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DE102006004748A1 - Membran-Elektroden-Einheit mit mehrkomponentigem Dichtungsrand - Google Patents

Membran-Elektroden-Einheit mit mehrkomponentigem Dichtungsrand Download PDF

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DE102006004748A1
DE102006004748A1 DE102006004748A DE102006004748A DE102006004748A1 DE 102006004748 A1 DE102006004748 A1 DE 102006004748A1 DE 102006004748 A DE102006004748 A DE 102006004748A DE 102006004748 A DE102006004748 A DE 102006004748A DE 102006004748 A1 DE102006004748 A1 DE 102006004748A1
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Klaus Schaack
Lutz Rohland
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Original Assignee
Umicore AG and Co KG
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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit mit einem mehrkomponentigen Dichtungsrand, wobei die Rand-Komponenten mit Hilfe von zwei verschiedenen Fügeverfahren verbunden sind. Die Randkonstruktion der Membran-Elektroden-Einheit umfasst mindestens zwei Materialien (Dichtungsmaterial A und Rahmen B), die untereinander im Stoffschluß sowie im Formschluß verbunden sind. Der Rahmen B weist mindestens eine Perforation auf, durch die das Dichtungsmaterial eindringt und eine ineinandergreifende Verbindung herstellt. Zur Herstellung des mehrkomponentigen Randes sowie der entsprechenden Membran-Elektroden-Einheit sind Klebe-, Laminier- und/oder Spritzgußverfahren geeignet. Die mehrkomponentige Randkonstruktion zeichnet sich durch eine hohe Haftfestigkeit aus. Die Membran-Elektroden-Einheit mit mehrkomponentigem Rand findet Verwendung in elektrochemischen Vorrichtungen wie Brennstoffzellen (PEMFC, DMFC etc.), Elektrolyseuren oder elektrochemischen Sensoren.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit („MEE") mit einem mehrkomponentigen Dichtungsrand, sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Die mindestens zwei Randkomponenten sind mit Hilfe von zwei verschiedenen Fügeverfahren verbunden. Die Membran-Elektroden-Einheit findet Verwendung in elektrochemischen Vorrichtungen wie Brennstoffzellen (Membran-Brennstoffzellen, PEMFC, DMFC etc.), Elektrolyseuren oder elektrochemischen Sensoren. Die Randkonstruktion zeichnet sich durch eine hohe Haftfestigkeit aus.
  • Brennstoffzellen wandeln einen Brennstoff und ein Oxidationsmittel örtlich voneinander getrennt an zwei Elektroden in Strom, Wärme und Wasser um. Als Brennstoff kann Wasserstoff oder ein wasserstoffreiches Gas, als Oxidationsmittel Sauerstoff oder Luft dienen. Der Vorgang der Energieumwandlung in der Brennstoffzelle zeichnet sich durch einen besonders hohen Wirkungsgrad aus. Aus diesem Grunde gewinnen Brennstoffzellen zunehmend Bedeutung für mobile, stationäre sowie portable Anwendungen.
  • Unter einem PEM-Brennstoffzellenstapel wird eine stapelweise Anordnung („Stack") von Brennstoffzelleneinheiten verstanden. Eine Brennstoffzelleneinheit wird im folgenden auch kurz als Brennstoffzelle bezeichnet. Sie enthält jeweils eine Membran-Elektroden-Einheit, die zwischen sog. bipolaren Platten, die auch als Separatorplatten bezeichnet werden und zur Gaszufuhr und Stromleitung dienen, angeordnet ist.
  • Das Kernstück der PEM/DMFC-Brennstoffzelle ist die Membran-Elektroden-Einheit („MEE"). Die Membran-Elektroden-Einheit besitzt einen sandwichartigen Aufbau und besteht in der Regel aus fünf Lagen. Zur Herstellung einer fünflagigen Membran-Elektroden-Einheit werden das Anoden-Gasverteilersubstrat (Anoden-„GDL") auf der Vorderseite, die Katalysatorschicht auf der Vorderseite, das Kathoden-Gasverteilersubstrat auf der Rückseite und die Katalysatorschicht auf der Rückseite mit der Ionomermembran in der Mitte sandwichartig verbunden bzw. laminiert. Die Abdichtung kann mit einem geeigneten Dichtungsmaterial erfolgen.
  • Bei der MEE-Herstellung werden in der Regel zunächst die Katalysatorschichten auf die Gasverteilersubstrate aufgebracht. Die so hergestellten Gasdiffusionselektroden („GDE") werden dann mit der Vorder- und Rückseite einer Ionomermembran verbunden („CCB-Verfahren"). Anschliessend wird Dichtungsmaterial am Rand angebracht.
  • Membran-Elekroden-Einheiten mit einfachem Dichtungsrand sind aus dem Stand der Technik bekannt.
  • DE 197 03 214 offenbart eine Membran-Elektroden-Einheit mit integriertem Dichtungsrand, wobei die Membran vollständig von den Elektroden bedeckt ist und der Dichtrand eine stoffschlüssige Verbindung zu Elektroden und Membran aufweist.
  • In WO 2000/10216 wird eine Membran-Elektroden-Einheit mit einem mehrkomponentigen Dichtrand beschrieben, wobei verschiedene Materialien stoffschlüssig miteinander verbunden sind.
  • Aus WO 2005/006473 ist eine Membran-Elektroden-Einheit bekannt, die ein semi-coextensives Design aufweist, d.h. unterschiedlich grosse Gasverteilersubstrate auf Vorder- und Rückseite besitzt. Der Rand der Membran-Elektroden-Einheit ist mit einem Dichtungsmaterial umfasst. Es werden Membran-Elektroden-Einheiten mit Mehrkomponentenrand sowie mit zusätzlichem Aussenrahmen beschrieben. In allen diesen Fällen liegt eine stoffschlüssige Verbindung unter den Randkomponenten vor. Ein kombiniertes Fügeverfahren ist nicht offenbart.
  • Nachteil der bisher bekannten Membran-Elektroden-Einheiten mit einem mehrkomponentigen Rand ist die mangelnde Festigkeit des Verbundes zwischen den Randkomponenten. Insbesondere Materialien, die untereinander keine gute stoffschlüssige Verbindung bilden (z. B aufgrund mangelnder Benetzung und/oder geringer Klebewirkung) weisen im Verbund geringe Haftfestigkeiten auf.
  • Darüberhinaus kommt es bei den bisher bekannten Konstruktionen aufgrund der Kriechneigung der Randkomponenten zu mangelnder Stabilität im Langzeitbetrieb der Brennstoffzelle.
    •
  • Es war daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Membran-Elektroden-Einheit mit einem verbesserten Mehrkomponentenrand bereitzustellen. Der erfindungsgemäße Rand sollte beispielsweise eine höhere Haftfestigkeit, bessere Abdichteigenschaften, eine geringere Kriechneigung sowie eine höhere Langzeitstabilität aufweisen. Gleichzeitig sollte ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Membran-Elektroden-Einheit mit Mehrkomponentenrand bereitgestellt werden. Dabei sollten die verschiedensten Rahmenmaterialien mit guter Haftfestigkeit untereinander verbunden werden können.
  • Diese Aufgabe wird durch die Bereitstellung einer Membran-Elektroden-Einheit gemäß Anspruch 1 gelöst. Weitere Ansprüche beziehen sich auf vorteilhafte Ausführungsformen sowie auf die Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Einheit.
  • Die Erfindung beschreibt eine Membran-Elektroden-Einheit mit einem mehrkomponentigen Dichtungsrand, bei dem mindestens zwei Randkomponenten sowohl stoffschlüssig als auch formschlüssig miteinander verbunden sind. Es werden also zwei Fügeverfahren (Stoffschluß und Formschluß) zur Verbindung der mindestens zwei Randkomponenten eingesetzt. Dabei kann die stoffschlüssige Verbindung in der Regel durch Klebetechnik, die formschlüssige Verbindung zum Beispiel durch ein zusätzliches Ineinandergreifen der mindestens zwei Komponenten erfolgen.
  • Durch diese kombinierte Anwendung zweier Fügeverfahren wird eine höhere Festigkeit, insbesondere eine höhere Zugfestigkeit des Dichtungsrandes gegenüber herkömmlichen Rändern erzielt, die lediglich eine stoffschlüssige Verbindung aufweisen. Der erfindungsgemäße Randaufbau bietet weiterhin den Vorteil, dass eine breitere Materialauswahl für die Randkomponenten zur Verfügung steht. Insbesondere können für den Rahmen (Komponente B) festere Materialien mit geringen Kriecheigenschaften verwendet werden. Weiterhin bietet die vorliegende Erfindung den Vorteil, dass eine haftfeste Verbindung zwischen mechanisch beständigen Rahmenmaterialien (Komponente B) und weicheren Dichtungsmaterialien (Komponente A) geschaffen werden kann, die beim Verbinden untereinander meist keinen idealen Stoffschluß ergeben.
  • Der erfindungsgemäße Fügeprozess mit einem kombinierten Stoff- und Formschluß ermöglicht somit erheblich mehr Material-Kombinationen und Variationsmöglichkeiten bei der MEE-Herstellung.
  • Für die vorliegende Erfindung ist es unerheblich, ob die in der Regel fünflagige Membran-Elektroden-Einheit selbst nach einem coextensiven oder semi-coextensiven Design aufgebaut ist oder ob sie eine überstehende Membranfläche aufweist. Die Verbesserung gegenüber herkömmlichen Randkonstruktionen ist unabhängig vom MEE-Design. Der kombinierte Stoff- und Formschluß kann sowohl zwischen den Randkomponenten untereinander als auch zwischen den MEE-Komponenten und den Randkomponenten erfolgen. Auch sind Kombinationen dieser Alternativen möglich.
  • 1 zeigt den Aufbau einer konventionellen Membran-Elektroden-Einheit, die einen zweikomponentigen Rand besitzt, bei dem die Komponenten lediglich im Stoffschluss miteinander verbunden sind. Die fünflagige Membran-Elektroden-Einheit ist im semi-coextensiven Design aufgebaut und umfasst eine Ionomermembran (1), auf deren Vorderseite die Katalysatorschicht (2), und auf deren Rückseite die Katalysatorschicht (3) angebracht ist. Darauf befindet sich das Gasverteilersubstrat (4) auf der Vorderseite sowie das Gasverteilersubstrat (5) auf der Rückseite der Membran. Die Peripherie der Membran-Elektroden-Einheit ist mit Dichtungsmaterial (6) umfasst. In diesem Dichtungsmaterial ist ein Rahmen (7) eingebettet, der mit dem Dichtungsmaterial (6) stoffschlüssig verbunden ist. Somit erhält man einen zweikomponentigen Rand, bestehend aus Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7).
  • 2 zeigt exemplarisch den Aufbau einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Einheit, die einen Rand besitzt, bei dem zwei Komponenten sowohl im Stoffschluß als auch im Formschluß miteinander verbunden sind. Die fünflagige Membran-Elektroden-Einheit ist im semi-coextensiven Design aufgebaut und besitzt eine Ionomermembran (1) mit den die Katalysatorschichten (2) und (3), sowie den Gasverteilersubstraten (4) und (5). Die Peripherie der Membran-Elektroden-Einheit ist mit Dichtungsmaterial (6) umfasst. In diesem Dichtungsmaterial ist ein Rahmen (7) eingefügt, der mindestens eine Perforation bzw. Durchführung (7a) besitzt. Der Rahmen (7) ist mit Dichtungsmaterial stoffschlüssig und formschlüssig verbunden. Das Dichtungs material (Komponente A) durchdringt im flüssigen oder plastischen Zustand den Rahmen (Komponente B) an der bzw. den perforierten Stellen und bildet nach dem Aushärten bzw. Abkühlen eine ineinandergreifende, formschlüssige Verbindung mit dem Rahmen (7) aus. Die Form, die Anzahl und die Positionierung der einzelnen Perforationen (bzw. Lochungen, Bohrungen oder Durchführungen) im Rahmen (7) richtet sich nach den jeweiligen strukturellen Erfordernissen und kann an das MEE-Design angepasst werden. Es sollte mindestens eine Perforation (7a) im Rahmen (7) vorgesehen sein.
  • Durch die Erfindung wird eine Membran-Elektroden-Einheit bereitgestellt, die einen mehrkomponentigen Rand besitzt, wobei der Rahmen (7) im Aussenbereich eine geringere Dicke als die gesamte Membran-Elektroden-Einheit aufweist. Die erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Einheit eignet sich daher besonders für die Anwendung in kompakten PEM-Stacks mit hoher Leistungsdichte, z. B. für mobile Brennstoffzellen-Anwendungen. Die erfindungsgemäße Randkonstruktion ist in besonderer Weise für die MEE-Herstellung mit bekannten Verfahren der Massenproduktion, wie zum Beispiel Spritzguß oder Laminierverfahren, geeignet.
  • Verbindungs- und Fügetechniken lassen sich prinzipiell in drei physikalische Wirkmechanismen aufteilen: Kraftschluß, Formschluß und Stoffschluß.
  • Kraftschlüssige Verbindungen entstehen durch die Übertragung von Kräften. Dazu zählen z. B. Druckkräfte oder Reibungskräfte. Der Zusammenhalt der kraftschlüssigen Verbindung wird lediglich durch die wirkende Kraft gewährleistet.
  • Formschlüssige Verbindungen entstehen durch das Ineinandergreifen von mindestens zwei Verbindungspartnern. Durch die mechanische Verbindung können sich die Verbindungspartner auch ohne oder bei unterbrochener Kraftübertragung nicht lösen. Beispiele sind die Klauenkupplung und das Zahnrad.
  • Stoffschlüssige Verbindungen werden alle Verbindungen genannt, bei denen die Verbindungspartner durch atomare oder molekulare Kräfte zusammengehalten werden. Stoffschlüssige Verbindungen entstehen beispielsweise durch Kleben, Löten und Schweissen.
  • Nachfolgend werden die einzelnen Komponenten der erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Einheit mit mehrkomponentigem Rand beschrieben.
  • Die Ionomermembran enthält vorzugsweise protonenleitende Polymermaterialien. Diese Materialien werden im folgenden auch kurz als Ionomere bezeichnet. Bevorzugt wird ein Tetrafluorethylen-Fluorvinylether-Copolymer mit Sulfonsäuregruppen verwendet. Dieses Material wird zum Beispiel unter dem Handelsnamen Nafion® von DuPont vertrieben. Es sind jedoch auch andere, insbesondere fluorfreie Ionomermaterialien, wie beispielsweise dotierte sulfonierte Polyetherketone, dotierte sulfonierte oder sulfinierte Arylketone sowie dotierte Polybenzimidazole sowie deren Gemische einsetzbar.
  • Als Elektrokatalysatoren werden bevorzugt die Edelmetalle, insbesondere die Metalle der Platingruppe des Periodensystems der Elemente eingesetzt. In der Mehrzahl werden sogenannte Trägerkatalysatoren verwendet, bei denen die katalytisch aktiven Platingruppenmetalle (z.B. Pt und/oder Pt/Ru) in hochdisperser Form auf die Oberfläche eines leitfähigen Trägermaterials (z.B. Ruß oder Graphit) aufgebracht wurden.
  • Die Gasverteilersubstrate („GDLs") können aus porösen, elektrisch leitfähigen Materialien wie Kohlefaserpapier, Kohlefaservlies, Kohlefasergewebe, Metallnetze, metallisierte Fasergewebe und ähnlichem bestehen. Sie können hydrophobiert sein und/oder eine Ausgleichsschicht („Mikrolayer") besitzen.
  • Als Dichtungsmaterial (Komponente A) zur Abdichtung bzw. Versiegelung der Membran-Elektroden-Einheit können organische Polymere eingesetzt werden, die unter den Arbeitsbedingungen der Brennstoffzelle inert sind und keine störenden Substanzen absondern. Die Polymere müssen in der Lage sein, die Gasverteilersubstrate zu benetzen und gasdicht zu versiegeln bzw. zu umschließen. Weitere wichtige Anforderungen an solche Polymere sind ein gutes Adhäsionsvermögen sowie gute Benetzungseigenschaften zur freien Oberfläche der ionenleitenden Membran. Geeignete Materialien sind thermoplastische Polymere wie beispielsweise Polyethylen, Polypropylen, PTFE, PVDF, Polyamid, Polyimid, Polyurethan oder Polyester; zum anderen auch duroplastische Polymere wie beispielsweise Epoxidharze oder Cyanacrylate. Weiterhin geeignet sind Elastomere, wie beispielsweise Silikonkautschuk, EPDM, Fluor-Elastomere, Perfluor-Elastomere, Chloropren-Elastomere, Fluorsilikon-Elastomere. Das Dichtungsmaterial (Komponente A) kann in Form von Folien, Filmen oder Preforms, in Form von Klebstoffen, Pasten oder Tinten oder in Form von Granulaten oder pulverförmigen Zubereitungen (beispielsweise für Spritzgußanwendungen) eingesetzt werden.
  • Als Material für den Rahmen (Komponente B) kommen insbesondere kriechfeste Materialien, wie beispielsweise Polymere mit einem Glasübergangspunkt (Tg) über 100°C, vorzugsweise über 120°C zum Einsatz. Weiterhin bevorzugt sind Polymere mit hohem Schmelzpunkt und/oder einer hoher Wärmeformbeständigkeit. Beispiele für solche Materialien sind thermisch beständige Polyestermaterialien, Polyphenylensulfide, Polyimide, glasfaserverstärkte Kunststoffe, Polytetrafluorethylen (PTFE), spezielle Polyamide sowie allgemein hochschmelzende Kunststoffe. In der Regel wird das Rahmenmaterial in Form von Folien, Bändern oder Filmen eingesetzt, die eine Dicke im Bereich von 0,01 bis 1 mm, vorzugsweise im Bereich von 0,05 bis 0,5 mm besitzen.
  • Die gewünschte mindestens eine Perforation (Durchführung bzw. Lochung) wird vor der Verabeitung in den Rahmen eingebracht. Dies kann beispielsweise durch Stanzen, Schneiden, Wasserstrahlschneiden, Ultraschallschneiden, Laserschneiden, Fräsen, Bohren oder Ätzen erfolgen. Die Form der Perforation kann beliebig sein, wobei geometrisch einfache Formen (z.B. runde, dreieckige, rechteckige oder ovale Formen) aus Gründen schneller und rationeller Fertigung bevorzugt sind. Der Innen-Durchmesser der Perforation liegt im Bereich von 0,1 bis 100 mm, vorzugsweise im Bereich von 0,5 bis 50 mm. Der Rahmen kann jedoch auch mindestens eine längliche, schlitzförmige Perforation aufweisen.
  • Werden mehrere Perforationen vorgesehen, so liegen die typischen Abstände zwischen diesen im Bereich von 0,1 bis 100 mm, vorzugsweise im Bereich von 0,5 bis 50 mm. Die Anzahl und Größe der Perforationen im Rahmen (7) richtet sich nach der geforderten Haftfestigkeit des stoffschlüssigen Verbundes zwischen den einzelnen Komponenten. Je schwächer diese ist, desto stärker sollte der formschlüssige Verbund ausgeführt werden. Da beispielsweise Polyamid (Dichtungsmaterial A) bei Erstarrung aus der Schmelze nur einen schwachen Stoffschluß mit Polyester (Rahmen B) ausbildet, wird ein zusätzlicher Formschluß zur Erhöhung der Haftfestigkeit erforderlich (vgl hierzu Beispiel 1).
  • Zur Herstellung der Membran-Elektroden-Einheiten mit mehrkomponentigem Rand werden die MEE-Komponenten mit den mindestens zwei Randkomponenten mittels herkömmlicher Verfahren verbunden. Bei einem mehrstufigen Prozess kann die Herstellung der fünflagigen MEE, d.h. die Verbindung zwischen Ionomermembran (1), Katalysatorschichten (2, 3) und Gasverteilersubstraten (4, 5), zunächst separat, beispielsweise durch Laminierverfahren erfolgen. In einem oder mehreren weiteren Schritten erfolgt dann die Randherstellung.
  • Die Verbindung der MEE-Komponenten untereinander kann jedoch auch in einem Schritt zusammen mit der Randherstellung erfolgen. Dies ist insbesondere bei kontinuierlichen Verfahren vorteilhaft.
  • Die Herstellung des mehrkomponentigen Randes kann aber auch nachträglich durchgeführt werden, wobei z.B. ein Rahmen B an eine bestehende Dichtung angebracht wird.
  • Grundsätzlich können beispielsweise Klebeverfahren (abhängig von den verwendeten Klebstoffen entweder bei Raumtemperatur oder bei erhöhter Temperatur), Laminierverfahren (in der Regel bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck) oder Spritzgußverfahren zur Verbindung der MEE- und Randkomponenten eingesetzt werden. Auch andere Verfahren sind möglich, solange sie den kombinierten Stoff- und Formschluß der Rand-Komponenten bewirken. Bei Laminierverfahren kommen in der Regel spezielle Presswerkzeuge und Pressformen zum Einsatz, geeignete Temperaturen liegen im Bereich von 50 bis 200°C, die Pressdrücke liegen im Bereich von 10 bis 100 N/mm2.
  • Die beschriebenen Verfahrensschritte sind bei geeigneter Abwandlung bzw. Modifikation auch für kontinuierliche Fertigungsverfahren von Membran-Elektroden-Einheiten geeignet.
    •
  • Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung weiter verdeutlichen, ohne jedoch ihren Anwendungsbereich einzuschränken.
  • BEISPIEL 1
  • Zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Produktes wird zunächst eine Membran-Elektroden-Einheit bereitgestellt. Diese MEE enthält folgende Komponenten:
    • a) Kathoden-Elektrode (Kathoden-CCB): Basis Sigracet, hydrophobiert, mit Ausgleichsschicht; Fa. SGL Meitingen; Edelmetallbeladung: 0,5 mg Pt/cm2; Platinkatalysator: 60% Platin auf Ruß.
    • b) Anoden-Elektrode (Anoden-CCB): Basis Sigracet, hydrophobiert, mit Ausgleichsschicht, Fa. SGL Meitingen; Edelmetallbeladung: 0,3 mg Pt/cm2; Platinkatalysator: 60% Platin auf Ruß.
    • c) Polymerelektrolytmembran: Nafion® NR 111, protonierte Form (Fa. DuPont).
  • Diese drei Komponenten werden zusammengelegt und in einer Heißpresse zur fünflagigen Membran-Elektroden-Einheit laminiert. Der Preßschritt findet bei 150°C statt und erfordert einen spezifischen Druck von 150 N/cm2.
  • Im vorliegenden Beispiel wird das semi-coextensive MEE-Design verwendet. Hierbei weist die quadratische Anode ein äußeres Maß von 5,4 × 5,4 cm2 auf, Kathode und Membran werden auf die Abmessungen 6 × 6 cm2 gestanzt. Man erhält so eine umlaufende Stufe der Breite 0,3 cm, so daß sich um die Anode herum in die Peripherie der Anordnung hin sich erstreckend eine Fläche von nicht bedeckter Membran befindet.
  • Im nächsten Schritt wird die beschriebene Membran-Elektroden-Einheit mit einem mehrkomponentigen Rand versehen, der den Einbau in den Brennstoffzellen-Stack und die Abdichtung des Stacks ermöglicht.
  • Zur Herstellung kommt ein Preßwerkzeug zum Einsatz, welches aus Preßblechen mit Entlüftungsbohrungen und Schablonen besteht, die eine innere Aussparung umschließen. In diese Aussparung wird die Membran-Elektroden-Einheit mit zwei Folienfenstern aus Polyamid (Vestamelt®, Degussa, Duesseldorf) eingelegt, so daß die Folien die MEE umschließen. In die peripheren Regionen der Polyamid-Folienfenster ragt ein Rahmen dergestalt hinein, daß dessen inneren Bereiche zwischen den Polyamid-Folien zu liegen kommen, dessen äußere Bereiche jedoch über die Abmessungen der Polyamid-Folien hinaus weiter nach außen ragen
  • Der nach außen ragende Rahmen besteht aus einer gestanzten Folie aus Polyester (Hostaphan RN 190). Hierzu werden in den Polyesterrahmen 48 Löcher mit einem Durchmesser von 2 mm gestanzt, durch die das schmelzflüssige Polyamid während des Laminiervorganges die Polyesterfolie durchdringen kann. Der perforierte Polyester-Rahmen hat jeweils ein Außenmaß von 8 × 8 cm2 und eine Dicke von 0,30 mm. Der Abstand der Löcher voneinander beträgt 4 mm.
  • Die Komponenten werden in ein speziell angefertigtes Presswerkzeug gebracht. Diese Preßform wird in eine Heißpresse eingelegt und für 60 Sekunden mit einer Heizflächentemperatur von 185°C beaufschlagt. Nach dem Abkühlen der Preßform wird die Membran-Elektroden-Einheit entnommen.
  • Elektrochemische Messungen:
  • Zwei nach diesem Verfahren hergestellte Proben wurden in eine elektrochemische PEM-Meßzelle eingebaut und unter vollbefeuchteten Bedingungen bei 75°C/1,5 bar im Wasserstoff/Luft-Betrieb vermessen. Man erhält eine Zellspannung von 720–730 mV bei einer Stromdichte von 600 mA/cm2.
  • VERGLEICHSBEISPIEL (VB1)
  • Die Herstellung des Produktes erfolgt wie im obigen Beispiel beschrieben, es wird jedoch ein Polyesterrahmen ohne Perforierungen (Lochungen) verwendet, so daß die Verbindung der Randkomponenten lediglich durch Stoffschluß erfolgt.
  • Die drei Komponenten werden wiederum zusammengelegt und in einer Heißpresse zur MEE laminiert. Der Preßschritt findet bei 150°C statt und erfordert einen spezifischen Druck von 150 N/mm2. Sämtliche sonstigen Verfahrensschritte sind identisch mit dem vorigen Beispiel.
  • ZUGFESTIGKEITSMESSUNGEN
  • Analog zur Verbindung zwischen Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7) in der erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Einheit wurden Probestreifen mit reinem Stoffschluß (wie im Vergleichsbeispiel VB1) und mit zusätzlichem Formschluß (wie im erfindungsgemäßen Beispiel 1) hergestellt. Diese Probestreifen wurden im Zugtest auf ihre Festigkeit untersucht. Der Zugtest wurde mit einer Universalprüfmaschine Typ 5543 (Fa. Instron) in Anlehnung an DIN EN 1465 („Bestimmung der Zugscherfestigkeit hochfester Überlappungsklebungen") durchgeführt. Die Messung der Zugfestigkeit der Proben erfolgte mit zwei Zuggeschwindigkeiten (v1 = 5 mm/min und v2 = 50 mm/min). Die notwendige Kraft bis zum Bruch der Verbindung wurde registriert.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 zusammengefasst. Man erkennt, dass die erfindungsgemäße Randkonstruktion mit Stoff- und Formschluß eine etwa um den Faktor 2 verbesserte Zugscherfestigkeit im Vergleich zur konventionellen Randkonstruktion aufweist.
  • Tabelle 1
    Figure 00110001

Claims (14)

  1. Membran-Elektroden-Einheit für elektrochemische Vorrichtungen, aufweisend eine Ionomermembran (1), ein Gasverteilersubstrat (4) und eine Katalysatorschicht (2) auf der Vorderseite, ein Gasverteilersubstrat (5) und eine Katalysatorschicht auf der Rückseite (3) sowie einen mehrkomponentigen Rand, wobei der Rand mindestens ein Dichtungsmaterial (6) sowie mindestens einen Rahmen (7) mit mindestens einer Perforation (7a) umfasst und Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7) sowohl im Stoffschluß als auch im Formschluß miteinander verbunden sind.
  2. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei der Rahmen (7) im äusseren Bereich eine geringere Dicke als die Membran-Elektroden-Einheit besitzt.
  3. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei der Rahmen (7) Polymermaterialien wie beispielsweise Polyester, Polyphenylensulfide, Polyimide, glasfaserverstärkte Kunststoffe, Polytetrafluorethylen (PTFE), Polyamide und/oder Kombinationen davon umfasst.
  4. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei der Rahmen (7) Polymermaterialien mit einem Glasübergangspunkt (Tg) über 100°C, vorzugsweise über 120°C aufweist.
  5. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei das Dichtungsmaterial (6) thermoplastische Polymere wie beispielsweise Polyethylen, Polypropylen, PTFE, PVDF, Polyamid, Polyimid, Polyurethan oder Polyester; duroplastische Polymere wie beispielsweise Epoxidharze oder Cyanacrylate oder Elastomere, wie beispielsweise Silikonkautschuk, EPDM, Fluor-Elastomere, Perfluor-Elastomere, Chloropren-Elastomere, Fluorsilikon-Elastomere umfasst.
  6. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei die mindestens eine Perforation (7a) im Rahmen (7) einen Innendurchmesser im Bereich von 0,1 bis 100 mm, vorzugsweise im Bereich von 0,5 bis 50 mm aufweist.
  7. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei die Ionomermembran (1) protonenleitende Ionomermaterialien wie Tetrafluorethylen-Fluorvinylether-Copolymere mit Sulfonsäuregruppen oder fluorfreie Ionomermaterialien wie dotierte sulfonierte Polyetherketone, dotierte sulfonierte oder sulfinierte Arylketone oder dotierte Polybenzimidazole oder Gemische davon enthält.
  8. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei die Gasverteilersubstrate (4, 5) poröse, elektrisch leitfähige Materialien wie Kohlefaserpapier, Kohlefaservlies, Kohlefasergewebe, Metallnetze oder metallisierte Fasergewebe enthalten.
  9. Verfahren zur Herstellung einer Membran-Elektroden-Einheit für elektrochemische Vorrichtungen, aufweisend eine Ionomermembran (1), ein Gasverteilersubstrat (4) und eine Katalysatorschicht (2) auf der Vorderseite, ein Gasverteilersubstrat (5) und eine Katalysatorschicht auf der Rückseite (3) sowie einen mehrkomponentigen Rand, wobei der Rand mindestens ein Dichtungsmaterial (6) sowie mindestens einen Rahmen (7) mit mindestens einer Perforation (7a) umfasst und Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7) sowohl im Stoffschluß als auch im Formschluß miteinander verbunden werden.
  10. Verfahren nach Anspruch 9, wobei die Verbindung von Ionomermembran (1), Katalysatorschichten (2, 3), Gasverteilersubstraten (4, 5) sowie Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7) in einem Schritt durch Klebeverfahren, Laminierverfahren, Spritzgußverfahren oder Kombinationen davon erfolgt.
  11. Verfahren nach Anspruch 9, wobei die Verbindung von Ionomermembran (1), Katalysatorschichten (2, 3), Gasverteilersubstraten (4, 5) sowie Dichtungsmaterial (6) und Rahmen (7) in verschiedenen Schritten durch Klebeverfahren und/oder Laminierverfahren und/oder Spritzgußverfahren erfolgt.
  12. Verfahren nach Anspruch 11, wobei die Verbindung von Ionomermembran (1), Katalysatorschichten (2, 3) und Gasverteilersubstraten (4, 5) durch ein Laminierverfahren erfolgt und der mehrkomponentige Rand durch ein weiteres Laminierverfahren hergestellt wird.
  13. Verfahren nach Anspruch 11, wobei die Verbindung von Ionomermembran (1), Katalysatorschichten (2, 3) und Gasverteilersubstraten (4, 5) durch ein Laminierverfahren erfolgt und der mehrkomponentige Rand durch ein Spritzgußverfahren hergestellt wird.
  14. Verwendung der Membran-Elektroden-Einheit nach einem der Ansprüche 1 bis 8 in elektrochemischen Vorrichtungen, insbesondere in Membranbrennstoffzellen, in Elektrolyseuren oder in elektrochemischen Sensoren.
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