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DE10045465A1 - Verfahren zur atmosphärischen Herstellung von Furfural mit Hilfe eines gasförmigen Katalysators - Google Patents

Verfahren zur atmosphärischen Herstellung von Furfural mit Hilfe eines gasförmigen Katalysators

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DE10045465A1
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    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/38Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
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    • C07D307/46Doubly bound oxygen atoms, or two oxygen atoms singly bound to the same carbon atom
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    • C07D307/50Preparation from natural products

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  • Furan Compounds (AREA)
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Description

1. Einleitende Bemerkungen
Die Bildung von Furfural aus Pentosan beinhaltet eine Hydrolyse des Pentosans zu Pentose, gefolgt von einer Dehydrierung der Pentose. Bisher war man allgemein der Ansicht, dass diese zwei Schritte in der flüssigen Phase ausgeführt werden müssen, um mit gelöster Pentose arbeiten zu können, und aus diesem Grunde bestanden jegliche zur Beschleunigung dieser Reaktionen eingesetzten Katalysatoren aus wässrigen Lösungen von Säuren.
Gemäss der vorliegenden Erfindung ist jetzt entdeckt worden, dass die genannten Reaktionen auch mit Hilfe eines gasförmigen Katalysators ausgeführt werden können. Der be­ nutzte Katalysator besteht aus atmosphärischem überhitzten Wasserdampf, dem ein sehr klei­ ner Prozentsatz an Chlorwasserstoff bis zu typischerweise 1,5 Gewichts-% zugefügt ist. Diese Mischung wird bei einer Temperatur eingesetzt, die weit über dem Taupunkt liegt.
In herkömmlichen Furfuralverfahren werden hohe Drücke benötigt, um den wässri­ gen Katalysator in der flüssigen Phase zu halten, und der übliche Katalysator, Schwefelsäure, ist nicht flüchtig, so dass er im Rückstand verlorengeht und dort ein Entsorgungsproblem darstellt. Das gebildete Furfural löst sich in der flüssigen Phase, wo es Verlustreaktionen mit sich selbst, mit Zwischenprodukten der Umwandlung von Pentose zu Furfural und mit der eine Sulfonierung bewirkenden Schwefelsäure eingeht, weshalb die Ausbeute gering ist, ge­ wöhnlich in der Grössenordnung von 50%.
Gegenüber dieser herkömmlichen Produktionsweise hat das neue Verfahren folgende Vorteile:
  • 1. Bei jeder gewählten Temperatur kann das Verfahren bei Atmosphärendruck ausgeführt werden.
  • 2. Da der H2O/HCl-Katalysator weit über seinem Taupunkt eingesetzt wird, ergibt sich keine Korrosion, so dass der Reaktor aus gewöhnlichem Stahl hergestellt sein kann.
  • 3. Der Säureanteil des Katalysators kann vollständig zurückgewonnen wer­ den, um in einem geschlossenen Kreislauf zu arbeiten, so dass sich für die Säure weder ein Verbrauch noch ein Entsorgungsprobem ergibt. Für die Säurerückgewinnung ist bekannte Technologie vorhanden.
  • 4. Der Rückstand ist trocken und säurefrei, so dass er für eine einfache problemlose Verbrennung hervorragend geeignet ist.
  • 5. Die Ausbeute liegt nahe bei 100%, da keine flüssige Phase besteht, in wel­ cher Verlustreaktionen auftreten könnten.
2. Theoretischer Hintergrund
Das neue Verfahren basiert auf unlängst gewonnenen Erkenntnissen der Stratosphä­ renchemie, die sich mit den Ursachen des Ozonabbaus beschäftigt. Es wurde gefunden, dass sich in einer gasförmigen Chlorwasserstoff und Wasserdampf enthaltenden Atmosphäre keine nennenswerten Veränderungen ergeben, dass sich aber in Gegenwart von Eiskristallen, wie sie in der Stratosphäre reichlich vorkommen, eine völlig andere Situation ergibt. In letzterem Falle werden die Chlorwasserstoffmoleküle stark auf der Oberfläche der Eiskristalle adsorbiert, und im Zustand der Adsorption reagieren sie vorzugsweise mit vier Wassermolekülen zu ionisierten Aggregaten H3O+(H2O)3Cl-, in denen drei Wassermoleküle die Äquatorialebene einer trigonalen Bipyramide bilden, mit einem Cl- und einem H3O+ an den Spitzen (D. E. Bacelo, R. C. Binning, Y. Ishikawa: J. Phys. Chem. 103 [1999] 4631-4640).
Gegen diesen Hintergrund hielt es der Autor der vorliegenden Erfindung für mög­ lich, dass das, was sich auf Eiskristallen abspielt, auch auf anderen mit vielen polaren OH- Gruppen ausgestatteten Feststoffen geschieht. Zucker, einschliesslich Pentosane und Pento­ sen, fallen in diese Kategorie, weshalb erwartet werden konnte, dass gasförmige HCl-Mole­ küle auf der Oberfläche solcher Stoffe eine Adsorption erfahren und dass sie sich dort mit Wasser zu H3O+(H2O)3Cl- Aggregaten vereinigen. Da eine Spitze derselben aus einem Oxo­ niumion (H3O+) besteht, sollten diese Aggregate wie Oxoniumionen in einem wässrigen flüs­ sigen Säurekatalysator agieren und somit im Falle von Pentosan die gewünschte Hydrolyse und Dehydrierung zu Furfural auslösen.
Um einen solchen Vorgang auf einfache Weise in einem Reaktor zu erzeugen, muss man lediglich zerkleinerten Rohstoff mit einem Strom von atmosphärischem überhitzten Was­ serdampf auf eine weit über dem Taupunkt von Salzsäure liegende Temperatur erhitzen, was zu einer Trocknung des Rohstoffs führt, und dann dem in den Reaktor eintretenden über­ hitzten Dampf mit einem Vergaser eine kleine Menge an Salzsäure zusetzen. Dadurch wird bewirkt, dass der Rohstoff von einer gasförmigen Mischung aus Wassermolekülen und Chlor­ wasserstoffmolekülen durchströmt wird, mit der Erwartung, dass dieser Strom die Umwand­ lung von Pentosan zu Furfural katalysiert.
Als das bei einer Rohstofftemperatur von 155°C versucht wurde, ergab sich, sehr zur Überraschung von Skeptikern, das der aus dem Reaktor austretende Gasstrom in der Tat sehr stark mit Furfural, Tiefsiedern und Carboxylsäuren beladen war.
3. Beschreibung der Erfindung
Eine typische Ausführungsform der Erfindung ist schematisch in Abb. 1 ge­ zeigt. Ein Reaktor 1 wird mit einem zerkleinerten Rohstoff von hohem Pentosangehalt gefüllt (Sonnenblumenstengel, Maiskolbenrückstände, Bagasse, oder dergleichen). Atmosphärischer Wasserdampf wird durch einen Überhitzer 2 und dann durch die Rohstoffcharge geschickt, um diese auf eine Temperatur zu bringen, welche weit über dem höchsten Taupunkt von Salzsäure (108.584°C) liegt. Wenn die gewünschte Reaktionstemperatur erreicht ist, wird eine kleine Menge Salzsäure mit einem Vergaser 3 kontinuierlich in den Wasserdampfstrom eingespeist, um dem Gasstrom einen Chlorwasserstoffgehalt in der Grössenordnung von 1,5 Gewichts-% zu geben. Der den Reaktor verlassende Gasstrom wird in einem Kondensator 4 verflüssigt. Das Kondensat gelangt über einen Pufferbehälter 5 in eine Trennanlage 6, welche Furfural, Tiefsieder und Carboxylsäuren isoliert und Chlorwasserstoff in der Form seines Azeotrops mit Wasser (20,2 Gewichts-% HCl) zurückgewinnt. Mit dieser Salzsäure wird der Vergaser 3 beschickt, so dass die Säure in einem geschlossenen Kreislauf arbeitet. Die Durch­ dämpfung der Rohstoffcharge wird so lange aufrechterhalten, bis kein Furfural mehr entsteht. Dann wird der Rückstand entladen, wohlweislich unter Stickstoff, um eine Selbstentzündung zu vermeiden, und es folgt die nächste Charge.

Claims (9)

1. Verfahren zur Herstellung von Furfural, dadurch gekennzeichnet, dass ein geeigneter pen­ tosanhaltiger Rohstoff in einen Chargenreaktor eingebracht und dort zunächst mit über­ hitztem Wasserdampf auf eine Temperatur gebracht wird, die bei dem gewählten Arbeitsdruck weit oberhalb des Taupunkts von Salzsäure liegt, und dass alsdann nach Er­ reichen dieser Temperatur dem in den Reaktor eintretenden Wasserdampf kontinuierlich eine kleine Menge an Salzsäure zugegeben wird, um dadurch die Charge mit einem gas­ förmigen Katalysator aus Wasserdampf und Chlorwasserstoffdampf zu beschicken, der eine effektive Umwandlung von Pentose zu Furfural bewirkt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor bei Atmosphären­ druck betrieben wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Chlorwasserstoffgehalt des Katalysatordampfes zwischen 0,1 und 5,0 Gewichts-% liegt, vorzugsweise bei 1,5 Gewichts-%.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktionstemperatur zwischen 100 und 280°C liegt, vorzugsweise zwischen 150 und 230°C.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserdampfüberhitzer mit Verbrennungsgas beheizt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserdampfüberhitzer elektrisch beheizt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserdampfüberhitzer mit Hochdruckdampf beheizt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass aus dem den Reaktor ver­ lassenden Gasstrom nach Kondensation oder direkt in einer Trennanlage herkömmlicher Technologie sowohl Furfural als auch Tiefsieder und Carboxylsäuren isoliert werden und dass der Chlorwasserstoff in der Form seines Azeotrops mit Wasser zurückgewonnen wird, um in einem geschlossenen Kreislauf zu arbeiten.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Rückstand zur Vermeidung von Selbstentzündung unter einem inerten Schutzgas entleert und dann einer Ver­ brennung zugeführt wird.
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