DE102011077172A1

DE102011077172A1 - Mikrowellenofen

Info

Publication number: DE102011077172A1
Application number: DE102011077172A
Authority: DE
Inventors: Martin Zemek; Gerhard Gradel
Original assignee: Areva NP GmbH
Current assignee: Areva GmbH
Priority date: 2011-06-08
Filing date: 2011-06-08
Publication date: 2012-12-13

Abstract

Die Erfindung betrifft einen Mikrowellenofen zum Sintern eines Sinterguts aus einem keramischen Material, insbesondere zum Sintern von Kernbrennstoff-Pellets auf UO2-, PuO2- und ThO2-Basis, mit einem Resonator, der einen Resonatorraum (5) und diesen umschießende, innenseitig mit einer Isolationsschicht (3) aus keramischem Material ausgekleideten Gehäusewänden(4) umgrenzt ist, mit wenigstens einem Wellenleiter (7), der außenseitig an einer Gehäusewand (4) angeordnet ist, über mehrere Öffnungen (9) in der Gehäusewand (4) mit dem Resonatorraum (5) in wellenleitender Verbindung steht und mit einem Mikrowellen-Generator (8) ausgestattet ist, mit wenigstens einer im Resonatorraum (5) angeordneten, zur Aufnahme des Sinterguts und einer Sinteratmosphäre dienenden, von wenigstens einer Wand (29) aus einem keramischen Material umgrenzten Sinterkammer (24). Im Resonatorraum (5) ist ein durch Mikrowellen erhitzbares Heizelement (28) vorhanden, wobei dieses zumindest teilweise aus wenigstens einem Material besteht, dessen Absorptionsfähigkeit für die elektromagnetische Energie der im Resonatorraum (5) herrschenden Mikrowellen größer ist als jene des keramischen Materials der Sinterkammer-Wand (29) und als jene eines zu thermischen Isolationszwecken im Resonatorraum (5) vorhandenen keramischen Materials.

Description

Die Erfindung betrifft einen Mikrowellenofen zum Sintern eines Sinterguts aus einem oxidischen Material, insbesondere aus Kernbrennstoffen auf UO₂-, PuO₂- und ThO₂-Basis. Das Sintern eines derartigen Sinterguts erfordert Temperaturen von mehr als 1600 °C. Bei der herkömmlichen Sintertechnik werden Sinteröfen eingesetzt, die mit einer massiven Hochtemperaturisolierung aus keramischem Material ausgekleidet sind. Die Öfen werden meist mit elektrischen Widerstandsheizungen beheizt. Nachteilig ist, dass dabei dass das Isoliermaterial und sonstige, bei den in Rede stehenden Öfen ebenfalls massiven Konstruktionsteile auf ein sehr hohes Temperaturniveau aufgeheizt und auf diesem Niveau gehalten werden müssen, was einen entsprechenden Energieaufwand bedeutet. Nachteilig ist weiterhin die lange Prozesszeit von beispielsweise 18 Stunden, die hauptsächlich auf den großen Zeitbedarf zum Aufheizen und zum Abkühlen des Sinterofens zurückzuführen ist.
Bei einem aus EP1060355 bekannten Sinterofen wird die Mikrowellentechnologie angewandt, bei der die Wärme aufgrund der Wechselwirkung mit der Mikrowellenstrahlung direkt im Sintergut entsteht, was mit einem geringeren Wärmeverlust und verkürzten Prozesszeiten verbunden ist. Der bekannte Mikrowellenofen umfasst einen Resonator, der ein innenseitig mit einer Isolationsschicht aus keramischem Material ausgekleidetes Gehäuse aufweist, und wenigstens einen Wellenleiter, der an einer Gehäusewand des Resonators angeordnet ist, über mehrere Öffnungen in der Gehäusewand mit dem Innenraum des Resonators, dem Resonatorraum, in wellenleitender Verbindung steht und der mit einem Mikrowellen-Generator ausgestattet ist. Im Resonatorraum ist eine zur Aufnahme des Sinterguts und eines Sinterhilfsgases dienende, von Wänden aus einem keramischen Material umgrenzte Sinterkammer vorhanden, wobei der zwischen der Sinterkammer und der Gehäusewand des Resonators vorhandene Raum vollständig mit einem keramischen Material wie Al₂O₃ gefüllt ist. Nachteil des bekannten Mikrowellenofens ist, dass das Sinterergebnis nicht zufriedenstellend ist. Die damit gesinterten Brennstoffpellets weisen eine relativ starke Streuung hinsichtlich ihrer Dichte auf, so dass ein Großteil der Pellets als Ausschuss verworfen werden muss. Nachteilig ist außerdem, dass ein Betrieb bei Sintertemperatur auf etwa 2 Stunden beschränkt ist. Dies beruht vor allem darauf, dass das keramische Isolationsmaterial bei Temperaturen von 1400 °C bis 1500‚°C an die Mikrowellenstrahlung ankoppelt. Die von dem Isolationsmaterial absorbierte Energie fehlt dann zum Aufheizen des Sinterguts, es kommt zu einem Temperatureinbruch im Sintergut. Das Isolationsmaterial heizt sich dagegen immer mehr auf. Der Sinterprozess muss unterbrochen werden, bis sich das Isolationsmaterial im Resonatorraum wieder abgekühlt hat.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Mikrowellenofen vorzuschlagen, der hier Abhilfe schafft.
Diese Aufgabe wird mit einem Mikrowellenofen der eingangs genannten Art dadurch gelöst, dass in dem Resonatorraum ein durch Mikrowellen erhitzbares Heizelement vorhanden ist. Das Heizelement besteht dabei zumindest teilweise aus wenigstens einem Material mit einer Absorptionsfähigkeit für die elektromagnetische Energie der im Resonatorraum herrschenden Mikrowellen, die größer ist als jene des keramischen Materials der Sinterkammer-Wände und als jene eines zu thermischen Isolationszwecken im Resonatorraum vorhandenen keramischen Materials. Die Idee der Erfindung besteht somit mit anderen Worten darin, einen Teil der in den Resonatorraum eingestrahlten Mikrowellen durch das Heizelement zu absorbieren und in Wärme umzuwandeln, wobei diese Wärme in die Sinterkammer und das darin vorhandene Sintergut transferiert werden kann, wobei dadurch die Intensität des Mikrowellenfeldes im Zentrum des Resonatorraums und damit in der Sinterkammer stabilisiert wird. Von Vorteil ist dabei insbesondere, dass durch eine entsprechende Abmessung des Heizelements praktisch die gesamte Sinterkammer oder zumindest eine mit Sintergut beschickte Sinterzone gleichmäßig beheizbar ist, so dass Schwankungen die durch ein inhomogenes Mikrowellenfeld kompensiert werden. Die Folge sind gleichmäßige Temperaturverhältnisse innerhalb der Sinterkammer, so dass die einzelnen Sinterkörper oder Pellets hinsichtlich ihrer Dichte bei geringer Streuung die geforderten Sollwerte erreichen. Ein weiterer positiver Effekt der erfindungsgemäßen Ausgestaltung ist, dass die Ankopplung von sich im Resonatorraum befindlichen keramische Isoliermaterialien, beispielsweise der innenseitigen Auskleidung der Gehäusewände des Resonators, reduziert ist. Dies könnte darauf zurückzuführen sein, dass ein nicht unerheblicher Anteil der Mikrowellenenergie von dem Heizelement absorbiert wird und daher nicht mehr zur Erwärmung der Isolationsmaterialien zur Verfügung steht. Außerdem ist es bei dem erfindungsgemäßen Mikrowellenofen nicht erforderlich, den praktisch den gesamten Resonatorraum mit einem solchen Material zu füllen. Die Isolierung kann vielmehr nur auf eine innenseitige nur einige Zentimeter starke Auskleidung der Gehäusewände des Resonators beschränkt sein, so dass gegebenenfalls eine Aufheizung der die Gehäusewände innenseitig auskleidenden keramischen Isolierschicht auf einen für die Ankopplung an die Mikrowellen kritischen Temperaturbereich von etwa 1400 °C bis 1500 °C auf einfache Weise durch eine außenseitige Kühlung der Gehäusewand verhindert werden kann.
In den Unteransprüchen sind weitere vorteilhafte Ausgestaltungen angegeben.
Die Erfindung wird nun an Hand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:
1 eine schematische perspektivische Ansicht eines Mikrowellenofens,
2 eine erste Ausführungsvariante in einem Schnitt entsprechend Linie II-II in 1,
3 den Ausschnitt III in 2 in perspektivischer Ansicht,
4 eine gegenüber 3 abgewandelte Ausgestaltung in einer Schnittdarstellung entsprechend Linie IV-IV in 3,
5 ein weiteres Ausführungsbeispiel in einer 2 entsprechenden Darstellung,
6 ein weiteres Ausführungsbeispiel in einer 2 entsprechenden Darstellung,
7 eine schematische Längsschnittdarstellung eines mit einer Gasschleuse versehenen Sinterkammer.
Zentrales Bauteil eines Mikrowellenofens 1 ist ein beispielsweise quaderförmiger Resonator 2 mit Gehäusewänden 4, die einen Innenraum, den Resonatorraum 5 umschließen. Die Gehäusewände sind innenseitig mit einer thermischen Isolationsschicht 3 aus keramischen Material, insbesondere aus Aluminiumoxid, ausgekleidet. Die Isolierschicht 3 weist eine geringe Dicke von beispielsweise nur einigen Zentimetern auf, so dass der größte Teil des Resonatorraums 5 mit einem gasförmigen Medium, beispielsweise mit Luft oder Stickstoff, gefüllt ist. An der Deckenwand 4a und der Bodenwand 4b des Resonators sind außenseitig mit einem Kühlmedium beschickbare Kühlkanäle 6 angebracht, welche zur Kühlung vor allem der Isolierschicht 3 der Gehäusewände dienen. An den Seitenwänden 4c des Resonators 2 ist jeweils ein sich in Längsrichtung der genannten Wände erstreckender Wellenleiter 7 angebracht. Die innen hohlen, im Querschnitt beispielsweise rechteckig ausgestalteten Wellenleiter 7 stehen mit dem Resonatorraum 5 in wellenleitender Verbindung. Ihr eines Ende ist mit einem Mikrowellengenerator 8, beispielsweise einem Magnetron, Gyrotron oder Klystron, verbunden. Die wellenleitende Verbindung zwischen dem Wellenleiter 7 und dem Resonatorraum 5 kann, wie bei dem aus EP 1060355 B1 bekannten Mikrowellenofen über Öffnungen 9 in den Seitenwänden 4c erfolgen, wobei die Öffnungen den Innenraum der Wellenleiter 7 mit dem Resonatorraum 5 verbinden. Die Öffnungen 9 können, etwa um eine hermetische Abdichtung des Resonatorraums 5 gegenüber der Umgebung zu erreichen, mit Fenstern z.B. aus Silikatglas (nicht gezeigt) hermetisch verschlossen sein. Bei den in den Abbildungen dargestellten Ausführungsbeispielen erfolgt die Einspeisung der Mikrowellen in den Resonatorraum 5 über Drehantennen 10, die vorzugsweise im Resonatorraum angeordnet sind. Die Öffnungen 9 sind in diesem Fall kreisrund ausgestaltet und bilden Durchführungen für eine Antriebswelle 13, an deren in den Resonatorraum 5 hineinragenden Ende die beispielsweise stabförmig ausgebildeten und sich beispielsweise in einem etwa rechten Winkel zur Antriebswelle erstreckenden Drehantennen 10 fixiert sind. Beispielsweise sind jedem Wellenleiter 7 vier Drehantennen 10 zugeordnet, wobei jede Antriebswelle 13 mit einer einen Motor (nicht gezeigt) und gegebenenfalls ein Getriebe (nicht gezeigt) umfassenden Antriebseinheit 14 verbunden ist, die außenseitig am Wellenleiter 7 angeordnet ist. Ein mit der Antriebseinheit 14 verbundener Längsabschnitt 15 der Antriebswelle 13 ist aus einem für Mikrowellen durchsichtigen Material, beispielsweise aus Glas, Quarz, Quarzglas oder Silikatglas, gefertigt. Auf diese Weise ist verhindert, dass Mikrowellen über die Antriebseinheit 14 in die Umgebung abgestrahlt werden. Die Durchführung der Antriebswellen 13 durch die Öffnungen 9 kann nicht völlig hermetisch abdichtend ausgestaltet werden. Wenn eine solche hermetische Abdichtung gewünscht ist, um das Übertreten von unerwünschten Substanzen, beispielsweise von Plutonium bei der Herstellung von Brennstoffpellets aus UO₂-PuO₂-Mischoxid (MOX), in die Umgebung zu verhindern, wird entweder eine Einspeisung der Mikrowellen in den Resonatorraum 5 über in den Seitenwänden 4c vorhandene Fenster beispielsweise aus Quarzglas (nicht gezeigt) vorgenommen oder die innerhalb des Resonatorraums 5 angeordneten Drehantennen 10 sind von einer Kapsel 17 hermetisch dicht umschlossen, welche zumindest teilweise aus einem für Mikrowellen durchsichtigen Material besteht, beispielsweise ein Quarzglasfenster 18 aufweist. Eine weitere Maßnahme, um ein Austreten giftiger Substanzen in die Umgebung zu Verhindern ist in 1 dargestellt. In einem Bereich zwischen den Wellenleitern 7 und den an ihrem einen Ende fixierten Mikrowellengenerator 8 ist eine Trennwand 11 aus einem für Mikrowellen durchsichtigen Material, beispielsweise aus Quarzglas, vorhanden. Die Trennwand 11 ist hermetisch dicht mit den Wänden der Wellenleiter 7 verbunden. Ein Austritt giftiger Substanzen über die Mikrowellengeneratoren ist dadurch verhindert. Zur optimalen Einstellung der Geometrie der Wellenleiter 7 ist in diesen eine Justiereinrichtung 19 angeordnet, mit denen der wirksame Innenraum der Wellenleiter 7, insbesondere deren Länge, verändert werden kann. Die Justiereinrichtungen 19 weisen eine komplementär zur Innenquerschnittsfläche der Wellenleiter 7 ausgestaltete Platte 20 auf, die über einen stirnseitig aus den Wellenleitern 7 herausgeführten Betätigungsstab 23 in Längsrichtung der Wellenleiter 7 verschiebbar sind.
Die Einspeisung von Mikrowellen in den Resonatorraum 5 kann auch, wie in der rechten Seite von 6 gezeigt ist, über Fenster 12 aus einem für Mikrowellen durchlässigen Material wie Glas, Quarz, Quarzglas oder Silikatglas erfolgen. Die Fenster 12 sind dabei in einer Wand des Resonatorraums 5 vorhanden, an der außenseitig ein Wellenleiter 7 verläuft. Wenn auch in diesem Fall eine Drehantenne 10 vorgesehen ist, so befindet sich diese innerhalb des Wellenleiters 7.
Innerhalb des Resonatorraums 5, beispielsweise in einer zentralen Position ist eine Sinterkammer 24 angeordnet, die zur Aufnahme des Sinterguts, im folgenden wird auf Pellets 25 aus einem Kernbrennstoff der o.g. Art Bezug genommen, dient. Die Sinterkammerwände 29 bestehen zumindest teilweise aus einem keramischen Material wie Aluminiumoxid (Al₂O₃) Bei dem in 1 und 2 dargestellten Ausführungsbeispiel ist die Sinterkammer 24 in Form eines beispielsweise geradlinig verlaufenden Rohres ausgebildet, welches sich durch den gesamten Resonatorraum 5 hindurch erstreckt und die Stirnwände 4d des Resonators 2 durchsetzt. Die Sinterkammer 24 kann dabei beidseitig mit einem Überstand 26 aus dem Resonator 2 heraus stehen. Eine rohrförmig ausgestaltete Sinterkammer 24 dient in erster Linie dem kontinuierlichen Betrieb, d.h. es wird beispielsweise in Richtung der Pfeile 27 eine aus einer Vielzahl von Pellets 25 (2) bestehende Säule durch die Sinterkammer 24 hindurch geschoben, wobei kontinuierlich eine Aufheizung, dann der eigentliche Sintervorgang und schließlich eine Abkühlung erfolgen. Wie 2 zu entnehmen ist, beschränkt sich die Anordnung von keramischem Isoliermaterial wie Aluminiumoxid auf die innenseitige, eine Dicke von einigen Zentimetern aufweisende Isolierschicht 3 der Gehäusewände 4. Ansonsten ist im Resonatorraum 5 kein weiteres Isoliermaterial der genannten Art angeordnet.
Neben der Sinterkammer 24 ist als wesentlicher Bestandteil des Mikrowellenofens 1 ein durch Mikrowellen erhitzbares Heizelement vorhanden. Dieses besteht zumindest teilweise, vorzugsweise vollständig, aus wenigstens einem Material mit einer Absorptionsfähigkeit für die elektromagnetische Energie der im Resonatorraum 5 herrschenden Mikrowellen, welche größer ist als jene des keramischen Materials der Sinterkammerwände 29 und größer als jene eines zu thermischen Isolationszwecken im Resonatorraum 5 vorhandenen keramischen Isolationsmaterials (z.B. Isolationsschicht 3). Aufgrund der genannten Eigenschaften wirkt das Heizelement 28 quasi wie eine Empfangsantenne, d.h. die Mikrowellen koppeln verstärkt an das Material des Heizelements an, wodurch es zu einer Erhitzung des Heizelements 28 kommt. Die dabei erzeugte Wärme wird durch Strahlung und Konvektion zumindest teilweise auf die Sinterkammer 24 und letztlich auf die darin vorhandenen Pellets 25 übertragen, wodurch die Ankopplung der Mikrowellen an das Sintergut gefördert wird. Um den Wärmetransfer möglichst effektiv zu gestalten, ist das Heizelement 28 näher an der Sinterkammer 24 als an den Gehäusewänden 4 beziehungsweise der Isolierschicht 3 angeordnet. Vorzugsweise ist das Heizelement 28 in unmittelbarer Nähe zur Sinterkammer 24 und, um den Wärmetransfer durch Konvektion zu begünstigen, unterhalb von dieser angeordnet. Das Heizelement 28 ist prinzipiell so ausgestaltet, dass es mit einer der Sinterkammer 24 zugewandten Seite 30 die Sinterkammer 24 zumindest teilweise umgreift. Das Heizelement 28 ist so bemessen, dass es mit seiner Seite 30 zumindest die Sinterzone 33 der Sinterkammer, d.h. jenen Bereich, in dem Pellets 25 gelagert sind, umgreift. Im Falle einer rohrförmigen Sinterkammer 24 ist das Heizelement als sich in Längsrichtung der Sinterkammer 24 erstreckende Rinne ausgestaltet (siehe auch 3), wobei die der Sinterkammer 24 zugewandte Seite 30 beispielsweise koaxial zur Außenfläche der Sinterkammer 24 verläuft. Zischen dem Heizelement 28 und der Sinterkammer 24 ist unabhängig von der jeweiligen Formgebung vorzugsweise eine Zwischenraum 34 vorhanden, d.h. die genannten Elemente stehen nicht im direkten Kontakt miteinander.
Als Material für das Heizelements wird prinzipiell ein Material eingesetzt, das in einem Temperaturbereich von 1000°C bis 2000°C keine Phasenumwandlung durchläuft, etwa seine Gitterstruktur ändert und dabei seine mechanische Festigkeit verliert. Materialien, die diese Eigenschaft aufweisen und eine hohe ausreichend hohe Absorptionsfähigkeit für Mikrowellen aufweisen sind Perowskite, stabilisiertes ZrO₂, welches vorzugsweise mit Y₂O₃ und/oder CeO₂dotiert ist, und Carbide, vorzugsweise SiC, CaC, und/oder B₄C
Innerhalb des Resonatorraums 5 ist ein gasförmiges Medium, vorzugsweise Luft vorhanden. Die Sinterkammer 24 dagegen ist während des Sintervorgangs mit einer Sinteratmosphäre gefüllt oder, beispielsweise in Richtung der Pfeile 27 durchströmt. Als Sinteratmosphäre kommen beispielsweise eine N₂-H₂-Mischung, eine H₂-Ar-Mischung, eine H₂-CO₂-Mischung oder CO₂ in Frage. Es ist vorteilhaft, das Sintergas im Gegenstrom zur Bewegung des Sinterguts einzuspeisen.
Für die Ausgestaltung sowohl der Sinterkammer 24 als auch des Heizelements 28 stehen eine Vielzahl von verschiedenen Formvarianten zur Verfügung. So ist beispielsweise denkbar, dass das Heizelement 28a in Form eines Rohres ausgebildet ist, welches die ebenfalls rohrförmige Sinterkammer 24 koaxial umfasst (4). Um einen Zutritt von Mikrowellen zur Sinterkammer 24 zu ermöglichen, sind im Heizelement 28a mehrere Durchbrüche 35 vorhanden. Bei dem in 5 gezeigten Ausführungsbeispiel ist die Sinterkammer 24a für einen Batch-Betrieb ausgelegt und weist einen Deckel 36 auf, um eine Beschickung mit beziehungsweise eine Entnahme von Pellets 25 zu ermöglichen. Das Heizelement 28b ist komplementär zur Heizkammer 24a, also ebenfalls etwa kastenförmig ausgebildet und weist eine oberseitige Öffnung 37 auf. Das Heizelement 28b umgreift die Seitenwände und den Boden der Sinterkammer 24a, wobei zwischen den genannten Wänden und dem Heizelement 28b ein Zwischenraum 34 vorhanden ist.
Bei dem in 6 gezeigten Ausführungsbeispiel ist zentral innerhalb des Resonatorraums 5 eine Wände 38 aus einem keramischem Isolationsmaterial, vorzugsweise aus Aluminiumoxid, aufweisende Hochtemperaturkammer 39 angeordnet. Auf Grund der Isolierwirkung der Wände 38 wird die von dem Heizelement 28 erzeugte Wärme in der Hochtemperaturkammer 39 zurückgehalten, wird also nicht an die von außen durch die Kühlkanäle 6 gekühlten Gehäusewände 4 abgestrahlt. Die Hochtemperaturkammer 39 ist beispielsweise würfel-, quader- oder zylinderförmig ausgestaltet. Im Falle einer Sinterkammer 24 und einem Heizelement entsprechend 2 sind die den Stirnwänden 4d des Resonators 2 zugewandten Stirnwände 40 der Hochtemperaturkammer 39 von der rohrförmigen Sinterkammer 24 durchsetzt sind. Die Drehantennen 10 können in dem zwischen der Hochtemperaturkammer 39 und den Gehäusewänden 4 vorhandenen Zwischenraum 43 positioniert sein. Denkbar ist aber auch, dass die Drehantennen 10 bei entsprechender Verlängerung und Durchführung der Antriebswelle 13 durch die Wand 38 innerhalb der Hochtemperaturkammer 39 positioniert sind, was durch die gestrichelte Linie 44 in 6 angedeutet ist.

Mit dem in 6 gezeigten Mikrowellenofen wurden zylindrische Pellets mit einem Durchmesser von 12 mm und einer Länge von 16 mm gesintert. Als Ausgangspulver wurde UO₂-Pulver mit einer Kristallitgröße von 0,2 µm bis 0,3 µm verwendet. Das Pulver wurde mit einem Porenbildner, z.B. Azodicarbonamid und einem festen Schmiermittel versetzt. Die aus dem Ausgangspulver durch eine axiale Verpressung hergestellten Grünlinge wurden in die rohrförmige Sinterkammer 24 eingesetzt wobei die Grünlinge jeweils an vorgegebenen Positionen in der Sinterkammer 24 angeordnet wurden. Eine Charge der auf die oben beschriebene Weise hergestellten Grünlinge wurde in einem Mikrowellenofen 1 ohne Heizelement, und eine zweite Charge in einem Sinterofen 1 mit Heizelement 28 gesintert. Eine dritte Charge der Grünlinge schließlich wurde in einem konventionellen Sinterofen gesintert. Da in einem konventionellen, mit einer Widerstandsheizung arbeitenden Sinterofen in der die Grünlinge aufnehmende Sinterzone praktisch überall gleiche Temperaturverhältnisse vorliegen, war eine Zuordnung der Pellets zu bestimmten Positionen innerhalb des Ofens nicht erforderlich. In allen drei Fällen wurde als Sintergas eine Mischung aus 95 % Stickstoff und 5% Wasserstoff eingesetzt. Versuchsparameter und Ergebnisse der Sinterversuche sind in der unten stehenden Tabelle (Teil 1 und Teil 2) zusammengefasst.

Versuchsparameter
Ofen	Mikrowellen ofen	Mikrowellenofen	Konventioneller Ofen
Heizelement	ohne	mit	- (elektr. Widerstands heiz.)
Sintergas	N₂ + H₂ (95:5)	N₂ + H₂ (95:5)	N₂ + H₂ (95:5)
Max. Sintertem peratur [°C]	1300	1645	1750
Leistung Mikro wellen [%]	100	63	-
Dauer [h]	1,5	3	2

Ergebnis
Mittlere Pel let-Dichte [% TD]	84,52 mit Porenbildner	93,78 mit Porenbildner	92,98 mit Porenbildner
Mittlere Korn größe [µm]	-	8	7

Tabelle (Teil 1)

Versuchsparameter
Ofen	Mikrowellen ofen
Heizelement	mit
Sintergas	N₂ + H₂ (95:5)
Max. Sintertemperatur [°C]	1780 °C
Leistung Mikrowellen [%]	75 %
Dauer [h]	1,5 h
Ergebnis
Mittlere Pellet-Dichte [% TD]	97,7 % ohne Porenbildner
Mittlere Korngröße [µm]	18

Tabelle (Teil 2)

Bei dem ohne Heizelement arbeitenden Mikrowellenofen wurde trotz maximaler Mikrowellenleistung lediglich eine maximale Sintertemperatur von 1300°C erreicht. Nach 1,5 Stunden reiner Sinterdauer (ohne Aufheiz- und Abkühlphase) war die Sinterung abgeschlossen, wobei Pellets mit einer mittleren Dichte von nur 84,52% TD und einer großen Dichtestreuung erhalten wurden (siehe Diagramm 1)
Diagramm 1
TD ist die theoretische Dichte von UO₂, die 10,96 g/cm³ beträgt. Bei der Sinterung im konventionellen Sinterofen wurden die Grünlinge innerhalb von 2 Stunden bei einer Sintertemperatur von 1750°C gesintert. Dabei wurde eine im Sollbereich liegende mittlere Dichte von 92,98% TD erreicht. Die Dichte der mit dem Mikrowellenofen ohne Heizelement erzeugten Pellets lag somit um ca. 8% unterhalb der konventionell gesinterten Pellets. Pellets mit einer sogar noch größeren Dichte als die im konventionellen Ofen erreichte wurden bei der Sinterung unter Anwesenheit eines Heizelements 28 erreicht. Obwohl die Mikrowellengeneratoren 7 nur mit 63% ihrer maximalen Leistung
betrieben wurden, konnte in der Sinterkammer 24 während der Sinterphase eine Temperatur von 1645°C aufrecht erhalten werden. Nach drei Stunden war der Sintervorgang abgeschlossen. Es wurden Pellets mit einer mittleren Dichte von 93,78% und einer geringen Dichtestreuung (siehe Diagramm 2) erhalten. Die mittlere Korngröße dieser Pellets lag bei 8 µm und damit bei einem mit der konventionellen Sinterung vergleichbaren Wert (7 µm).
Diagramm 2
Diagramm 3
Bei der Sinterung mit dem Mikrowellenofen ohne Verwendung eines Heizelements 28 konnten zwar ebenfalls einige Pellets mit einer Dichte im Bereich von 90% TD erreicht werden. Es trat aber je nach Position der einzelnen Pellets innerhalb der Sinterkammer 24 eine erhebliche Dichtestreuung auf, wie dem Diagramm 1 zu entnehmen ist. Bei den unter Anwesenheit des Heizelements 28 gesinterten Pellets wurde dagegen eine äußerst geringe Dichtestreuung erreicht.
Mit UO₂-Pulvern ohne Zugabe eines Porenbildners wurden Dichten bis zu etwa 98 % TD und Korngrößen bis 18 µm erreicht (siehe Tabelle Teil 2.
Dieses Ergebnis kann so interpretiert werden, dass mit dem Heizelement 28 eine Vergleichmäßigung der Temperatur innerhalb der Sinterkammer 24 erreicht wird, so dass an jeder Pellet-Position die annähernd die gleichen thermischen Verhältnisse vorliegen. Ohne Heizelement kann ein solcher Zustand trotz des Einsatzes von Drehantennen 10 nicht erreicht werden. Die Sinterversuche zeigten weiterhin, dass ein Mikrowellenofen der erfindungsgemäßen Art im Dauerbetrieb eingesetzt werden kann. Die eigentliche Sinterphase ist zwar etwa ebenso lang wie beim konventionellen Sinterofen. Bei letzterem sind aber die Aufheiz- und Abkühlphase des Ofens wegen dessen großer Masse wesentlich länger als bei einem Mikrowellenofen, so dass hier der gesamte Sinterprozess kürzer ist.
Vielfach soll eine Sinterung in unterschiedlichen Sinteratmosphären vorgenommen werden. Um dies zu ermöglichen, ist die Sinterkammer 24 mit einer Gasschleuse 44 versehen (siehe 7). Beispielsweise mittig an der Sinterkammer sind zwei sich beispielsweise diametral gegenüberliegende Anschlüsse 45, 46 vorhanden. Über einen Anschluss, etwa den Anschluss 45 wird ein Trenngas wie z.B. Stickstoff oder Argon zugeführt und über den Anschluss 46 wieder abgeführt (siehe Pfeile 41). In dem Bereich zwischen den Anschlüssen 45 und 46 entsteht so eine Gasströmung, quasi ein Gasvorhang, der die Sinterkammer in einen ersten und einen zweiten Teilbereich 47, 48 trennt, wobei diese mit unterschiedlichen Gasatmosphären beschickbar sind, ohne dass es zu einer Vermischung kommt. Zur Beschickung der Teilbereiche mit unterschiedlichen Atmosphären, beispielsweise einer reduzierend wirkenden Atmosphäre wie etwa H₂ oder H₂-Ar einerseits und einer oxidierend wirkenden Atmosphäre wie CO₂-Ar, sind nahe den Anschlüssen 45, 46 zwei weitere Anschlüsse 49 vorhanden. Vorzugsweise erfolgt eine Beschickung der Sinterkammer mit einer Atmosphäre der genannten Art bzw. allgemein mit einem Sintergas von den Enden der Sinterkammer 24 her, wobei das entsprechende Gas oder Gasgemisch über die Anschlüsse 49 ausströmt, was durch die Pfeile 50 angedeutet ist. Während des Sinterprozesses werden zu sinternde Pellets 25 kontinuierlich durch die Sinterkammer 24 geschoben und gelangen nach Durchlauf des ersten Teilbereichs 47 über die Gasschleuse 44 hinweg in den zweiten Teilbereich 48.
Zur Regelung insbesondere der Leistung der Mikrowellengeneratoren 8 ist in der Sinterkammer 24 ein optisches Pyrometer (nicht gezeigt), angeordnet, das Bestandteil einer Regeleinrichtung (nicht gezeigt) ist.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

EP 1060355 [0002]
EP 1060355 B1 [0014]

Claims

Mikrowellenofen zum Sintern eines Sinterguts aus einem keramischen Material, insbesondere zum Sintern von Kernbrennstoff-Pellets auf UO₂-, PuO₂- und ThO₂-Basis, mit einem Resonator (), der einen Resonatorraum (5) und diesen umschießende, innenseitig mit einer Isolationsschicht (3) aus keramischem Material ausgekleideten Gehäusewänden(4) umgrenzt ist, mit wenigstens einem Wellenleiter (7), der außenseitig an einer Gehäusewand (4) angeordnet ist, über mehrere Öffnungen (9) in der Gehäusewand (4) mit dem Resonatorraum (5) in wellenleitender Verbindung steht und mit einem Mikrowellen-Generator (8) ausgestattet ist, mit wenigstens einer im Resonatorraum (5) angeordneten, zur Aufnahme des Sinterguts und einer Sinteratmosphäre dienenden, von wenigstens einer Wand (29) aus einem keramischen Material umgrenzten Sinterkammer (24), dadurch gekennzeichnet, dass in dem Resonatorraum (5) ein durch Mikrowellen erhitzbares Heizelement (28) vorhanden ist, wobei dieses zumindest teilweise aus wenigstens einem Material besteht, dessen Absorptionsfähigkeit für die elektromagnetische Energie der im Resonatorraum (5) herrschenden Mikrowellen größer ist als jene des keramischen Materials der Sinterkammer-Wand (29) und als jene eines zu thermischen Isolationszwecken im Resonatorraum (5) vorhandenen keramischen Materials.
Mikrowellenofen nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Material des Heizelements ein Material ist, das in einem Temperaturbereich von 1000°C bis 2000°C keine Phasenumwandlung durchläuft.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Material des Heizelements () stabilisiertes ZrO₂ ist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das ZrO₂ mit Y₂O₃ und/oder CeO₂ dotiert ist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Material des Heizelements Carbid ist.
Mikrowellenofen nach Anspruch 5, gekennzeichnet durch ein Carbid aus der Gruppe SiC, CaC, B4C.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Material des Heizelements ausgewählt ist aus der Gruppe der Perowskite.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Heizelement näher an der Sinterkammer (24) angeordnet ist als an der Isolationsschicht(3) der Gehäusewände (4) des Resonators (2).
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Heizelement (28) mit einer der Sinterkammer (24) zugwandten Seite (30) die Sinterkammer (24) zumindest teilweise umgreift.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Sinterkammer (24) von einem Rohr gebildet ist, welches mit seinen beiden Enden den Resonator (2) durchsetzt.
Mikrowellenofen nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Heizelement (28) rinnenförmig ausgestaltet ist und sich längs der rohrförmigen Sinterkammer (24) erstreckt.
Mikrowellenofen nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Heizelement (28) ein Umfangsabschnitt eines Rohres ist und koaxial zur Sinterkammer (24) verläuft.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen der Sinterkammer (24) und dem Heizelement (28) ein Zwischenraum (34) vorhanden ist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Heizelement (28) unterhalb der Sinterkammer (24) angeordnet ist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Sinterkammer (24) zumindest teilweise innerhalb einer von wenigstens einer Wand (38) aus einem keramischem Material umgrenzten Hochtemperaturkammer(39) angeordnet ist, wobei das keramische Material der Wand (38) eine der Isolationsschicht (3) der Gehäusewände (4) entsprechende Absorptionsfähigkeit für die elektromagnetische Energie der im Resonatorraum (5) herrschenden Mikrowellen aufweist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Einleitung der Mikrowellen in den Resonatorraum (5) in diesem Drehantennen (10) angeordnet sind, welche mit einer die Öffnungen (9) in der Gehäusewand (4) durchsetzenden Antriebswelle (13) verbunden sind.
Mikrowellenofen nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass zur Einleitung der Mikrowellen in die Hochtemperaturkammer (39) in diesem Drehantennen (10) angeordnet sind, welche mit einer Öffnungen (9´) in der Wand (38) der Hochtemperaturkammer (39) durchsetzenden Antriebswelle (13) verbunden sind.
Mikrowellenofen nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass außenseitig am Wellenleiter (7) eine Antriebseinheit (14) zum Drehantrieb der Drehantenne (10) angeordnet ist, wobei ein sich von der Antriebseinheit (14) in den Innenraum des Wellenleiters (7) hinein erstreckender Längsabschnitt (15) der Antriebswelle (13) aus einem für Mikrowellen durchsichtigen Material besteht.
Mikrowellenofen nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass zur Einleitung der Mikrowellen in den Resonatorraum (5) dieser mit dem Wellenleiter (7) über Fenster aus einem für Mikrowellen durchlässigen Material in Verbindung steht.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Mikrowellengenerator (8) über eine Trennwand (11) aus einem für Mikrowellen durchlässigen Material vom Wellenleiter (7) abgetrennt ist.
Mikrowellenofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Sinterkammer (24) mit Hilfe einer Gasschleuse 44 in zwei Teilbereiche (47, 48) unterteilt ist.