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DE102006043100A1 - Verfahren zur Reduktionsmittelsteuerung in einer Abgasnachbehandlungsanlage - Google Patents

Verfahren zur Reduktionsmittelsteuerung in einer Abgasnachbehandlungsanlage Download PDF

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DE102006043100A1
DE102006043100A1 DE102006043100A DE102006043100A DE102006043100A1 DE 102006043100 A1 DE102006043100 A1 DE 102006043100A1 DE 102006043100 A DE102006043100 A DE 102006043100A DE 102006043100 A DE102006043100 A DE 102006043100A DE 102006043100 A1 DE102006043100 A1 DE 102006043100A1
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DE
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phase
lambda
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ammonia
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DE102006043100A
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English (en)
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Norbert Breuer
Andreas Genssle
Frank Ilgner
Peter Riegger
Markus Gloeckle
Ralf Wegst
Thorsten Raatz
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Robert Bosch GmbH
Original Assignee
Robert Bosch GmbH
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Publication date
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reduktionsmittelsteuerung in einer Abgasnachbehandlungsanlage einer Brennkraftmaschine mit einer Abgasführung, in der in Strömungsrichtung des Abgases ein SCR-Katalysator vorgesehen ist, wobei ein Reduktionsmittel-Generierungssystem (RGS) eine NO¶x¶- und CO/H¶2¶-Erzeugungseinheit, einen Oxidations-Katalysator (cPOx) sowie eine kombinierte NO¶x¶-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit (AGC) im Standardgasweg des Reduktionsmittel-Generierungssystems aufweist und zur Reduktion von Stickoxiden vor dem SCR-Katalysator von dem Reduktionsmittel-Generierungssystem Ammoniak als Reduktionsmittel zugeführt wird, wobei der NO¶x¶- und CO/H¶2¶-Erzeugungseinheit über eine Kraftstoff-Zuführung und über eine Luft-Zuführung Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zugeführt werden, wobei ein CO/H¶2¶-Reduktionsmittelstrom während einer als Reduktionsphase für die NO¶x¶-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit dienenden zeitlich kurzen, gepulsten Fettphase mit lambda < 1 zeitlich moduliert wird, wobei während der Fettphase die Luft-/Kraftstoffzusammensetzung vor dem Oxidations-Katalysator (cPOx) in Form einer Lambda-Modulation für einen Lambdawert verändert wird. Damit kann erreicht werden, dass im Pulsbetrieb eine hohe H¶2¶/CO-Ausbeute bei gleichzeitig niedrigem HC-Schlupf erzielt und die, mit der natürlichen Katalysator-Alterung verbundenen, höheren HC-Durchbrüche und abnehmenden H¶2¶/CO-Ausbeuten kompensiert werden. Einflüsse infolge der ...

Description

  • Stand der Technik
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reduktionsmittelsteuerung in einer Abgasnachbehandlungsanlage einer Brennkraftmaschine mit einer Abgasführung, in der in Strömungsrichtung des Abgases ein SCR-Katalysator vorgesehen ist, wobei ein Reduktionsmittel-Generierungssystem (RGS) eine NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit, einen Oxidations-Katalysator (cPOx) so wie eine kombinierte NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit (AGC) im Standardgasweg des Reduktionsmittel-Generierungssystems aufweist, und zur Reduktion von Stickoxiden vor dem SCR-Katalysator von dem Reduktionsmittel-Generierungssystem Ammoniak als Reduktionsmittel zugeführt wird, wobei der NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit über eine Kraftstoff-Zuführung und über eine Luft-Zuführung Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zugeführt werden.
  • Zur Stickoxid-Minderung des Abgases von mager betriebenen Motoren können NOx-Speicherkatalysatoren, die auch als NOx-Speicher-/Reduktionskatalysatoren oder NSC bezeichnet werden, eingesetzt werden. Diese NOx-Speicherkatalysatoren arbeiten diskontinuierlich in einem aus zwei Phasen bestehenden Modus: In der ersten, längeren Phase, der so genannten Magerphase (Lambda > 1), werden die im Abgas enthaltenen Stickoxide des Motors eingespeichert. In der zweiten, kürzeren Phase, der so genannten Fettphase (Lambda < 1) werden die gespeicherten Stickoxide mittels innermotorisch erzeugtem fetten Abgas regeneriert. Bei der Regeneration entstehen bei der gewöhnlichen Betriebsweise eines NSC aus den eingespeicherten Stickoxiden nur Stickstoff (N2), Wasser (H2O) und Kohlendioxid (CO2).
  • Es ist grundsätzlich bekannt, dass bei ungünstigen Regenerationsbedingungen, wie beispielsweise bei sehr langem Regenerieren und/oder bei kleinem Lambda (λ ≈ 0,8) ein eher kleiner Teil des eingespeicherten NOx zu Ammoniak (NH3) konvertiert werden kann. In diesem Falle ist die NH3-Bildung aber ein ungewünschter, parasitärer Effekt.
  • Im Zusammenhang mit künftigen gesetzlichen Vorgaben bezüglich der Stickoxidemission von Kraftfahrzeugen ist eine entsprechende Abgasnachbehandlung erforderlich. Die selektive katalytische Reduktion (SCR) kann zur Verringerung der NOx-Emission (Entstickung) von Verbrennungsmotoren, insbesondere von Dieselmotoren, mit zeitlich überwiegend magerem, d.h. sauerstoffreichem Abgas eingesetzt werden. Hierbei wird dem Abgas eine definierte Menge eines selektiv wirkenden Reduktionsmittels zugegeben. Dies kann beispielsweise in Form von Ammoniak sein, welches direkt gasförmig zudosiert wird, oder auch aus einer Vorläufersubstanz in Form von Harnstoff oder aus einer Harnstoff-Wasser-Lösung (HWL) gewonnen wird. Derartige HWL-SCR-Systeme sind erstmalig im Nutzfahrzeugsegment eingesetzt worden.
  • In der DE 101 39 142 A1 ist ein Abgasreinigungssystem einer Brennkraftmaschine beschrieben, bei dem zur Verringerung der NOx-Emission ein SCR-Katalysator eingesetzt ist, der die im Abgas enthaltenen Stickoxide mit dem Reagenzmittel Ammoniak zu Stickstoff reduziert. Das Ammoniak wird in einem stromaufwärts vor dem SCR-Katalysator angeordneten Hydrolyse-Katalysator aus der Harnstoff-Wasser-Lösung (HWL) gewonnen. Der Hydrolyse-Katalysator setzt den in der HWL enthaltenen Harnstoff zu Ammoniak und Kohlendioxid um. In einem zweiten Schritt reduziert das Ammoniak die Stickoxide zu Stickstoff, wobei als Nebenprodukt Wasser erzeugt wird. Der genaue Ablauf ist in der Fachliteratur hinreichend beschrieben worden (vgl. WEISSWELLER in CIT (72), Seite 441–449, 2000). Die HWL wird in einem Reagenzmitteltank bereitgestellt.
  • Nachteilig bei diesem Verfahren ist, dass HWL beim Betrieb der Brennkraftmaschine verbraucht wird. Dabei liegt der Verbrauch bei ca. 4% des Kraftstoffverbrauchs. Die Versorgung mit Harnstoff-Wasser-Lösung müsste entsprechend großflächig, zum Beispiel an Tankstellen, sichergestellt sein. Ein weiterer Nachteil des Verfahrens liegt in dem notwendigen Betriebstemperaturbereich. Die Hydrolysereaktion der Harnstoff-Wasser-Lösung findet quantitativ erst ab Temperaturen von 200°C am Hydrolysekatalysator unter Freisetzung des Ammoniaks statt. Diese Temperaturen im Abgas werden beispielsweise bei Dieselmotoren erst nach längerer Betriebsdauer erreicht. Aufgrund von Abscheidungen kann es bei Temperaturen unterhalb von 200°C zu Verstopfungen an der Dosiereinheit kommen, welche die Zufuhr der Harnstoff-Wasser-Lösung in den Abgastrakt zumindest behindern. Weiterhin kann eine Zudosierung der Harnstoff-Wasser-Lösung bei Temperaturen unter 200°C auf Grund einer Polymerisation zur Hemmung der notwendigen katalytischen Eigenschaften am Hydrolysekatalysator oder am SCR-Katalysator führen.
  • In der DE 199 22 961 C2 ist eine Abgasreinigungsanlage zur Reinigung des Abgases einer Verbrennungsquelle, insbesondere eines Kraftfahrzeug-Verbrennungsmotors, wenigstens von darin enthaltenen Stickoxiden mit einem Ammoniakerzeugungskatalysator zur Erzeugung von Ammoniak unter Verwendung von Bestandteilen wenigstens eines Teils des von der Verbrennungsquelle emittierten Abgases während Ammoniakerzeugungs-Betriebsphasen und einem dem Ammoniakerzeugungskatalysator nachgeschalteten Stickoxidreduktionskatalysator zur Reduktion von im emittierten Abgas der Verbrennungsquelle enthaltenen Stickoxiden unter Verwendung des erzeugten Ammoniaks als Reduktionsmittel beschrieben. Dabei ist eine verbrennungsquellenexterne Stickoxid-Erzeugungseinheit zur Anreicherung des dem Ammoniakerzeugungskatalysator zugeführten Abgases mit von ihr erzeugtem Stickoxid während der Ammoniakerzeugungs-Betriebsphasen vorgesehen. Als Stickoxid-Erzeugungseinheit ist beispielsweise ein Plasmagenerator zur plasmatechnischen Oxidation von in einem zugeführten Gasstrom enthaltenem Stickstoff in Stickoxid vorgeschlagen. Der zur Ammoniakerzeugung benötigte Wasserstoff wird während der Ammoniakerzeugungs-Betriebsphasen durch den Betrieb der Verbrennungsquelle mit einem fetten, d.h. kraftstoffreichen Luftverhältnis erzeugt.
  • Nachteilig bei diesem Verfahren ist der relativ hohe Kraftstoffverbrauch während der notwendigen Fettbetriebsphasen. Weiterhin ist ein hoher Energiebedarf zur motorexternen Bereitstellung des Stickoxids erforderlich, insbesondere, da Stickoxid während der möglichst kurzen Ammoniakerzeugungs-Betriebsphasen in hoher Konzentration hergestellt werden muss und der verbleibende Restsauerstoff zur Erzeugung von Ammoniak energieaufwendig entfernt werden muss. Wird der Wasserstoff über einen POx-Katalysator durch eine partielle Oxidations-Reformierung (POx) erzeugt, liegt ein weiterer Nachteil in der bisher geringen Dynamik der Wasserstoff-Erzeugung.
  • Ein plasmachemisches Verfahren zur Erzeugung einer wasserstoffreichen Gasmischung ist in der WO 01/14702 A1 beschrieben. Dabei wird in einem Lichtbogen eine fette Kraftstoff-Luft-Mischung, vorzugsweise unter POx-Bedingungen, behandelt.
  • Um das Mitführen eines weiteren Betriebsstoffes zu vermeiden, wurde inzwischen in einer noch unveröffentlichten Schrift der Anmelderin ein Plasmaverfahren zur On-Board-Generierung von Reduktionsmitteln vorgeschlagen. Dabei wird der zur Reduktion der Stickoxide notwendige Ammoniak aus ungiftigen Substanzen bedarfsgerecht im Fahrzeug hergestellt und anschließend dem SCR-Prozess zugeführt. Eine bezüglich des Kraftstoffverbrauchs akzeptable Lösung bietet dabei ein diskontinuierlich betriebenes Verfahren zur Ammoniakerzeugung, wie dies ebenfalls in dieser Schrift vorgeschlagen wird. Dieses Verfahren wird im Folgenden als RGS-Verfahren (Reductant Generating System) oder Reduktionsmittel generierendes System bezeichnet.
  • Eine wichtige Komponente einer RGS-Einheit ist ein Katalysator, der zwar nach dem diskontinuierlichen Grundprinzip eines NOx-Speicherkatalysators (NSC) arbeitet, aber so betrieben wird, dass die in der Magerphase eingespeicherten Stickoxide in der fetten Reduktionsphase gezielt zu Ammoniak und nicht zu Stickstoff konvertiert werden. Die Stickoxide werden in einer Stickoxid-Erzeugungseinheit unter mageren Bedingungen aus z.B. Luft hergestellt, die mit einer Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Erzeugungseinheit zu einer NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit kombiniert ist. Diese CO/H2-Erzeugungseinheit wird auch als Reduktionsmittel-Erzeugungseinheit bezeichnet. Das diese in den Fettphasen verlassende Gasgemisch besteht aus überwiegend H2, CO und N2 und wird auch als Reformatgas bezeichnet. Das derart periodisch (= zyklisch) an einem NSC erzeugte Ammoniak wird dem motorischen Abgasstrang zudosiert und in dem stromabwärts gelegenen SCR-Katalysator mit motorischem NOx zu N2 umgesetzt. Ein solcher, NH3-maximiert betriebener NOx-Speicherkatalysator wird künftig als AGC-Einheit bezeichnet (AGC = ammonia generating catalyst).
  • Die Betriebsbedingungen der AGC-Einheit zur gezielten Ammoniak-Erzeugung außerhalb des Abgasstranges sind stark verschieden von denen eines gewöhnlichen NSC im Abgasvollstrom. Im Wesentlichen sind die Unterschiede:
    • – Eine ca. 10- bis 20-mal höhere NOx- (bis 1%) und H2/CO-Konzentration (in Summe bis 40%)
    • – Eine standardmäßig deutlich höhere globale NOx-Beladungsdichte des NOx-Speicherkatalysators (bis zu 2 g NO2 pro Liter AGC-Volumen) und damit verbunden
    • – Stark exotherme Wärmetönungen über die Katalysatorlänge der AGC-Einheit mit positiven Temperaturgradienten ΔT von über 100°C
  • Die Ammoniak-Ausbeute in der AGC-Einheit hängt von der Temperaturführung an der AGC-Einheit bzw. dem Temperaturprofil über die Länge der AGC-Einheit, von der Dauer der Fettphase, von der Konzentration an Reduktionsmittel sowie von der Katalysatorformulierung ab.
  • Die zyklische Betriebsweise der AGC-Einheit, bestehend aus einer längeren Sauerstoff-reichen, mageren NOx-Beladungsphase und einer kurzen, bzgl. Sauerstoff unterstöchiometrischen betriebenen und damit fetten Regenerationsphase, macht die zeitweise (gepulste) Bereitstellung des Reduktionsmittels, hier des Reformates bzw. Reformatgases, notwendig. Diese ist grundsätzlich möglich. Allerdings stellt die gepulste Bereitstellung des Reformates insbesondere bei hoher erforderlicher Reinheit des Reformates sehr hohe Anforderungen an die Aktivität des Katalysators hinsichtlich der Zielprodukte H2 und CO, da das Reformat nicht aus einem Zwischenspeicher entnommen wird, sondern für einen Zeitraum von nur wenigen, typisch 2 bis 10, Sekunden unmittelbar am Katalysator aus den Edukten Kraftstoff (z.B. Diesel oder Benzin) und Luft erzeugt werden muss. Während im kontinuierlichen Betrieb (Strichbetrieb) eines solchen Reformat-Bereitstellungskatalysators (katalytische partielle Oxidationsstufe, cPOx-Stufe oder auch zukünftig Oxidations-Katalysator genannt) infolge der hohen Exothermie und damit hohen Katalysatortemperaturen bei der unterstöchiometrischen (λ ≈ 0,35) Umsetzung von Luft mit Kraftstoff zum gewünschten CO/H2-Gemisch niedrige Rest-Kohlenwasserstoffgehalte (HC) bei hohen CO/H2-Gehalten erzielt werden können, sind die Katalysatortemperaturen im Pulsbetrieb durch Wärmeverluste und/oder infolge spezieller Betriebsweisen, z.B. durchgehende Durchströmung des Katalysators mit vergleichsweise kalter Luft, deutlich niedriger. Zusätzlich kann auch die Geometrie des cPOx-Reaktors die Anfahrcharakteristik in dieser Phase negativ beeinflussen.
    •
  • Es ist daher Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur optimierten Betriebsweise der cPOx-Stufe bereitzustellen, bei denen hohe H2/CO-Gehalte und ein minimaler HC-Schlupf, insbesondere im Pulsbetrieb, erzielt werden können. Es ist weiterhin Aufgabe, mit dem Verfahren die Anfahrcharakteristik der cPOx-Stufe, abhängig von deren Reaktorgeometrie, optimal zu beeinflussen bzw. negative Einflüsse infolge der Reaktorgeometrie zu kompensieren.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Vorteile der Erfindung
  • Die Aufgabe der Erfindung wird dadurch gelöst, dass ein CO/H2-Reduktionsmittelstrom während einer als Reduktionsphase für die NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit dienenden zeitlich kurzen, gepulsten Fettphase mit λ < 1 zeitlich moduliert wird, wobei während der Fettphase die Luft-/Kraftstoffzusammensetzung vor dem Oxidations-Katalysator (cPOx) in Form einer Lambda-Modulation für einen Lambdawert verändert wird. Eine solche, zeitlich veränderliche Luft-/Kraftstoffzusammensetzung bzw. Luft-Brennerabgas-/Kraftstoffzusammensetzung wird künftig auch als Lambda-Sweep bezeichnet. Damit kann einerseits erreicht werden, dass im Verlauf der H2/CO-Bereitstellungsphase das HC-Emissionsverhalten und die H2/CO-Ausbeuten im gepulsten Betrieb einer cPOx-Stufe vorteilhaft beeinflusst werden. Insbesondere können im Pulsbetrieb, bei systembedingt niedrigen Katalysatortemperaturen, hohe H2/CO-Anteile bei gleichzeitig niedrigem HC-Schlupf erzielt werden. Es hat sich andererseits gezeigt, dass damit auch die durch „natürliche" Alterung des Katalysators bedingten höheren HC-Durchbrüche und die abnehmenden H2/CO-Anteile über die Lebensdauer zumindest teilweise kompensiert werden können. Weiterhin können mit der Lambda-Modulation die Katalysatortemperaturen zielgerichtet angehoben oder abgesenkt werden.
  • Verfahrensvarianten sehen vor, dass die Lambda-Modulation innerhalb der Fettphase durch eine Variation eines Kraftstoffmassenstromes bei konstantem Luftstrom oder durch Variation des Luftmassenstromes bei konstantem Kraftstoffmassenstrom oder in Kombination aus beiden Variationsmöglichkeiten realisiert wird, wobei es besonders vorteilhaft ist, bei der Lambda-Modulation den Kraftstoffmassenstrom zu variieren, da hierdurch die höchstmögliche Dynamik erzielt und die Lambda-Modulation somit dem Oxidations-Katalysator (cPOx) unmittelbar aufgeprägt werden kann.
  • Die an die Reaktorgeometrie, insbesondere der Geometrie der Luft-/Kraftstoff-Mischzone, gekoppelten Anfahrcharakteristik bzw. „Hochlauf"-Charakteristik des Katalysators lässt sich positiv beeinflussen, wenn der Lambdawert innerhalb der gepulsten Fettphase im Bereich von 0,33 bis 0,45 gehalten und zu Beginn der Fettphase der Lambdawert kurzzeitig unter diesen Bereich abgesenkt wird. Dies ist insbesondere bei Reaktoraufbauten mit großen Vormischvolumina vorteilhaft, da solche Reaktorgeometrien für gewöhnlich so genannte „magere Anfahrtverluste" zu Beginn des Fettpulses infolge ihrer spezifischen, an das Todzeitverhalten der Gemischbildungszone gekoppelten Gemischbildungscharakteristik aufweisen, die mit diesem „fetten" Lambda-Sweep kompensiert werden können.
  • Verminderte H2/CO-Anteile unmittelbar zu Beginn der Fettphase können dabei besonders vermieden werden, wenn der Lambdawert zu Beginn der Fettphase auf λ ≤ 0,3 abgesenkt wird.
  • Umgekehrt weisen Aufbauten mit nur geringen Kraftstoff-/Luft-Vormischvolumina infolge lokaler Kraftstoff/Luft-Inhomogenitäten häufig lokal zu fette Anfahrtbedingungen und damit erhöhte HC-Durchbrüche und/oder eine Russbildung zu Beginn auf. Auch solchen unerwünschten Gegebenheiten kann effizient entgegengewirkt werden, wenn der Lambdawert innerhalb der gepulsten Fettphase im Bereich von 0,33 bis 0,45 gehalten und zu Beginn der Fettphase der Lambdawert kurzzeitig über diesen Bereich erhöht wird.
  • Als besonders effizient hat sich dabei herausgestellt, wenn der Lambdawert zu Beginn der Fettphase auf einen Wert im Bereich von 0,7 ≤ λ ≤ 0,9 (typisch ca. 0,8) erhöht wird. Durch diesen „mageren" Lambda-Sweep können ebenfalls die Katalysatortemperaturen zielgerecht angehoben und/oder das HC-Emissionsverhalten und die H2/CO-Ausbeuten vorteilhaft beeinflusst werden.
  • In beiden Fällen hat sich als hinreichend herausgestellt, wenn der Fettphase für maximal 1 s eine Phase mit einem, gegenüber dem vorgegebenen Lambdawert innerhalb der Fettphase, niedrigeren oder höheren Lambdawert vorgeschaltet wird.
  • Wird während der gepulsten Fettphase der Lambdawert für den Oxidations-Katalysator (cPOx) bedarfsgerecht im Bereich von 0,3 ≤ λ ≤ 1 variiert, kann, ähnlich dem Prinzip der Einspritz-Gestaltung eines Common-Rail-Systems, die Lambda-Modulation sehr flexibel an unterschiedliche Betriebsbedingungen bzw. -phasen und/oder an unterschiedliche Reaktorgeometrien an werden, was auch Vorteile hinsichtlich der Kompensation von Alterungserscheinungen mit sich bringt.
  • In einer weiteren Verfahrensvariante kann vorgesehen sein, dass innerhalb der gepulsten Fettphase der Lambdawert für den Oxidations-Katalysator (cPOx) am Ende der Fettphase angehoben wird, um beispielsweise eine Methanisierung zu minimieren.
  • Eine Verfahrensvariante sieht auch vor, dass zu Beginn und/oder am Ende der gepulsten Fettphase eine Spülung des Oxidations-Katalysators (cPOx) mit (erwärmter) Luft und/oder, bei Betrieb mit einem separaten Brenner, heißem Brennerabgas oder einem Gemisch Brennerabgas/Luft durchgeführt wird. Mit diesen kurzen, typischerweise 1 bis 10 Sekunden dauernden Vor- und/oder Nachlaufphasen kann trotz des Pulsbetriebes die Katalysatortemperatur auf hohem Niveau aufrecht erhalten werden, da lange Spülphasen zwischen den einzelnen Fettpulsen auf ein Minimum reduziert werden. Die kurze Vorlaufphase dient primär zur Temperierung der Gemischbildungszone, um die Gemischbildung während des folgenden Fettpulses zu verbessern. Die Nachlaufphase spült nicht umgesetzte Kohlenwasserstoffe aus dem Katalysator aus und oxidiert ggf. Russablagerungen aus der Fettphase auf. Damit können Kohlenstoffablagerungen auf dem Katalysator verhindert werden.
  • Bei Verwendung eines separaten Brenners kann die Lambda-Modulation auch im System Brennerabgas/Luft/Kraftstoff realisiert werden, wobei der gepulste Betrieb des Oxidations-Katalysators (cPOx) einschließlich einer vorausgehenden Gemischbildung unter Kraftstoffeinbringung in heißes Brennerabgas oder eines Gemisches aus Brennerabgas und Luft erfolgt. Ohne externen Brenner erfolgt die Kraftstoffeinbringung in anderweitig, z.B. elektrisch vorgewärmte Luft. Ebenso denkbar ist die Anwendung einer Kombination aus beiden Grenzfällen. Dies ist besonders vorteilhaft im Hinblick auf einen geringen Kraftstoffverbrauch im Fahrzeug.
  • Im Hinblick auf eine hohe Präzision und eine flexible Anpassung an unterschiedliche Betriebszustände ist es besonders vorteilhaft, wenn die zeitliche Modulation des CO/H2-Reduktionsmittelstromes, des Luftmengen- und Kraftstoffmassenstromes sowie die Vorgabe des Lambdawertes mittels einer Steuer- und Regeleinheit realisiert wird, wobei mittels Hard- und Softwarekomponenten eine entsprechende Ventilansteuercharakteristik für Einspritzventile/Injektoren in der Kraftstoff-Zuführung so wie eine entsprechende Leistungscharakteristik für ein Luftversorgungssytem für die Luft-Zuführung vorgegeben werden.
  • Wird das Verfahren bei Dieselmotoren oder bei Magermotoren angewendet, die ein Reduktionsmittel-Generierungssystem (On-Board-Ammoniak-Erzeugung) aufweisen, kann damit die Stickoxid-Belastung insbesondere bei niedrigen Abgastemperaturen deutlich reduziert werden, was insbesondere bei Dieselmotoren von Bedeutung ist. Aber auch bei Magermotoren, die mit Normal- oder Superkraftstoff betrieben werden, kann das Verfahren in Verbindung mit dem Reduktionsmittel-Generierungssystem Vorteile bei der Minimierung der Schadstoffe bieten.
    •
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • Die Erfindung wird im Folgenden anhand der in den Figuren dargestellten Ausführungsbeispiele näher erläutert. Es zeigen:
  • 1 eine schematische Darstellung einer Abgasnachbehandlungsanlage einer Brennkraftmaschine mit einem Reduktionsmittel-Generierungssystem,
  • 2 ein beispielhafter Lambda-Verlauf im Oxidations-Katalysator (cPOx) bei einem „fetten" Lambda-Sweep,
  • 3 ein weiterer beispielhafter Lambda-Verlauf im Oxidations-Katalysator (cPOx) bei einem „mageren" Lambda-Sweep,
  • 4 ein Ergebnisdiagramm für eine Magerdauervariation mit und ohne „fettem" Lambda-Sweep,
  • 5 ein Ergebnisdiagramm für unterschiedliche Katalysator-Alterungszustände und Betriebsweisen.
  • Ausführungsformen der Erfindung
  • 1 zeigt schematisch das technische Umfeld am Beispiel eines Dieselmotors, in dem das erfindungsgemäße Verfahren angewendet werden kann.
  • Dargestellt ist eine Abgasnachbehandlungsanlage 1 für eine Brennkraftmaschine 10, deren Abgase über eine Abgasführung 20 geführt werden, wobei in Strömungsrichtung des Abgases ein Dieselpartikelfilter 30 (DPF) und ein nachgeschalteter SCR-Katalysator 40 vorgesehen sind. Zur Reduktion von Stickoxiden ist vor dem SCR-Katalysator 40 von einem Reduktionsmittel-Generierungssystem 50 (RGS) Ammoniak als Reduktionsmittel zuführbar. SCR-Katalysatoren 40 arbeiten dabei nach dem Prinzip der selektiven katalytischen Reduktion, bei dem mittels des Reduktionsmittels Ammoniak in sauerstoffhaltigen Abgasen Stickoxide zu Stickstoff und Wasser reduziert werden.
  • Das Reduktionsmittel-Generierungssystem 50 weist in Strömungsrichtung eine NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit 51, die einen Oxidations-Katalysator 52 (cPOx) beinhaltet, so wie eine kombinierte NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit 53 (AGC-Einheit) auf. Der NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit 51 sind über eine Luft-Zuführung 70 und eine Kraftstoff-Zuführung 60 Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zuführbar. Das Ammoniak wird aus Luft, Abgas oder einem Gemisch aus Luft und Abgas sowie im gezeigten Beispiel aus Dieselkraftstoff erzeugt. Hierzu sind eine Wasserstoff-Erzeugungseinheit und eine Stickoxid-Erzeugungseinheit vorgesehen. Im gezeigten Beispiel ist die NOx-Erzeugungseinheit als Plasmareaktor ausgebildet, in dem aus Luft NOx mittels eines glimmentladung-ähnlichen Prozesses erzeugt wird. Der Plasmareaktor beinhaltet auch in diesem Beispiel den, der NOx-Erzeugungseinheit nachgeschalteten Oxidations-Katalysator 52 (cPOx).
  • Die Erzeugung von Ammoniak erfolgt innerhalb des Reduktionsmittel-Generierungssystems 50, in dem Stickstoffoxide NOx in einer Magerphase (λ > 1) in einem Plasmaprozess innerhalb des Plasmareaktors aus Luft erzeugt werden. Diese Stickoxide durchströmen den sich anschließenden Oxidations-Katalysator 52 und werden anschließend im gezeigten Beispiel einer kombinierten NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit 53 zugeführt und gespeichert. In einer sich an die Magerphase anschließenden zweiten Betriebsphase, der Fettphase (0,33 < λ < 1), wird im Bereich des Plasmareaktors in einer Verdampfungs- und Gemischbildungszone flüssiger Kraftstoff in die Luft eindosiert und am Oxidations-Katalysator 52 zu einem Wasserstoff- und Kohlenmonoxidhaltigen Gasgemisch umgesetzt, welches anschließend im Bereich der NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit 53 die zuvor eingespeicherten Stickoxide zu Ammoniak umsetzt. Das erzeugte gasförmige Ammoniak wird dann in den Abgasstrom der Abgasführung 20 vor dem SCR-Katalysator 40 zudosiert.
  • Da der SCR-Katalysator 40 eine Ammoniak-Speicherfähigkeit besitzt, ist es möglich, auch über ein diskontinuierliches Verfahren zur Ammoniakerzeugung kontinuierlich die Reduktion der Stickoxide mittels des SCR-Prozesses im Abgasstrom zu erreichen. Dabei setzen im Temperaturbereich zwischen 150°C und 450°C Katalysatoren aus beispielsweise Titandioxid (TiO2) und Vanadium-Pentoxid (V2O5) die Stickoxide mit dem erzeugten Ammoniak mit hoher Rate um.
  • Um hohe H2/CO-Gehalte und ein minimaler HC-Schlupf insbesondere im Pulsbetrieb erzielen zu können, sieht das erfindungsgemäße Verfahren vor, dass während der als Reduktionsphase für die NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit 53 dienenden zeitlich kurzen, gepulsten Fettphase 90 mit λ < 1 die Luft-/Kraftstoffzusammensetzung vor dem Oxidations-Katalysator 52 (cPOx) in Form einer Lambda-Modulation für einen Lambdawert 100 zeitlich verändert wird. Die Lambda-Modulation innerhalb der Fettphase 90 kann durch eine Variation eines Kraftstoffmassenstromes bei konstantem Luftstrom oder durch Variation des Luftmassenstromes bei konstantem Kraftstoffmassenstrom oder in Kombination aus beiden Variationsmöglichkeiten realisiert werden.
  • Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass die zeitliche Modulation des CO/H2-Reduktionsmittelstromes, des Luftmengen- und Kraftstoffmassenstromes sowie die Vorgabe des Lambdawertes 100 mittels einer Steuer- und Regeleinheit realisiert wird, wobei mittels Hard- und Software komponenten eine entsprechende Ventilansteuercharakteristik für Einspritzventile/Injektoren in der Kraftstoff-Zuführung so wie eine entsprechende Leistungscharakteristik für ein Luftversorgungssytem für die Luft-Zuführung vorgegeben werden. Dabei wird insbesondere auch eine schnelle Modulierbarkeit des Luftversorgungssystems des Reduktionsmittel-Generierungssystems 50 eingeschlossen.
  • Grundsätzlich kann das Verfahren bei allen Kraftfahrzeugen mit Diesel- oder Magermotoren, die mit anderen Treibstoffen betrieben werden, eingesetzt werden, bei denen ein Reduktionsmittel-Generierungssystem 50 als On-Board-Ammoniak-Erzeugung zum Einsatz kommt. Ebenso kann das erfindungsgemäße Verfahren bei der On-Board-Reformatgaserzeugung für einen Motor mit H2-Benzin-Mischbetrieb zur Optimierung der Betriebsstrategie beitragen oder zur Regeneration eines NSC im Abgasvollstrom eingesetzt werden.
  • Das Verfahren wird beispielhaft anhand der in den 2 und 3 dargestellten zeitlichen Verläufe des Lambdawertes 100 (cPOx) aufgezeigt.
  • 2 zeigt exemplarisch in einer schematischen Darstellung den zeitlichen Verlauf des Lambdawertes 100 bei einem „fetten" Lambda-Sweep. Kennzeichnend ist dabei, dass der Lambdawert 100 innerhalb der gepulsten Fettphase 90, zwischen den Magerphasen 80, im Bereich von 0,33 bis 0,45 gesteuert und zu Beginn der Fettphase 90 der Lambdawert 100 kurzzeitig unter diesen Bereich, auf typisch λ ≤ 0,3, abgesenkt wird.
  • 3 zeigt demgegenüber in schematischer Darstellung den zeitlichen Verlauf des Lambdawertes 100 bei einem „mageren" Lambda-Sweep. Hierbei ist typisch, dass der Lambdawert 100 innerhalb der gepulsten Fettphase 90 im Bereich von 0,33 bis 0,45 gesteuert und zu Beginn der Fettphase 90 der Lambdawert 100 kurzzeitig über diesen Bereich erhöht wird, wobei Lambdawerte 100 im Bereich von 0,7 ≤ λ ≤ 0,9, vorzugsweise λ ≈ 0,8, für diese kurze Phase eingestellt werden.
  • Die Dauer für diese, der Fettphase 90 vorgeschalteten Phase mit einem, gegenüber dem vorgegebenen Lambdawert 100 innerhalb der Fettphase 90, niedrigeren oder höheren Lambdawert 100 beträgt typischerweise ca. 1 Sekunde.
  • 4 und 5 zeigen typische Ergebnisdiagramme für eine Magerdauervariation mit und ohne „fetten" Lambda-Sweep sowie für unterschiedliche Katalysator-Alterungszustände und Betriebsweisen.
  • In 4 ist beispielhaft die Verbesserung der H2-Ausbeute durch Kompensation magerer Anfahrtverluste eines Fettpulses (3 Sekunden Fettdauer) dargestellt. Im Diagramm ist einerseits der Durchschnitt der Cl-Konzentration in der Fettphase/ppm 110 und andererseits eine mittlere Temperatur nach cPOx/°C 130 in y-Richtung und der Durchschnitt der H2-Konzentration in der Fettphase/% 120 in x-Richtung aufgetragen. Die Cl-Konzentration ist dabei der Wert, der mit einem Summen-FID (Flammionisationsdetektor) zur Kohlenwasserstoffbestimmung (HC-Bestimmung) gemessen wurde. Er entspricht der 3-fachen Menge des Propan-Äquivalentes.
  • Im gezeigten Beispiel wurde Dieselkraftstoff für die Dauer des Fettpulses in permanent strömende, vorgewärmte Luft eingespritzt und das resultierende Gemisch auf den Oxidations-Katalysator 52 (cPOx) gegeben. Die Zeit, in der kein Diesel-Kraftstoff eingespritzt wurde (Magerphase 80), variiert von 30 bis 17,5 Sekunden (siehe Pfeile „Magerdauer abnehmend" 190). Für den Betriebmodus „mit Lambda-Sweep" ist der Verlauf für das Wertepaar der H2/Cl-Konzentrationen in Kurve 150 dargestellt, wobei der Lambdawert 100 von 0,33 in der ersten Sekunde auf 0,42 in Sekunde 2 und 3 der Fettphase 90 angehoben wurde. Für den Betriebmodus „ohne Lambda-Sweep" ist der Verlauf für das Wertepaar der H2/Cl-Konzentrationen in Kurve 140 dargestellt, wobei der Lambdawert 100 während der gesamten Fettphase 90 von 3 Sekunden Dauer 0,42 betrug. Zu erkennen ist, dass durch den „fetten" Lambda-Sweep Reaktorgeometrie-bedingte, magere Anfahrverluste kompensiert und die H2-Konzentration deutlich gesteigert werden konnte (siehe Pfeil „Verschiebung durch Lambda-Sweep" 180).
  • Weiterhin ist im Diagramm der Verlauf einer Temperatur nach cPOx ohne Lambda-Sweep 160 und der Verlauf einer Temperatur nach cPOx mit Lambda-Sweep 170 bei abnehmender Magerdauer (siehe Pfeile „Magerdauer abnehmend" 190) in Abhängigkeit der durchschnittlichen H2-Konzentration in der Fettphase/% 120 dargestellt. Mit dem „fetten" Lambda-Sweep kann trotz steigender H2-Ausbeute die Katalysatortemperatur nahezu konstant gehalten werden. Dieses Verhalten ist charakteristisch für einen Reaktoraufbau mit großem Vormischvolumen.
  • In 5 ist beispielhaft die Kompensation von Katalysator-Alterungserscheinungen und/oder die Verbesserung der H2/CO-Ausbeuten sowie die Verringerung von HC-Durchbrüchen für einen Fettpuls mit einer Gesamtdauer von 6 Sekunden dargestellt. Im Diagramm ist der Durchschnitt der Cl-Konzentration in der Fettphase/ppm 110 in y-Richtung und der Durchschnitt der H2-Konzentration in der Fettphase/% 120 in x-Richtung aufgetragen.
  • Im gezeigten Beispiel wurde Dieselkraftstoff für die Dauer des Fettpulses in permanent strömende, vorgewärmte Luft eingespritzt und das resultierende Gemisch mit unterschiedlichen Lambdawerten 100 von 0,36 beginnend bis maximal 0,5 auf einen Oxidations-Katalysator 52 (cPOx) in zwei Alterungszuständen („frisch" und „gealtert") gegeben. Die Zeit, in der kein Diesel-Kraftstoff eingespritzt wurde (Magerphase 80), betrug 30 Sekunden.
  • Dargestellt ist der Konzentrationsverlauf für einen gealterten Oxidations-Katalysator 220, der Konzentrationsverlauf für einen frischen Oxidations-Katalysator 230 (jeweils ohne Lambda-Sweep) sowie der Konzentrationsverlauf für den gealterten Oxidations-Katalysator bei optimierter Betriebsweise mit Lambda-Sweep 240 (hier mit „magerem" Lambda-Sweep).
  • Für den Betriebsmodus „ohne Lambda-Sweep" wurde der Lambdawert 100 in der Fettphase 90 entsprechend den vorgegebenen Lambdawerten 100 jeweils für 5 Sekunden konstant gehalten. In der Betriebsweise „mit Lambda-Sweep" wurde jeweils in der ersten Sekunde der Fettphase 90 der Lambdawert 100 auf einen Wert 0,7 eingestellt und anschließend für weitere 5 Sekunden der Lambdawert 100 auf die oben genannten niedrigeren Lambdawerte 100 abgesenkt. Die angegebenen H2/Cl-Anteile sind in beiden Modi auf je 5 Sekunden „echte" Fettzeit bezogen, da in der ersten Sekunde bei λ = 0,7 praktisch kein H2/CO und kaum HC-Emissionen entstehen.
  • Zu erkennen ist, dass infolge von Alterungserscheinungen ohne Lambda-Sweep die H2-Ausbeute deutlich niedriger ist als bei einem „frischen" Oxidations-Katalysator 52 (cPOx). Gleichzeitig wird bei jeweils gleichem vorgegebenem Lambdawert 100 ein höherer Wert für den HC-Schlupf detektiert. Bei der optimierten Betriebsphase mit „mageren" Lambda-Sweep können Alterungserscheinungen beim Oxidations-Katalysator 52 (cPOx) kompensiert und eine hohe H2/CO-Zielkonzentration 200 bei gleichzeitig niedriger HC-Zielkonzentration 210 erreicht werden.
  • Insgesamt kann mit dem aufgezeigten Verfahren und den Verfahrensvarianten im Pulsbetrieb eine hohe H2/CO-Ausbeute bei gleichzeitig niedrigem HC-Schlupf erzielt und die, mit der natürlichen Katalysator-Alterung verbundenen, höheren HC-Durchbrüche und abnehmenden H2/CO-Ausbeuten kompensiert werden. Einflüsse infolge der Reaktorgeometrie (z.B. Vormischvolumen) des Oxidations-Katalysators 52 (cPOx) können mit dem Verfahren hinsichtlich ihrer Anfahrcharakteristik beeinflusst bzw. kompensiert werden.
  • Grundsätzlich kann der Lambda-Verlauf (Lambda-Modulation der Fettmimik) innerhalb der gepulsten Fettphase 90 bzw. allgemeiner, beim Betrieb des Oxidations-Katalysators 52 (cPOx), frei im Bereich von 0,3 ≤ λ ≤ 1 variiert werden. In jedem Fall kann unter Anwendung der erfindungsgemäßen Lambda-Modulation die optimale Katalysatorperformance im Pulsbetrieb bei vorgegebener Reaktorgeometrie eingestellt werden. Sie ist daher nicht auf die skizzierten, konkreten Ausgestaltungsfälle beschränkt.

Claims (13)

  1. Verfahren zur Reduktionsmittelsteuerung in einer Abgasnachbehandlungsanlage (1) einer Brennkraftmaschine (10) mit einer Abgasführung (20), in der in Strömungsrichtung des Abgases ein SCR-Katalysator (40) vorgesehen ist, wobei ein Reduktionsmittel-Generierungssystem (50) (RGS) eine NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit (51), einen Oxidations-Katalysator (52) (cPOx) so wie eine kombinierte NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit (53) (AGC) im Standardgasweg des Reduktionsmittel-Generierungssystems (50) aufweist, und zur Reduktion von Stickoxiden vor dem SCR-Katalysator (40) von dem Reduktionsmittel-Generierungssystem (50) Ammoniak als Reduktionsmittel zugeführt wird, wobei der NOx- und CO/H2-Erzeugungseinheit (51) über eine Kraftstoff-Zuführung (60) und über eine Luft-Zuführung (70) Ausgangsstoffe zur Erzeugung des Ammoniaks zumindest zeitweise zugeführt werden, dadurch gekennzeichnet, dass ein CO/H2-Reduktionsmittelstrom während einer als Reduktionsphase für die NOx-Speicher/Ammoniak-Erzeugungseinheit (53) dienenden zeitlich kurzen, gepulsten Fettphase (90) mit λ < 1 zeitlich moduliert wird, wobei während der Fettphase (90) die Luft-/Kraftstoffzusammensetzung vor dem Oxidations-Katalysator (52) (cPOx) in Form einer Lambda-Modulation für einen Lambdawert (100) verändert wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Lambda-Modulation innerhalb der Fettphase (90) durch eine Variation eines Kraftstoffmassenstromes bei konstantem Luftstrom oder durch Variation des Luftmassenstromes bei konstantem Kraftstoffmassenstrom oder in Kombination aus beiden Variationsmöglichkeiten realisiert wird.
  3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Lambdawert (100) innerhalb der gepulsten Fettphase (90) im Bereich von 0,33 bis 0,45 gehalten und zu Beginn der Fettphase (90) der Lambdawert (100) kurzzeitig unter diesen Bereich abgesenkt wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Lambdawert (100) zu Beginn der Fettphase (90) auf λ ≤ 0,3 abgesenkt wird.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Lambdawert (100) innerhalb der gepulsten Fettphase (90) im Bereich von 0,33 bis 0,45 gehalten und zu Beginn der Fettphase (90) der Lambdawert (100) kurzzeitig über diesen Bereich erhöht wird.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Lambdawert (100) zu Beginn der Fettphase (90) auf einen Wert im Bereich von 0,7 ≤ λ ≤ 0,9 erhöht wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Fettphase (90) für maximal 1 s eine Phase mit einem, gegenüber dem vorgegebenen Lambdawert (100) innerhalb der Fettphase (90), niedrigeren oder höheren Lambdawert (100) vorgeschaltet wird.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass während der gepulsten Fettphase (90) der Lambdawert (100) für den Oxidations-Katalysator (52) (cPOx) bedarfsgerecht im Bereich von 0,3 ≤ λ ≤ 1 variiert wird.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass innerhalb der gepulsten Fettphase (90) der Lambdawert (100) für den Oxidations-Katalysator (52) (cPOx) am Ende der Fettphase (90) angehoben wird.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass zu Beginn und/oder am Ende der gepulsten Fettphase (90) eine Spülung des Oxidations-Katalysators (52) (cPOx) mit Luft und/oder, bei Betrieb mit einem separaten Brenner, heißem Brennerabgas oder einem Gemisch Brennerabgas/Luft durchgeführt wird.
  11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass der gepulste Betrieb des Oxidations-Katalysators (52) (cPOx) einschließlich einer vorausgehenden Gemischbildung bei Betrieb mit separatem, externem Brenner unter Kraftstoffeinbringung in heißes Brennerabgas oder Verwendung eines Gemisches aus Brennerabgasen und Luft oder im Betrieb ohne externen Brenner unter Kraftstoffeinbringung in anderweitig vorgewärmte Luft durchgeführt wird.
  12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass die zeitliche Modulation des CO/H2-Reduktionsmittelstromes, des Luftmengen- und Kraftstoffmassenstromes sowie die Vorgabe des Lambdawertes (100) mittels einer Steuer- und Regeleinheit realisiert wird, wobei mittels Hard- und Softwarekomponenten eine entsprechende Ventilansteuercharakteristik für Einspritzventile/Injektoren in der Kraftstoff-Zuführung (60) so wie eine entsprechende Leistungscharakteristik für ein Luftversorgungssytem für die Luft-Zuführung (70) vorgegeben werden.
  13. Anwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren bei Dieselmotoren oder bei Magermotoren angewendet wird, die ein Reduktionsmittel-Generierungssystem (50) aufweisen.
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