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DE10103460A1 - Mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung - Google Patents

Mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

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DE10103460A1
DE10103460A1 DE2001103460 DE10103460A DE10103460A1 DE 10103460 A1 DE10103460 A1 DE 10103460A1 DE 2001103460 DE2001103460 DE 2001103460 DE 10103460 A DE10103460 A DE 10103460A DE 10103460 A1 DE10103460 A1 DE 10103460A1
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DE
Germany
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plasma
layer
substrate
polymer coating
plasma polymer
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DE2001103460
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Martin Stratmann
Neil Shirtcliffe
Guido Grundmeier
Matthias Brettmann
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ThyssenKrupp Steel Europe AG
Original Assignee
ThyssenKrupp Stahl AG
Friedrich Alexander Universitaet Erlangen Nuernberg
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Abstract

Mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf einem Substrat, enthaltend in der angegebenen Reihenfolge übereinander liegend: DOLLAR A (A) mindestens eine auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht, die durch die Behandlung der metallischen Oberfläche des Substrats oder mindestens einer auf der metallischen Oberfläche des Substrats befindlichen Schicht aus mindestens einem Metalloxid mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma herstellbar ist, und DOLLAR A (B) mindestens eine Schicht mindestens eines Plasmapolymeren, herstellbar durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angegebenen Reihenfolge: DOLLAR A (B1) mindestens eine elementorganische Verbindung, DOLLAR A (B2) mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und DOLLAR A (B3) mindestens eine organische Verbindung; DOLLAR A Verfahren zu ihrer Herstellung durch Plasma(vor)behandlung und Plasmapolymerisation sowie ihre Verwendung als Korrosionsschutzschicht und/oder Haftschicht.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine neue mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf einem Substrat. Außerdem betrifft die vorliegende Erfindung ein neues Verfahren zur Herstellung mehrschichtiger Plasmapolymerbeschichtungen. Des weiteren betrifft die vorliegende Erfindung die Verwendung der neuen mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung als Korrosionsschutzschichten und Haftschichten.
Reaktive Gebrauchsmetalle wie Stahl, Zink, Aluminium, Magnesium, Titan, Kupfer sowie die Legierungen mindestens zweier dieser Metalle zeichnen sich durch eine an der Luft gebildete dünnste Oxidhaut oder Deckschicht aus, die z. B. das Korrosionsverhalten des Metalls sowohl im unbeschichteten als auch im beschichteten Zustand wesentlich beeinflußt. Beispielhaft wird hierzu auf die Dissertation von A. Leng, "Untersuchungen zur Delamination polymerbeschichteter Eisenoberflächen", Fortschrittsberichte VDI, Reihe 5, Nr. 416, VDI-Verlag, Düsseldorf, 1995, die Dissertation von W. Fürbeth, "Untersuchungen zur Delamination von Polymerbeschichtungen auf verzinkten Stahloberflächen", Fortschrittsberichte VDI, Reihe S. Nr. 512, VDI-Verlag, Düsseldorf, 1995, oder den Artikel von W. Fürbeth, G. Grundmeier und M. Stratmann, "Enthaftung organischer Beschichtungen von Metalloberflächen", Farbe + Lack, Band 102, Heft 11, Seiten 78 bis 84, 1996, verwiesen.
Durch eine gezielte Verdickung oder Umwandlung dieser Oxidhaut oder Deckschicht konnten neuartige Eigenschaften der Metalloberfläche hinsichtlich Lackhaftung, Korrosionseigenschaften, Leitfähigkeit oder Benutzbarkeit eingestellt werden. Es konnte in Untersuchungen gezeigt werden, daß das Verfahren der Glimmentladung bzw. die Plasmatechnologie eine vorteilhafte Methode zu einer solchen Modifikation der Deckschicht auf den Metallen darstellt. Bislang wurden aber in der Plasmatechnologie hauptsächlich Sauerstoff-, Argon- oder Wasserstoff-Plasmen zur Reinigung der Metalloberfläche und zur Verdickung bzw. Reduzierung der natürlichen Oxidschicht genutzt. Beispielhaft wird hierzu auf die Artikel von W. J. von Ooji, A. Sabata, D. B. Zeik, C. E. Taylor, F. F. Boerio und S. J. Clarson, "Metal Surface Preparation by Plasma- Polymerized Films", Journal of Testing and Evaluation, Band 23, Seiten 33 bis 40, W. J. von Ooji und K. D. Conners, "Corrosion Performance of Electrocoated Cold-Rolled Steels Pretreated with Plasma-Polymerized Organic Films", Proceedings of the Electrochemical Society, 95, Heft 13, Seiten 229 bis 242, 1995, T. F. Wang, T. J. Lin, D. J. Yang, J. A. Antonelli und H. K. Yasuda, "Corrosion Protection of Cold-Rolled Steel by Low Temperature Plasma Interface Engineering, I. Enhancement of E-Coat Adhesion", Progress in Organic Coatings, Band 28, Seiten 291 bis 297, 1996, H. K. Yasuda, T. F. Wang, D. L. Cho, T. J. Lin und J. A. Antonelli, "Corrosion Protection of Cold-Rolled Steel by Low Temperature Plasma Interface Engineering, II. Effects of Oxides on Corrosion Perfomance of E-Coated Steels", Progress in Organic Coatings, Band 30, Seite 31 bis 38, 1997, und G. Grundmeier und M. Stratmann, "Influence of Oxygen and Argon Plasma Treatments on the Chemical Structure and Redox State of Oxide Covered Iron", Applied Surface Science, Band 141, Seiten 43 bis 56, 1999, verwiesen. Eine gezielte Einstellung der chemischen Struktur der Deckschicht und ihrer elektronischen Eigenschaften, die über die bloße Reinigung, Verdickung oder Reduzierung der Oxidschicht hinausgeht, wurde aber bisher noch nicht durchgeführt.
Eine mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf Stahl, enthaltend in der angegebenen Reihenfolge übereinander liegend:
  • A) mindestens eine auf mindestens einer Stahloberfläche befindliche Schicht aus Eisenoxid und
  • B) mindestens eine Schicht mindestens eines Plasmapolymeren, herstellbar durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angebenen Reihenfolge:
    • 1. Hexamethyldisilazan,
    • 2. ein Gemisch aus Hexamethyldisilazan und Cyclohexen sowie
    • 3. Cyclohexen;
ist aus der Dissertation von G. Grundmeier, "Grenzflächenchemische und korrosionsanalytische Untersuchungen von Plasmapolymerbeschichtungen auf Stahl", Technische Fakultät der Universität Erlangen-Nürnberg, 1997, bekannt. Diese bekannte mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung weist bereits gute Korrosionsschutzeigenschaften auf und verbessert die Haftung zwischen der Stahloberfläche und einer hierauf befindlichen Lackierung. Die bekannte mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung muß aber noch weiterentwickelt werden, damit sie auch auf anderen reaktiven Gebrauchsmetallen als Eisen oder Stahl mit Vorteil verwendet werden kann.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, eine neue mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung bereitzustellen, die auf das jeweils verwendete reaktive Gebrauchsmetall abgestimmt ist, sodaß die Korrosionsschutzeigenschaften und die Haftung sowohl auf den jeweiligen Metalloberflächen als auch an einer auf der Plasmapolymerbeschichtung befindlichen weiteren Plasmapolymerschicht, Klebschicht, Lackierung, Folie oder Schaumstoffschicht weiter verbessert werden. Die Substrate, die mit der neuen mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung beschichtet sind, sollen sich insbesondere für die Herstellung von Formteilen eignen, die in so technisch anspruchsvollen Gebieten wie der Herstellung von Automobilen, Flugzeugen, Schiffen, Möbeln, Türen, Fenstern, Verkleidungen für Bauwerke im Innen- und Außenbereich, Bauteilen und Gehäusen für Maschinen jeder Art oder Container und Emballagen eingesetzt werden.
Demgemäß wurde die neue mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf einem Substrat gefunden, enthaltend in der angegebenen Reihenfolge übereinander liegend:
  • A) mindestens eine auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht, die durch die Behandlung der metallischen Oberfläche des Substrats oder mindestens einer auf der metallischen Oberfläche des Substrats befindlichen Schicht aus mindestens einem Metalloxid mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma herstellbar ist, und
  • B) mindestens eine Schicht mindestens eines Plasmapolymeren, herstellbar durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angebenen Reihenfolge:
    • 1. mindestens eine elementorganische Verbindung,
    • 2. mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und
    • 3. mindestens eine organische Verbindung.
Im folgenden wird die neue mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf einem Substrat der Kürze halber als "erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung" bezeichnet.
Außerdem wurde das neue Verfahren zur Herstellung einer mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung durch Plasma(vor)behandlung und Plasmapolymerisation gefunden, bei dem man
  • A) mindestens eine metallische Oberfläche eines Substrats oder eine auf mindestens einer metallischen Oberfläche eines Substrats befindliche Schicht mindestens eines Metalloxids mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt, wodurch die Schicht (A) resultiert, wonach man auf der Oberfläche dieser Schicht (A)
  • B) mindestens eine Schicht (B) mindestens eines Plasmapolymeren durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angegebenen Reihenfolge abscheidet:
    • 1. mindestens eine elementorganische Verbindung,
    • 2. mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und
    • 3. mindestens eine organische Verbindung.
Im folgenden wird das neue Verfahren zur Herstellung einer mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung durch Plasma(vor)behandlung und Plasmapolymerisation der Kürze halber als "erfindungsgemäßes Verfahren" bezeichnet.
Weitere erfindungsgemäße Gegenstände gehen aus der Beschreibung hervor.
Im Hinblick auf den Stand der Technik war es überraschend und für den Fachmann nicht vorhersehbar, daß im Rahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens die Zugabe von Wasser und/oder Kohlendioxid zu Glimmentladungen oder Plasmen, wie sie üblicherweise zur Reinigung der Metalloberfläche vor der Plasmapolymerisation elementorganischer Verbindungen und/oder organischer Verbindungen eingesetzt werden, zu besonders stabilen Deckschichten auf den jeweiligen Metalloberflächen führten, die insbesondere in ihren Korrosionsschutzeigenschaften und ihren Haftungseigenschaften auf das Metallsubstrat einerseits und die auf ihnen befindliche Plasmapolymerschichten andererseits hervorragend abgestimmt waren. Besonders überraschend war, daß diese wertvollen Eigenschaften auch auf weitere Plasmapolymerschichten, Klebschichten, Lackierungen, Folien oder Schaumstoffschichten ausstrahlen, die mit der äußeren Oberfläche der erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung besonders haftfest verbunden werden konnten. Die entsprechenden Verbundmaterialien oder Laminate waren daher für die Verwendung auf den unterschiedlichsten technologischen Gebieten hervorragend geeignet. Noch mehr überraschte die hervorragende Verformbarkeit der Substrate, die mit der neuen mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung beschichtet waren, sowie der entsprechenden Verbundmaterialien oder Laminate.
Die erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung befindet sich auf einem Substrat.
Das Substrat kann aus den unterschiedlichsten Metallen oder aus metallisierten Materialien bestehen. Vorzugsweise besteht es aus reaktiven Gebrauchsmetallen oder aus mit reaktiven Gebrauchsmetallen metallisierten Materialien.
Beispiele geeigneter reaktiver Gebrauchsmetalle sind Eisen, Stahl, Zink, Aluminium, Magnesium, Titan und die Legierungen mindestens zweier dieser Metalle. Besonders gut geeignet ist Zink als solches oder in der Form einer verzinkten Stahloberfläche.
Beispiele geeigneter Materialien, die eine metallisierten Oberfläche aufweisen, sind natürlich vorkommende oder synthetische, organische und anorganische Materialien wie Kunststoffe, Glas, Keramik, Holz, Papier, Leder sowie Verbunde dieser Materialien.
Die Substrate können die unterschiedlichsten dreidimensionalen Formteile darstellen, wie Automobilkarosserien oder Teile hiervon, Schiffsrümpfe, Flugzeugteile, Möbel, Türen, Fenster, Verkleidungen für Bauwerke, Bauteile und Gehäuse für Maschinen, Container oder Emballagen. Vorzugsweise sind die Formteile aber platten- oder bandförmig (Coils).
Die erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung enthält mindestens eine Schicht (A).
Erfindungsgemäß ist mindestens eine Oberfläche des Substrats mit dieser Schicht (A) bedeckt. Insbesondere im Falle von platten- oder bandförmigen Substraten können beide Seiten bedeckt sein.
Nach einer ersten Variante ist die Schicht (A) herstellbar, indem man die metallische Oberfläche des Substrats mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt, wodurch eine Schicht (A) aus den betreffenden Metallhydroxiden, Metallcarbonaten oder einem Gemisch aus Metallhydroxiden und Metallcarbonaten aufgebaut wird. Sofern das Plasma noch Sauerstoff enthält, kann die Schicht (A) auch noch die entsprechenden Metalloxide enthalten. Als Metalle werden vorzugsweise die vorstehend beschriebenen reaktiven Gebrauchsmetalle, insbesondere aber Zink, eingesetzt.
Nach einer zweiten Variante, die erfindungsgemäß bevorzugt ist, ist die Schicht (A) herstellbar, indem man mindestens eine, insbesondere eine, Schicht aus mindestens einem, insbesondere einem, Metalloxid mit dem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt. Hierbei kann das Metall, das das Metalloxid aufbaut, von dem des Substrats verschieden sein; erfindungsgemäß ist es indes von Vorteil, wenn das gleiche Metall verwendet wird. Außerdem kann es sich bei der Metalloxidschicht um die "natürliche" Deckschicht des betreffenden Metalls oder der betreffenden Legierung handeln, wie sie beim Kontakt der metallischen Oberfläche mit Luft entsteht. Oder aber die Metalloxidschicht wird durch die Behandlung der metallischen Oberfläche mit einem sauerstoffhaltigen Plasma aufgebaut. Als Metalloxide werden vorzugsweise die Oxide der vorstehend beschriebenen reaktiven Gebrauchsmetalle, insbesondere aber Zinkoxid, eingesetzt. Die Schichten (A) bestehen aus Metalloxid und Metallhydroxid, Metalloxid und Metallcarbonat oder Metalloxid, Metallhydroxid und Metallcarbonat.
Die Dicke der Schicht (A) liegt vorzugsweise bei 1 bis 10, bevorzugt 1,5 bis 9, besonders bevorzugt 2 bis 8 und insbesondere 2,5 bis 6 nm.
Für die Plasmabehandlung können die üblichen und bekannten Methoden angewandt werden, wie sie in den eingangs zitierten Literaturstellen im Detail beschrieben werden.
Die erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung enthält des weiteren mindestens eine Schicht (B) mindestens eines Plasmapolymeren
Die Plasmapolymerschicht (B) ist herstellbar, indem man mindestens eine elementorganische Verbindung (B1), mindestens ein Gemisch (B2) aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und mindestens eine organische Verbindung (B3) in der angegebenen Reihenfolge plasmapolymerisiert.
Erfindungsgemäß ist es von Vorteil, die äußere Oberfläche der resultierenden Plasmapolymerschicht (B) mit einem Plasma, das mindestens eine nicht plasmapolymerisierbare Verbindung (C) enthält, zu behandeln, wodurch die äußere Oberfläche mit reaktiven funktionellen Gruppen versehen wird.
Als elementorganische Verbindungen (B1) kommen alle üblichen und bekannten metallorganischen Verbindungen von Hauptgruppen- und Nebengruppenelementen in Betracht, die flüchtig genug sind, um der Plasmapolymerisation unterworfen zu werden. Vorzugsweise werden die elementorganischen Verbindungen (B1) aus der Gruppe, bestehend aus siliziumorganischen und phosphororganischen, bevorzugt siliziumorganischen, Verbindungen, ausgewählt. Insbesondere werden die elementorganischen Verbindungen (B1) aus der Gruppe, bestehend aus Trialkylsilanen und Hexaalkyldisilanen, ausgewählt. Sie enthalten vorzugsweise Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, insbesondere Methylgruppen. Demnach werden Trimethylsilan und Hexamethyldisilan, insbesondere Hexamethyldisilan, erfindungsgemäß besonders bevorzugt als metallorganische Verbindungen (B1) verwendet.
Als organische Verbindung (B2) kommen alle organischen Verbindungen in Betracht, die flüchtig genug sind, um der Plasmapolymerisation unterworfen zu werden. Vorzugsweise werden die organischen Verbindungen (B2) aus der Gruppe, bestehend aus Aliphaten, Cycloaliphaten, Olefinen und Cycloolefinen sowie deren halogenierten, vorzugsweise perhalogenierten und insbesondere perfluorierten Derivaten, ausgewählt.
Beispiele geeigneter Aliphaten sind Methan, Ethan oder Propan und ihre perfluorierten Derivate.
Beispiele geeigneter Cycloaliphaten sind Cyclopropan, Cyclobutan, Cyclopentan oder Cyclohexan und ihre perfluorierten Derivate.
Beispiele geeigneter Olefine sind Ethylen, Propylen, Buten, Penten oder Hexen und ihre perfluorierten Derivate.
Beispiele geeigneter Cycloolefine sind Cyclopenten oder Cyclohexen und ihre perfluorierten Derivate.
Von diesen bietet Cyclohexen besondere Vorteile und wird deshalb erfindungsgemäß besonders bevorzugt verwendet.
Die nicht plasmapolymerisierbaren Verbindungen (C) werden vorzugsweise aus der Gruppe, bestehend aus Sauerstoff, Stickstoff und Wasser und sowie deren Gemische, ausgewählt.
Beispiele für reaktive funktionelle Gruppen, die durch die Behandlung der äußeren Oberfläche der Plasmapolymerschicht (B) mit dem die Verbindungen (C) enthaltenden Plasma resultieren, sind Peroxidgruppen, Hydroperoxidgruppen, Carbonylgruppen, Carboxylgruppen, Peroxocarbonsäurengruppen, Amino- und Iminogruppen und Amidgruppen.
Die Plasmapolymerschicht (B) kann je nach ihrer Herstellungsweise unterschiedlich aufgebaut sein.
So kann in ihr, ausgehend von der Schichtgrenze zwischen den Schichten (A) und (B), die Konzentration der aus den elementorganischen Verbindungen (B1) hergestellten Plasmapolymeren kontinuierlich abnehmen und die Konzentration der aus den organischen Verbindungen (B3) hergestellten Plasmapolymeren kontinuierlich zunehmen.
Außerdem kann, ausgehend von der Schichtgrenze zwischen den Schichten (A) und (B), die Konzentration der aus den elementorganischen Verbindungen (B1) hergestellten Plasmapolymeren stufenweise abnehmen und die Konzentration der aus den organischen Verbindungen (B3) hergestellten Plasmapolymere stufenweise zunehmen. Im einfachsten Fall resultiert eine Schicht aus einem gleichmäßig oder weitgehend gleichmäßig zusammengesetzten Plasmapolymeren, das aus elementorganischen Verbindungen (B1) herstellbar ist, eine Schicht aus einem gleichmäßig oder weitgehend gleichmäßig zusammengesetzten Plasmapolymeren, das aus dem Gemisch (B2) herstellbar ist, und eine Schicht aus einem gleichmäßig oder weitgehend gleichmäßig zusammengesetzten Plasmapolymere, das aus organischen Verbindungen (B3) herstellbar ist.
Der stufenweise Konzentrationsgradient und der kontinuierliche Konzentrationsgradient können überlagern. So können sich beispielsweise innerhalb der Schicht (B2) die Konzentrationen der aus den elementorganischen Verbindungen (B1) und der aus den organischen Verbindungen (B3) herstellbaren Plasmapolymeren im vorstehend beschriebenen Sinne von "unten nach oben" ändern. Des weiteren können die Grenzen zwischen den Schichten (B1) und (B2) und/oder den Schichten (B2) und (B3) fließend sein, d. h., daß Übergangszonen vorliegen, in denen sich die Konzentrationen kontinuierlich ändern, bis sich eine gleichmäßige oder weitgehend gleichmäßige Zusammensetzung der Schicht (B2) und/oder (B3) einstellt.
Das Verhältnis der Dicken der vorstehend beschriebenen Schichten (B1), (B2) und (B3) kann breit variieren. Vorzugsweise sind die Schichten von in etwa gleicher oder gleicher Dicke.
Desgleichen kann Dicke der Plasmapolymerschicht (B) breit variieren. Vorzugsweise liegt sie bei 3 bis 100, bevorzugt 4 bis 80, besonders bevorzugt 5 bis 60, ganz besonders bevorzugt 6 bis 50 und insbesondere 7 bis 40 nm.
Methodisch gesehen bietet die Herstellung der Plasmapolymerschicht (B) keine Besonderheiten, sondern erfolgt nach den üblichen und bekannten Plasmapolymerisationsmethoden und -vorrichtungen, wie sie in dem eingangs zitierten Stand der Technik im Detail beschrieben werden. Bevorzugt werden die Anlage, wie sie in dem Artikel von G. Grundmeier und M. Stratmann, "Plasma Polymerization - a New and Promising Way for the Corrosion Protection of Steel", Materials and Corrosion, Band 49, Seiten 150 bis 160, 1998, beschrieben wird, und das Verfahren, wie es in der Dissertation von G. Grundmeier, "Grenzflächenchemische und korrosionsanalytische Untersuchungen von Plasmapolymerbeschichtungen auf Stahl", Technische Fakultät der Universität Erlangen-Nürnberg, 1997, Seiten 140 und 141, beschrieben wird, verwendet.
Die erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung kann nach den unterschiedlichsten Verfahren der Plasma(vor)behandlung und Plasmapolymerisation hergestellt werden. Vorzugsweise wird sie nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt. Dazu wird
  • A) mindestens eine metallische Oberfläche des Substrats oder eine auf mindestens einer metallischen Oberfläche des Substrats befindliche Schicht mindestens eines Metalloxids mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt, wodurch die Schicht (A) resultiert, wonach man auf der Oberfläche dieser Schicht (A)
  • B) mindestens eine Schicht (B) mindestens eines Plasmapolymeren durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angegebenen Reihenfolge abscheidet:
    • 1. mindestens eine elementorganische Verbindung,
    • 2. mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und
    • 3. mindestens eine organische Verbindung.
Dabei werden die vorstehend angegebenen Ausgangsverbindungen und Methoden der Plasmapolymerisation und Plasma(vor)behandlung eingesetzt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann kontinuierlich oder diskontinuierlich durchgeführt werden.
In einer ersten bevorzugten Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens können die Ausgangsverbindungen (B1), (B2) und (B3) durch sequentielle Plasmapolymerisation abgeschieden werden, so daß ein stufenweiser Gradient resultiert. Diese Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens wird vorzugsweise kontinuierlich durchgeführt.
In einer weiteren bevorzugten Variante erfindungsgemäßen Verfahrens werden im Verlauf des Verfahrens die Konzentration der Ausgangsverbindungen (B1) abgesenkt und die Konzentration der Ausgangsverbindungen (B3) angehoben. Dabei können die Konzentrationen stufenweise oder kontinuierlich geändert werden. Diese Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens eignet sich vor allem für die diskontinuierliche Herstellung der erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung in einem Reaktor. Die Einstellung der Konzentrationen kann dabei durch geeignete Gasführung erfolgen.
Vorzugsweise wird das erfindungsgemäße Verfahren durch die Behandlung der äußeren Oberfläche der erfindungsgemäßen Polymerbeschichtung mit einem Plasma, das mindestens eine der vorstehend beschriebenen nicht plasmapolymerisierbaren reaktiven Verbindungen (C) enthält, modifiziert.
Für das erfindungsgemäße Verfahren ist es desweiteren von Vorteil, wenn vor der Herstellung der Schicht(en) (A) mindestens eine Oberfläche des Substrats und/oder die hierauf befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch eine Vorbehandlung mit einem Plasma gereinigt wird. Bevorzugt wird hierzu ein Argon-Plasma verwendet.
Außerdem ist es für das erfindungsgemäße Verfahren von Vorteil, wenn man die Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch die Behandlung der Oberfläche des Substrats mit einem sauerstoffhaltigen Plasma aufbaut.
Vorzugsweise werden bei dem erfindungsgemäßen Verfahren bandförmige Substrate verwendet, die einseitig oder beidseitig beschichtet werden können. Dabei können die auf den beiden Seiten der bandförmigen Substrate applizierten erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen von stofflich unterschiedlicher Zusammensetzung und/oder von unterschiedlicher Schichtstruktur sein.
Vorzugsweise wird das sequentielle erfindungsgemäße Verfahren mit bandförmigen Substraten angewandt, bei dem die vorstehend beschriebenen stufenweisen Konzentrationsgradienten resultieren.
Für das sequentielle erfindungsgemäße Verfahren können die unterschiedlichsten Vorrichtungen verwendet werden. Erfindungsgemäß ist es von Vorteil, eine Vorrichtung zu verwenden, die eine Modifizierungszelle und mindestens drei hintereinander geschaltete Beschichtungszellen umfaßt. Die nach außen gasdichten Zellen sind durch Führungs- oder Transportwalzen gasdicht voneinander abgetrennt. Sollen die bandförmigen Substrate beidseitig beschichtet werden, weisen die Zellen jeweils zwei einander gegenüberliegende Reaktionsräume auf, die durch das kontinuierlich durchlaufende Substrat gasdicht voneinander abgetrennt sind.
In der Vorrichtung kann der Modifizierungszelle mindestens eine Reinigungszelle vorgeschaltet sein, worin mindestens eine Oberfläche des Substrats oder die auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch Plasmavorbehandlung gereinigt wird.
Außerdem kann der Reinigungszelle oder der ersten Beschichtungszelle mindestens eine Oxidationszelle vorgeschaltet sein, worin auf mindestens einer Oberfläche des Substrats mindestens eine Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch die Behandlung der Substratoberfläche mit einem sauerstoffhaltigen Plasma erzeugt wird.
Der Oxidationszelle kann des weiteren mindestens eine Reinigungszelle vorgeschaltet sein, worin die Substratoberfläche durch Plasmavorbehandlung gereinigt wird.
Den Beschichtungszellen kann ferner mindestens eine Nachbehandlungszelle nachgeschaltet sein, worin die Oberfläche der Schicht (B) mit einem Plasma, das mindestens eine nicht plasmapolymerisierbare reaktive Verbindung (C) enthält, behandelt wird.
Die Vorrichtung enthält des weiteren übliche und bekannte Zufuhrvorrichtungen und Abfuhrvorrichtungen für die Ausgangsverbindungen der Plasmapolymerisation und für andere Stoffe wie Inertgase, Vorrichtungen zum Erzeugen von Vakuum, Hitze, Kälte und Plasma, gasdichte Schleusen, mechanische und elektrische Motoren, Fördervorrichtungen für das Substrat und die Ausgangsverbindungen sowie die anderen Stoffe, mechanische, pneumatische magnetische und elektronische Meß- und Regeleinrichtungen, Dichtungsvorrichtungen und Kalanderwalzen, Pressen und Aufwickelvorrichtungen sowie ggf. Schneidevorrichtungen für die mit den erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen beschichteten Substrate sowie gegebenenfalls deren Folgeprodukte, die nachstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Laminate.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird in der Vorrichtung
  • 1. in der Modifizierungszelle mindestens eine Oberfläche des Substrats oder die auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Oxidschicht mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt, wodurch die Schicht (A) resultiert,
  • 2. in der ersten Beschichtungszelle auf der Schicht (A) eine Schicht (B1) durch Plasmapolymerisation mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) erzeugt,
  • 3. in der zweiten Beschichtungszelle auf der Schicht (B1) eine Schicht (B2) durch Plasmapolymerisation mindestens eines Gemischs (B2) aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) erzeugt und
  • 4. in der dritten Beschichtungszelle auf der Schicht (B2) eine Schicht (B3) durch Plasmapolymerisation mindestens einer organischen Verbindung (B3) erzeugt.
Vorzugsweise wird das erfindungsgemäße Verfahren durch
  • 1. die Nachbehandlung der erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung in der Nachbehandlungszelle
abgeschlossen.
Erfindungsgemäß ist es von Vorteil, die erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen, insbesondere die nachbehandelten erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen, unmittelbar nach ihrer Herstellung mit einer weiteren Plasmapolymerschicht, einer Klebschicht, einer Lackierung, einer Folie oder einer Schaumstoffschicht haftfest zu verbinden.
Geeignete weiteren Plasmapolymerschichten können beispielsweise aus den vorstehend beschriebenen Ausgangsverbindungen (B1) und/oder (B3) hergestellt werden.
Geeignete Klebschichten können beispielsweise aus den üblichen und bekannten Ein- oder Mehrkomponentenklebern hergestellt werden.
Geeignete Lackierungen können beispielsweise aus üblichen und bekannten, pigmentierten und unpigmentierten, physikalisch härtbaren, thermisch selbstvernetzend härtbaren, thermisch fremdvernetzend härtbaren, strahlenhärtbaren oder thermisch und strahlenhärtbaren (Dual Cure) Elektrotauchlacken, konventionellen oder wäßrigen Ein- oder Mehrkomponentenlacken, im wesentlichen oder völlig wasser- und lösemittelfreien flüssigen Ein- oder Mehrkompontenlacken (100%-Systeme), im wesentlichen oder völlig wasser- und lösemittelfreien festen Ein- oder Mehrkompontenpulverlacken oder wäßrigen Dispersionen der festen Ein- oder Mehrkompontenpulverlacke (Pulverslurries) hergestellt werden.
Beispiele geeigneter Folien sind aus den deutschen Patentanmeldungen DE 195 35 934 A 1, DE 195 17 069 A1, DE 195 17 067 A1 oder DE 195 17 067 A1 oder DE 195 17 068 A1 oder den europäischen Patentanmeldungen EP 0 352 298 A1, EP 0 285 071 A1 oder EP 0 266 109 A1 bekannt.
Geeignete Schaumstoffschichten bestehen aus Schaumstoffen i. S. von DIN 7726: 1982- 05. Dies sind Materialien mit über ihre ganze Masse verteilten offenen und/oder geschlossenen Zellen und einer Rohdichte, die niedriger ist als die der Gerüstsubstanz. Vorzugsweise werden elastische und weichelastische Schaumstoffe i. S. von DIN 53580 (vgl. auch Römpp Lexikon Chemie, CD-ROM: Version 2.0, Georg Thieme Verlag, Stuttgart, New York, 1999, "Schaumstoffe") verwendet.
Die erfindungsgemäßen Laminate aus den Substraten, den erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen und den weiteren Plasmapolymerschichten, Klebschichten, Lackierungen, Folien, und Schaumstoffschichten, insbesondere aber die erfindungsgemäßen Laminate aus Substraten, erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtungen und Lackierungen, weisen hervorragende anwendungstechnische Eigenschaften, insbesondere eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit auch nach mechanischer Schädigung und eine hervorragende Zwischenschichthaftung auf. Außerdem sind die erfindungsgemäßen Laminate verformbar, ohne daß sie mechanisch geschädigt und ihre hervorragende Korrosionsbeständigkeit und Zwischenschichthaftung verringert werden.
Die erfindungsgemäßen Laminate sind daher in hohem Maße für die Herstellung von Formteilen geeignet, wie sie bei der Herstellung von Automobile, Flugzeugen, Schiffen, Möbeln, Türen, Fenstern, Verkleidungen für Bauwerke im Innen- und Außenbereich, Bauteilen und Gehäusen für Maschinen jeder Art oder Container und Emballagen eingesetzt werden.
Beispiele und Vergleichsversuche Herstellbeispiell Die Herstellung einer zinkhydroxydhaltigen Schicht (A1) auf einer Zinkoberfläche
Eine mit einem Argonplasma gereinigte Zinkoberfläche wurde einer Mikrowellen- Glimmentladung, die mit Hilfe eine Linearquelle erzeugt wurde, in einer reinen Wasseratmosphäre ausgesetzt. Es resultierte eine zinkhydroxidhaltige Schicht einer Dicke von 5 nm. Die Gegenwart der Hydroxydgruppen konnte mit Hilfe der FTIR-Spektroskopie anhand der charakteristischen Signale der HO-Gruppen und der Zn(OH)2-Gruppen neben dem Signal der ZnO-Gruppen nachgewiesen werden.
Die Messung der elektronischen Eigenschaften der Schicht (A) mittels der Raster- Kelvinsonde gemäß dem Artikel von G. Grundmeier und M. Stratmann, "Influence of Oxygen and Argon Plasma Treatments on the Chemical Structure and Redox State of Oxide Covered Iron", Applied Surface Science, Band 141, Seiten 43 bis 56, 1999, ergab, daß sich ihre elektronischen Struktur (gemessenes Potential E: -200 mV) von der im Zustand vor der Plasmabehandlung (gemessenes Potential E: -1.000 mV) und von der im Zustand nach einer Behandlung mit einem sauerstoffhaltigen Plasma (gemessenes Potential E: +100 mV) wesentlich unterschied.
Herstellbeispiel 2 Die Herstellung einer zinkcarbonathaltigen Schicht (A2) auf einer Zinkoberfläche
Eine mit einem Argonplasma gereinigte Zinkoberfläche wurde einer Mikrowellen- Glimmentladung, die mit Hilfe eine Linearquelle erzeugt wurde, in einer Kohlendioxidatmosphäre ausgesetzt. Es resultierte eine zinkcarbonathaltige Schicht einer Dicke von 5 nm. Die Gegenwart der Carbonatgruppen konnte mit Hilfe der FTIR- Spektroskopie anhand des charakteristischen Signals der ZnCO3-Gruppen neben den Signalen der Zn(OH)2-Gruppen und der ZnO-Gruppen nachgewiesen werden. Photoelektronenspektren (ESCA) der Schicht (A2) zeigten das charakteristische Signal von Kohlenstoff in Carbonat (CO3 2-), entsprechend einer Bindungsenergie von 290,5 eV.
Die Messung der elektronischen Eigenschaften der Schicht (A2) mittels der Raster- Kelvinsonde gemäß dem Artikel von G. Grundmeier und M. Stratmann, "Influence of Oxygen and Argon Plasma Treatments on the Chemical Structure and Redox State of Oxide Covered Iron", Applied Surface Science, Band 141, Seiten 43 bis 56, 1999, ergab, daß sich ihre elektronischen Struktur (gemessenes Potential E: ±0 mV) von der im Zustand vor der Plasmabehandlung (gemessenes Potential E: -1.000 mV) und von der im Zustand nach einer Behandlung mit einem sauerstoffhaltigen Plasma (gemessenes Potential E: +100 mV) wesentlich unterschied.
Herstellbeispiel 3 (Vergleich) Die Herstellung einer Zinkoxidschicht auf einer Zinkoberfläche
Eine mit einem Argonplasma gereinigte Zinkoberfläche wurde einer Mikrowellen- Glimmentladung, die mit Hilfe eine Linearquelle erzeugt wurde, in einer reinen Sauerstoffatmosphäre ausgesetzt. Es resultierte eine Zinkoxidschicht einer Dicke von 5 am. Die oxidische Natur der Schicht konnte mit Hilfe der FTIR-Spektroskopie anhand des charakteristischen Signals der ZnO-Gruppen nachgewiesen werden. Signale von HO- Gruppen und Zn(OH)2-Gruppen waren nicht zu beobachten.
Die Messung der elektronischen Eigenschaften der Zinkoxidschicht mittels der Raster- Kelvinsonde gemäß dem Artikel von G. Grundmeier und M. Stratmann, "Influence of Oxygen and Argon Plasma Treatments on the Chemical Structure and Redox State of Oxide Covered Iron", Applied Surface Science, Band 141, Seiten 43 bis 56, 1999, ergab, daß sich ihre elektronischen Struktur (gemessenes Potential E: +100 mV) von der der Schicht (A1) (gemessenes Potential E: -200 mV) und von der der Schicht (A2) (gemessenes Potential E: ±0 mV) wesentlich unterschied.
Beispiele 1 und 2 und Vergleichsversuch V1 Die Herstellung erfindungsgemäßer Plasmapolymerbeschichtungen (Beispiele 1 und 2) und einer nicht erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung (Vergleichsversuch V1)
Für das Beispiel 1 wurde das Substrat mit der Schicht (A1) des Herstellbeispiels 1 verwendet.
Für das Beispiel 2 wurde das Substrat mit der Schicht (A2) des Herstellbeispiels 2 verwendet.
Für den Vergleichsversuch V1 wurde das Substrat mit der Schicht (A3) des Herstellbeispiels 3 verwendet.
Die Plasmapolymerschichten (B) der Beispiele 1 und 2 und des Vergleichsversuchs V1 wurden unter gleichen Bedingungen in der Anlage, wie sie in dem Artikel von G.
Grundmeier und M. Stratmann, "Plasma polymerization - a new and promising way for the corrosion protection of steel", Materials and Corrosion, Band 49, Seiten 150 bis 160, 1998, beschrieben wird, hergestellt. Es wurde das Plasmapolymer gemäß der Dissertation von G. Grundmeier, "Grenzflächenchemische und korrosionsanalytische Untersuchungen von Plasmapolymerbeschichtungen auf Stahl", Technische Fakultät der Universität Erlangen- Nürnberg, 1997, Seiten 140 und 141, verwendet. Die Verfahrensparameter sind der Tabelle 1 zu entnehmen.
Tabelle 1
Abscheidung der Plasmapolymeren (B) und ihre Funktionalisierung mit Sauerstoffplasma (C)
Es resultierten erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtungen (Beispiele 1 und 2) und eine nicht erfindungsgemäße Plasmapolymerbeschichtung (Vergleichsversuch V1) mit Plasmapolymerschichten (B) einer Stärke von 20 nm.
Beispiele 3 und 4 und Vergleichsversuch V2 Die Herstellung erfindungsgemäßer Laminate (Beispiele 3 und 4) und nicht erfindungsgemäßer Laminate (Vergleichsversuche V2 und V3)
Für das Beispiel 3 wurde das Substrat mit der erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung des Beispiels 1 verwendet.
Für das Beispiel 4 wurde das Substrat mit der erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung des Beispiels 2 verwendet.
Für den Vergleichsersuch V2 wurde das Substrat mit der nicht erfindungsgemäßen Plasmapolymerbeschichtung des Vergleichsversuchs V3 verwendet.
Für den Vergleichsersuch V3 wurde ein Substrat verwendet, das nicht mit einer Plasmapolymerbeschichtung versehen war.
Plasmapolymerbeschichtungen der Beispiele 3 und 4 und der Vergleichsversuche V2 und V3 wurden unmittelbar nach ihrer Herstellung partiell mit einem Klebeband bedeckt, wonach das Klebeband und die freie Oberfläche der Polymerbeschichtungen (Beispiele 3 und 4 und Vergleichsersuch V2) sowie die freie Metalloberfläche (Vergleichsersuch V3) mit einem Zweikomponentenklarlack auf der Basis Epoxid-Amin beschichtet wurden. Nach der Aushärtung der Lackschichten wurden die Klebebänder abgezogen. Da die Lackierungen nicht auf den Klebebändern hafteten, resultierten beim Abziehen definierte Defekte an der Grenze zwischen Plasmapolymerbeschichtung und Lackierung (Beispiele 3 und 4 und Vergleichsersuch V2) beziehungsweise zwischen Metalloberfläche und Lackierung (Vergleichsersuch V3). Nach der Befüllung der Defekte mit 0,5 M Kochsalzlösung wurde die Delamination der Lackierungen durch ortsaufgelöste Messungen der jeweiligen Unterwanderungsgeschwindigkeit mit Hilfe der Raster- Kelvinsonde gemessen. Je geringer die Unterwanderungsgeschwindigkeit war, desto höher war die Korrosionsschutzwirkung und die Zwischenschichthaftung. Zu den Einzelheiten wird auf die Dissertation von A. Leng, "Untersuchungen zur Delamination polymerbeschichteter Eisenoberflächen", Fortschrittsberichte VDI, Reihe 5, Nr. 416, VDI- Verlag, Düsseldorf, 1995, insbesondere die Seiten 18 bis 28, die Dissertation von W. Fürbeth, "Untersuchungen zur Delamination von Polymerbeschichtungen auf verzinkten Stahloberflächen", Fortschrittsberichte VDI, Reihe 5, Nr. 512, VDI-Verlag, Düsseldorf, 1995, insbesondere die Seiten 36 bis 38, oder den Artikel von W. Fürbeth, G. Grundmeier und M. Stratmann, "Enthaftung organischer Beschichtungen von Metalloberflächen", Farbe + Lack, Band 102, Heft 11, Seiten 78 bis 84, 1996, verwiesen.
Es resultierte die folgende Reihenfolge der Unterwanderungsgeschwindigkeit:
Laminat V3 << Laminat V2 < Laminate Beispiele 3 und 4.
Außerdem ließen sich die Laminate der Beispiele 3 und 4 ohne Beschädigung durch Tiefziehen verformen.

Claims (38)

1. Mehrschichtige Plasmapolymerbeschichtung auf einem Substrat, enthaltend in der angegebenen Reihenfolge übereinanderliegend:
  • A) mindestens eine auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht, die durch die Behandlung der metallischen Oberfläche des Substrats oder mindestens einer auf der metallischen Oberfläche des Sunstrats befindlichen Schicht aus mindestens einem Metalloxid mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma herstellbar ist, und
  • B) mindestens eine Schicht mindestens eines Plasmapolymeren, herstellbar durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angebenen Reihenfolge:
    • 1. mindestens eine elementorganische Verbindung,
    • 2. mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und
    • 3. mindestens eine organische Verbindung.
2. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die äußere Oberfläche der Schicht (B) mit einem Plasma, das mindestens eine nicht plasmapolymerisierbare reaktive Verbindung (C) enthält, modifiziert worden ist.
3. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Metalloxid der Schicht (A) um das Oxid eines reaktiven Gebrauchsmetalls handelt.
4. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Schicht (A) auf einer metallischen Oberfläche des Substrats befindet.
5. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß es sich um die Oberfläche mindestens eines reaktiven Gebrauchsmetalls handelt.
6. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Gebrauchsmetall ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus Stahl, Eisen, Zink, Aluminium, Magnesium, Titan und den Legierungen mindestens zweier dieser Metalle.
7. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Gebrauchsmetall um Zink handelt.
8. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die elementorganische(n) Verbindung(en) (B1) aus der Gruppe, bestehend aus siliziumorganischen und phosphororganischen Verbindungen, ausgewählt wird oder werden.
9. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine siliziumorganische Verbindung (B1) aus der Gruppe, bestehend aus Trialkylsilanen und Hexaalkyldisilanen, verwendet wird.
10. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die organische(n) Verbindung(en) (B2) aus der Gruppe, bestehend aus Aliphaten, Cycloaliphaten, Olefinen und Cycloolefinen sowie ihren halogenierten Derivaten, ausgewählt wird oder werden.
11. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß als organische Verbindung (B2) mindestens ein Cycloolefin verwendet wird.
12. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die nicht plasmapolymerisierbare reaktive Verbindung (C) aus der Gruppe, bestehend aus Sauerstoff, Stickstoff und Wasser sowie deren Gemische, ausgewählt wird.
13. Plasmapolymerbeschichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die nicht plasmapolymerisierbare reaktive Verbindung Sauerstoff ist.
14. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß, ausgehend von der Schichtgrenze zwischen den Schichten (A) und (B), innerhalb der Schicht (B) die Konzentration der aus den elementorganischen Verbindungen (B1) hergestellten Plasmapolymeren kontinuierlich abnimmt und die Konzentration der aus den organischen Verbindungen (B3) hergestellten Plasmapolymeren kontinuierlich zunimmt.
15. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß, ausgehend von der Schichtgrenze zwischen den Schichten (A) und (B), innerhalb der Schicht (B) die Konzentration der aus den elementorganischen Verbindungen (B1) hergestellten Plasmapolymeren stufenweise abnimmt und die Konzentration der aus den organischen Verbindungen (B3) hergestellten Plasmapolymeren stufenweise zunimmt.
16. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht (A) 1 bis 10 nm dick ist.
17. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht (B) 3 bis 100 nm dick ist.
18. Plasmapolymerbeschichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat platten- oder bandförmig ist.
19. Verfahren zur Herstellung einer mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 18 durch Plasma(vor)behandlung und Plasmapolymerisation, dadurch gekennzeichnet, daß man
  • A) mindestens eine Oberfläche des Substrats oder eine auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt, wodurch die Schicht (A) resultiert, wonach man auf der Oberfläche dieser Schicht (A)
  • B) mindestens eine Schicht (B) mindestens eines Plasmapolymeren durch Plasmapolymerisation der folgenden Ausgangsverbindungen in der angegebenen Reihenfolge abscheidet:
    • 1. mindestens eine elementorganische Verbindung,
    • 2. mindestens ein Gemisch aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) und
    • 3. mindestens eine organische Verbindung.
20. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausgangsverbindungen (B1), (B2) und (B3) durch sequentielle Plasmapolymerisation abgeschieden werden.
21. Verfahren nach Anspruch 19 oder 20, dadurch gekennzeichnet, daß im Verlauf der Plasmapolymerisation die Konzentration der Ausgangsverbindungen (B1) abgesenkt und die Konzentration der Ausgangsverbindungen (B3) angehoben werden.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Konzentrationen stufenweise oder kontinuierlich ändern.
23. Verfahren nach einem der Ansprüche 19 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß die äußere Oberfläche der Schicht(en) (B) mit einem Plasma, das mindestens eine nicht plasmapolymerisierbare reaktive Verbindung (C) enthält, modifiziert wird.
24. Verfahren nach einem der Ansprüche 19 bis 23, dadurch gekennzeichnet, daß man vor der Herstellung der Schicht(en) (A) mindestens eine Oberfläche des Substrats und/oder eine hierauf befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch Vorbehandlung mit einem Plasma reinigt.
25. Verfahren nach einem der Ansprüche 19 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß man die Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch Behandlung der Oberfläche des Substrats mit einem sauerstoffhaltigen Plasma aufbaut.
26. Verfahren nach einem der Ansprüche 19 bis 25, dadurch gekennzeichnet, daß man ein bandförmiges Substrat (Coil) verwendet.
27. Verfahren nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, daß man das Substrat durch mindestens eine nach außen gasdichte Modifizierungszelle und mindestens drei hintereinander geschaltete, nach außen gasdichte Beschichtungszellen, die durch Führungs- oder Transportwalzen gasdicht voneinander abgetrennt sind, führt und einseitig oder beidseitig mit einer Plasmapolymerbeschichtung versieht, wobei
  • 1. in der Modifizierungszelle mindestens eine metallische Oberfläche des Substrats oder die auf mindestens einer metallischen Oberfläche des Substrats befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid mit einem Wasser und/oder Kohlendioxid enthaltenden Plasma behandelt wird, wodurch die Schicht (A) resultiert,
  • 2. in der ersten Beschichtungszelle auf der Schicht (A) eine Schicht (B1) durch Plasmapolymerisation mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) erzeugt wird,
  • 3. in der zweiten Beschichtungszelle auf der Schicht (B1) eine Schicht (B2) durch Plasmapolymerisation mindestens eines Gemischs (B2) aus mindestens einer elementorganischen Verbindung (B1) und mindestens einer organischen Verbindung (B3) erzeugt wird und
  • 4. in der dritten Beschichtungszelle auf der Schicht (B2) eine Schicht (B3) durch Plasmapolymerisation mindestens einer organischen Verbindung (B3) erzeugt wird.
28. Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß man das Substrat beidseitig mit einer Plasmapolymerbeschichtung versieht, wobei das Substrat die jeweils einander gegenüberliegenden Reaktionsräume der Modifizierungszelle sowie der ersten bis dritten Beschichtungszellen gasdicht voneinander abtrennt.
29. Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß auf den beiden Seiten des Substrats Plasmapolymerbeschichtungen erzeugt werden, die sich stofflich voneinander unterscheiden.
30. Verfahren nach einem der Ansprüche 27 bis 29, dadurch gekennzeichnet, daß der Modifizierungszelle mindestens eine Reinigungszelle vorgeschaltet ist, worin die auf mindestens einer Oberfläche des Substrats befindliche Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch Plasmavorbehandlung gereinigt wird.
31. Verfahren nach einem der Ansprüche 27 bis 31, dadurch gekennzeichnet, daß der ersten Beschichtungszelle oder der Reinigungszelle mindestens eine Oxidationszelle vorgeschaltet ist, worin auf mindestens einer Oberfläche des Substrats mindestens eine Schicht aus mindestens einem Metalloxid durch die Behandlung der Substratoberfläche mit einem sauerstoffhaltigen Plasma erzeugt wird.
32. Verfahren nach Anspruch 30, dadurch gekennzeichnet, daß der Oxidationszelle mindestens eine Reinigungszelle vorgeschaltet ist, worin die Substratoberfläche durch Plasmavorbehandlung gereinigt wird.
33. Verfahren nach einem der Ansprüche 27 bis 32, dadurch gekennzeichnet, daß den Beschichtungszellen mindestens eine Nachbehandlungszelle nachgeschaltet ist, worin die Oberfläche der Schicht (B) mit einem Plasma, das mindestens eine nicht plasmapolymerisierbare Verbindung (C) enthält, behandelt wird.
34. Verwendung der mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 18 und/oder der nach dem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 19 bis 33 hergestellten mehrschichtigen Plasmapolymerbeschichtung als Korossionsschutzschicht für das Substrat und/oder als Haftschicht zwischen dem Substrat und einer weiteren Plasmapolymerschicht, einer Klebschicht, einer Lackierung, einer Folie oder einer Schaumstoffschicht.
35. Verwendung nach Anspruch 34, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Substrat um Formteile aus reaktiven Gebrauchsmetallen und aus mit reaktiven Gebrauchsmetallen metallisierten Materialien handelt.
36. Verwendung nach Anspruch 35, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den metallisierten Materialien um Kunststoffe, Glas, Keramik, Holz, Papier, Leder sowie Verbunde dieser Materialien handelt.
37. Verwendung nach einem der Ansprüche 34 bis 36, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den Formteilen um Platten oder Bänder (Coils) handelt.
38. Verwendung nach Anspruch 37, dadurch gekennzeichnet, daß die Formteile der Herstellung von Automobilen, Flugzeugen, Schiffen, Möbeln, Türen, Fenstern, Verkleidungen für Bauwerke im Innen- und Außenbereich, Bauteilen und Gehäusen für Maschinen jeder Art oder Container und Emballagen dienen.
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