikon, silanterminierter Polyether, auch MS Polymer genannt, sowie silanterminierter Polyurethane, als Wasserfänger in Polymercompounds, wie vinylsilangepfropfte Polyolefin, sowie als Trennmittel, als Vernetzer, beispielsweise für alkoxyfunktionelle Silikone, sowie als Zusatzstoff für Farben und Lacke verwenden.
  • Die vorliegende Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele näher erläutert:
  • Beispiel 1 Herstellung eines vinyl- und methoxygruppenhaltigen Oligosiloxans
  • In einen 2000-ml-Doppelmantel-Dreihalskolben, versehen mit Wasserkühler, Rührer, Thermometer und Tropftrichter wurden unter Stickstoffatmosphäre 807,5 g (5,0 Mol) Vinyltrichlorsilan eingefüllt. Über den Tropftrichter, dessen Zuleitungsrohr unter der Flüssigkeitsoberfläche des Chlorsilans endet, wurden zunächst 240,0 g Methanol (7,5 Mol, entspricht einem Drittel der zuzusetzenden Menge) bei Raumtemperatur innerhalb von 1 bis 2 Stunden zudosiert. Die Reaktionsmischung entwickelte sofort Chlorwasserstoff, der über den Kühler abgeleitet und in einem Auffanggefäß in Wasser absorbiert wurde. Die Temperatur der Reaktionsmischung stieg auf ca. 30 bis 35°C.
  • In der nächsten Stufe wurde ein Methanol/Wasser-Gemisch, bestehend aus 480,0 g Methanol (15,0 Mol, 2/3 der zuzusetzenden Menge) und 72,0 g Wasser (4,0 Mol) so zudosiert, dass die Temperatur der Reaktionsmischung innerhalb von 3 bis 4 Stunden ca. 75 bis 80°C erreichte. Nach beendeter Zugabe von Methanol/Wasser- Gemisch wurde 60 Minuten zum Rückfluss erhitzt. Der Reaktionsverlauf wurde durch die Bestimmung des Vinyltrichlorsilan-Gehalts mittels GC verfolgt.
  • Aus dem nach der vorstehenden Arbeitsweise erhaltenen Rohprodukt, das überschüssiges Methanol und Reste entstandenen Chlorwasserstoffs enthielt, wurde anschließend durch Destillation bei Normaldruck ein Methanol/Chlorwasserstoff- Gemisch abgetrennt. Die Ansatztemperatur stieg dabei auf 150 bis 155°C. Nach der Abkühlung der Reaktionsmischung auf ca. 100°C wurde die Acidität des Produkts bzw. der Chlorid-Gehalt bestimmt. Bezogen auf den erhaltenen Chlorid-Wert wurde eine stöchiometrische Menge Natriummethanolat (als 30%ige methanolische Lösung) zugegeben und 15 Minuten gerührt. Danach wurde erneut der Chlorid- Gehalt bestimmt und gegebenenfalls nochmals methanolisches Natriummethanolat zugesetzt und erneut 15 Minuten gerührt. War der Chlorid-Gehalt kleiner als 10 mg/kg, wurde das Produkt auf Raumtemperatur abgekühlt und der restliche Methanolgehalt durch Vakuumdestillation entfernt (bis 30 hPa und 100°C Produkttemperatur).
  • Als letzter Arbeitsschritt wurde das bei der Neutralisation mit Natriummethanolat entstandene Natriumchlorid über ein Filter aus dem Produkt entfernt.
  • Erhalten wurden 532,5 g (95,8% d. Th.) vinyl- und methoxygruppenhaltiges Oligosiloxan mit folgenden Kennzahlen:
    SiO2-Gehalt: 53,9% (Masse)
    Methanol: < 0,1% (Masse)
    Farbzahl: 5 mg Pt-Co/l
  • Beispiel 2 Herstellung eines vinyl- und ethoxygruppenhaltigen Oligosiloxans
  • In einen 2000-ml-Doppelmantel-Dreihalskolben, versehen mit Wasserkühler, Rührer, Thermometer und Tropftrichter wurden unter Stickstoffatmosphäre 807,5 g (5,0 Mol) Vinyltrichlorsilan eingefüllt. Über den Tropftrichter, dessen Zuleitungsrohr unter der Flüssigkeitsoberfläche des Chlorsilans endet, wurden zunächst 575,0 g Ethanol (12,5 Mol, entspricht 60% der zuzusetzenden Menge) bei Raumtemperatur innerhalb von 2 bis 3 Stunden zudosiert. Die Reaktionsmischung entwickelte sofort Chlorwasserstoff, der über den Kühler abgeleitet und in einem Auffanggefäß in Wasser absorbiert wurde. Die Temperatur der Reaktionsmischung stieg auf ca. 35 bis 40°C.
  • In der nächsten Stufe wurde ein Ethanol/Wasser-Gemisch, bestehend aus 391,0 g Ethanol (8,5 Mol, 40% der zuzusetzenden Menge) und 72,0 g Wasser (4,0 Mol) so zudosiert, dass die Temperatur der Reaktionsmischung innerhalb von 3 bis 4 Stunden ca. 90 bis 95°C erreichte. Nach beendeter Zugabe von Ethanol/Wasser- Gemisch wurde 60 Minuten zum Rückfluss erhitzt. Der Reaktionsverlauf wurde durch die Bestimmung des Vinyltrichlorsilan-Gehalts mittels GC verfolgt.
  • Nach der im Beispiel 1 ausführlich beschriebenen Aufarbeitung des Reaktionsgemischs mittels Destillation und nachfolgender Neutralisation mit alkoholischer Natriumalkoholatlösung (hier ethanolische Natriumethanolat-Lösung) wurden 619,3 g (94,7% d. Th.) vinyl- und ethoxygwppenhaltiges Oligosiloxan mit folgenden Kennzahlen erhalten:
    SiO2-Gehalt: 45,2% (Masse)
    Ethanol: < 0,1% (Masse)
    Farbzahl: < 5 mg Pt-Co/l
  • Beispiel 3 Herstellung eines vinyl-, propyl- und ethoxygruppenhaltigen Oligosiloxans
  • In einen 2000-ml-Doppelmantel-Dreihalskolben, versehen mit Wasserkühler, Rührer, Thermometer und Tropftrichter wurden unter Stickstoffatmosphäre 403,8 g (2,5 Mol) Vinyltrichlorsilan und 421,6 g (2,375 Mol) Propyltrichlorsllan eingefüllt und vermischt. Über den Tropftrichter, dessen Zuleitungsrohr unter der Flüssigkeitsoberfläche des Chlorsilans endet, wurden zunächst 575,0 g Ethanol (12,5 Mol, entspricht 60% der zuzusetzenden Menge) bei Raumtemperatur innerhalb von 2 bis 3 Stunden zudosiert. Die Reaktionsmischung entwickelte sofort Chlorwasserstoff, der über den Kühler abgeleitet und in einem Auffanggefäß in Wasser absorbiert wurde. Die Temperatur der Reaktionsmischung stieg auf ca. 35 bis 40°C.
  • In der nächsten Stufe wurde ein Ethanol/Wasser-Gemisch, bestehend aus 402,5 g Ethanol (8,75 Mol, 40% der zuzusetzenden Menge) und 70,2 g Wasser (3,9 Mol) so zudosiert, dass die Temperatur der Reaktionsmischung innerhalb von 3 bis 4 Stunden ca. 90 bis 95°C erreicht. Nach beendeter Zugabe von Ethanol/Wasser- Gemisch wurde 60 Minuten zum Rückfluss erhitzt. Der Reaktionsverlauf wurde durch die Bestimmung des Vinyltrichlorsilan-Gehalts mittels GC verfolgt.
  • Nach der im Beispiel 1 ausführlich beschriebenen Aufarbeitung des Reaktionsgemischs mittels Destillation und nachfolgender Neutralisation mit alkoholischer Natriumalkoholatlösung (hier ethanolische Natriumethanolat-Lösung) wurden 641,2 g (94,9% d. Th.) vinyl-, propyl- und ethoxygruppenhaltiges Oligosiloxan mit folgenden Kennzahlen erhalten:
    SiO2-Gehalt: 41,1% (Masse)
    Ethanol: < 0,1% (Masse)
    Farbzahl: 5 mg Pt-Co/l
  • Beispiel 4 Herstellung eines vinyl- und methoxygruppenhaltigen Oligosiloxans
  • In einen 2000-ml-Doppelmantel-Dreihalskolben, versehen mit Wasserkühler, Rührer, Thermometer und Tropftrichter wurden unter Stickstoffatmosphäre 242,3 g (1,5 Mol) Vinyltrichlorsilan und 765,0 g (4,5 Mol) Tetrachlorsilan eingefüllt und vermischt. Über den Tropftrichter, dessen Zuleitungsrohr unter der Flüssigkeitsoberfläche des Chlorsilans endet, wurden zunächst 576,0 g Methanol (18,0 Mol, entspricht 2/3 der zuzusetzenden Menge) bei Raumtemperatur innerhalb von 1 bis 2 Stunden zudosiert. Die Reaktionsmischung entwickelte sofort Chlorwasserstoff, der über den Kühler abgeleitet und in einem Auffanggefäß in Wasser absorbiert wurde. Die Temperatur der Reaktionsmischung stieg auf ca. 30 bis 35°C.
  • In der nächsten Stufe wurde ein Methanol/Wasser-Gemisch, bestehend aus 288,0 g Methanol (9,0 Mol, 1/3 der zuzusetzenden Menge) und 86,4 g Wasser (4,8 Mol) so zudosiert, dass die Temperatur der Reaktionsmischung innerhalb von 3 bis 4 Stunden ca. 75 bis 80°C erreicht. Nach beendeter Zugabe von Methanol/Wasser- Gemisch wurde 60 Minuten zum Rückfluss erhitzt. Der Reaktionsverlauf wurde durch die Bestimmung des Vinyltrichlorsilan-Gehalts mittels GC verfolgt.
  • Nach der im Beispiel 1 ausführlich beschriebenen Aufarbeitung des Reaktionsgemischs mittels Destillation und nachfolgender Neutralisation mit alkoholischer Natriumalkoholatlösung (hier ethanolische Natriummethanolat-Lösung) wurden 664,0 g (96,9% d. Th.) vinyl- und methoxygruppenhaltiges Oligosiloxan mit folgenden Kennzahlen erhalten:
    SiO2-Gehalt: 52,9% (Masse)
    Methanol: < 0,1% (Masse)
    Farbzahl: < 5 mg Pt-Co/l
  • Beispiel 5 Herstellung eines vinyl-, methoxy- und ethoxygruppenhaltigen Oliaosiloxans
  • In einen 2000-ml-Doppelmantel-Dreihalsglaskolben, versehen mit Wasserkühler, Rührer und Thermometer wurden 720 g des nach Beispiel 1 erhaltenen vinyl- und methoxygruppenhaltigen Oligosiloxans mit 585 g des nach Beispiel 2 erhaltenen vinyl- und ethoxygruppenhaltigen Oligosiloxans durch Erwärmen unter Rühren auf 60°C miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Oligomerengemisch zeichnet sich durch eine abgestufte Reaktivität gegenüber z. B. Füllstoffoberflächen aus. Je nach Art dieser Oberflächen kann durch Mischen der erfindungsgemäßen Oligosiloxane nach der hier beschriebenen Methode die gewünschte Silanisierung eingestellt werden.
    SiO2-Gehalt: 50,0%(Masse)
    Methanol: < 0,1%(Masse)
    Ethanol: < 0,1%(Masse)
    Farbzahl: < 5 mg Pt-Co/l

Claims (11)

1. Verfahren zur Herstellung eines Gemischs kettenförmiger und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel I

R3Si-O-[Si R2-O-]mSiR3 (I)

und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel II


worin m eine ganze Zahl von 0 bis 40 und n eine ganze Zahl von 2 bis 40 sind, Gruppen R gleich oder verschieden sind, R für eine organofunktionelle Gruppe aus der Reihe Alkyl, Aryl, Vinyl oder Alkoxy steht und pro Siliciumatom höchstens eine Vinyl- oder Aryl-Gruppe vorliegt, welches durch eine gezielte Hydrolyse, Kondensation oder Cokondensation mindestens eines monomeren Silans in alkoholischer Lösung in Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird, wobei man
a) mindestens ein Arylchlorsilan oder
b) ein Gemisch von mindestens zwei Chlorsilanen gemäß Alkylchlorsilan und Arylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Alkylchlorsilan und Vinylchlorsilan, Arylchlorsilan und Vinylchlorsilan und Alkylchlorsilan oder
c) in zwei oder mehreren getrennten Ansätzen mindestens eine Chlorsilankomponente
einsetzt, unter Zusatz von Alkohol und Wasser umsetzt,
und bezüglich (iii) mindestens zwei der jeweilig erhaltenen Gemische kettenförmiger und cyclischer Siloxane zusammenbringt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Chlorsilankomponente Tetrachlorsilan, Vinyltrichlorsilan, Vinylmethyldichlorsilan, Alkyltrichlorsilan, Alkylmethyldichlorsilan, Phenylmethyldichlorsilan, Phenyltrichlorsilan, Cycloalkyltrichlorsilan, Cycloalkylmethyldichlorsilan oder Gemische daraus einsetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Alkohol Methanol, Ethanol, n-Propanol, 1-Propanol, 2- Methoxyethanol oder eine Mischung daraus verwendet.
4. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man pro Mol Chlorsilan 0,5 bis 1,5 Mol Wasser einsetzt.
5. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man pro Mol Chlor im Chlorsilan 1 bis 1,5 Mol Alkohol einsetzt.
6. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei einer Temperatur im Bereich von 20 bis 100°C durchführt.
7. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass man den freien Alkohol und den bei der Umsetzung entstandener Chlorwasserstoff aus dem Produktgemisch entfernt.
8. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass man den Prozess kontinuierlich und diskontinuierlich betreibt.
9. Alkyl-funktionelle, Vinyl-funktionelle, Aryl-funktionelle, Alkyl-/Vinyl-funktionelle, Alkyl-/Aryl-funktionelle, Aryl-/Vinyl-funktionelle und/oder Alkyl-/Aryl-/Vinylfunktionelle Alkoxysiloxan-haltige Gemische oder Abmischungen daraus erhältlich nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
10. Gemische oder Abmischungen von Gemischen nach Anspruch 9, wobei ein Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxane der allgemeinen Formel I und/oder II als funktionelle Gruppen im Wesentlichen a) Aryl- und Alkoxy- Gruppen oder b) Vinyl-, Aryl- und Alkoxy-Gruppen oder c) Aryl-, Alkyl- und Alkoxy-Gruppen oder d) Aryl-, Vinyl-, Alkyl- und Alkoxy-Gruppen enthält oder eine Abmischung auf mindestens zwei, auf getrenntem Wege hergestellte Gemische kettenförmiger und cyclischer Organosiloxane gemäß Formel I und/oder II sowie gegebenenfalls deren Folgeprodukte basiert.
11. Verwendung eines Gemischs kettenförmiger und cyclischer Siloxane oder einer Abmischung daraus erhalten nach einem der Ansprüche 1 bis 10 zur Behandlung einer anorganischen Oberfläche, für die Wasser abweisende oder Korrosion verhindernde oder haftvermittelnde Ausstattung von Metall, Legierungen, Keramik, Kunststein, Glas, Baustoffen und Bauwerken, für die Beschichtung von Glas- und Mineralfasern, als Bindemittel, als Zusatz zu Bindemitteln, für die Silanisierung von Füllstoffen, Flammschutzmitteln und Pigmenten, für die Verbesserung der rheologioschen Eigenschaften von Dispersionen, als Haftvermittler, als Wasserfänger für Kleb- und Dichtstoffe, als Wasserfänger in Polymercompounds, als Trennmittel, als Vernetzer sowie als Zusatzstoff für Farben und Lacke.
DE10240754A 2002-01-23 2002-08-30 Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung Withdrawn DE10240754A1 (de)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE10240754A DE10240754A1 (de) 2002-01-23 2002-08-30 Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung
EP03000913A EP1331238A3 (de) 2002-01-23 2003-01-16 Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung
JP2003013457A JP2004002299A (ja) 2002-01-23 2003-01-22 鎖状及び環状シロキサンの混合物の製造方法、そのような混合物、それらの混合物及びその使用
US10/348,959 US6780955B2 (en) 2002-01-23 2003-01-23 Mixture of catenate and cyclic siloxane oligomers, its preparation and use

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE10202389 2002-01-23
DE10240754A DE10240754A1 (de) 2002-01-23 2002-08-30 Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE10240754A1 true DE10240754A1 (de) 2003-07-31

Family

ID=7712810

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE10240754A Withdrawn DE10240754A1 (de) 2002-01-23 2002-08-30 Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE10240754A1 (de)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1331238A2 (de) Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung
EP1205505B1 (de) Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Organoalkoxysiloxanen
EP0814110B1 (de) Oligomerengemisch kondensierter Alkylalkoxysilane
DE69517132T2 (de) Alkylhydridsiloxane
EP1205481B1 (de) N-Propylethoxysiloxane, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
EP0997469A2 (de) Aminopropyl-funktionelle Siloxan-Oligomere
DE69020175T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Organosiliciumverbindungen.
DE19834990B4 (de) Acryloxypropyl- oder Methacryloxypropyl-Gruppen enthaltende Siloxan-Oligomere, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie deren Verwendung
EP0999214B1 (de) Verfahren zur Herstellung von chloridarmen oder chloridfreien Alkoxysilanen
US6323356B1 (en) Process for the preparation of alkoxysilanes
EP3164407A1 (de) Verfahren zur herstellung von siloxanen aus alkalisalzen von silanolen
EP0157318A2 (de) Verfahren zur Herstellung von Siliconharzvorprodukten
DE10321320A1 (de) Organofunktionelle Siloxangemische
EP0819693A2 (de) Cyclische Silanester und deren Solvolyseprodukte sowie Verfahren zur Herstellung der cyclischen Silanester und der Solvolyseprodukte
EP0672702A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Organyloxygruppen aufweisenden Organopolysiloxanen
DE19514258A1 (de) Silane mit verzweigten Alkylketten
DE2542425C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Hexasiloxycyclosiloxanen
DE69417668T2 (de) Vinyl- und Alkoxygruppe enthaltende Organosiliciumverbindungen und Verfahren zu deren Herstellung
DE4114217A1 (de) Organische silazanpolymere, verfahren zu ihrer herstellung, sowie ein verfahren zur herstellung von keramikmaterialien daraus
DE102014209221A1 (de) Verfahren zur Herstellung von harnstoffhaltigen Mercaptosilanen
DE10240754A1 (de) Gemisch kettenförmiger und cyclischer Siloxanoligomerer, dessen Herstellung und dessen Verwendung
DE3918337A1 (de) Verfahren zur herstellung von organosiloxanen
JP7584621B2 (ja) アルキルシリケート
EP0250823B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Organooxyhalogensilanen
DE19941283A1 (de) Verfahren zur Herstellung von chloridarmen oder chloridfreien Alkoxysilanen

Legal Events

Date Code Title Description
8127 New person/name/address of the applicant

Owner name: DEGUSSA GMBH, 40474 DUESSELDORF, DE

8139 Disposal/non-payment of the annual fee