DE10115485A1 - Partikelfilter - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft einen Filter zur Entfernung von Partikeln aus den Abgasen von Verbrennungsmotoren, wobei die am Filter aufgefangenen Partikel oxidiert werden. Gemäß der Erfindung wird der Filter mit einem nitratbildenden Feststoff beschichtet.
Description
Die Erfindung betrifft einen Filter zur Entfernung von Partikeln aus den Abgasen von
Verbrennungsmotoren gemäß dem Oberbegriff von Patentanspruch 1.
Partikelfilter zur Verwendung in motorischen Abgasen sind üblicherweise derart auf
gebaut, dass die Kanalenden eines porösen keramischen Wabenkörpers mit paral
leler Kanalstruktur wechselseitig verschlossen sind. Fig. 1 zeigt in Schnittdarstellung
einen Partikelfilter, bei dem die eine Hälfte der Kanäle auf der Gaseintrittsseite offen
und auf der Gasaustrittsseite geschlossen und die andere Hälfte der Kanäle auf der
Gaseintrittsseite geschlossen und auf der Gasaustrittsseite offen ist. Das durch den
Partikelfilter strömende Gas wird durch die porösen Kanalwände geleitet, wobei die
im Gas enthaltenen Partikel herausgefiltert werden. Die Partikelfilter sind üblicherwei
se aus SiC oder Cordierit gefertigt.
Ein Problem, das beim Betrieb solcher Filter im motorischen Abgas entstehen kann,
ist eine unzureichende Regeneration des Filters. Die während des Fahrbetriebes im
Filter aufgefangenen Partikel führen allmählich zu dessen Verstopfung, die einen An
stieg des Abgasgegendrucks und einen entsprechenden Abfall der Motorleistung zur
Folge hat. Daher ist eine Regeneration des Filters in regelmäßigen Abständen not
wendig. Die Regeneration erfolgt bei hohen Abgastemperaturen (< 500°C) durch Oxi
dation des Rußes mit dem im Abgas enthaltenem Sauerstoff zu Kohlendioxid. Da die
hohen Abgastemperaturen während des üblichen Fahrbetriebes eines Fahrzeugs
nur selten erreicht werden, versucht man die Oxidation in einer Weise zu unterstüt
zen, dass sie bereits bei niedrigeren Temperaturen (< 500°C) abläuft. Es ist aus dem
Stand der Technik bekannt, dass dies durch folgende Maßnahmen erreicht werden
kann:
Dem Kraftstoff wird ein Additiv, das beispielsweise eine organische Ce- oder Fe-
haltige Verbindung ist, zugesetzt. Dieses Additiv unterstützt die Verbrennung der
im Abgas enthaltenen Rußpartikel bei Temperaturen unterhalb 500°C [1, 2].
Der Partikelfilter wird mit einer katalytisch wirkenden Verbindung beschichtet, die
die Oxidation des am Filter aufgefangenen Rußes beschleunigt. Als Katalysatoren
werden beispielsweise Pt-haltige oder auch übergangsmetallhaltige Verbindungen
verwendet. Durch den Einsatz von Katalysatoren wird die Rußoxidation bei Tem
peraturen unterhalb 500°C ermöglicht [3, 4].
Bei diesem Verfahren wird die Oxidationskraft von NO2 zur Verbrennung des Ru
ßes genutzt. Dem Partikelfilter wird dazu ein Pt-haltiger Oxidationskatalysator vor
geschaltet, der im Abgas enthaltenes NO zu NO2 oxidiert. Das NO2-haltige Gas
durchströmt anschließend den mit Partikeln beladenen Filter und oxidiert dabei
den Ruß zu CO2. NO2 wird dabei zu NO reduziert. Diese Reaktion läuft bereits bei
Temperaturen unterhalb 300°C ab [5-7].
Aufgabe der Erfindung ist es, einen verbesserten Partikelfilter für Kraftfahrzeuge
darzustellen, mit dem die gefilterten Rußpartikel bei niedrigen Temperaturen oxidiert
werden und damit eine im Fahrbetrieb des Kraftfahrzeugs effizientere Regeneration
des Partikelfilters möglich wird.
Diese Aufgabe wird durch den Gegenstand des Patentanspruchs 1 gelöst. Vorteil
hafte Ausführungen der Erfindung sind Gegenstand von Unteransprüchen.
Erfindungsgemäß wird der Partikelfilter mit einem nitratbildenden Feststoff be
schichtet. Mittels dieser nitratbildenden Verbindung auf dem Partikelfilter wird wäh
rend des Fahrbetriebs, insbesondere während des Magerbetriebs, die im Abgas ent
haltenen Stickoxide als Nitrat gespeichert. Diese gespeicherten Nitrate bewirken bei
Temperaturen ab 300°C die Oxidation der im Partikelfilter aufgefangenen Rußparti
kel zu CO2. Dabei wird das Nitrat chemisch zu NO und NO2 reduziert. Es ist somit
möglich, die zur Oxidation des Rußes erforderliche Temperatur zu senken und eine
Regeneration des Filters zu erzielen.
Der erfindungsgemäße Partikelfilter kann zweckmäßig in Kraftfahrzeugen mit mager
betriebenen Verbrennungsmotoren, insbesondere Diesel- oder Magerottomotoren
eingesetzt werden.
In einer vorteilhaften Ausführung der Erfindung ist der nitratbildende Feststoff Ag-
haltig und umfasst insbesondere elementares Ag, Ag2O, AgOH, AgNO3, AgCO3 oder
ein Gemisch der aufgeführten Verbindungen.
In einer weiteren vorteilhaften Ausführung der Erfindung ist der nitratbildende Fest
stoff eine Verbindung aus Alkalimetallen, Erdalkalimetallen, Seltenen Erden oder ei
nem Gemisch daraus und Übergangsmetallen, Hauptgruppenelementen oder einem
Gemisch daraus. Die Alkali-, Erdalkalimetalle, Seltene Erden oder deren Gemische
sind dabei als Nitratbildner wirksam, wohingegen die Übergangselemente, Haupt
gruppenelemente oder deren Gemische als Oxidationskatalysator für die Nitratbil
dung wirken. Vorteilhaft liegen die genannten Verbindungen als Element, Oxid, Hy
droxid, Carbonat oder Nitrat vor.
Der nitratbildende Feststoff kann vorteilhaft auf feinporösen Trägersubstanzen, z. B.
Zirkonoxid, La-haltiges Zirkonoxid, Aluminiumoxid, Mg-Al-Mischoxid, La-haltiges
Aluminiumoxid, Ceroxid, Titanoxid, Siliziumoxid, Si-Al-Mischoxid, ein Zeolith oder ei
nem Gemisch mehrere der genannten Verbindungen aufgebracht werden. Die BET-
Oberfläche der Trägersubstanz liegt insbesondere zwischen 10 und 1000 m2/g.
Der pulverförmige nitratbildende Feststoff wird für die Anwendung in Fahrzeugen auf
einen keramischen oder metallischen Wabenkörper, im weiteren auch als geometri
scher Träger, in Abgrenzung zur feinporösen Trägersubstanz aufgebracht.
Die Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs können dabei folgendermaßen
kombiniert werden:
- - Atomare Mischung
die einzelnen Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs befinden sich neben einander auf einer feinporösen Trägersubstanz, welche ihrerseits auf dem geo metrischen Träger aufgebracht ist. - - Pulvermischung
die einzelnen Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs befinden sich jeweils einzeln auf feinporösen Trägersubstanzen, die als Pulvermischung auf dem geometrischen Träger aufgebracht sind. - - Schichtanordnung
die einzelnen Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs befinden sich jeweils einzeln auf feinporösen Trägersubtanzen, die in Schichten angeordnet auf dem geometrischen Träger angeordnet sind.
Der nitratbildende Feststoff kann z. B. mittels der folgenden Verfahren auf die feinpo
röse Trägersubstanz aufgebracht werden:
- - Tränken
- - Sol-Gel-Verfahren
- - naßchemische Fällung, z. B. Hydroxidfällung
- - Ionenaustausch in einen Zeolith.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Zeichnungen unter Bezugnahme von
zwei Experimenten näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 den prinzipiellen Aufbau eines Partikelfilters für den Einsatz in motorischen
Abgasen,
Fig. 2 den temperaturabhängigen Verlauf der Rußoxidation für ein Pulvergemisch
aus AgNO3 und Ruß im Vergleich zu reinem Ruß,
Fig. 3 den zeitlichen Verlauf der Rußoxidation für einen erfindungsgemäß mit einem
nitratbildenden Feststoff beschichteten geometrischen Träger im Vergleich zu
einem mit reinem Ruß beschichteten geometrischen Träger.
Zum Nachweis der Wirkung von Nitraten auf die Rußverbrennung wurden folgende
Versuche durchgeführt.
In dem Versuch wurde 267 mg Silbernitrat (AgNO3) pulverförmig mit 132 mg Ruß
gemischt. Das Pulvergemisch wurde anschließend mit 3600 mg SiC verdünnt, um die
Temperaturerhöhung durch die Exothermie der Reaktion herabzusetzen. In einem
Reaktionsrohr wurde die Pulvermischung dann in einem Luftstrom aufgeheizt. Der
Volumenstrom der Luft betrug dabei 10 Nl/min, wobei die Luft mit einer Temperatur
rampe von 15 K/min aufgeheizt wurde. Am Ausgang des Reaktionsrohres wurde in
Abhängigkeit der Temperatur die CO2-Konzentration erfasst und diese als Indikator
für das Einsetzen der Rußoxidation herangezogen.
In diesem Versuch wurde ein mit einer Pulvermischung aus Ag(25 ma-%)/Al2O3 und
Ruß beschichteter Träger aus Cordierit in einen Luftstrom (T = 450°C) mit einer NO-
Konzentration von 1000 ppm gebracht. Die Pulvermischung wurde aus 1213 mg
Ag(25 ma-%)/Al2O3 und 150 mg Ruß hergestellt. Bei der Herstellung des
Ag(25 ma-%)/Al2O3 wurde dabei wie folgt vorgegangen: Das Al2O3 mit einer BET-
Oberfläche von 180 m2/g wurde mit einer AgNO3-Lösung imprägniert. Anschließend
wurde das Al2O3 getrocknet und bei einer Temperatur von 650°C über einen Zeit
raum von 5 h in Luft kalziniert. Das dabei nach der Kalzinierung enthaltene Silber
liegt als ein Gemisch aus elementarem Silber, Silberoxid oder Silberkarbonat vor. Die
Pulvermischung wurde anschießend auf den keramischen monolithischen Träger mit
400 cpsi (cells per square inch) aufgebracht.
Fig. 1 zeigt den prinzipiellen Aufbau eines Partikelfilters für den Einsatz in motori
schen Abgasen wie in der Beschreibungseinleitung bereits erläutert. Der Partikelfilter
ist üblicherweise aus porösem SiC oder Cordierit gefertigt. Er ist so aufgebaut, dass
die Kanalenden eines Wabenkörpers 1 mit paralleler Kanalstruktur 2 wechselseitig
verschlossen sind. Dabei ist die Hälfte der Kanäle des Filters auf der Gaseintrittsseite
offen und auf der Austrittsseite verschlossen. Die andere Hälfte der Kanäle ist ent
sprechend auf der Gaseintrittsseite verschlossen und auf der Austrittsseite des Gases
offen. So wird das durch den Filter strömende Gas durch die porösen Kanalwän
de 3 gezwungen und die im Gas enthaltenen Partikel dabei herausgefiltert.
Fig. 2 zeigt gemäß Versuch 1 den temperaturabhängigen Verlauf der Rußoxidation
für ein Pulvergemisch aus AgNO3 und Ruß im Vergleich zu reinem Ruß. Das Pulver
gemisch sowie der reine Ruß sind mit SiC verdünnt. Das Pulvergemisch sowie der
Ruß wurden, wie in Versuch 1 beschrieben, in ein Reaktionsrohr eingebracht und ei
nem Luftstrom ausgesetzt. Kurve A zeigt dabei den Verlauf der Rußoxidation des
Pulvergemischs und Kurve B den Verlauf der Rußoxidation von reinem Ruß. Als Indi
kator für die Rußoxidation wird dabei die CO2-Konzentration herangezogen, die am
Gasaustritt aus dem Reaktionsrohr gemessen wird.
Wird der Ruß ohne Nitratbeimischung (Kurve B) aufgeheizt, setzt bei ca. 650°C die
CO2-Bildung ein. Bei einer Temperatur von 750°C erreicht die CO2-Bildung ein Maxi
mum und ist bei 840°C beendet. Hierbei ist anzumerken, dass die Aufheizrate (im
Experiment: 15 K/min) die Lage und Breite des CO2-Peaks in gewissen Grenzen be
einflusst.
Wird dem Ruß Silbernitrat (Kurve A) beigemischt, so tritt die CO2-Bildung bei deutlich
niedrigeren Temperaturen ein. Dabei werden zwei markante CO2-Peaks beobachtet.
Der erste Peak P1 tritt im Temperaturbereich zwischen 280°C und 350°C auf. Diese
CO2-Bildung wird auf die Oxidation des Rußes (Kohlenstoff C) durch das Silbernitrat
nach folgenden Gleichungen zurückgeführt:
3 C + 4 AgNO3 → 3 CO2 + 2 Ag2O + 4 NO
C + AgNO3 → CO2+ Ag + NO.
Silbernitrat wird danach zu Ag2O, Ag und NO reduziert. Aufgrund der begrenzten
Menge an Silbernitrat kann nach dieser Reaktion nur ein Teil des Rußes oxidiert wer
den. Der verbleibende Kohlenstoff (Ruß) wird bei über 400°C verbrannt. Dort tritt ein
zweiter CO2-Peak P2 bei 400°C bis 580°C mit einem Maximum bei ca. 500°C auf.
Dieser wird auf die katalytische Rußoxidation an Ag bzw. Ag2O, das als Zersetzungs
produkt der nitratunterstützten Rußoxidation (erster CO2-Peak) im Feststoffgemisch
noch vorhanden ist, zurückgeführt.
Unter den gegebenen Reaktionsbedingungen ist mit einer Zumischung von Nitrat
zum Ruß eine Absenkung der Rußoxidationstemperatur auf ca. 250°C (erster CO2-
Peak P1) bzw. ca. 430°C (zweiter CO2-Peak P2) möglich.
Fig. 3 zeigt den zeitlichen Verlauf der Rußoxidation (COx-Konzentration) für einen er
findungsgemäß mit einem nitratbildenden Feststoff beschichteten geometrischen
Träger (Kurve A) und einem mit Ruß beschichteten geometrischen Träger (Kurve B).
Hierbei wurde gemäß Versuch 2 ein keramischer Träger mit einer Pulvermischung
aus Ag/Al2O3 und Ruß beschichtet. Der keramische Träger wurde in ein Reaktions
rohr eingebracht und einem NO-haltigen Luftstrom ausgesetzt. Die NO-Konzentration
betrug dabei 1000 ppm. Die Temperatur des Luftstroms wurde auf 450°C eingestellt
und die COx-Konzentration (Summe aus CO2 und CO) der Luft am Austritt aus dem
Reaktionsrohr in Abhängigkeit von der Zeit bestimmt. Dabei wurde die Oxidation des
Rußes über einen Zeitraum von ca. 40 Minuten beobachtet. Kurve A zeigt, dass nach
etwa 12 Minuten die COx-Konzentration ein Maximum von 1200 ppm erreicht. Die
Kohlenstoffbilanz von gebildetem COx und vorgelegtem Kohlenstoff (als Ruß) ergibt
eine vollständige Verbrennung des Rußes. Zum Vergleich (Kurve B) wurde ein nur
mit Ruß beschichteter Träger bei 500°C untersucht. Dabei wurde im Luftstrom kein
COx gemessen, d. h. der Ruß wurde bei dieser Temperatur nicht abgebrannt. Wird
die Temperatur anschließend erhöht, so erfolgt die vollständige Oxidation des Rußes
bei Temperaturen über 600°C (nicht dargestellt).
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[7] M. V. Twigg
Advanced exhaust emissions control
Platinum Meta 1s Rev., 2000, 44, (2) 67-71
Application of an activated particulate trap in combination with fuel additives at an ultra low dose rate
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IMechE Seminar Diesel Engine-Particulate Control, 23. Nov. 1998, London
[7] M. V. Twigg
Advanced exhaust emissions control
Platinum Meta 1s Rev., 2000, 44, (2) 67-71
Claims (11)
1. Filter zur Entfernung von Partikeln aus den Abgasen von Verbrennungsmoto
ren, wobei die am Filter aufgefangenen Partikeln oxidiert werden, dadurch ge
kennzeichnet, dass der Filter mit einem nitratbildenden Feststoff beschichtet
ist.
2. Partikelfilter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der nitratbilden
de Feststoff Aghaltig ist und insbesondere elementares Ag, Ag2O, AgOH, Ag-
NO3, AgCO3 oder ein Gemisch der genannten Verbindungen enthält.
3. Partikelfilter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der nitratbilden
de Feststoff eine Verbindung aus Alkalimetallen, Erdalkalimetallen, Seltenen
Erden oder einem Gemisch daraus und Übergangsmetallen, Hauptgruppenele
menten oder einem Gemisch daraus ist.
4. Partikelfilter nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass der ni
tratbildende Feststoff auf einen feinporösen Trägersubstanz aufgebracht ist.
5. Partikelfilter nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Alkalimetall
und/oder Erdalkalimetall und/oder Seltene Erden und/oder Übergangsmetall
und/oder Hauptgruppenelement als Element, Oxid, Hydroxid, Carbonat oder Ni
trat vorliegt.
6. Partikelfilter nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die feinporöse
Trägersubstanz Zirkonoxid, La-haltiges Zirkonoxid, Aluminiumoxid, Mg-Al-
Mischoxid, La-haltiges Aluminiumoxid, Ceroxid, Titanoxid, Siliziumoxid, Si-Al-
Mischoxid, ein Zeolith oder ein Gemisch daraus enthält.
7. Partikelfilter nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekenn
zeichnet, dass mindestens zwei der im nitratbildenden Feststoff enthaltenen
Verbindungen ein Mischoxid sind.
8. Partikelfilter nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekenn
zeichnet, dass die Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs als atomare
Mischung auf einer feinporösen Trägersubstanz vorliegen.
9. Partikelfilter nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekenn
zeichnet, dass die Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs jeweils einzeln
auf gleichen oder unterschiedlichen feinporösen Trägersubstanzen vorliegen.
10. Partikelfilter nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die jeweils ein
zeln auf gleichen oder unterschiedlichen feinporösen Trägersubstanzen befind
lichen Verbindungen des nitratbildenden Feststoffs als Pulvermischung auf ei
nem geometrischen Träger aufgebracht sind.
11. Partikelfilter nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die jeweils ein
zeln auf gleichen oder unterschiedlichen feinporösen Trägersubstanzen befind
lichen Verbindungen des nitrathaltigen Feststoffs jeweils in Schichten angeord
net auf einem geometrischen Träger aufgebracht sind.
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| DE2001115485 DE10115485A1 (de) | 2001-03-29 | 2001-03-29 | Partikelfilter |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE2001115485 DE10115485A1 (de) | 2001-03-29 | 2001-03-29 | Partikelfilter |
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Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DE2001115485 Ceased DE10115485A1 (de) | 2001-03-29 | 2001-03-29 | Partikelfilter |
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