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DE1021858B - Process for the preparation of aromatic oxacyclobutane derivatives - Google Patents

Process for the preparation of aromatic oxacyclobutane derivatives

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Publication number
DE1021858B
DE1021858B DEF21928A DEF0021928A DE1021858B DE 1021858 B DE1021858 B DE 1021858B DE F21928 A DEF21928 A DE F21928A DE F0021928 A DEF0021928 A DE F0021928A DE 1021858 B DE1021858 B DE 1021858B
Authority
DE
Germany
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parts
oxacyclobutane
derivatives
preparation
aromatic
Prior art date
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Pending
Application number
DEF21928A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Kurt Bodenbenner
Dr Richard Wegler
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Publication of DE1021858B publication Critical patent/DE1021858B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D305/00Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D305/02Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D305/04Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D305/06Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to the ring atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxacyclobutanderivate Die Erfindung hat ein Verfahren zur Herstellung von aromatischen Oxacyclobutanderivaten zum Gegenstand, bei dem di- oder polyfunktionelle Phenolate mit 3-Halogenmethyl-oxacyclobutanen der allgemeinen Formel in der R1 ein Wasserstoffatom oder einen beliebigen organischen Rest bedeutet, umgesetzt werden.Process for the preparation of aromatic oxacyclobutane derivatives The invention relates to a process for the preparation of aromatic oxacyclobutane derivatives in which di- or polyfunctional phenolates with 3-halomethyl-oxacyclobutanes of the general formula in which R1 denotes a hydrogen atom or any desired organic radical.

Derartige Oxacyclobutanderivate entsprechen der folgenden allgemeinen Formel: worin R einen beliebigen zwei- oder mehrwertigen aromatischen Rest, der einen oder mehrere Benzolringe enthalten kann, z. B. Phenylen, Diphenylen, Naphthylen, -CEH4 # S02. CEH4-, -C,H4. CH, . C6H4-# -C6H4#C(CH3)2'C,H4-, -C6H4-0-C,H4-C H2 O-CH2-C 0 CHF CH, CH3 CH 2 C2 H5 0 C-CH2-0-- C- _ _0-CH2-C 0 CH2 CH2 CH 3 CH2 O-CH2-C 0 C2 H5 C2 H5 C H2 C2 H5 Die erfindungsgemäße Umsetzung kann so durchgeführt werden, daß das entsprechende Metallphenolat mit der äquivalenten Menge z. B. eines 3-Halogenmethyl-3-alkyl-oxacyclobutans auf 150 bis 250° so lange erhitzt wird, bis das Gemisch neutral reagiert. Die Reaktionszeit, die unter diesen Bedingungen 5 bis 15 Stunden beträgt, kann verringert werden, wenn die Reaktionskomponenten, gelöst in einem Lösungsmittel, umgesetzt werden. Als Lösungsmittel eignen sich für diesen Zweck z. B. Äthylenglykol, Diäthylenglykol und Triäthylenglykol. An dieser Methode zur Darstellung von Oxacyclobutanderivaten ist besonders überraschend, daß der Oxacyclobutanring trotz der scharfen alkalischen Re-oder von Novolaken abgeleitete Reste, R, H oder einen organischen Rest, wie z. B. Alkyl, Aralkyl, Cycloalkyl oder Aryl, und n eine ganze Zahl größer als 1, insbesondere 2, bedeutet.Such oxacyclobutane derivatives correspond to the following general formula: wherein R is any divalent or polyvalent aromatic radical which may contain one or more benzene rings, e.g. B. phenylene, diphenylene, naphthylene, -CEH4 # S02. CEH4-, -C, H4. CH,. C6H4- # -C6H4 # C (CH3) 2'C, H4-, -C6H4-0-C, H4-C H2 O-CH2-C 0 CHF CH, CH3 CH 2 C2 H5 0 C-CH2-0-- C- _ _0-CH2-C 0 CH2 CH2 CH 3 CH2 O-CH2-C 0 C2 H5 C2 H5 C H2 C2 H5. B. a 3-halomethyl-3-alkyl-oxacyclobutane is heated to 150 to 250 ° until the mixture reacts neutrally. The reaction time, which is 5 to 15 hours under these conditions, can be reduced if the reaction components dissolved in a solvent are reacted. Suitable solvents for this purpose are, for. B. ethylene glycol, diethylene glycol and triethylene glycol. What is particularly surprising about this method of preparing oxacyclobutane derivatives is that the oxacyclobutane ring, in spite of the sharp alkaline Re radicals or radicals derived from novolaks, R, H or an organic radical, such as. B. alkyl, aralkyl, cycloalkyl or aryl, and n is an integer greater than 1, in particular 2, is.

Derartige Verbindungen sind z. B. Verbindungen der folgenden Formeln aktionsbedingungen nicht angegriffen oder von den Glykolen aufgespalten wird.Such compounds are e.g. B. Compounds of the following formulas action conditions are not attacked or broken down by the glycols.

Dieses Verfahren ermöglicht eine einfache Darstellung reinster Polyoxacyclobutanderivate.This method enables a simple preparation of the purest polyoxacyclobutane derivatives.

Die Reaktionsprodukte sind feste oder flüssige Substanzen, die wertvolle Ausgangskomponenten für die Herstellung neuer, hochmolekularer Kunststoffe darstellen. Diejenigen Oxacyclobutanderivate, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren aus p,p'-Dioxydiphenyldimethylmethan erhalten werden, zeigen den besonderen Vorteil, daß sie kristalline Pulver mit Schmelzpunkten über 100° darstellen und daher bequem in den Handel gebracht werden können. Die entsprechenden Diepoxyde sind dagegen harzige Verbindungen, die zwar auch in fester Form mit Erweichungsprodukten über 100' hergestellt werden können, dann aber den Nachteil haben, daß sie nur einen geringen Gehalt an Epoxyd aufweisen.The reaction products are solid or liquid substances that are valuable Represent starting components for the production of new, high molecular weight plastics. Those oxacyclobutane derivatives which are obtained by the process according to the invention from p, p'-dioxydiphenyldimethylmethane obtained show the particular advantage that they are crystalline powders with melting points represent over 100 ° and can therefore be conveniently placed on the market. the corresponding diepoxyde are on the other hand resinous compounds that Although they can also be produced in solid form with softening products over 100 ', but then have the disadvantage that they have only a low content of epoxy.

In den folgenden Beispielen sind die angegebenen Teile Gewichtsteile. Beispiel 1 20,4 Teile p,p'-Dioxydiphenyl-dimethylmethan-Natrium werden in 130 Volumteilen Diäthylenglykol unter Erwärmen gelöst und mit 21 Teilen 3-Chiormethyl-3-äthyl-oxacyclobutan versetzt. Es wird zum Sieden erhitzt. Die Reaktion setzt sofort ein und verläuft unter Abscheidung von Kochsalz. Das Gemisch reagiert nach Beendigung der Reaktion neutral. Beim Abkühlen erstarrt das Gemisch, es wird mit Wasser verrührt und abgesaugt. Der getrocknete Rückstand stellt rohes p,p'-Bis-[3-äthy l-oxacy clobutyl-(3)-methoxy : -diphenyldimethylmethan dar. Es schmilzt bei 160 bis 164°. Ausbeute 28,6 Teile = 80 %. Nach dem Umkristallisieren aus Aceton beträgt der Schmelzpunkt 178°.In the following examples the parts given are parts by weight. Example 1 20.4 parts of p, p'-dioxydiphenyl-dimethylmethane-sodium are in 130 parts by volume Diethylene glycol dissolved with heating and treated with 21 parts of 3-chloromethyl-3-ethyl-oxacyclobutane offset. It is heated to the boil. The reaction starts immediately and proceeds with separation of common salt. The mixture reacts after the completion of the reaction neutral. On cooling, the mixture solidifies, it is stirred with water and filtered off with suction. The dried residue provides crude p, p'-bis [3-ethy l-oxacy clobutyl- (3) methoxy : -diphenyldimethylmethane. It melts at 160 to 164 °. Yield 28.6 parts = 80%. After recrystallization from acetone, the melting point is 178 °.

Das 3-Chlormethyl-3-äthyl-oxacyclobutan wird in bekannter Weise wie folgt erhalten: 890Teile Trimethylolpropan-dichlorhydrin und 312Teile Natriumhydroxyd, gelöst in 230 Teilen Wasser, werden in 600 Volumteilen Methanol 2 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach dem Waschen mit Wasser, Ausäthern und Destillation werden 576 Teile 3-Chlormethyl-3-äthyloxacyclobutan vom Kp.15 63 bis 73° erhalten, das entspricht einer Ausbeute von 82 °/a der Theorie. Beispiel 2 90 Teile Resorcin-Natrium werden in 600 Volumteilen Diäthylenglykol unter Erwärmen gelöst. Dann werden 165 Teile 3-Chlormethyl-3-äthyl-oxacyclobutan eingemischt, und es wird 1 Stunde unter Rühren zum Sieden erhitzt. Die auf Zimmertemperatur abgekühlte Reaktionsmischung wird in Wasser eingegossen, mit 1Vlethylenchlorid aufgenommen, über Natriumsulfat getrocknet und destilliert. Wenn das Methylenchlorid übergegangen ist, wird der Rückstand im Vakuum von überschüssigem 3-Chlormethyl-3-äthyl-oxacyclobutan befreit, das bei Kp." 66 bis 75' abdestilliert. Als Rückstand werden 156 Teile (= 89 % der Theorie) rohes m-Bis-[3-äthyl-oxacyclobutyl-(3)-methoxy]-benzol erhalten, das bei Kp.o,l 188 bis l93° destilliert werden kann. Beispiel 3 13 Teile 3-Chlormethyl-3-methyl-oxacyclobutan werden mit einer Lösung von 0,3 Teilen Resorcin-Natrium in 50 Volumteilen Diäthylenglykol gemischt und unter Rühren etwa 1 Stunde am Rückfluß gekocht. Die abgekühlte, mit Wasser verrührte Reaktionsmischung wird ausgeäthert und die ätherische Phase über Natriumsulfat getrocknet. Der Äther wird abdestilliert und der Rückstand im Vakuum von leichterflüchtigen Bestandteilen befreit. Es bleiben 13 Teile (= 860/, der Theorie) rohes m-Bis- 3-methyl-oxacyclobutyl-(3)-methoxy]-benzol zurück, das bei Kp.",3 170 bis 180° destilliert werden kann.The 3-chloromethyl-3-ethyl-oxacyclobutane is obtained in a known manner as follows: 890 parts of trimethylolpropane dichlorohydrin and 312 parts of sodium hydroxide, dissolved in 230 parts of water, are refluxed in 600 parts by volume of methanol for 2 hours. After washing with water, etherification and distillation, 576 parts of 3-chloromethyl-3-ethyloxacyclobutane with a boiling point of 63 ° to 73 ° are obtained, which corresponds to a theoretical yield of 82 °. Example 2 90 parts of resorcinol sodium are dissolved in 600 parts by volume of diethylene glycol with heating. 165 parts of 3-chloromethyl-3-ethyl-oxacyclobutane are then mixed in and the mixture is heated to the boil for 1 hour while stirring. The reaction mixture, cooled to room temperature, is poured into water, taken up in 1Vlethylene chloride, dried over sodium sulfate and distilled. When the methylene chloride has passed over, the residue is freed in vacuo from excess 3-chloromethyl-3-ethyl-oxacyclobutane, which distills off at bp "66 to 75 '. The residue is 156 parts (= 89% of theory) of crude m- Bis- [3-ethyl-oxacyclobutyl- (3) -methoxy] -benzene obtained, which can be distilled at boiling point 1.188 to 193 ° Example 3 13 parts of 3-chloromethyl-3-methyl-oxacyclobutane are mixed with a A solution of 0.3 part of resorcinol sodium is mixed in 50 parts by volume of diethylene glycol and refluxed with stirring for about 1 hour. The cooled reaction mixture, stirred with water, is extracted with ether and the ethereal phase is dried over sodium sulfate. The ether is distilled off and the residue in vacuo freed of more volatile constituents. There remain 13 parts (= 860 /, of the theoretical) of crude m-bis 3-methyl-oxacyclobutyl- (3) methoxy] benzene back, the "distilled at Kp. 3 170 to 180 ° can be.

Das 3-Chlormethyl-3-methyl-oxacyclobutan wird in bekannter Weise aus Trimethyloläthandichlorhydrin hergestellt. Die Umsetzung verläuft analog der im Beispiel 1 zur Darstellung von 3-Chlormethyl-3-äthy 1-oxacyclobutan näher beschriebenen Reaktion. Beispiel 4 66 Teile Novolak-Kalium, die 16,2 Teile Kalium enthalten, werden in 200 Volumteilen Diäthylenglykol gelöst und mit 60 Teilen 3-Chlormethyl-3-methyl-oxacyclobutan etwa 2 Stunden unter Rühren am Rückfluß erhitzt. Es wird mit Benzol verdünnt und anschließend mit Wasser ausgeschüttelt. Die organische Phase wird trocken gekocht, das Benzol im Vakuum abgedampft und der Rückstand bei 150° im Ölpumpenvakuum entgast. Erhalten werden 70 Teile (= 82 °;'o der Theorie) eines mit 3-ylethy l-oxacyclobutyl-methylgruppen verätherten Novolaks.The 3-chloromethyl-3-methyl-oxacyclobutane is made in a known manner Trimethyloläthandichlorhydrin produced. The implementation is analogous to the im Example 1 for the preparation of 3-chloromethyl-3-ethy 1-oxacyclobutane described in more detail Reaction. Example 4 66 parts of novolak potassium containing 16.2 parts of potassium become dissolved in 200 parts by volume of diethylene glycol and mixed with 60 parts of 3-chloromethyl-3-methyl-oxacyclobutane heated to reflux with stirring for about 2 hours. It is diluted with benzene and then shaken out with water. The organic phase is boiled dry, the benzene evaporated in vacuo and the residue degassed at 150 ° in an oil pump vacuum. 70 parts (= 82 °; 'o of theory) of one with 3-ylethy-l-oxacyclobutyl-methyl groups are obtained etherified novolaks.

Der zur Darstellung des Novolak-Kaliums verwendete Novolak wird in bekannter Weise durch Umsetzen von 94 Teilen Phenol mit 60 Teilen 30°;`oiger Formaldehyd-, und 1 Teil Oxalsäure bei 90' erhalten. Beispiel 5 64 Teile Phloroglucin-Natrium «-erden in 300 Volumteilen Diäthy lenglykol gelöst und mit 120 Teilen 3-Chlormethyl-3-methyl-oxacyclobutan 3 Stunden unter Rühren am Rückfluß erhitzt. Es wird in Wasser gegossen, mit Benzol aufgenommen, trocken gekocht und das Benzol im Vakuum abdestilliert. Der Rückstand wird bei 150° und 0,1 mm entgast. Es fallen 90 Teile (= 71 °f, der Theorie) eines braunen dickflüssigen Öls an, das zur Hauptsache aus 1,3,5-Tri--3'-methyl-oiacyclobutv_ 1-(3')-methoxy,-benzol besteht.The novolak used to represent the novolak potassium is in a known manner by reacting 94 parts of phenol, 60 parts of 30 °; `cent formaldehyde, and 1 part of oxalic acid receive at 90 '. EXAMPLE 5 64 parts of phloroglucinol sodium "earths" dissolved in 300 parts by volume of diethyl glycol and refluxed with 120 parts of 3-chloromethyl-3-methyl-oxacyclobutane for 3 hours with stirring. It is poured into water, taken up in benzene, boiled dry and the benzene is distilled off in vacuo. The residue is degassed at 150 ° and 0.1 mm. 90 parts (= 71 ° f, theory) of a brown, viscous oil are obtained, which mainly consists of 1,3,5-tri-3'-methyl-oiacyclobutv_ 1- (3 ') -methoxy, -benzene .

Claims (1)

PATFSTAINSPRUC11: Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxacyclobutanderivate, dadurch gekennzeichnet, daß di- oder polyfunktionelle Phenolate mit 3-Halogenmethyloxacyclobutanen der allgemeinen Formel in der R, ein Wasserstoffatom oder einen beliebigen organischen Rest bedeutet, umgesetzt werden.PATFSTAINSPRUC11: Process for the preparation of aromatic oxacyclobutane derivatives, characterized in that di- or polyfunctional phenolates with 3-halomethyloxacyclobutanes of the general formula in which R, a hydrogen atom or any organic radical is reacted.
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