DE102008011206A1

DE102008011206A1 - Glaskeramik, Verfahren zur Herstellung einer Glaskeramik und Verwendung einer Glaskeramik

Info

Publication number: DE102008011206A1
Application number: DE102008011206A
Authority: DE
Inventors: Martin Dr. Letz; Bernd Dr. Rüdinger; Bernd Hoppe; Bianca Dr. Schreder; Maria-Louisa Dr. Aigner; Daniela Seiler; Mark J. Dr. Davis
Original assignee: Schott AG
Current assignee: Schott AG
Priority date: 2008-02-26
Filing date: 2008-02-26
Publication date: 2009-09-10
Anticipated expiration: 2028-02-27
Also published as: JP2009242228A; US8141387B2; JP4947736B2; US20090215605A1; DE102008011206B4

Abstract

Die Glaskeramik umfasst eine glasige Phase und eine kristalline Phase, wobei die kristalline Phase ferroelektrische Kristallite mit einem maximalen Durchmesser von 20 bis 100 nm und mit einem Anteil an der Glaskeramik von > 50 Vol.-% aufweist. Weiterhin weist die kristalline Phase keinen oder einen Anteil an der Glaskeramik von <= 10 Vol.-% an nicht-ferroelektrischen Kristalliten auf. Darüber hinaus weist die Glaskeramik keine oder <= 0,01 Vol.-% Poren auf, und der Wert e' . V2max der Glaskeramik ist > 20 (MV/cm)2), wobei e' die Dielektrizitätskonstante der Glaskeramik ist. Hergestellt wird die Glaskeramik, indem zuerst ein Ausgangsglas hergestellt und dieses anschließend mit wenigstens einer Heiz- oder Abkühlrate von größer als 10 K/min unter Erhalt der Glaskeramik keramisiert wird.

Description

Die Erfindung betrifft eine Glaskeramik, ein Verfahren zur Herstellung dieser Glaskeramik sowie die Verwendung der Glaskeramik.
Glaskeramiken, die mikrokristallines BaTiO₃ enthalten, sind in dem Artikel von A. Herczog (Microcrystalline BaTiO₃ by Crystallization from Glass, Journal of the American Ceramic Society, Vol. 47, Nr. 3, März 1964, Seiten 107 bis 115) beschrieben. Gemäß dem Artikel ist es bekannt, Ausgangsgläser mittels kontrolliertem Erwärmen in Glaskeramiken umzuwandeln, wobei die Glaskeramiken neben BaTiO₃-Kristalliten auch BaAl₂Si₂O₈-Kristallite enthalten. Die Kristallite weisen eine mittlere Korngröße im Bereich von 0,2 bis 0,8 μm auf. Die Glaskeramiken besitzen Dielektrizitätskonstanten e' von maximal 1200.
O. Parkash et al. beschreiben im Artikel, Glass ceramics containing ferroelectric phases, Bull. Mater. Sci., Vol. 8, Nr. 5, Dezember 1986, Seiten 557 bis 565, Glaskeramiken, die BaTiO₃-Kristallite enthalten und die eine maximale Dielektrizitätskonstante bei Kristallitgrößen im Submikrometerbereich von 0,2 bis 0,8 μm aufweisen.
Gesinterte Glaskeramiken mit hoher Dielektrizitätskonstante, die kleine, leitende Körner auf Basis von BaTiO₃ und/oder SrTiO₃ in der Größenordnung von etwa 0,5 μm bis 10,0 μm beinhalten, die von einer dünnen, mikrokristallinen, isolierenden Sperrschicht an der Korngrenze mit einer Dicke von etwa 0,01 μm bis 0,1 μm umgeben sind, sind aus der Schrift EP 0 378 989 A1 bekannt.
Intrinsische Größeneffekte in BaTiO₃-Glaskeramiken sind im Artikel von D. Mc Caufey et al., J. Am. Ceram. Soc., Vol. 81, Nr. 4, 1998, Seite 979 bis 987, beschrieben.
Glaskeramiken auf Ba/SrTiO₃-Basis für Kondenstoren mit hohen Energiedichten beschreibt der Artikel von E. P. Gorzkowski et al., Glass-ceramics of barium strontium titanate for high energy density capacitors, J. Electroceram, 2007, Vol. 18, Seiten 269 bis 276.
Ausgehend von diesem Stand der Technik ist es Aufgabe der Erfindung, neue Glaskeramiken zu finden und herzustellen, die insbesondere zur Verwendung in Kondensatoren oder Hochfrequenzfilter geeignet sind.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe gemäß Anspruch 1 gelost, indem eine Glaskeramik, die eine glasige Phase und eine kristalline Phase umfasst, bereitgestellt wird. Die kristalline Phase weist dabei ferroelektrische Kristallite mit einem maximalen Durchmesser von 20 bis 100 nm und mit einem Anteil an der Glaskeramik von > 50 Vol.-% auf. Weiterhin weist die kristalline Phase keinen oder einen Anteil an der Glaskeramik von ≤ 10 Vol-% an nicht-ferroelektrischen Kristalliten auf. Darüber hinaus weist die Glaskeramik keine oder ≤ 0,01 Vol.-% Poren auf, und der Wert e'·V² _max der Glaskeramik ist > 20 (MV/cm)², wobei e' die Dielektrizitätskonstante der Glaskeramik und V_max die Durchschlagsspannung/Glaskeramikdicke
ist.
Die ferroelektrischen Kristallite besitzen vorzugsweise Perowskitstruktur.
Im wesentlichen können die ferroelektrischen Kristallite aus reinem oder dotiertem BaTiO₃ und/oder aus reinem oder dotiertem BaTi₂O₅ bestehen.
Vorzugsweise haben die ferroelektrischen Kristallite einen Anteil an der Glaskeramik von > 60 Vol.-%, insbesondere von > 70 Vol.-%, und besonders bevorzugt von > 80 Vol.-%. Dabei hat sich gezeigt, dass insbesondere die Dielektrizitätskonstante e' der Glaskeramik mit steigendem Anteil der ferroelektrischen Kristallite an der Glaskeramik erhöht werden kann. Vorzugsweise besitzen die Glaskeramiken eine Dielektrizitätskonstante e' von > 2000, insbesondere größer 3000, besonders bevorzugt > 5000 oder gar größer 10000.
Erfindungsgemäß werden diese Glaskeramiken mittels eines Verfahrens gemäß Anspruch 5 hergestellt, das wenigsten folgende Schritte umfasst:

– Herstellen eines Ausgangsglases,
– Keramisieren des Ausgangsglases mit wenigstens einer Heiz- oder Abkühlrate von größer als 10 K/min unter Erhalt der Glaskeramik.

Die Ausgangsgläser werden aus bei der Glasherstellung üblichen Rohstoffen unter üblichen Bedingungen geschmolzen, geläutert, homogenisiert und konditioniert. Die Heißformgebung der Ausgangsgläser kann beispielsweise mittels walzen, ziehen oder floaten erfolgen. Weiterhin können die Ausgangsgläser vor der Keramisierung auch bearbeitet werden, z. B. geschliffen oder poliert.
Bei der Keramisierung, also der Umwandlung der Ausgangsgläser in entsprechende Glaskeramiken, werden Heizraten von größer 10 K/min, insbesondere großer 15 K/min, und besonders bevorzugt großer 20 K/min, beispielsweise durch Heizen mit Infrarotstrahlung, insbesondere mit kurzwelliger Infrarotstrahlung mit einer Farbtemperatur von größer 1500°C, bevorzugt größer 2000°C und besonders bevorzugt von größer 2400°C verwendet.
Eine Vorrichtung bzw. ein Verfahren, die bzw. das solch hohe Heizraten ermöglicht, ist beispielsweise aus der Schrift DE 100 60 987 A1 bekannt.
Insbesondere aufgrund dieser hohen Heizraten bei der Keramisierung ist es möglich, gezielt die gewünschte Kristallphase, also ferroelektrische Kristallite mit einem maximalen Durchmesser von 20 bis 100 nm und mit einem Anteil an der Glaskeramik von > 50 Vol.-% zu erhalten, und so die Eigenschaften der resultierenden Glaskeramik zu beeinflussen. Ist beispielsweise die Heizrate kleiner als 10 K/min treten neben der im wesentlichen gewünschten ferroelektrischen Kristallphase auch vermehrt nicht-ferroelekrtische Kristallphasen, insbesondere mit einem Anteil von > 10 Vol.-% an der Glaskeramik, auf.
Erfindungsgemäß eignen sich die Glaskeramiken und finden Verwendung als Bestandteil eines Kondensators, eines Hochfrequenzfilters, insbesondere eines einstellbaren Hochfrequenzfilters, eines mikroelektronischen Bauteils, z. B. eines DRAM-Chips, oder eines Permanentdatenspeichers (Permanent Memory Device).
Bei Verwendung der erfindungsgemäßen Glaskeramik als Bestandteil eines Kondensators, ist diese insbesondere das Dielektrikum eines Kondensators. Insbesondere bei Hochenergiekondensatoren für Spannungen über 1 kV/mm ist das Dielektrikum des Kondenstors aus einer erfindungsgemäßen Glaskeramik.
Ein Kondensator enthält vorzugsweise eine erfindungsgemäße Glaskeramik mit ferreoelektirschen Kristalliten, wie BaTiO₃, und/oder nicht-ferroelektrischen Kristalliten, wie SrTiO₃.
Die Glaskeramik kann erfindungsgemäß für den Temperaturbereich der elektronischen Anwendung des Kondensator optimiert werden, insbesondere über deren Zusammensetzung, deren Kristallitanteil und -größe, sowie die Keramisierung der Glaskeramik.
Die Kondensatoren erfüllen so die Temperaturabhängigkeitsanforderungen nach dem EIE-Standard Z5U oder X8R.
Die Kondensatoren wiederum finden Verwendung als Wechselstromwandler, z. B. in Windkraftanlagen, Solarenergieanlagen, im Energiemanagement, beispielsweise von Hybridmotoren, insbesondere von Fahrzeugen.
Die Glaskeramik besitzt vorzugsweise eine Dicke 20 μm < h < 10 mm, insbesondere von 50 μm < h < 5 mm, als Bestandteil eines Kondensators
Wie in 2 dargestellt, weist die Glaskeramik als Bestandteil eines Kondensators strukturierte Kontakte mit einem Abstand von beispielsweise 50 nm < d < 100 μm auf. Solche Kontaktstrukturen können beispielsweise durch nasschemisches Ätzen und/oder durch Laserbearbeitung und/oder durch Wafersägen eingebracht werden.
Typischerweise besitzt die Glaskeramik eine Dicke h von 50 μm bis 5 mm. Der Abstand d ist der Abstand zwischen dem oberen und unteren Kontakten, welche in die Glaskeramik eingebettet sind. Der Abstand d kann viel kleiner als die Dicke h sein, was zu höheren Kapazitäten des Kondensators führt.
Eine erfindungsgemäße Glaskeramik kann auch, entsprechend gepolt, mit piezoelektrischen Eigenschaften als Sensor oder Aktuator oder Bestandteil eines Sensors oder Aktuators verwendet werden.
Ein thermischer Schalter oder ein Thermistor kann ebenfalls eine erfindungsgemäße Glaskeramik enthalten.
Die erfindungsgemäßen Glaskeramiken zeigen hervorragende Temperaturabhängigkeiten der Dielektrizitätskonstante e', insbesondere ist die Temperaturabhängigkeit von e' sehr gering. Weiterhin besitzen die Glaskeramiken eine hohe Durchschlagsspannung/Glaskeramikdicke V_max. Die Durchschlagsspannung pro Glaskeramikdicke bezeichnet die Spannung, welche notwendig ist, um Strom durch die Glaskeramik einer bestimmten Dicke fließen zu lassen; es kommt dann zum elektrischen Durchschlag bzw. Spannungsdurchschlag.
Eine wichtige Größe des Dielektrikums bei Kondensatoren ist dessen Durchschlagsspannung, d. h. ab welcher Spannung das Dielektrikum (in diesem Fall die Glaskeramik) seine Isolationseigenschaften verliert und es zu Überschlägen zwischen den Kondensatorbelägen kommt.
Ferroelektrizität kommt nur in Kristalliten vor, in denen die kristalline Symmetrie eine polare Achse zulässt. Hierdurch kommt es zur spontanen Polarisation durch die Verschiebung verschieden geladener Ionen im Kristallgitter. Im Unterschied zu piezo- und pyroelektrischen Stoffen kann die elektrische Polarisation in Ferroelektrika jedoch durch das Anlegen einer Spannung umgepolt werden. Ferroelektrische Kristallite sind immer auch pyroelektrisch und somit auch piezoelektrisch. So verschwindet bei Ferroelektrika die Polarisation bei hohen Temperaturen (der ferroelektrischen Curie-Temperatur) – das Material ist dann paraelektrisch. Oberhalb dieser Temperatur folgt die Dielektrizitätskonstante e' analog zur ferromagnetischen Suszeptibilität χ dem Curie-Weiss-Gesetz. Bei Abkühlung des Materials findet bei Unterschreiten ein Phasenübergang statt, der in der Regel mit einer Strukturveränderung (Verringerung der Kristallsymmetrie) zusammenfällt, und das Material wird wieder ferroelektrisch. Die Polarisation kann durch Anlegen eines externen elektrischen Feldes umgepolt werden und folgt dabei einer Hysteresekurve.
Ferroelektrische Kristallite bilden Domänen, also Bereiche mit gleicher Polarisationsrichtung. Von Domäne zu Domäne ändert sich die Polarisationsrichtung im Bereich weniger Atomlagen, in denen die Polarisation verschwindet. Die ferroelektrischen Domänenwände sind nur wenige Nanometer breit. So besitzen Ferroelektrika eine hohe Dielektrizitätskonstante, in der Nähe des Phasenübergangs. Diese liegt im Bereich e' von 100 bis 100000, weshalb sie sich als Material für Kondensatoren besonders gut eignen.
Ferroelektrika haben in der Regel eine starke Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstante e', was zehn- bis zwanzigfache Kapazitätsänderungen im Temperaturbereich von 4 K und 300 K verursachen kann.
Ferroelektrische Dielektrika in keramischer Form werden aufgrund ihrer sehr hohen Dielektrizitätszahlen für Keramikkondensatoren mit hohen Volumenkapazitäten verwendet und ersetzen zunehmend Elektrolytkondensatoren. Sie zeichnen sich gegenüber diesen durch geringe äquivalente Serienwiderstände und -induktivitäten aus, nachteilig sind jedoch die starke Temperaturabhängigkeit, die großen Toleranzen und die hohen dielektrischen Verlustfaktoren. Dabei hat sich gezeigt, dass diese Nachteile durch Verwendung einer erfindungsgemäßen Glaskeramik stark verringert werden können.
Bekanntesten Ferroelektrika sind Kristallite mit Perowskitstruktur wie: Bariumtitanat BaTiO₃ oder Blei-Zirkonat-Titanat Pb(Zr_xTi_1-x)O₃. Weiterhin sind auch folgende Kristallite ferroelektrisch: Strontium-Eismut-Tantalat SrBi₂Ta₂O₉, Bismuttitanat Bi₄Ti₃O₁₂, Bismut-Lanthan-Titanat Bi_4-xLa_xTi₃O₁₂, Eismut-Titanat-Niobat Bi₃TiNbO₉, Strontium-Titanat SrTiO₃, Barium-Strontium-Titanat Ba_xSr_1-xTiO₃, Natriumnitrit NaNO₂, Barium-Dititan-Pentaoxid BaTi₂O₅.
Die erfindungsgemäße Glaskeramik besitzt eine hohe chemische Beständigkeit und weist bei elektronischen Anwendungen geringe Alterungs- oder Ermüdungserscheinungen auf, auch unter hoher Leistungsdichte.
Die aus geeigneten Ausgangsgläsern mittels Keramisierung (Wärme-/Zeit-Behandlung) hergestellten Glaskeramiken sind im wesentlichen porenfrei (d. h. sie besitzen keine Poren oder maximal bis zu 0,01 Vol.-% Poren), wobei die kristalline Phase von der glasigen Phase umgeben ist. Dabei hat sich gezeigt, dass die Eigenschaften der Glaskeramik, insbesondere deren Spannungsdurchschlagsfestigkeit wesentlich von einer geringen Porenzahl abhängt, was im Vergleich zu keramischen Materialien oder gesinterten Glaskeramiken (die beide immer einen Restanteil an Poren aufweisen), zu den hervorragenden genannten Eigenschaften führt.
Ausführungsbeispiele:
Tabelle 1 zeigt die Glaszusammensetzungen der Ausgangsgläser. Die Ausgangsgläser haben folgende Nummern (VSM): 31229, 30209, 31211, 30211, 30963, 31210, 30210, B, C.
Im folgenden ist angegeben für welches keramisierte Ausgangsglas, also für welche resultierende Glaskeramik, welche Dielektrizitätskonstante e' gemessen wurde (ggf. unter Angabe der Keramisierungsnummer gemäß Tabelle 2):

30963: e' (bei 1 kHz) = 350 bei DE1
31210: e' (bei 1 kHz) = 17 bei DE3; e' (bei 1 kHz) = 38 bei DE11
31229: e' (bei 1 kHz) = 1100
31229: e' (bei 1 kHz) = 10000

Nummer	31229/30209		31211/30211		30963
Nummer	Mol.-%	Gew.-%	Mol.-%	Gew.-%	Mol.-%	Gew.-%
SiO₂	14,20	7,7457024	18,10	10,210109	18,10	10,319771
Al₂O₃	7,10	6,5718455	7,10	6,7962085	3,60	3,4829764
B₂O₃	0,00	0	0,00	0	3,50	2,3121727
BaO	42,90	59,715022	39,00	56,139723	39,00	56,742694
TiO₂	35,80	25,96743	35,80	26,853959	35,80	27,142385
SrO	0,00	0	0,00	0	0,00	0
ZrO₂	0,00	0	0,00	0	0,00	0
Summe	100,00	100	100,00	100	100,00	100
Nummer	31210/30210		B → Mark		C → Mark
Nummer	Mol.-%	Gew.-%	Mol.-%	Gew.-%	Mol.-%	Gew.-%
SiO₂	24,00	14,24985	14,20	8,2233064	14,20	9,790886
Al₂O₃	3,00	3,0225733	7,10	6,9770689	7,10	8,3070827
6203	3,00	2,0638638	0,00	0	0,00	0
BaO	35,00	53,029915	30,03	44,377957	0,00	0
TiO₂	35,00	27,633798	35,80	27,568595	42,90	39,333666
SrO	0,00	0	12,87	12,853073	35,80	42,568365
ZrO₂	0,00	0	0,00	0	0,00	0
Summe	100,00	100	100,00	100	100,00	100

In Tabelle 2 sind die verwendeten Aufheizraten und Haltezeiten für die Keramisierung der jeweiligen Proben angegeben. Die Keramisierungszyklen sind mit DE1 bis DE12 bezeichnet (Art, Nr.). VSM bezeichnet die Probennummer der Ausgangsgläser, R die Heiz- bzw. Kühlrampe, Z die jeweilige Zieltemperatur, H die Haltezeit, OKL die jeweilige Ofenkennlinie. Tabelle 2:
Vorzugsweise handelt es sich bei den ferroelektrischen Kristalliten um Kristallite des Typs „Ba_1-xZ¹ _xTi_1-yZ² _yO₃, mit Z1 = Sr, Ce, Ca, Pb, etc. und Z2 = Zr, Hf, etc. auf den Ba- bzw. Ti-Plätzen des Perowskit-Kristallgitters. Um die Perowskitphasen zu erhalten, ist es notwendig, sich an die Temperatur-/Zeitbehandlung der Keramisierung zu halten. Um die Temperatur genau kontrollieren zu können muss die latente Wärme der Kristallphasenumwandlung berücksichtigt werden. Diese kann wie in 1 für die Thermoanalyse (DTA) des Ausgangsglases mit der Nur. 31211 dargestellt, ermittelt werden. Man erkennt deutlich die exothermen Kristallisationspeaks bei 860°C, 960°C und 980°C. Die Transformationstemperatur des Ausgangsglases liegt bei etwa 712°C. Die Keramisierung gelingt am besten mittels Infrarotbeheizung des Ausgangsglases und Temperaturkontrolle und -regelung über einen Pyrometer.
Die ferroelektrischen Kristallite der erfindungsgemäßen Glaskeramik weisen vorzugsweise einen maximalen Durchmesser in der Größenordnung der ferroelektrischen Domänen auf, insbesondere im Bereich von 20 bis 100 nm, vorzugsweise 20 bis 90 nm, und besonders bevorzugt von 20 bis 80 nm.
Bestehen die ferroelektrischen Kristallite aus BaTiO₃, so kann Ba vorzugsweise durch Sr, Ca, Pb teilweise ersetzt (dotiert) und/oder Ti vorzugsweise durch Zr, Hf, Y teilweise ersetzt (dotiert) sein. Die Kristallite können aber auch einen Ba-Überschuss und/oder einen Ti-Unterschuss aufweisen.
Die Energie E, welche in einem Kondensator gespeichert ist, ist proportional zum Quadrat der angelegten Spannung V mal der Dielektrizitätskonstante e', also E ~ e'·V². Deshalb ist es, insbesondere für Hochenergieanwendungen notwendig, die Durchschlagsspannung des Kondensators sehr hoch zu halten, bei gleichzeitig hoher Dielektrizitätskonstante e'.
Erfindungsgemäß ist der Wert e'·V² _max > (20 MV/mm)², wobei die Dielektrizitätskonstante e' vorzugsweise größer 3000, insbesondere größer 5000 und besonders bevorzugt größer 10000 ist.
Weiterhin ist es für solche Anwendungen wichtig, dass keine Materialermüdungen auftreten, d. h. dass sich e' nicht im Lauf von vielen Betriebszyklen verringert oder es zu Spannungsdurchschlägen kommt.
Die erfindungsgemäße, aus einem Ausgangsglas keramisierte, Glaskeramik eignet sich hervorragend als Bestandteil, insbesondere Dielektrikum eines Kondensators.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

- EP 0378989 A1 [0004]
- DE 10060987 A1 [0015]

Zitierte Nicht-Patentliteratur

- A. Herczog (Microcrystalline BaTiO₃ by Crystallization from Glass, Journal of the American Ceramic Society, Vol. 47, Nr. 3, März 1964, Seiten 107 bis 115 [0002]
- O. Parkash et al. beschreiben im Artikel, Glass ceramics containing ferroelectric phases, Bull. Mater. Sci., Vol. 8, Nr. 5, Dezember 1986, Seiten 557 bis 565 [0003]
- D. Mc Caufey et al., J. Am. Ceram. Soc., Vol. 81, Nr. 4, 1998, Seite 979 bis 987 [0005]
- E. P. Gorzkowski et al., Glass-ceramics of barium strontium titanate for high energy density capacitors, J. Electroceram, 2007, Vol. 18, Seiten 269 bis 276 [0006]

Claims

Glaskeramik umfassend eine glasige Phase und eine kristalline Phase, die kristalline Phase weist ferroelektrische Kristallite mit einem maximalen Durchmesser von 20 bis 100 nm und mit einem Anteil an der Glaskeramik von > 50 Vol.-% auf, die kristalline Phase weist keinen oder einen Anteil an der Glaskeramik von s 10 Vol-% an nicht-ferroelektrischen Kristalliten auf, die Glaskeramik weist keine oder ≤ 0,01 Vol.-% Poren auf, und der Wert e'·V² _max der Glaskeramik ist > 20 (MV/cm)², wobei e' die Dielektrizitätskonstante der Glaskeramik und V_max die Durchschlagsspannung/Glaskeramikdicke ist.
Glaskeramik nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die ferroelektrischen Kristallite Perowskitstruktur besitzen.
Glaskeramik nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die ferroelektrischen Kristallite im wesentlichen aus reinem oder dotiertem BaTiO₃ und/oder aus reinem oder dotiertem BaTi₂O₅ bestehen.
Glaskeramik nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die ferroelektrischen Kristallite einen Anteil an der Glaskeramik von > 60 Vol.-%, insbesondere > 70 Vol.-%, und besonders bevorzugt > 80 Vol.-% haben.
Verfahren zur Herstellung einer Glaskeramik nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Verfahren wenigsten folgende Schritte umfasst: – Herstellen eines Ausgangsglases, – Keramisieren des Ausgangsglases mit wenigstens einer Heiz- oder Abkühlrate von größer als 10 K/min unter Erhalt der Glaskeramik.
Verwendung einer Glaskeramik nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4 oder einer nach Anspruch 5 hergestellten Glaskeramik als Bestandteil eines Kondensators oder eines Hochfrequenzfilters.