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DE10205982A1 - Membranfiltration von Phosphatierabwasser unter Wertstoffrückführung - Google Patents

Membranfiltration von Phosphatierabwasser unter Wertstoffrückführung

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Publication number
DE10205982A1
DE10205982A1 DE10205982A DE10205982A DE10205982A1 DE 10205982 A1 DE10205982 A1 DE 10205982A1 DE 10205982 A DE10205982 A DE 10205982A DE 10205982 A DE10205982 A DE 10205982A DE 10205982 A1 DE10205982 A1 DE 10205982A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
membrane
membrane filtration
buffer container
retentate
phosphating
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE10205982A
Other languages
English (en)
Inventor
Jan-Willem Brouwer
Peter Kuhm
Iradj Peirow
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Henkel AG and Co KGaA
Original Assignee
Henkel AG and Co KGaA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE10142933A external-priority patent/DE10142933A1/de
Application filed by Henkel AG and Co KGaA filed Critical Henkel AG and Co KGaA
Priority to DE10205982A priority Critical patent/DE10205982A1/de
Priority to PCT/EP2002/005963 priority patent/WO2002101115A1/de
Priority to JP2003503859A priority patent/JP2004533541A/ja
Priority to ES02743134T priority patent/ES2279873T3/es
Priority to DE50209171T priority patent/DE50209171D1/de
Priority to EP02743134A priority patent/EP1392887B1/de
Publication of DE10205982A1 publication Critical patent/DE10205982A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C22/00Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C22/86Regeneration of coating baths

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Abstract

In einem Verfahren gemäß DE 10142933 sieht man 2 spezielle Ausführungsformen alternativ oder gemeinsam vor; unter Verwendung von 2 oder mehr Pufferbehältern wird das Retentat der Membranfiltration zwischengelagert, analysiert und so mit Ergänzungschemikalien versetzt, daß es in die Phosphatierlösung überführt werden kann. Dabei wird ein Pufferbehälter mit Retentat gefüllt, während der Inhalt des anderen analysiert und in die Phosphatierlösung überführt wird. In der zweiten Verfahrensweise versetzt man das Permeat der Membranfiltration mit Tensiden und verwendet es zum Ergänzen einer Reinigungslösung vor der Phosphatierung.

Description

  • Die Erfindung liegt auf dem Gebiet der Phosphatierung von Metalloberflächen. Ihr Gegenstand stellt eine Weiterentwicklung des Verfahrens zum Aufbereiten von Phosphatierbadüberlauf oder Spülwasser nach einer Phosphatierung dar, das in der nicht vorveröffentlichten deutschen Patentanmeldung DE 101 42 933 beschrieben ist. Die vorliegende Patentanmeldung bildet daher eine Zusatzanmeldung zu der vorstehend genannten.
  • Dabei verfährt man nach Alternative i) der DE 10 14 2933, wobei man zur Verhinderung der Membranverblockung während der Membranfiltration gemäß Anspruch 2 der genannten Patentanmeldung eine Säure zusetzt, die ausgewählt ist aus Salpetersäure, Phosphorsäure, Fluorwasserstoffsäure und Säuren, deren Säurereste komplexe Fluoride von B, Si, Ti oder Zr darstellen. Die Weiterentwicklung dieses Verfahrens gemäß vorliegender Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß
    • a) man mindestens einen ersten und einen zweiten Pufferbehälter vorsieht, in die das Retentat (= Konzentrat) der Membranfiltration geleitet werden kann,
    • b) wobei man für eine vorgewählte Zeitdauer oder bis der erste Pufferbehälter gefüllt ist das Retentat der Membranfiltration mindestens teilweise in den ersten Pufferbehälter leitet,
    • c) nach Ablauf der vorgewählten Zeitdauer oder wenn der erste Pufferbehälter gefüllt ist
    • d) die Einleitung des Retentats in den ersten Pufferbehälter beendet und das Retentat mindestens teilweise in den zweiten Pufferbehälter leitet,
    • e) den Wert mindestens eines für die Zusammensetzung des Inhalts des ersten Pufferbehälters charakteristischen Parameters bestimmt und
    • f) eine solche Menge von Ergänzungschemikalien in den ersten Pufferbehälter gibt, daß der Wert des charakteristischen Parameters derart geändert wird, daß der Inhalt des ersten Pufferbehälters als Ergänzungslösung für die Phosphatierlösung verwendet werden kann,
    • g) anschließend den Inhalt des ersten Pufferbehälters in die Phosphatierlösung entleert, während man
    • h) das Retentat der Membranfiltration mindestens teilweise in den zweiten Pufferbehälter leitet, und
    • i) nach Entleeren des ersten Pufferbehälters und Ablauf der vorgewählten Zeit zum Füllen des zweiten Pufferbehälters, oder wenn dieser gefüllt ist, die Funktion von erstem und zweiten Pufferbehälter vertauscht.
  • Man sieht also 2 oder mehr Pufferbehälter vor, in die das Retentat der Membranfiltration geleitet werden kann. Bei geeigneter Dimensionierung reichen 2 Pufferbehälter aus. Man leitet das Retentat der Membranfiltration anteilig oder vorzugsweise vollständig in den ersten Pufferbehälter, bis eine vorgewählte Zeitdauer verstrichen ist oder bis der erste Pufferbehälter gefüllt ist. Die vorgewählte Zeitdauer kann beispielsweise im Bereich von 8 bis 120 Stunden, vorzugsweise im Bereich von 16 bis 24 Stunden liegen. Dabei stellt man vorzugsweise Pufferbehälter mit einem solchen Fassungsvermögen zur Verfügung, daß das gesamte während der genannten Zeitspanne anfallende Retentat der Membranfiltration in einen Pufferbehälter geleitet werden kann. Wenn die vorgewählte Zeitdauer verstrichen ist oder wenn der erste Pufferbehälter gefüllt ist, beendet man das Einleiten des Retentats in diesen Pufferbehälter und leitet es stattdessen in den zweiten Pufferbehälter. Das Fassungsvermögen des zweiten Pufferbehälters und die Einleitungsdauer wählt man vorzugsweise so, daß sie dem Fassungsvermögen des ersten Pufferbehälters und der Einleitungsdauer in diesen entsprechen. Während das Retentat in den zweiten Pufferbehälter geleitet wird, analysiert man den Inhalt des ersten Pufferbehälters, indem man den Wert mindestens eines für die Zusammensetzung des Inhalts charakteristischen Parameters bestimmt. Dies kann im einfachsten Falle der pH-Wert sein. Alternativ oder ergänzend hierzu kann man den Gehalt an freier Säure oder Gesamtsäure oder den Gehalt an einem oder mehreren zweiwertigen Kationen, die beim Phosphatierprozeß in die Phosphatschicht eingebaut werden, bestimmen. Diese zweiwertigen Kationen können beispielsweise ausgewählt sein aus den Kationen von Zink, Nickel und Mangan. Den Gehalt an freier Säure bestimmt man, wie dem Fachmann auf dem Phosphatiergebiet bekannt, beispielsweise dadurch, daß man eine Probe von 10 ml, erwünschtenfalls nach Verdünnen mit Wasser, mit 0,1 n- Natronlauge bis zu einem pH-Wert von 3,6 titriert. Der Verbrauch an Natronlauge in ml gibt die Punktzahl der freien Säure an. In analoger Weise bestimmt man den Gehalt an Gesamtsäure, indem man die Probe bis zu einem pH-Wert von 8,5 titriert. Anstelle der genannten pH-Werte kann man für den Gehalt an freier Säure bis zum Umschlagspunkt von Methylorange, für den Gehalt an Gesamtsäure bis zum Umschlagspunkt von Phenolphthalein titrieren.
  • Danach gibt man eine solche Menge von Ergänzungschemikalien in den ersten Pufferbehälter und vermischt diese mit dessen Inhalt bzw. läßt sie mit dessen Inhalt reagieren, so daß der Wert des gewählten charakteristischen Parameters derart geändert wird, daß der Inhalt des ersten Pufferbehälters als Ergänzungslösung für die Phosphatierlösung verwendet werden kann. Wählt man beispielsweise als charakteristischen Parameter den pH-Wert, der aufgrund des Ansäuern des Spülwassers bzw. des Phosphatierbad-Überlaufs vor der Membranfiltration geringer ist als der pH-Wert der Phosphatierlösung, gibt man eine solche Menge mindestens einer neutralisierenden Ergänzungschemikalie zu, daß ein pH-Wert im Bereich von 2,6 bis 3,6 erhalten wird. Durch diese Einstellung des pH-Werts ist der Inhalt des ersten Pufferbehälters als Ergänzungslösung für die Phosphatierlösung geeignet. Dabei gibt man als alkalische Ergänzungschemikalie vorzugsweise Zink- und/oder Mangancarbonat zu, vorzugsweise in Form einer wäßrigen Aufschlämmung. Hierdurch wird nicht nur der pH-Wert angehoben, sondern es wird auch die Konzentration an Zink und/oder Mangan erhöht, so daß danach der Inhalt des ersten Pufferbehälters besser als Ergänzungslösung für die Phosphatierlösung geeignet ist als wenn man den pH-Wert mit einer Alkalilauge oder mit Alkalicarbonat einstellen würde.
  • Nachdem der Inhalt des ersten Pufferbehälters derart vorbereitet wurde, entleert man ihn in die Phosphatierlösung. Vorzugsweise geschieht dies dadurch, daß man den Inhalt des ersten Pufferbehälters kontinuierlich in die Phosphatierlösung überführt, beispielsweise mit Hilfe einer Rohrleitung und einer Pumpe. Dabei wählt man die Geschwindigkeit für das Überführen in die Phosphatierlösung vorzugsweise derart, daß der erste Pufferbehälter gerade dann vollständig entleert ist, wenn entweder die vorgewählte Zeitspanne zum Füllen des zweiten Pufferbehälters verstrichen oder wenn der zweite Pufferbehälter gefüllt ist. Hierdurch wird gewährleistet, daß sich weder das Volumen der Phosphatierlösung noch deren Zusammensetzung unerwünscht rasch verändern. Andererseits steht der erste Pufferbehälter genau dann wieder zur Aufnahme von Retentat der Membranfiltration zur Verfügung, wenn das Einleiten des Retentats in den zweiten Pufferbehälter beendet werden soll. Danach vertauscht man die Funktion von erstem und zweitem Pufferbehälter. Dies heißt, daß man nun wieder den ersten Pufferbehälter mit Retentat aus der Membranfiltration füllt, während man, wie vorstehend für den ersten Pufferbehälter beschrieben, die Zusammensetzung des Inhalts des zweiten Pufferbehälters bestimmt, so abändert, daß der Inhalt in die Phosphatierlösung überführt werden kann, und den Inhalt des zweiten Pufferbehälters in die Phosphatierlösung überführt, während der erste Pufferbehälter wieder gefüllt wird.
  • Bei dieser Verfahrensweise reichen 2 Pufferbehälter aus. Selbstverständlich kann man zur Sicherheit einen dritten Pufferbehälter bereitstellen, in den man dann Retentat der Membranfiltration leitet, wenn der zweite Pufferbehälter bereits voll, der erste jedoch noch nicht vollständig entleert ist. Ansonsten verfährt man bei Verwendung von mehr als 2 Pufferbehältern analog zu der vorstehend beschriebenen Verfahrensweise, wobei jeder Pufferbehälter abwechselnd mit Retentat der Membranfiltration gefüllt und in die Phosphatierlösung entleert wird.
  • Durch diese Verfahrensweise werden die im Spülwasser nach der Phosphatierung oder im Phosphatierbad-Überlauf vorhandenen schichtbildenden zweiwertigen Kationen wieder in die Phosphatierlösung zurückgeführt. Der Kreislauf für diese Kationen wird also weitgehend geschlossen. Dabei verwendet man zum Ansäuern des Spülwassers bzw. des Phosphatierbad-Überlaufs vor der Membranfiltration vorzugsweise Phosphorsäure, da diese Säure eine Hauptkomponente der Phosphatierlösung darstellt.
  • In einer weiteren Fortbildung des in der genannten deutschen Patentanmeldung DE 101 42 933 beschriebenen Verfahrens verfährt man ebenfalls nach der dort beschriebenen Alternative i) und stellt das Permeat der Membranfiltration auf einen pH-Wert im Bereich zwischen 6 und 13 ein und verwendet es anschließend zum Ergänzen einer Reinigungslösung für die Reinigung der zu phosphatierenden Metalloberflächen, wobei man dem Permeat der Membranfiltration eines oder mehrere Tenside zugibt. Für das Einstellen des pH-Wertes verwendet man vorzugsweise Natron- oder Kalilauge. Vorzugsweise stellt man den pH-Wert auf den Bereich zwischen 9 und 13 ein. Die Tenside sind vorzugsweise ausgewählt aus nichtionischen Tensiden, beispielsweise Ethoxylaten und/oder Propoxylaten von Alkylalkoholen oder Alkylaminen mit 8 bis 22 C-Atomen in der Alkylkette. Vorzugsweise verwendet man hierbei Ethoxylate und/oder Propoxylate solcher Alkylalkohole oder Alkylamine, die aus pflanzlichen oder tierischen Fetten oder Ölen erhältlich sind.
  • Erforderlichenfalls kann man dem Permeat der Membranfiltration zusätzlich zu den Tensiden auch Buildersubstanzen zugeben. Vorzugsweise sind diese ausgewählt aus der Gruppe der wasserlöslichen Borate, Silicate, Carbonate, Triphosphate oder Pyrophosphate. Die Kationen dieser Salze stellen vorzugsweise Natrium- und/oder Kaliumionen dar.
  • In dieser Ausführungsform kann man das Permeat der Membranfiltration kontinuierlich auf einen pH-Wert im genannten Bereich einstellen, mit Tensid versetzen und in einer Reinigungslösung für die Reinigung der zu phosphatierenden Metalloberflächen leiten. Man kann aber auch hier wieder, entsprechend der vorstehend beschriebenen Verfahrensweise bei der Verwendung des Retentats zum Ergänzen der Phosphatierlösung, das Permeat in einen Pufferbehälter leiten. Nach Füllen des Pufferbehälters mit Permeat der Membranfiltration erhöht man den pH-Wert und gibt Tensid zu. Danach entleert man den Inhalt des Pufferbehälters in die genannte Reinigungslösung.
  • Entsprechend der weiter oben beschriebenen Verfahrensweise können auch hierbei 2 oder mehr Pufferbehälter vorgesehen werden, die abwechselnd gefüllt und entleert werden.
  • Die beiden Ausführungsformen zur Verwendung von Permeat und/oder Retentat können jeweils einzeln, aber auch zusammen durchgeführt werden.

Claims (7)

1. Verfahren zum Aufbereiten von Phosphatierbadüberlauf oder Spülwasser nach einer Phosphatierung mit einer Phosphatierlösung nach Lehre der Deutschen Patentanmeldung DE 101 42 933, wobei man nach Alternative i) verfährt und als Reagenz zur Verzögerung der Membranverblockung eine Säure ausgewählt aus Salpetersäure, Phosphorsäure Fluorwasserstoffsäure und Säuren, deren Säurereste komplexe Fluoride von B, Si, Ti oder Zr darstellen, zugibt, dadurch gekennzeichnet, daß
a) man mindestens einen ersten und einen zweiten Pufferbehälter vorsieht, in die das Retentat der Membranfiltration geleitet werden kann,
b) wobei man für eine vorgewählte Zeitdauer oder bis der erste Pufferbehälter gefüllt ist das Retentat der Membranfiltration mindestens teilweise in den ersten Pufferbehälter leitet,
c) nach Ablauf der vorgewählten Zeitdauer oder wenn der erste Pufferbehälter gefüllt ist
d) die Einleitung des Retentats in den ersten Pufferbehälter beendet und das Retentat mindestens teilweise in den zweiten Pufferbehälter leitet,
e) den Wert mindestens eines für die Zusammensetzung des Inhalts des ersten Pufferbehälters charakteristischen Parameters bestimmt und
f) eine solche Menge von Ergänzungschemikalien in den ersten Pufferbehälter gibt, daß der Wert des charakteristischen Parameters derart geändert wird, daß der Inhalt des ersten Pufferbehälters als Ergänzungslösung für die Phosphatierlösung verwendet werden kann,
g) anschließend den Inhalt des ersten Pufferbehälters in die Phosphatierlösung entleert, während man
h) das Retentat der Membranfiltration mindestens teilweise in den zweiten Pufferbehälter leitet, und
i) nach Entleeren des ersten Pufferbehälters und Ablauf der vorgewählten Zeit zum Füllen des zweiten Pufferbehälters, oder wenn dieser gefüllt ist, die Funktion von erstem und zweiten Pufferbehälter vertauscht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die vorgewählte Zeitdauer im Bereich von 8 bis 120 Stunden liegt.
3. Verfahren nach einem oder beiden der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als den für die Zusammensetzung des Inhalts des ersten Pufferbehälters charakteristischen Parameter den pH-Wert auswählt und daß man eine solche Menge mindestens einer neutralisierenden Ergänzungschemikalie zugibt, daß ein pH-Wert im Bereich von 2,6 bis 3,6 erhalten wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als alkalische Ergänzungschemikalie Zink- und/oder Mangancarbonat zugibt.
5. Verfahren zum Aufbereiten von Phosphatierbadüberlauf oder Spülwasser nach einer Phosphatierung mit einer Phosphatierlösung nach Lehre der Deutschen Patentanmeldung DE 101 42 933, wobei nach Alternative i) verfahren und das Permeat der Membranfiltration auf einen pH-Wert im Bereich zwischen 6 und 13 eingestellt und zum Ergänzen einer Reinigungslösung für die Reinigung der zu phosphatierenden Metalloberflächen eingesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Permeat der Membranfiltration eines oder mehrere Tenside zugibt.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Tenside ausgewählt sind aus nichtionischen Tensiden.
7. Verfahren nach einem oder beiden der Ansprüche 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Permeat der Membranfiltration zusätzlich Buildersubstanzen zugibt.
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ES02743134T ES2279873T3 (es) 2001-06-08 2002-05-31 Prevencion del bloqueo de membrana en la elaboracion de aguas residuales en el fosfatado.
DE50209171T DE50209171D1 (de) 2001-06-08 2002-05-31 Verhinderung von membranverblockung bei der abwasseraufbereitung bei der phosphatierung
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