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DE102009037479A1 - Verfahren zur Herstellung eines biokompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, das danach erhältliche Kompositmaterial sowie dessen Verwendung als Medizinprodukt - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines biokompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, das danach erhältliche Kompositmaterial sowie dessen Verwendung als Medizinprodukt Download PDF

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DE102009037479A1
DE102009037479A1 DE102009037479A DE102009037479A DE102009037479A1 DE 102009037479 A1 DE102009037479 A1 DE 102009037479A1 DE 102009037479 A DE102009037479 A DE 102009037479A DE 102009037479 A DE102009037479 A DE 102009037479A DE 102009037479 A1 DE102009037479 A1 DE 102009037479A1
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composite material
hydrogel
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synthetic polymer
cell
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Withdrawn
Application number
DE102009037479A
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English (en)
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Rolf Dipl.-Ing. Zehbe
Annette Dipl.-Biol. Thiem
Helmut Prof. Dr. Schubert
Victoria Seattle Lum
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Dritte Patentportfolio Beteiligungs GmbH and Co KG
Original Assignee
Dritte Patentportfolio Beteiligungs GmbH and Co KG
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Abstract

Beschrieben wird ein Verfahren zur Herstellung eines als Medizinprodukt verwendbaren biokompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, wobei a) ein Hydrogel, das mindestens ein synthetisches Polymer und mindestens ein natürliches Polymer enthält, bereitgestellt wird, b) an das Hydrogel ein elektrisches Feld angelegt wird, c) eine Strukturierung des Hydrogels induziert wird, insbesondere unter Ausbildung von Poren in dem Hydrogel, d) das Hydrogel einer Trocknungsmaßnahme unterzogen wird und e) das getrocknete Hydrogel durch chemische und/oder physikalische Maßnahmen unter Bildung des Kompositmaterials sterilisiert und vernetzt wird. Ebenfalls wird beschrieben ein Kompositmaterial, das nach diesem Verfahren erhältlich ist und insbesondere Poren und/oder Porenkanäle aufweist, in die das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernde Substanzen eingebracht werden können. Daraus ergibt sich auch eine vorteilhafte Anwendungsmöglichkeit des Kompositmaterials als Träger für biologische Zellen, insbesondere menschliche, tierische oder pflanzliche Zellen, sowie als Gewebeersatz im menschlichen oder tierischen Körper.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines als Medizinprodukt verwendbaren kompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, ein Kompositmaterial, das nach diesem Verfahren erhältlich ist, sowie dessen Verwendung als Träger für biologische Zellen sowie als Gewebeersatz im menschlichen oder tierischen Körper. Diesbezüglich sei auf den Stand der Technik nach der WO 2005/044325 A1 verwiesen.
  • Im medizinischen Bereich werden zunehmend synthetische Gewebeträger als Ersatz für Organe und Gewebe benötigt. Dieses Gebiet wird allgemein als Tissue-Engineering bezeichnet. Von besonderer Bedeutung sind Gewebeträger, die mit dem nativen Organ oder Gewebe in den biologischen, biochemischen, biomechanischen und strukturellen Eigenschaften weitgehend übereinstimmen. Für die rekonstruktive und regenerative Medizin, die Traumatologie und die Orthopädie sind in den letzten Jahren Gewebeträger im muskuloskelettalen Bereich (Ersatz für Knochen, Knorpel und Sehnen) besonders bedeutsam geworden. Die Eigenschaften der zur Zeit verfügbaren Träger entsprechen in vielerlei Hinsicht nicht dem nativen Gewebe, da häufig die natürliche Morphologie nicht nachgebildet wird und/oder biochemische und/oder biomechanische Eigenschaften nicht übereinstimmen.
  • Für die Reparatur von osteochondralen Defekten stellt Tissue-Engineering einen vielversprechenden Therapieansatz dar. Dabei werden Zellen mit einem Potential zur Knorpelbildung in poröse Trägermaterialien eingebracht und dann direkt oder nach in vitro-Vorkultivierung in den chondralen Defekt in vivo eingesetzt. Derartige Trägermaterialien müssen für ihren Einsatz spezifische Materialeigenschaften, insbesondere bezüglich Formstabilität, verzögerten Abbau, Biokompatibilität, Zelladhärenz, Chondrokonduktivität, erfüllen. Von besonderer medizinischer und wirtschaftlicher Bedeutung ist das Gebiet der Gelenkserkrankungen. Auf diesem Gebiet sind die schmerzhaftesten Krankheiten diejenigen, bei denen Knorpel und die darunter liegende Knochenstruktur zerstört sind. Knorpel hat nur eine eingeschränkte Fähigkeit zur Regeneration und weist dann in der Regel eine geringere Qualität auf als der gesunde Knorpel. Zahlreiche Versuche sind unternommen worden, gesundes Knorpel- und subchondrales Knochengewebe zu transplantieren oder in Kultur zu halten; jedoch ist bislang auf diesem Wege kein erfolgreicher Ersatz geschaffen worden.
  • Um synthetische Materialien erfolgreich als Knorpelersatz verwenden zu können, müssen viele unterschiedliche Eigenschaften des natürlichen Systems berücksichtig werden. Zu diesen zählen die biochemische Zusammensetzung, die strukturelle Identität (Nachahmung der zonalen Morphologie) und die biomechanische Eigenschaften. Als synthetische Materialien sind poröse Schäume auf der Grundlage von natürlichen und synthetischen Polymeren von unterschiedlichen Autoren vorgeschlagen worden. Ein guter Überblick über die Technologien zur Erzeugung von porösen Materialien für das Tissue-Engineering wird von Mikos et al., Electronic Journal of Biotechnology, Vol. 3 No. 2, 2000 dargestellt. Die Autoren beschreiben mehrere Verfahren zur Erzeugung von hochporösen Gitterstrukturen. So werden bspw. Gitterstrukturen durch Ausbildung eines dreidimensionalen Netzwerks von Fasern aus Polyglycolsäure geschaffen (”Fiber bonding”).
  • Einen gewissen Fortschritt gegenüber dem vorstehend beschriebenen Stand stellt die technische Lehre dar, die sich aus der WO 2005/044325 A1 ergibt. Diese WO-Schrift offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines Kompositmaterials aus einem natürlichen Polymer und einer anorganischen Komponente, insbesondere Calciumphosphat, die den Knochen/Knorpelübergang imitieren soll. Die Herstellung geht von einem Hydrogel aus, das mindestens einen weiteren Bestandteil wie Calciumcarbonat oder -phosphat enthält, der bei Anlegen eines elektrischen Feldes an das Hydrogel ausfällt oder eine feste Phase bildet. Anschließend wird an das Hydrogel ein elektrisches Feld angelegt und eine Strukturierung, insbesondere eine Porenbildung, in dem Hydrogel induziert.
  • Dieser Stand der Technik versteht unter dem Begriff ”Hydrogel” ein Wasser enthaltendes Gel auf Basis hydrophiler Moleküle, insbesondere Polymere, die als dreidimensionale Netzwerke vorliegen. In Wasser quellen diese Netzwerke unter weitgehender Formerhaltung bis zu einem Gleichgewichtsvolumen auf. Die Netzwerkbildung in Wasser erfolgt vorwiegend über chemische Verknüpfung der einzelnen Polymerketten, ist aber auch physikalisch durch elektrostatische, hydrophobe und/oder Dipol/Dipol-Wechselwirkungen zwischen einzelnen Segmenten der Molekülketten möglich. Ein nach diesem Verfahren erhaltenes Kompositmaterial eignet sich als Knorpelersatz, muss jedoch, um die in-vivo-Stabilität zu verbessern, getrocknet und chemisch und/oder thermisch vernetzt werden. Wahlweise kann zusätzlich eine das Zellwachstum oder die Zellansiedlung oder Zelladhäsion fördernde Substanz eingebracht werden.
  • Es hat sich gezeigt, dass der zuletzt beschriebene Stand der Technik sehr zufriedenstellt. Es wäre allerdings wünschenswert, wenn eine Möglichkeit bestünde, die Stabilität in geeigneter und vorteilhafter Weise zu steuern, um so die in-vivo-Stabilität des Erzeugnisses auf den jeweiligen Verwendungszweck abstimmen zu können. Hierin ist eine Aufgabe der nachfolgenden Erfindung zu sehen. Darüber hinaus soll das später beschriebene Kompositmaterial im weitesten Sinne biokompatibel und bioabbaubar sein, so dass eine weitgehend uneingeschränkte Möglichkeit des Einsatzes als Medizinprodukt gegeben ist. Dazu soll das Kompositmaterial eine naturnahe Gewebemorphologie aufweisen und eine hervorragende Übereinstimmung mit nativem Gewebe zeigen, demzufolge hinlänglich biokompatibel sein, und die erforderlichen biomechanischen und biochemischen Eigenschaften aufweisen. Insbesondere soll es geeignet sein, die zonale Morphologie von natürlichem Gewebematerial, insbesondere Knorpel-/Knochengewebe, in hervorragender Weise zu imitieren. Die Erfindung soll darüber hinaus ein besonders geeignetes Verfahren zur Herstellung eines solchen vorteilhaften Medizinproduktes vorschlagen. Ferner sollen vorteilhafte Möglichkeiten der Verwendung eines solchen Kompositmaterials vorgeschlagen werden.
  • Die vorstehende Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung eines als Medizinprodukt verwendbaren biokompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, das dadurch gekennzeichnet ist, dass a) ein Hydrogel, das mindestens ein synthetisches Polymer und mindestens ein natürliches Polymer enthält, bereitgestellt wird, b) an das Hydrogel ein elektrisches Feld angelegt wird, c) eine Strukturierung des Hydrogels induziert wird, insbesondere unter Ausbildung von Poren in dem Hydrogel, d) das Hydrogel einer Trocknungsmaßnahme unterzogen wird und e) das getrocknete Hydrogel durch chemische und/oder physikalische Maßnahmen unter Bildung des Kompositmaterials sterilisiert und vernetzt wird. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Verfahrenslehre ergeben sich aus den nachfolgend dargestellten Unteransprüchen 2 bis 22.
  • Gegenstand der Erfindung ist des Weiteren ein Kompositmaterial, das nach dem Verfahren der Ansprüche 1 bis 22 erhältlich ist. Die nachfolgenden Unteransprüche 24 bis 30 beziehen sich auf vorteilhafte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Kompositmaterials.
  • Ferner ist dem vorliegenden Erfindungskomplex zuzuordnen die Verwendung des bezeichneten Kompositmaterials als Träger für biologische Zellen, insbesondere für menschliche, tierische oder pflanzliche Zellen, oder auch als Gewebeersatz im menschlichen oder tierischen Körper.
  • Die Erfindung wird nachfolgend detailliert beschrieben:
    Ausgangspunkt der Erfindung gemäß der oben bezeichneten Maßnahme a) ist ein Hydrogel. Was darunter im Rahmen der Erfindung zu verstehen ist, wurde vorstehend bereits im Zusammenhang mit dem Stand der Technik nach der WO 2005/044325 erörtert, worauf verwiesen sei. Um weitgehende Wiederholungen zu vermeiden, sollen die dortigen Ausführungen ausdrücklich als Offenbarung zur vorliegenden Erfindung gelten. Ferner sei darüber hinaus auf den Begriff ”Gel” eingegangen: Unter ”Gelen”, wie sie hier im Stand der Technik angesprochen sind und auch in Zusammenhang mit der nachfolgend geschilderten Erfindung verwendbar sind, sind formbeständige, leicht deformierbare, an Flüssigkeiten und/oder Gasen reiche disperse Systeme aus mindestens zwei Komponenten zu verstehen, die zumeist aus einem festen, kolloid zerteilten Stoff mit langen oder stark verzweigten Teilchen und einer Flüssigkeit (meist Wasser) als Dispersionsmittel bestehen. In der Regel handelt es sich um eine feste kohärente Substanz, die im Dispersionsmedium ein räumliches Netzwerk bildet. Dabei haften die Teilchen durch Neben- oder Hauptvalenzen an verschiedenen Punkten aneinander. Von ”Gelen” allgemein leiten sich neben ”Hydrogelen” ”Xerogele” ab. Hierunter sind Gele zu verstehen, die ihre Flüssigkeit auf irgendeine Weise, insbesondere durch Verdampfen, Abpressen oder Absaugen, verloren haben, wobei sich auch die räumliche Anordnung des Netzes verändern kann, so dass die Abstände zwischen den Strukturelementen andere Dimensionen als in dem Hydrogel aufweisen.
  • Im Lichte der vorstehenden Darstellungen zu dem terminus technicus ”Hydrogel” ist die vorliegende Erfindung dahingehend zu verstehen, dass das Hydrogel nicht nur mindestens ein natürliches Polymer einbezieht, sondern noch mindestens ein synthetisches Polymer enthält. Der Fachmann wird dieses Hydrogel aus synthetischem Polymer und natürlichem Polymer in fachmännischer Weise bereitstellen. So kann er beispielsweise das synthetische Polymer und das natürliche Polymer in geeigneter Weise vormischen, um dann durch Wasserzugabe, beispielsweise gemäß den Vorgaben der WO 2005/044325 , das Hydrogel herzustellen.
  • Eine vorteilhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, dass bei der beschriebenen Maßnahme a) das Hydrogel dadurch bereitgestellt wird, dass das mindestens eine synthetische Polymer und das mindestens eine natürliche Polymer bei geeigneter Temperatur, insbesondere in dem Temperaturbereich von etwa 30°C bis 100°C, vorzugsweise von etwa 40°C bis 70°C und insbesondere von etwa 50°C bis 65°C, in Wasser gelöst oder vermengt werden und das Gemisch danach so weit abgekühlt wird, bis sich der Gelzustand einstellt. Bei der Verwirklichung der vorliegenden Erfindung hat es sich als zweckmäßig erwiesen, wenn als synthetisches Polymer Polyglykolsäure, Comonomere der Milchsäure und der Glykolsäure, Poly-ε-Caprolacton, Poly(β-hydroxybutyrat), Poly(p-dioxanon). und/oder Polyanhydride verwendet werden. Das synthetische Polymer kann vorteilhafterweise als Pulver oder Granulat eingesetzt werden und ist insbesondere ein durch Mahl-/Mischprozesse homogen in einer wässrigen Phase dispergierbares Pulver.
  • Unabhängig von den oben beschriebenen synthetischen Polymeren lassen sich unbeschränkt und vorteilhaft folgende Substanzen als natürliches Polymer einsetzen lassen: Proteine, insbesondere Collagen, Gelatine, Fibrin, Fibrinogen, Albumin, Seidenproteine und/oder Kasein und/oder Polysaccharide, insbesondere Chitin, Chitosan, Cellulose und/oder Alginate.
  • Dem Fachmann steht es frei, aus den Gruppen der bezeichneten synthetischen und/oder natürlichen Polymeren für den jeweiligen Anwendungsfall die geeignete Kombination auszuwählen. Als besonders vorteilhaft hat es sich erwiesen, wenn als synthetisches Polymer Polylaktid-co-Glycolid und als natürliches Polymer Gelatine eingesetzt werden. Hier wird der Fachmann in geeigneter Weise den zweckmäßigen Polymerisationsgrad oder andere wesentliche Eigenschaften ermitteln. So hat es sich gezeigt, dass eine Gelfestigkeit der herangezogenen Gelatine nach Bloom (DIN EN ISO 9665) von etwa 20 bis 450 g, insbesondere etwa 250 bis 300 g besonders vorteilhaft ist.
  • Das vorteilhafte Gewichtsverhältnis zwischen dem zur Herstellung des Hydrogels eingesetzten synthetischen Polymers und natürlichen Polymeren kann, je nach in Betracht gezogener Verwendung des fertigen Kompositmaterials ermittelt werden. Bevorzugt ist es, wenn auf einen Gewichtsteil synthetisches Polymer etwa 1 bis 10, insbesondere etwa 4 bis 6 Gewichtsteile natürliches Polymer eingesetzt werden.
  • In Übereinstimmung mit dem vorstehend beschriebenen Stand der Technik nach der WO 2005/044325 A1 folgt der beschriebenen Maßnahme a), nach der das Hydrogel hergestellt wird, die Behandlung gemäß Maßnahme b). Hierbei wird an das Hydrogel ein elektrisches Feld angelegt. Dabei ist es von Vorteil, wenn eine Spannung von etwa 1 bis 50 Volt, insbesondere 25 bis 30 Volt, an das Hydrogel angelegt und/oder durch das Hydrogel ein Stromfluss der Stärke von etwa 0,5 bis 5 A eingestellt wird. Der zeitliche Rahmen hierfür ist nicht kritisch. Es ist zweckmäßig, wenn die Maßnahme b) während einer Zeitspanne von etwa 1/2 Minute bis zu etwa 120 Minuten durchgeführt wird. Die zuvor bezeichnete Spannung kann auf eine Gleichspannung oder eine Wechselspannung zurückgehen. In einer vorteilhaften Ausführungsform wird eine Wechselspannung mit einer Frequenz von etwa 0,01 bis 1 Hertz, vorzugsweise etwa 0,05 bis 0,1 Hertz, angelegt. Das Anlegen eines elektrischen Feldes an das erfindungsgemäß herangezogene Hydrogel kann über Elektroden an sich bekannter Bauweise erfolgen. In einer bevorzugten Ausführungsform werden zwei Elektroden verwendet, die an gegenüberliegenden Seiten des Hydrogels positioniert sind und mit diesem in elektrisch leitender Verbindung stehen.
  • Den beiden oben bezeichneten Maßnahmen a) und b) schließt sich eine Maßnahme c) an, bei der eine Strukturierung des Hydrogels induziert wird, insbesondere unter Ausbildung von Poren, einschließlich Porenkanäle. Dem Fachmann ist es unter Berücksichtigung des eingangs geschilderten Standes der Technik geläufig, wie eine Strukturierung erzeugt werden kann. Insbesondere handelt es sich um die Maßnahme des Einfrierens des Hydrogels. Bevorzugt erfolgt die Einfriermaßnahme des Hydrogels in einer gerichteten Weise, so dass die Ausbildung von Eiskristallen zellular und/oder dendritisch strukturiert erfolgt, und/oder auf eine Art, die durch physikalische Gesetze bei der Erstarrung wasserhaltiger Substanzen vorgegeben ist. Der Einfrierschritt kann auch ungerichtet erfolgen. Ein Beispiel für ein ungerichtetes Einfrieren ist ein sehr schnelles Erstarren (Schockgefriervorgang), beispielsweise über einen Zeitraum von etwa 1 s–180 s, vorzugsweise von etwa 50 bis 70 s, die zu einem amorphen glasartigen Zustand des Hydrogels führt.
  • In Einzelfällen ist es vorteilhaft, wenn die oben beschriebenen Maßnahmen b) und c) zeitlich überlagert durchgeführt werden. Dabei können die Maßnahmen b) und c) zeitlich zusammenfallen, aber auch voneinander getrennt nacheinander oder so durchgeführt werden, dass eine der beiden Maßnahmen nach Beginn der jeweiligen anderen Maßnahme durchgeführt wird, ohne dass die andere Maßnahme bereits abgeschlossen ist.
  • Es kann auch zweckmäßig sein, wenn das Hydrogel vor der Durchführung der Maßnahmen b) und/oder c) als Schicht ausgebildet wird, die dann den Maßnahmen b) und/oder c) unterzogen wird. Diese Schicht kann nach Durchführung der Maßnahmen b) und c) des Verfahrens aufgerollt werden.
  • Den oben beschriebenen Maßnahmen a) bis c) folgt eine Trocknungsmaßnahme d). Auch hier kann rein fachmännisch vorgegangen werden, beispielsweise kann durch Beströmen mit Luft der erforderliche Trocknungsgrad eingestellt werden. Als besonders vorteilhaft hat es sich erwiesen, wenn die Trocknungsmaßnahme d) in Form einer Gefriertrocknung vorgenommen wird. Es hat sich gezeigt, dass dem Gefriertrocknen zweckmäßigerweise ein Einfrieren des Hydrogels bei einer Temperatur von etwa –1°C bis –196°C, insbesondere im Bereich von etwa –10°C bis –100°C, vorangeht, das insbesondere während einer Zeitdauer von etwa 30 Minuten bis zu etwa 4 Stunden erfolgt. Nachdem das Material weitgehend eingefroren ist, schließt sich dann die Gefriertrocknung an. Diese beträgt in der Regel etwa 1 bis 7 Tage, insbesondere etwa 2 bis 4 Tage. Dem Fachmann ist es geläufig, dass das Gefriertrocknen stets durch eine Sublimation der flüchtigen Bestandteile erfolgt.
  • Um erfindungsgemäß ein für den beschriebenen Anwendungszweck geeignetes Kompositmaterial bereitzustellen, ist es erforderlich, die bezeichnete Maßnahme e) durchzuführen. Das getrocknete Hydrogel soll dabei durch chemische und/oder physikalische Maßnahmen sterilisiert und vernetzt werden. Der jeweils eingestellte Vernetzungsgrad bestimmt bei den verschiedenen Anwendungsfällen die gewünschte Stabilität. Es ist allerdings vorteilhaft, wenn die Vernetzung und die Sterilisierung zumindest überlappend oder insbesondere gleichzeitig erfolgen. Die Mehrzahl der nachfolgend beschriebenen Maßnahmen stellt diese vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung sicher. So ist es in jedem Fall von Vorteil, wenn die Maßnahme e) nicht nur zu der gewünschten Vernetzung, sondern auch zu der erforderlichen Sterilisierung führt. Dies lässt sich gewährleisten, wenn die Maßnahme e) eine Trockenhitzebehandlung ist, die bei einer Temperatur von mehr als etwa 130°C erfolgt. Besonders wird es bevorzugt, dass die Trockenhitzebehandlung bei einer Temperatur von mehr als etwa 140°C und/oder weniger als etwa 200°C durchgeführt wird. Die Zeitdauer der Trockenhitzebehandlung hat einen Einfluss auf den Grad der Sterilisierung und Vernetzung. Im Allgemeinen ist es bevorzugt, wenn die Trockenhitzebehandlung während einer Zeitdauer von mindestens etwa 8 Stunden, insbesondere von mindestens etwa 24 Stunden, durchgeführt wird. Hierbei werden auch hitzeresistente Pathogene in wünschenswerter Weise abgetötet.
  • Eine weitere besonders vorteilhafte Ausgestaltung der Maßnahme e) zur Durchführung der Sterilisierung und des Vernetzens besteht darin, ionisierende Strahlen einwirken zu lassen, insbesondere UV-Strahlen, Röntgenstrahlen, Gammastrahlen und/oder Elektronen-/Ionenstrahlen. Hierbei ist fachmännisch die geeignete Strahlenintensität einstellbar, da auch diese eine Auswirkung auf den erzielten Grad der Sterilisierung und der Vernetzung hat. In Einzelfällen kann es zweckmäßig sein, die bezeichnete Maßnahme e) zur Sterilisierung und Vernetzung chemisch durchzuführen. Dies kann insbesondere durch Behandlung mit einem Aldehyd und/oder Keton erfolgen, insbesondere mit Formaldehyd. Es kann auch zweckmäßig sein, die Maßnahme e) in Form einer Kombination von einer chemischen Behandlung und. einer Behandlung mit ionisierenden Strahlen vorzunehmen. Bei der chemischen Behandlung ist zu bedenken, dass in dem vernetzten Material toxische Verunreinigungen verbleiben können. Dies macht im Allgemeinen eine nachfolgende Maßnahme des Entfernens solcher Verunreinigungen erforderlich. Dies kann beispielsweise im Falle des Einsatzes von Formaldehyd als chemisches Vernetzungsmittel dadurch erfolgen, dass anschließend mehrmals mit steriler Kochsalzlösung (beispielsweise etwa 1%-ig) gewaschen wird, um die Aldehydreste aus dem getrockneten Hydrogel zu entfernen.
  • Der Fachmann erkennt ohne Weiteres, dass die angesprochene Vernetzung innerhalb mindestens einer Polymerkomponente zu kovalenten Bindungen zwischen einzelnen Polymermolekülen führt. Es ist vorteilhaft, wenn eine Vernetzung nicht nur innerhalb der einzelnen Polymerkomponenten erfolgt, sondern auch zwischen den unterschiedlichen Polymerkomponenten. Dazu können die synthetischen und natürlichen Polymere so zusammengestellt werden, dass eine solche Vernetzung möglich ist. Beispielsweise tragen beide Polymere der oben als vorteilhaft bezeichneten Kombination von Gelatine und Polylactid-co-glycolid reaktive Gruppen, die unter Bildung von Ester- und/oder Amid-Verknüpfungen reagieren können. Eine Vernetzung innerhalb der Polymerkomponenten ist keineswegs zwingend erforderlich. So kann die eine nicht reagierende Komponente, beispielsweise durch Bildung einer Schmelzphase bei einem thermischen Prozessschritt, zu einer Stabilisierung des Kompositmaterials beitragen. Von besonderem Vorteil ist es, wenn die zweite Komponente sowohl als reagierende Komponente als auch als nicht reagierende Komponente zur Stabilisierung des Kompositmaterials beiträgt.
  • In Einzelfällen kann es zweckmäßig sein, wenn das nach der Maßnahme d) anfallende Material vor dem Verfahrensschritt e) verpackt und versiegelt wird und es während der Durchführung des Verfahrensschritts e) in der Verpackung verbleibt. Dies hat den Vorteil, dass eine Kontaminierung des Materials bei einem späteren Verfahrensschritt vermieden werden kann.
  • Schließlich lässt sich das erfindungsgemäße Verfahren, auch im Hinblick auf das wünschenswerte Verfahrenserzeugnis in Form des bezeichneten Kompositmaterials, dadurch vorteilhaft steuern, dass in Übereinstimmung mit der Offenbarung der WO 2005/044325 A , ein Hydrogel nach der Maßnahme a) bereitgestellt wird, das einen anorganischen Bestandteil enthält, der bei Anlegen des elektrischen Feldes nach der Maßnahme b) ausfällt und eine feste Phase bildet. Hierbei besteht keine wesentliche Einschränkung. Erforderlich ist es allein, dass dieser weitere Bestandteil bei Anlegen eines elektrischen Feldes an das Hydrogel ausfällt bzw. eine feste Phase bildet. Insbesondere können als anorganischer Bestandteil in Frage kommen: Calciumcarbonat, Calciumphosphat, insbesondere Hydroxylapatit, Tri-Calciumphosphat, Brushit, Octacalciumphosphat, amorphes Calciumphosphat, Tetracalciumphosphat, Monetit, Calcium-defizitäres Hydroxylapatit und/oder Fluor enthaltendes Calciumsalz, insbesondere fluorierter Hydroxylapatit.
  • Neben den oben beschriebenen Bestandteilen können noch weitere Bestandteile zur Ausbildung des Kompositmaterials in Frage kommen, wenn irgendeine besondere Eigenschaft durch die Einbeziehung eines solchen Bestandteils in dem Fertigerzeugnis eingestellt werden soll. So kann es in Einzelfällen vorteilhaft sein, wenn bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ein Bestandteil einbezogen wird, der elektrisch leitfähig ist. Sollte ein solcher Bestandteil einbezogen werden, so könnte auch dieser bei Anlegen eines elektrischen Feldes an das Hydrogel ausfallen und eine feste Phase bilden.
  • Die bezeichneten weiteren Bestandteile sollten in dem letztlich vernetzten und sterilisierten Hydrogel in Form des Kompositmaterials möglichst homogen verteilt sein. In Einzelfällen stört eine inhomogene Verteilung nicht.
  • Wie bereits ausgeführt, ist Gegenstand der Erfindung auch ein Kompositmaterial, das in Übereinstimmung mit dem vorstehend detailliert beschriebenen Verfahren gemäß der Erfindung erhältlich ist. Die Strukturierung des in das Kompositmaterial übergegangenen Hydrogels erweist sich insbesondere darin, dass das Kompositmaterial Poren und/oder Kanäle bzw. Porenkanäle aufweist. Bevorzugt wird es, an einer kristallinen und/oder amorphen festen Phase gebunden. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung handelt es sich bei der bezeichneten kristallinen und/oder amorphen festen Phase um eine Calciumverbindung, wie bereits oben aufgeführt.
  • Der Durchmesser der bezeichneten Poren bzw. Porenkanäle ist nicht von kritischer Bedeutung. Vorteilhafterweise beträgt der Durchmesser der Poren bzw. der Kanäle etwa 50 bis 500 μm, insbesondere 150 bis 300 μm. Wenn hier von ”Porengröße” im Zusammenhang mit den Porenkanälen bzw. Kanälen gesprochen wird, dann soll darunter der mittlere Porenkanaldurchmesser verstanden werden.
  • Um den übergeordneten Erfindungszweck zu erfüllen, nämlich das in obiger Weise hergestellte Kompositmaterial gemäß der Erfindung als Medizinprodukt einzusetzen, kann das Kompositmaterial ohne weitere Modifikationen verwendet werden. Es ist zweckmäßig, wenn das Kompositmaterial gemäß der Erfindung in seinen Poren und/oder Kanälen bzw.
  • Porenkanälen eine das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernde Substanz enthält. Die Einbeziehung solcher Substanzen erfolgt vorteilhafterweise wie folgt: Die einzubringende Substanz wird in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst bzw. dispergiert. Mit dieser Lösung wird das trockene Kompositmaterial, das Poren- bzw. Kanal Struktur aufweist, durchtränkt. Anschließend erfolgt ein Gefriertrocknen des durchtränkten Kompositmaterials, so dass die eingebrachte Substanz im Kompositmaterial verbleibt.
  • Es ist bevorzugt, dass die mindestens eine das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernden Substanz ein Wachstumsfaktor oder ein aus humanem oder tierischem Blutserum erzeugtes Serum, bevorzugt ein aus tierischem Blutserum erzeugtes Serum, insbesondere ein aus Kälberblut erzeugtes Serum, oder Poly-L-Lysin ist. Der Wachstumsfaktor wird insbesondere aus der aus Substanzen der TGF-β Superfamilie, insbesondere TGF-β1, bestehenden Gruppe ausgewählt. Von besonderem Vorteil ist es, wenn die mindestens eine das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernde Substanz ein Serum ist, insbesondere autogenen, synergenen, allogenen oder xenogenen Ursprungs. Des Weiteren ist es vorteilhaft, wenn das erfindungsgemäße Kompositmaterial biologische Zellen, insbesondere menschliche, tierische und/oder pflanzliche Zellen enthält.
  • Das oben im Einzelnen dargestellte erfindungsgemäße Kompositmaterial ist, der eingangs gestellten Aufgabe folgend, als Träger für biologische Zellen, insbesondere menschliche, tierische oder pflanzliche Zellen, geeignet. Hier lassen sich als bevorzugte Zellen konkret bezeichnen: Knorpelzellen, Knochenzellen, Zellen des Blutsystems, Haut und Nervengewebe.
  • Von besonderem Vorteil ist die Verwendung des erfindungsgemäßen Kompositmaterials als Gewebeersatz im menschlichen oder tierischen Körper. Unter Gewebeersatz fallen insbesondere die Anwendungen zur Heilung von Defekten im Bereich des Gelenkknorpels, des Knochens, der Haut und der Nervengewebe. Insbesondere ist das beschriebene Material zur Unterstützung der Knorpelbildung in vivo und in vitro geeignet und kann mit Vorteil bei Mosaikplastiken am Knie, der Hüfte und/oder dem Meniskus eingesetzt werden. Weiterhin kann das beschriebene Material, gegebenenfalls in Kombination mit einem Pflaster, vorteilhaft als blutstillendes Material herangezogen werden. Dabei ist es zweckmäßig, wenn als natürliches Polymer Collagen verwendet wird, weil dieses nicht wie andere Produkte sauer abgebaut wird.
  • Es erweist sich somit, dass die Erfindung, wie sie oben in verschiedenen Ausführungsformen dargestellt wird, die gestellte Aufgabe in vorzüglicher Weise löst. Die dabei insbesondere herausgestellte Stabilisierung, abgestimmt auf den jeweiligen Anwendungszweck, lässt sich wünschenswert steuern. Dies geht insbesondere auf das im Ausgangs-Hydrogel zusätzlich enthaltene synthetische Polymer zurück. Hier hat nicht nur das synthetische Polymer als solches Einfluss, sondern auch, wie ohne Weiteres erkennbar, das gewählte Mengenverhältnis zwischen dem natürlichen und synthetischen Polymer. Weitere Möglichkeiten der Steuerung der für den jeweiligen Anwendungsfall gewünschten Eigenschaften des Kompositmaterials bestehen darin, dass insbesondere der erläuterte weitere Bestandteil in Form eines organischen Materials genutzt werden kann. Damit sind folgende Vorteile verbunden: Kombination einer natürlichen Materialkomponente mit optimal auf den zu heilenden Defekt bereits vorhandenen Eigenschaften mit einer synthetischen Materialkomponente mit sehr gezielt einstellbarem Eigenschaftsprofil hinsichtlich Abbaurate und mechanischer Stabilität.
  • Die Erfindung soll nachfolgend anhand eines detaillierten Beispiels erläutert werden.
  • Beispiel 1
  • 1. Herstellung einer homogenen Gelatine-Polylactid-co-glycolid (PLGA)-Lösung
  • Für acht Kompositmaterialien (Scaffolds/Proben) werden jeweils etwa 5 ml Lösung benötigt. 1. Herstellung der Lösung: Dabei soll diese Lösung pro ml enthalten: 0,05 g Gelatine (50% Gew./Vol.), 0,01 g PLGA R503H (vertrieben von der Fa. Boehringer, Ingelheim, Deutschland), (1% Gew./Vol.) und 1,0 ml Wasser. Hierbei wird im Einzelnen wie folgt vorgegangen: Gelatine auf Wiegepapier abwiegen und in ein verschließbares 50 ml Gefäß geben. Wasser dazupipettieren und Gefäß zum Quellen der Gelatine 10 min in einen Schüttler geben. Falcon für 10–15 min in das 60°C warme Wasserbad stellen, bis die Gelatine aufgelöst ist. PLGA auf Wiegepapier abwiegen und in einen Mörser geben. 2–5 ml Gelatine-Lösung zugeben und mörsern, bis das PLGA sehr fein verteilt ist (mindestens 10 min). Die Lösung im Mörser eventuell im Wasserbad erwärmen und mit der 1 ml-Pipette in ein neues verschließbares Gefäß pipettieren. Das Gefäß mehrmals für etwa 5 sec in ein Ultraschall-Bad halten. Zwischendurch schütteln bzw. vortexen. Die fertige Lösung nach Bedarf im Wasserbad bei etwa 40°C erwärmen (jedoch nicht oberhalb von 50°C). Das verschließbare Gefäß gut abtrocknen, mit Isopropanol abwischen und zurück in den Schüttler stellen.
  • 2. Einfrieren der Scaffolds
  • Ein formgebendes Gefäß (Probenform), bestehend aus einem formgebenden Silikondeckel, einer Metallplatte und zwei Platinelektroden wird bereitgestellt und an geeignete Temperaturfühler angeschlossen. Die Elektrolysespannung wird auf 20 V eingestellt. Die Probenform wird anschließend mit der Gelatine-PLGA-Lösung so befüllt, dass ein Kontakt mit beiden Platinelektrode besteht und Elektrolyse ermöglicht. Zum Einfrieren wird ein Peltier-Element verwendet auf dem die Probenform aufliegt. Die Temperatur wird auf –5,5°C eingestellt. Danach wird die Temperatur so reduziert dass eine Abkühlung mit 0,1–0,3°C/min erreicht wird. Es wird die Elektrolyse-Spannung ausgeschaltet und die Anode entfernt. Nach vollständigem Einfrieren der Proben wird die Probenform-Form vom Peltier-Element entfernt. Die Proben werden vorsichtig aus der Probenform gelöst und für mindestens 4 h in einer Tiefkühltruhe (–80°C) in geeigneten Teflongefäßen gelagert.
  • 3. Gefriertrocknung
  • Die Teflongefäße werden aus der Tiefkühltruhe entnommen und mit Autoklavierpapier abgedeckt, verschlossen und in einem Gefriertrockner (Modulyo, BOC Edwards, Großbritannien) für mindestens 3 Tage gefriergetrocknet.
  • 4. Sterilisation und Vernetzung der Scaffolds
  • Die Scaffolds werden mit einem geeigneten Messer in etwa 8 × 2 mm große Zylinder zerschnitten und anschließend in einem Heißluftsterilisationsbeutel doppelt eingeschweißt. Die Beutel werden 24 Stunden lang bei einer Temperatur von 140°C im Trockenofen vernetzt und gelegt. Diese Behandlung führt zu der gewünschten Sterilisierung und Vernetzung.
  • Beispiel 2 (Einbringen einer das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernden Substanz)
  • Poly-L-Lysin wird zusammen mit PLGA zermörsert und wie in Beispiel 1 zusammen mit der Gelatine-Lösung weiterverarbeitet. Durch den hohen Schmelzpunkt des Poly-L-Lysins (etwa 170°C) und der noch höheren Zersetzungstemperatur des Lysin-Monomers, wird von einer deutlichen Restaktivität ausgegangen.
  • Beispiel 3 (Nachweis der Nicht-Toxizität von Gelatine und Gelatine-PLGA-basierendem Kompositmaterial)
  • Ein gemäß Beispiel 1 hergestelltes Kompositmaterial, wurde mit spezialisierten Zellen in einem externen, zertifizierten und akkreditierten Prüflabor hinsichtlich der Zytotoxizität getestet (Neutralrottest). Als Vergleich wurden Negativkontrollen und Positivkontrollen verwendet. Die Reduktion der Zellvitalität liegt im Bereich der Vorgaben der DIN EN ISO 10993-5. Die Ergebnisse der externen Testung sind in 1 und Tabelle 1 dargestellt. Tabelle 1
    Optische Dichte (Mittelwert) Zellvitalität (Prozent) Normiert auf Negativkontrolle
    Negativkontrolle (n = 9) 1,194 ± 0,035 100
    Positivkontrolle (n = 9) 0,054 ± 0,004 4,56
    Erfindung (n = 12) 0,999 ± 0,029 83,64
    • Anmerkung: Die Tabelle entspricht 1
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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  • Zitierte Patentliteratur
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    • - WO 2005/044325 A [0026]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - Mikos et al., Electronic Journal of Biotechnology, Vol. 3 No. 2, 2000 [0004]
    • - DIN EN ISO 9665 [0015]
    • - DIN EN ISO 10993-5 [0043]

Claims (32)

  1. Verfahren zur Herstellung eines als Medizinprodukt verwendbaren biokompatiblen und bioabbaubaren Kompositmaterials, dadurch gekennzeichnet, dass a) ein Hydrogel, das mindestens ein synthetisches Polymer und mindestens ein natürliches Polymer enthält, bereitgestellt wird, b) an das Hydrogel ein elektrisches Feld angelegt wird, c) eine Strukturierung des Hydrogels induziert wird, insbesondere unter Ausbildung von Poren in dem Hydrogel, d) das Hydrogel einer Trocknungsmaßnahme unterzogen wird und e) das getrocknete Hydrogel durch chemische und/oder physikalische Maßnahmen unter Bildung des Kompositmaterials sterilisiert und vernetzt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Maßnahme a) das Hydrogel dadurch bereitgestellt wird, dass das mindestens eine synthetische Polymer und das mindestens eine natürliche Polymer bei geeigneter Temperatur in Wasser gelöst oder vermengt werden und danach so weit abgekühlt wird, bis sich ein Gelzustand einstellt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als synthetisches Polymer Polyglykolsäure, Comonomere der Milchsäure und der Glykolsäure, Poly-ε-Caprolacton, Poly(β-hydroxybutyrat), Poly(p-dioxanon) und/oder Polyanhydride, insbesondere in Form von Pulvern oder Granulaten, eingesetzt werden.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das synthetische Polymer als Pulver oder Granulat eingesetzt wird, insbesondere als ein durch Mahl-/Mischprozesse homogen in einer wässrigen. Phase dispergierbares Pulver.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als natürliches Polymer Proteine, insbesondere Collagen, Gelatine, Fibrin, Fibrinogen, Albumin, Seidenproteine, und/oder Kasein und/oder Polysaccharide, insbesondere Chitin, Chitosan, Cellulose und/oder Alginate, eingesetzt werden.
  6. Verfahren nach mindestens einem Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als synthetisches Polymer Polylaktid-co-Glycolid und als natürliches Polymer Gelatine eingesetzt werden.
  7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Gelfestigkeit der Gelatine nach Bloom (DIN EN ISO 9665) etwa 20 bis 450 g, insbesondere etwa 250 bis 300 g beträgt.
  8. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass auf ein Gewichtsteil synthetisches Polymer etwa 1 bis 10, insbesondere etwa 4 bis 6 Gewichtsteile natürliches Polymer eingesetzt werden.
  9. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in Maßnahme b) eine Spannung von 1 bis 50 Volt, insbesondere etwa 25 bis 30 Volt, an das Hydrogel angelegt wird, insbesondere über einen Zeitraum von etwa einer halben Minute bis zu etwa 120 Minuten.
  10. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Maßnahme c) durch einen Einfrierprozess des Hydrogels durchgeführt wird.
  11. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Maßnahmen b) und c) überlagert durchgeführt werden.
  12. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Trocknungsmaßnahme d) eine Gefriertrocknung ist.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Gefriertrocknen durch Einfrieren des Hydrogels bei einer Temperatur von etwa –1°C bis –196°C, insbesondere während einer Zeitdauer von etwa 30 Minuten bis zu etwa 4 Stunden, mit anschließender Sublimation durchgeführt wird.
  14. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Maßnahme e) die Sterilisierung und Vernetzung gleichzeitig durchgeführt werden, insbesondere durch eine Trockenhitzebehandlung bei einer Temperatur von mehr als etwa 130°C.
  15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Trockenhitzebehandlung bei einer Temperatur von mehr als etwa 140°C und/oder weniger als etwa 200°C durchgeführt wird.
  16. Verfahren nach Anspruch 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Trockenhitzebehandlung während einer Zeitdauer von mindestens etwa 8 Stunden, insbesondere von mindestens etwa 24 Stunden, durchgeführt wird.
  17. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass das Sterilisieren und Vernetzen bei der Maßnahme e) mit ionisierenden Strahlen, insbesondere mit UV-Strahlen, Röntgenstrahlen, Gammastrahlen und/oder Elektronen-/Ionenstrahlen, durchgeführt wird.
  18. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Maßnahme e) die Sterilisierung und die Vernetzung chemisch durchgeführt werden, insbesondere durch Behandlung mit einem Aldehyd und/oder Keton.
  19. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 13, 17 und 18, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Maßnahmen e) eine chemische Behandlung und eine Behandlung mit ionisierenden Stahlen durchgeführt wird.
  20. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Kompositmaterial vor dem Verfahrensschritt e) verpackt und versiegelt wird und während der Durchführung des Verfahrensschritts e) in der Verpackung verbleibt.
  21. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Hydrogel nach der Maßnahme a) bereitgestellt wird, das einen anorganischen Bestandteil enthält, der bei Anlegen des elektrischen Feldes nach der Maßnahme b) ausfällt und eine feste Phase bildet.
  22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, dass der anorganische Bestandteil aus der Gruppe der Calciumsalze, insbesondere aus Calciumcarbonat, Calciumphosphat, insbesondere Hydroxylapatit, Tri-Calciumphosphat, Brushit, Octacalciumphosphat, amorphem Calciumphosphat, Tetracalciumphosphat, Monetit und/oder Calcium-defizitärem Hydroxylapatit, Fluor enthaltenden Calciumsalz, insbesondere fluoriertes Hydroxylapatit, bestehenden Gruppe ausgewählt wird.
  23. Kompositmaterial, hergestellt durch ein Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche.
  24. Kompositmaterial nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass es Poren und/oder Kanäle aufweist, insbesondere an einer kristallinen und/oder amorphen festen Phase gebunden ist.
  25. Kompositmaterial nach einem der Ansprüche 23 oder 24, dadurch gekennzeichnet, dass die Poren bzw. die Kanäle einen Durchmesser von etwa 50 bis 500 μm, insbesondere etwa 150 bis 300 μm, aufweisen.
  26. Kompositmaterial nach mindestens einem der Ansprüche 23 bis 25, dadurch gekennzeichnet, dass die kristalline und/oder amorphe feste Phase auf einem Calciumphosphat beruht.
  27. Kompositmaterial nach mindestens einem der Ansprüche 23 bis 26, dadurch gekennzeichnet, dass es in den Poren bzw. Kanälen eine das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernde Substanz enthält.
  28. Kompositmaterial nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine das Zellwachstum oder die Zellansiedlung oder die Zelladhäsion fördernde Substanz ein Wachstumsfaktor oder ein aus humanem oder tierischem Blutserum erzeugtes Serum, insbesondere ein aus Kälberblut erzeugtes Serum, oder Poly-L-Lysin ist, wobei der Wachstumsfaktor insbesondere aus der aus Substanzen der TGF-β Superfamilie, insbesondere TGF-β1, bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
  29. Kompositmaterial nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine das Zellwachstum, die Zellansiedlung und/oder die Zelladhäsion fördernde Substanz Serum ist, insbesondere autogenen, synergenen, allogenen oder xenogenen Ursprungs.
  30. Kompositmaterial nach mindestens einem der Ansprüche 23 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass es ferner biologische Zellen, insbesondere menschliche, tierische und/oder pflanzliche Zellen enthält.
  31. Verwendung eines Kompositmaterials nach mindestens einem der Ansprüche 23 bis 30 als Träger für biologische Zellen, insbesondere menschliche, tierische oder pflanzliche Zeilen.
  32. Verwendung eines Kompositmaterials nach mindestens einem der Ansprüche 23 bis 30 als Gewebeersatz im menschlichen oder tierischen Körper.
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