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DE10116198A1 - Production of a photocatalytically active coating material, useful as a purifying agent, comprises application of organic precursor molecules of photocatalytic active elements and UV irradiation. - Google Patents

Production of a photocatalytically active coating material, useful as a purifying agent, comprises application of organic precursor molecules of photocatalytic active elements and UV irradiation.

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DE10116198A1
DE10116198A1 DE2001116198 DE10116198A DE10116198A1 DE 10116198 A1 DE10116198 A1 DE 10116198A1 DE 2001116198 DE2001116198 DE 2001116198 DE 10116198 A DE10116198 A DE 10116198A DE 10116198 A1 DE10116198 A1 DE 10116198A1
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DE
Germany
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titanium
photocatalytically active
precursors
active coating
coating material
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DE2001116198
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Gerhard Jonschker
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NANOGATE GmbH
Original Assignee
NANOGATE GmbH
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Publication date
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Abstract

A process for the production of a photocatalytically active coating material comprises (A) application of organic precursor molecules of photocatalytic active elements onto the surface to be coated and (B) irradiation of the precursors with UV radiation.

Description

Photokatalytische Beschichtungszusammensetzungen, insbesonde­ re auf Basis von Titanoxid, haben in jüngster Zeit großes öf­ fentliches Interesse erregt. Photokatalytisch aktives Ti­ tanoxid ist z. B. in der Lage, durch UV-Einstrahlung in Anwe­ senheit von Sauerstoff und Wasser organische Verunreinigungen u. a. durch Bildung von OH-Radikalen zu zersetzen und somit einen Easy-to-clean-Effekt hervorzurufen. Des weiteren beob­ achtet man oft in Verbindung mit dem photokatalytischen Ef­ fekt ein superhydrophiles Verhalten, das zu einer vollständi­ gen Benetzung der Oberfläche mit Wasser nach einer UV- Bestrahlung führt. Basierend auf diesen Beobachtungen gibt es bereits eine breite Anzahl von Patentanmeldungen, insbesondere von Firmen wie Toto/Japan auf die Anwendungen dieses pho­ tokatalytischen und hydrophilen Effektes.Photocatalytic coating compositions, in particular re based on titanium oxide, have recently aroused public interest. Photocatalytically active Ti Tan oxide is e.g. B. capable of UV radiation in application Absence of oxygen and water organic contaminants u. a. by decomposing OH radicals and thus produce an easy-to-clean effect. Furthermore observe is often considered in connection with the photocatalytic Ef a superhydrophilic behavior that leads to a complete wetting the surface with water after UV Radiation leads. Based on these observations, there are already a large number of patent applications, in particular  from companies like Toto / Japan on the applications of this pho tocatalytic and hydrophilic effect.

Allen beschriebenen Verfahren ist gemein, daß sie in einem ersten Schritt die Herstellung der bevorzugten kristallinen Phase des photokatalytischen Materials, in der Regel Ti­ tanoxid (Rutilphase), beschreiben, anschließend eine geeigne­ te Dispergiertechnik für die im allgemeinen recht schwierig zu handhabenden Nanopartikel benötigen und dann ein auf die spezifische Zusammensetzung der Beschichtung abgestimmtes Ap­ plikationsverfahren benötigen, um das Titanoxid in einer ge­ nau spezifizierten Schichtdicke auf die Oberfläche aufzutra­ gen.All of the methods described have in common that they are in one first step is the preparation of the preferred crystalline Phase of the photocatalytic material, usually Ti Tan oxide (rutile phase), then describe a suitable te dispersion technology for the generally quite difficult need to handle nanoparticles and then one on the specific composition of the coating matched Ap plication process need to the titanium oxide in a ge apply the specified layer thickness to the surface gene.

Es wurde nun gefunden, daß man zur Erzielung von hydrophilem und photokatalytisch aktivem Verhalten nicht notwendigerweise von amorphen oder kristallinen Oxidnetzwerken ausgehen muß, sondern daß man auch eine beachtliche Wirkung dadurch erzie­ len kann, daß man die molekularen Precursoren von photokata­ lytisch aktiven Elementen in sehr einfacher Weise auf die zu beschichtenden Oberflächen aufträgt und daß durch die Einwir­ kung der (natürlichen oder künstlichen) UV-Strahlung eine Zersetzung der stabilisierenden organischen Liganden des Pre­ cursors stattfindet, wodurch nach recht kurzer Zeit die Aus­ bildung eines amorphen oder teilkristallinen Oxidnetzwerks auf dem zu beschichtenden Gegenstand stattfindet. Ein weite­ rer parallel ablaufender Prozeß ist die Hydrolyse der monome­ ren Verbindungen mit der nachfolgenden Polykondensation zu einem amorphen/(teil-)kristallinen Netzwerk.It has now been found that to achieve hydrophilic and photocatalytically active behavior is not necessarily must start from amorphous or crystalline oxide networks, but that it also has a remarkable effect len that the molecular precursors of photokata lytically active elements in a very simple manner applying coating surfaces and that by the Einwir (natural or artificial) UV radiation Decomposition of the stabilizing organic ligands of the Pre cursors takes place, which means that after a very short time the formation of an amorphous or partially crystalline oxide network takes place on the object to be coated. A wide one The parallel process is the hydrolysis of the monomers ren compounds with the subsequent polycondensation an amorphous / (partially) crystalline network.

Das beschriebene Verfahren hat sehr viele Vorteile. Es ent­ fällt der Zeit- und kostenaufwendige Schritt der separaten Herstellung der Nanopartikel und der entsprechenden Nanopartikeldispersion als Beschichtungslösung. Die monomeren Oxidprecursor sind preiswert, können in der Regel mit geeig­ neten Dotierungselementen gemischt werden und sind in der Ap­ plikation äußerst einfach aus gängigen Lösungsmitteln aufzu­ tragen. In der Regel verwendet man wasserfreie oder wasserar­ me Lösungsmittel, um einer frühzeitigen Vernetzung durch Hy­ drolyse vorzubeugen.The method described has many advantages. It ent the time-consuming and costly step of separate falls Production of the nanoparticles and the corresponding nanoparticle dispersion  as a coating solution. The monomers Oxide precursors are inexpensive, can usually be used with them neten doping elements are mixed and are in Ap application extremely easy to use from common solvents wear. As a rule, one uses anhydrous or water-free me solvent to prevent early crosslinking by Hy to prevent drolysis.

Ein besonders geeignetes Beispiel sind Ethanolaminkomplexe von Titan, die sehr einfach durch Mischen von Ethanolaminen mit einem geeigneten Titanalkoxid (z. B. Titanisopropylat) hergestellt werden können. Die photokatalytische Aktivität von z. B. Titandiethanolamin-Komplex kann in einem sehr ein­ fachen Beispiel dargestellt werden:
Setzt man Titanisopropylat mit Diethanolamin im Stoffmengen­ verhältnis 1 : 2 um und dampft das als Reaktionsprodukt gebil­ dete Isopropanol bis zur Trocknung ab, so erhält man ein hellgelbes festes Harz, das sich bei Exposition an Sonnen­ licht tief dunkel violett verfärbt. Bewahrt man dieses tief­ dunkle Gemisch unter Ausschluß von Licht und bei ausreichen­ der Zufuhr von Sauerstoff auf, so findet eine Entfärbung statt. Der Mechanismus dieser Reaktion ist noch nicht voll­ ständig geklärt, es wird jedoch vermutet, daß intermediär das äußerst aggressive, violett gefärbte Ti3+ Ion gebildet wird, welches in der Lage ist, mit Feuchtigkeit und Luftsauerstoff Hydroxylradikale zu bilden und damit organische Substanzen zu zersetzen.
A particularly suitable example is ethanolamine complexes of titanium, which can be produced very simply by mixing ethanolamines with a suitable titanium alkoxide (e.g. titanium isopropylate). The photocatalytic activity of e.g. B. Titanium diethanolamine complex can be represented in a very simple example:
If titanium isopropylate is reacted with diethanolamine in a ratio of 1: 2 and the isopropanol formed as the reaction product is evaporated to dryness, a light yellow solid resin is obtained which turns deep dark violet when exposed to sunlight. If this deeply dark mixture is stored in the absence of light and if the supply of oxygen is sufficient, decolorization takes place. The mechanism of this reaction has not yet been fully clarified, but it is assumed that the extremely aggressive, violet-colored Ti 3+ ion is formed as an intermediate, which is able to form hydroxyl radicals with moisture and atmospheric oxygen and thus decompose organic substances ,

Trägt man den so hergestellten Titandiethanolaminkomplex ge­ löst in Isopropanol auf eine Fensterscheibe auf, nachdem man sie vorher gründlich gereinigt hat, so kann man über Monate hinweg beobachten, daß die Scheibe
If one wears the titanium diethanolamine complex thus produced dissolves in isopropanol on a window pane after having cleaned it thoroughly beforehand, one can observe for months that the pane

  • a) signifikant weniger verschmutzt als eine unbeschichtete Scheibe unda) significantly less polluted than an uncoated one Disc and
  • b) bei einem Regenschauer eine nahezu vollflächige, gleichmä­ ßige Benetzung der Oberfläche eintritt und daherb) in a rain shower, an almost full-area, even ßig wetting of the surface occurs and therefore
  • c) die Scheibe nach einem Regenschauer sehr viel schneller trocknet, als eine unbeschichtete Scheibe.c) the windshield much faster after a rain shower dries as an uncoated disc.

Dieses Verhalten kann man nicht beobachten, wenn man die Scheibe nur mit (dem hydrophilen) Diethanolamin behandelt, so daß geschlossen werden muß, daß durch die Einwirkung von Licht und Sonne sich der molekulare Titanprecursor in ein amorphes oder (teil)kristallines Titanoxidnetzwerk umgewan­ delt hat, welches photokatalytisch aktiv ist.You cannot observe this behavior if you look at the Disc only treated with (the hydrophilic) diethanolamine, see above that it must be concluded that by the action of The molecular titanium precursor is immersed in light and sun Amorphous or (partially) crystalline titanium oxide network delt, which is photocatalytically active.

In der Literatur ist beschrieben, daß Dotierungen mit Elemen­ ten wie Eisen oder Silber die photokatalytische Aktivität des Titanoxids verstärken bzw. auch die Wellenlänge des absor­ bierten Lichts ins Sichtbare verschieben können. Solche Do­ tierungsmittel können in geeigneter Form z. B. als Lösung in Alkohol oder komplexiert mit geeigneten organischen Liganden als Monomer beigemischt werden. Bei der Zersetzung der orga­ nischen Liganden durch die anfängliche photokatalytische Ak­ tivität werden die Dotierstoffe anschließend in das gebildete Titanoxidnetzwerk eingebaut. Dabei ist es besonders vorteil­ haft, dass viele Oxide und insbesondere Titanoxid eine aus­ geprägte Neigung zur Kristallisation aufweisen.The literature describes that doping with elements like iron or silver, the photocatalytic activity of the Titanium oxide reinforce or the wavelength of the absorber light can be moved into the visible. Such do Tierungsmittel can in a suitable form, for. B. as a solution in Alcohol or complexed with suitable organic ligands are added as a monomer. When decomposing the orga African ligands through the initial photocatalytic Ak the dopants are then incorporated into the formed Titanium oxide network installed. It is particularly advantageous adheres to that many oxides and especially titanium oxide have an embossed tendency to crystallize.

Das beschriebene Verfahren eignet sich insbesondere zur Be­ schichtung von Glasoberflächen, Fliesen, Mauerwerken, Auto­ spiegeln, Lacken und vielen anderen Oberflächen, bei denen es vorteilhaft ist, daß sich bei Wasserkontakt ein geschlossener Film und dadurch eine sehr schnelle Trockung ergibt, bzw. bei denen eine photokatalytische Zersetzung von organischen Ver­ unreinigungen gewünscht wird.The method described is particularly suitable for loading layering of glass surfaces, tiles, masonry, car reflect, varnish and many other surfaces where it it is advantageous that there is a closed contact with water Film and thereby a very fast drying results, or at  which have a photocatalytic decomposition of organic ver cleanliness is desired.

Beispiele für geeignete Anwendungen von photokatalytischen Materialien sind auch in der umfangreichen Patentliteratur und sonstigen Veröffentlichungen zu finden.Examples of suitable applications of photocatalytic Materials are also in the extensive patent literature and other publications.

Bei geeigneter Zusammensetzung können Komplexverbindungen von photokatalytisch aktiven Materialien wasserlöslich und was­ serstabil hergestellt werden. Dann eignen sie sich insbeson­ dere als Zusatz zu Reinigungsmitteln (z. B. Glasreiniger), um gleichzeitig mit dem Reinigungsvorgang auch eine dünne Schicht des photokatalytisch aktiven Materials zurückzulas­ sen. Dadurch wird die Benetzung der behandelten Oberfläche bei jedem Reinigungsvorgang besser und die Reinigungsinter­ valle können nach und nach hinausgezögert werden. Des weite­ ren kann ein beschleunigtes Trocknungsverhalten behandelter Oberflächen durch regelmäßige Anwendung eines solchen dotier­ ten Reinigers erzielt werden.With a suitable composition, complex compounds of photocatalytically active materials water soluble and what be made stable. Then they are particularly suitable as an additive to cleaning agents (e.g. glass cleaners) a thin one at the same time as the cleaning process To leave layer of the photocatalytically active material sen. This will wet the treated surface better with every cleaning process and the cleaning inter valle can be delayed little by little. The far accelerated drying behavior can be treated Surfaces by regular use of such a dopant ten cleaners can be achieved.

Besonders bevorzugte Stoffe, die als molekulare Precursoren in Frage kommen, sind die Alkoxide des Titans, wie z. B. Ti­ tanisopropylat, aber auch alle anderen photokatalytisch akti­ ven Elemente.Particularly preferred substances that act as molecular precursors come into question are the alkoxides of titanium, such as. B. Ti Tan isopropylate, but also all other photocatalytically active ven elements.

Die beschriebene Erfindung umfaßt die Herstellung eines pho­ tokatalytisch aktiven Materials, wobei erfindungsgemäß orga­ nische Liganden von Precursoren des eigentlich photokataly­ tisch aktiven Materials durch eine gewisse Anfangsaktivität, die schon bei dem Precursor zu beobachten ist, zersetzt wer­ den, bzw. durch Hydrolyse und Kondensation abgespalten wer­ den. Dadurch findet mit der Alterung der Beschichtung eine zunehmende Steigerung der katalytischen Aktivität statt, die letztendlich zur Bildung einer leistungsfähigen photokataly­ tisch aktiven Schicht (amorph oder kristallin) führt. Das Verfahren ist universell bei allen photokatalytisch akti­ ven Materialien anwendbar. Neben TiO2 sind eine Reihe neuer aktiver Materialien als Reinstoffe oder Gemische verwendbar, die über das Verfahren applizierbar sind.The described invention comprises the production of a pho tocatalytically active material, according to the invention orga African ligands of precursors of the actually photocataly table active material through a certain initial activity, which can already be observed with the precursor, decomposes who who, or split off by hydrolysis and condensation the. As a result, aging occurs with the coating increasing increase in catalytic activity taking place  ultimately to form a powerful photokataly table active layer (amorphous or crystalline) leads. The process is universal for all photocatalytically active ven materials applicable. In addition to TiO2, there are a number of new ones active materials can be used as pure substances or mixtures, that can be applied via the method.

Stoffsammlungmaterial collection

Für Titan gilt speziell:
The following applies specifically to titanium:

Ti R1-4
Ti R1-4

wobei R1-4 gleich oder verschieden: Alkoxy, Halogen, Oxim, Amin, β-Diketone (Acetylaceton, Acetessigsäure(ester)), Etha­ nolamine, Komplexone (wie z. B.: EDTA (Ethylendiamintetraes­ sigsäure))where R1-4 are the same or different: alkoxy, halogen, oxime, Amine, β-diketones (acetylacetone, acetoacetic acid (ester)), etha nolamine, complexones (such as: EDTA (ethylenediaminetetraes sigsäure))

Bevorzugt ist hierbei
Ti-Diethanolamin Molverhältnis 1 : 2
It is preferred here
Ti-diethanolamine molar ratio 1: 2

Allgemein ist erfindungsgemäß eine Verbindung der Form:
According to the invention, a connection of the form is generally:

M R1-x
M R1-x

wobei M: potentiell photokatalytisch aktiver Precursor, R: Abgangsgruppe, x: Je nach Wertigkeit des M.where M: potentially photocatalytically active precursor, R: Leaving group, x: depending on the value of the M.

Beispiel 1example 1

1 mol Titantetraisopropylat wird mit 2 mol Diethanolamin ge­ mischt und so lange gerührt, bis die Wärmeentwicklung abge­ klungen ist. Anschließend wird so viel einer 2M Silbernitrat­ lösung in Wasser zugegeben, dass das Stoffmengenverhältnis von Ti : Ag ca. 1000 : 1 beträgt. Dann verdünnt man die Lösung mit Isopropanol auf einen Feststoffgehalt von 1,5 Masse %. Mit der so hergestellten Lösung beschichtet man eine gerei­ nigte Fensterscheibe durch Polieren mit einem Baumwolltuch. Die so präparierte Scheibe ist über einen Zeitraum von mehre­ ren Wochen bis Monaten signifikant hydrophiler als eine unbe­ schichtete Scheibe. Bei Regen bildet sich ein weitgehend ge­ schlossener Wasserfilm, der schnell wieder abtrocknet. Die beschichtete Scheibe sieht visuell betrachtet sauberer aus als die unbeschichtete.1 mol of titanium tetraisopropylate is ge with 2 mol of diethanolamine mixes and stirred until the heat builds up is cleared. Then so much of a 2M silver nitrate solution in water added that the molar ratio of Ti: Ag is approximately 1000: 1. Then dilute the solution with isopropanol to a solids content of 1.5% by mass.  A solution is coated with the solution prepared in this way window pane by polishing with a cotton cloth. The slice prepared in this way is for a period of several weeks to months significantly more hydrophilic than an unrelated one layered disc. When it rains a largely ge closed water film that dries quickly. The coated pane looks visually cleaner than the uncoated.

Beispiel 2Example 2

Die Lösung aus Beispiel 1 wird auf eine Glasscheibe aufgetra­ gen und mit einer UV-Lampe mit 500 W/m2 Leistung bestrahlt.The solution from Example 1 is applied to a glass pane and irradiated with a UV lamp with 500 W / m2 output.

Claims (16)

1. Verfahren zur Herstellung eines photokatalytisch ak­ tiven Beschichtungsmaterials, gekennzeichnet durch folgende Schritte
  • a) Auftragen von molekularen organischen Precursoren photokatalytisch aktiver Elemente auf die zu be­ schichtenden Oberflächen; und
  • b) Beaufschlagen der Precursoren mit UV-Strahlung.
1. A method for producing a photocatalytically active coating material, characterized by the following steps
  • a) applying molecular organic precursors of photocatalytically active elements to the surfaces to be coated; and
  • b) exposure of the precursors to UV radiation.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der organische Precursor vor dem Auftragen als Verbindung der Formel M(R1)X vorliegt, wobei M der photokatalytisch aktive Precursor, R1 eine Abgangs­ gruppe und x die Wertigkeit von M ist. 2. The method according to claim 1, characterized in that the organic precursor is present before application as a compound of the formula M (R 1 ) X , where M is the photocatalytically active precursor, R 1 is a leaving group and x is the valence of M. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn­ zeichnet, dass es sich bei den Precursoren um Titan- Verbindungen handelt.3. The method according to claim 1 or 2, characterized shows that the precursors are titanium Connections. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Titanverbindung die Formel Ti(R1)4 aufweist, wobei R1 gleich oder verschieden ist und ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Alkoxy, Halogen, O­ xim, Amin, β-Diketone, Ethanolamin und Komplexone.4. The method according to claim 3, characterized in that the titanium compound has the formula Ti (R 1 ) 4 , wherein R 1 is the same or different and is selected from the group consisting of alkoxy, halogen, oxime, amine, β-diketones , Ethanolamine and complexones. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die β-Diketone Acetylaceton und Acetessigsäu­ reester umfassen.5. The method according to claim 4, characterized in that the β-diketones acetylacetone and acetoacetic acid include reester. 6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Komplexone Ethylendiamintetraessigsäure (ED- TA) umfassen.6. The method according to claim 4, characterized in that the complexones ethylenediaminetetraacetic acid (ED- TA) include. 7. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Titanverbindung Titan-Ethanolaminkomplexe umfasst.7. The method according to claim 4, characterized in that that the titanium compound titanium ethanolamine complexes includes. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Titanverbindung Titan-Diethanolamin im Mol­ verhältnis 1 : 2 ist.8. The method according to claim 7, characterized in that that the titanium compound titanium diethanolamine in mol ratio is 1: 2. 9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Titan-Ethanolaminkomplexe durch Mischen von Ethanolaminen mit einem geeigneten Titanalkoxid her­ gestellt werden.9. The method according to claim 7, characterized in that the titanium ethanolamine complexes by mixing Ethanolamines with a suitable titanium alkoxide be put. 10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass das Titanalkoxid Titanisopropylat ist. 10. The method according to claim 9, characterized in that the titanium alkoxide is titanium isopropylate.   11. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, dass die Precursoren vor dem Auftragen mit geeigneten Dotierungselementen ge­ mischt werden.11. The method according to any one of the preceding claims characterized in that the precursors before Apply with suitable doping elements to be mixed. 12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Dotierungselemente Eisen oder Silber umfas­ sen.12. The method according to claim 11, characterized in that that the doping elements include iron or silver sen. 13. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekenn­ zeichnet, dass die Dotierungselemente als Lösung in Alkohol oder komplexiert mit geeigneten organischen Liganden als Monomer beigemischt werden.13. The method according to claim 11 or 12, characterized records that the doping elements as a solution in Alcohol or complexed with suitable organic Ligands can be added as a monomer. 14. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, dass die Precursoren aus ei­ nem wasserfreien oder wasserarmen Lösungsmittel auf­ getragen werden.14. The method according to any one of the preceding claims characterized in that the precursors from egg nem anhydrous or low-water solvent be worn. 15. Verwendung des photokatalytisch aktiven Beschich­ tungsmaterials nach einem der Ansprüche 1 bis 14 als Zusatz zu Reinigungsmitteln.15. Use of the photocatalytically active coating tion material according to one of claims 1 to 14 as Additive to cleaning agents. 16. Verwendung des photokatalytisch aktiven Beschich­ tungsmaterials nach einem der Ansprüche 1 bis 14 zur Beschichtung von Glasoberflächen, Fliesen, Mauerwer­ ken, Autospiegeln, Lacken und dgl.16. Use of the photocatalytically active coating processing material according to one of claims 1 to 14 for Coating of glass surfaces, tiles, masonry ken, car mirrors, paints and the like.
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