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DE10019600A1 - Refractory material with improved resistance to slag attack - Google Patents

Refractory material with improved resistance to slag attack

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DE10019600A1
DE10019600A1 DE2000119600 DE10019600A DE10019600A1 DE 10019600 A1 DE10019600 A1 DE 10019600A1 DE 2000119600 DE2000119600 DE 2000119600 DE 10019600 A DE10019600 A DE 10019600A DE 10019600 A1 DE10019600 A1 DE 10019600A1
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DE
Germany
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refractory material
weight
zro
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zrb
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DE2000119600
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Inventor
Klaus Hunold
Peter Bruckner
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Wacker Chemie AG
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Elektroschmelzwerk Kempten GmbH
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Abstract

The invention relates to a fireproof material based on ZrO2-ZrB2-C having an improved corrosion resistance and containing 3 to 25 wt. % of C, 20 to 90 wt. % of ZrB2, 5 to 60 wt. % of stabilized ZrO2, and 0.2 to 10 wt. % of a material selected from the group consisting of Al, Mg, their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials.

Description

Die Erfindung betrifft einen feuerfesten Werkstoff mit verbes­ sertem Widerstand gegen Schlackenangriff.The invention relates to a refractory material with verbes resistance to slag attack.

In der Schmelzmetallurgie werden in hoch beanspruchten Berei­ chen Kohlenstoff gebundene, feuerfeste Werkstoffe eingesetzt. Typische Kohlenstoff-Verbundwerkstoffe sind Al2O3-C, Al2O3-SiC- C, MgO-C und ZrO2-C. Speziell im Bereich oxidischer Schlacken (Gießpulver), z. B. bei Tauchausgüssen in Stranggußanlagen, werden zunehmend ZrO2-C Werkstoffe eingesetzt. Dieser Feuer­ festwerkstoff zeichnet sich durch ein gutes Thermoschockver­ halten und hohen Oxidationswiderstand aus. Trotzdem ist das feuerfeste Material im Schlackenbereich verstärkter Korrosion ausgesetzt und somit ein Schwachpunkt beim Einsatz.In melt metallurgy, carbon-bonded, refractory materials are used in highly stressed areas. Typical carbon composite materials are Al 2 O 3 -C, Al 2 O 3 -SiC- C, MgO-C and ZrO 2 -C. Especially in the field of oxidic slags (casting powder), e.g. B. in immersion pouring in continuous casting plants, ZrO 2 -C materials are increasingly used. This refractory material is characterized by good thermal shock behavior and high oxidation resistance. Nevertheless, the refractory material in the slag area is exposed to increased corrosion and is therefore a weak point in use.

Die Arbeiten auf diesem Gebiet wurden vornehmlich an Tauchaus­ güssen durchgeführt. Noboru Tsukamoto in Taikabutsu Overseas, Vol. 13, No. 4, S. 55 bis 61 gibt eine Übersicht über den An­ griff auf Tauchausgüsse beim Stranggießen von Stahl.The work in this area was mainly on diving castings performed. Noboru Tsukamoto in Taikabutsu Overseas, Vol. 13, No. 4, pp. 55 to 61 provides an overview of the type resorted to immersion spouts when continuously casting steel.

Aus JP-A-57156370 ist bekannt, dem ZrO2-C Werkstoff B4C zuzu­ setzen, um den Korrosionswiderstand von ZrO2-C zu verbessern. In dieser Veröffentlichung wurden auch metallische Zusätze (Si, Al) in Kombination mit B4C getestet, ohne daß eine signi­ fikante Verbesserung des Korrosionswiderstandes gemessen wur­ de, die auf diesen Zusatz zurückgeführt werden kann.From JP-A-57156370 it is known to add B 4 C to the ZrO 2 -C material in order to improve the corrosion resistance of ZrO 2 -C. In this publication, metallic additives (Si, Al) were also tested in combination with B 4 C, without a significant improvement in corrosion resistance being measured, which can be attributed to this additive.

Aus US 5,185,300 ist bekannt ZrB2/TiB2 zuzusetzen, um den Kor­ rosionswiderstand von ZrO2-C zu verbessern.From US 5,185,300 it is known to add ZrB 2 / TiB 2 in order to improve the corrosion resistance of ZrO 2 -C.

Ogota, K et al. beschreiben in XXXIX. Internationales Feuer­ fest-Kolloquium (XXXIX. International Colloquium on Refracto­ ries), 24. und 25. Sept. 1996, auf S. 128 bis 130, daß der Korrosionswiderstand von ZrO2-C durch den Austausch eines Teils des ZrO2 durch ZrB2 verbessert werden kann. Durch die Oxidation von ZrB2 entstehen ZrO2 und B2O3. Letzteres schützt den C-Anteil vor Oxidation. Gleichzeitig wird die Infiltration von flüssiger Schlacke bzw. Metall blockiert. Nachteilig wirkt sich aus, daß B2O3 zur Destabilisierung des ZrO2 beiträgt.Ogota, K et al. describe in XXXIX. International Feuer fest-Kolloquium (XXXIX. International Colloquium on Refracto ries), 24th and 25th September 1996, on pages 128 to 130, that the corrosion resistance of ZrO 2 -C by replacing part of the ZrO 2 by ZrB 2 can be improved. The oxidation of ZrB 2 produces ZrO 2 and B 2 O 3 . The latter protects the C component from oxidation. At the same time, the infiltration of liquid slag or metal is blocked. The disadvantage is that B 2 O 3 contributes to the destabilization of ZrO 2 .

Aufgabe der Erfindung ist es, Feuerfestwerkstoffe auf der Ba­ sis von ZrO2-ZrB2-C mit weiter verbesserter Korrosionsbestän­ digkeit zur Verfügung zu stellen.The object of the invention is to provide refractory materials based on ZrO 2 -ZrB 2 -C with further improved corrosion resistance.

Die Aufgabe wird gelöst durch einen Werkstoff enthaltend
3-25 Gew.-% C
20-90 Gew.-% ZrB2
5-60 Gew.-% stabilisiertes ZrO2
und 0,2-10 Gew.-% eines Materials ausgewählt aus der Gruppe Al, Mg, deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische die­ ser Materialien.
The object is achieved by containing a material
3-25 wt% C
20-90% by weight ZrB 2
5-60% by weight of stabilized ZrO 2
and 0.2-10% by weight of a material selected from the group Al, Mg, their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials.

Stabilisiertes ZrO2 ist ZrO2, welches als Stabilisatoren typi­ scherweise CaO oder Y2O3 in Mengen von 2 bis 10 Gew.-% enthält. Es ist käuflich erhältlich (beispielsweise bei der Firma Zir­ conia Sales, Inc. in 814-C Livingston Court, Franklin Business Park, Marietta, Georgia 30067, USA unter der Bezeichnung HSY- 3.OSD).Stabilized ZrO 2 is ZrO 2 , which typically contains CaO or Y 2 O 3 in amounts of 2 to 10% by weight as stabilizers. It is commercially available (for example from Zir conia Sales, Inc. at 814-C Livingston Court, Franklin Business Park, Marietta, Georgia 30067, USA under the designation HSY-3.OSD).

Vorzugsweise enthält das feuerfeste Material
8-20 Gew.-% C
30-70 Gew.-% ZrB2
20-50 Gew.-% stabilisiertes ZrO2
2-8 Gew.-% eines Materials aus der Gruppe Al, Mg deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische dieser Materialien.
Preferably contains the refractory material
8-20% by weight of C
30-70% by weight ZrB 2
20-50% by weight of stabilized ZrO 2
2-8% by weight of a material from the group Al, Mg, their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials.

Besonders bevorzugt enthält das feuerfeste Material Al oder Mg in metallischer Form.The refractory material particularly preferably contains Al or Mg in metallic form.

Zusätzliche können oxidische Komponenten wie z. B. SiO2 in Mengen von 0-20 Gew.-% in der erfindungsgemäßen Zusammenset­ zung vorhanden sein. Eine solche Zusammensetzung zeigt ein verändertes Korrosionsverhalten, welches bei einigen Schlackenzusammensetzungen von Vorteil ist. Die erfindungsgemäße. Korrosionsverbesserung tritt auch bei solchen Zusammensetzun­ gen auf.In addition, oxidic components such as. B. SiO 2 in amounts of 0-20 wt .-% in the composition according to the invention. Such a composition shows a changed corrosion behavior, which is advantageous with some slag compositions. The invention. Corrosion improvement also occurs with such compositions.

Insbesondere bevorzugt besteht das erfindungsgemäße Material aus den genannten Komponenten.The material according to the invention particularly preferably consists from the components mentioned.

Im erfindungsgemäßen Feuerfestwerkstoff wird weitgehend ausge­ schlossen, daß das kubische ZrO2 durch den Angriff von B2O3 auf den Stabilisator, z. B. CaO oder Y2O3, in monoklines und weni­ ger resistentes ZrO2 überführt wird, da es Additive enthält, die mit dem B2O3 reagieren und Borverbindungen, z. B. Borate bilden. Diese Borverbindungen greifen das stabilisierte oder teilstabilisierte ZrO2 nicht an.In the refractory material according to the invention it is largely ruled out that the cubic ZrO 2 by the attack of B 2 O 3 on the stabilizer, for. B. CaO or Y 2 O 3 , is converted into monoclinic and less resistant ZrO 2 since it contains additives which react with the B 2 O 3 and boron compounds, e.g. B. form borates. These boron compounds do not attack the stabilized or partially stabilized ZrO 2 .

Zu diesem Zweck haben sich metallische Zusätze wie Mg und Al als sehr wirkungsvoll erwiesen. Ein vergleichbares Ergebnis läßt sich auch mit dem Zusatz feiner Metalloxide oder -hydro­ xide obiger Metalle erreichen.For this purpose, metallic additives such as Mg and Al proven to be very effective. A comparable result can also with the addition of fine metal oxides or hydro xide of the above metals.

Das erfindungsgemäße Material besitzt eine erhöhte Korrosions­ beständigkeit. Sein Einsatz erhöht daher die Haltbarkeit von Werkstoffen in der Schmelzmetallurgie. So kann der Korrosions­ widerstand eines Tauchrohres gegen Schlackenangriff nahezu um den Faktor 2 verbessert werden und die Lebensdauer des Bautei­ les entsprechend verlängert werden.The material according to the invention has increased corrosion resistance. Its use therefore increases the durability of Materials in smelting metallurgy. So can the corrosion resistance of an immersion tube against slag attack almost be improved by a factor of 2 and the lifespan of the component les can be extended accordingly.

Das erfindungsgemäße Material läßt sich herstellen, wie für übliche ZrO2-ZrB2-C Materialien bekannt. In die ZrO2-ZrB2-C Mi­ schung werden die genannten metallischen Zusätze in feinver­ teilter Form eingebracht. Dies kann vorzugsweise bereits wäh­ rend des Mischens der ZrO2-ZrB2-C Materialien geschehen.The material according to the invention can be produced as is known for conventional ZrO 2 -ZrB 2 -C materials. The metallic additives mentioned are introduced in finely divided form into the ZrO 2 -ZrB 2 -C mixture. This can preferably already take place during the mixing of the ZrO 2 -ZrB 2 -C materials.

Die Komponenten Kohlenstoff, Zirkoniumdiborid und Zirkoniumdi­ oxid werden beispielsweise wie im Stand der Technik bekannt eingesetzt. The components carbon, zirconium diboride and zirconium di oxides are known, for example, as in the prior art used.  

Vorzugsweise wird stabilisiertes ZrO2 mit einem ZrO2-Gehalt von < 93% Gew.-% und einer Teilchengröße vorzugsweise von < 500 µm eingesetzt.Stabilized ZrO 2 with a ZrO 2 content of <93% by weight and a particle size of preferably <500 μm is preferably used.

C wird vorzugsweise als Flockengrafit mit einem C-Gehalt von < 96 Gew.-% und einer Teilchengröße von < 500 µm eingesetzt.C is preferably used as flake graphite with a C content of <96 wt .-% and a particle size of <500 microns used.

ZrB2 wird vorzugsweise mit einem ZrB2-Gehalt von < 94 Gew.-% und mit einer Teilchengröße von vorzugsweise < 150 µm eingesetzt. Al, Mg bzw. deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische dieser Materialien werden vorzugsweise mit einer Teilchengröße von < 50 µm eingesetzt.ZrB 2 is preferably used with a ZrB 2 content of <94% by weight and with a particle size of preferably <150 µm. Al, Mg or their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials are preferably used with a particle size of <50 μm.

Als Binder wird ein flüssiges Phenolharz in Mengen von vor­ zugsweise 3-6 Gew.-%, zugesetzt.A liquid phenolic resin is used as a binder in amounts of before preferably 3-6 wt .-% added.

Die Rohstoffe werden in einem Zwangsmischer homogenisiert und zu Tauchrohren kaltisostatisch verpresst. Um die Maßgenauig­ keit zu garantieren, schließt sich in der Regel eine an sich bekannte Grünbearbeitung an. Anschließend werden die Formkör­ per bei ca. 1000°C thermisch behandelt, wobei sich Phenolharz zu C zersetzt. Falls notwendig kann sich eine Endbearbeitung anschließen.The raw materials are homogenized in a compulsory mixer and cold isostatically pressed to immersion tubes. To the exact dimensions guaranteeing, there is usually one in itself known green processing. Then the shaped body per thermally treated at approx. 1000 ° C, whereby phenolic resin decomposed to C. If necessary, finishing can be done connect.

Vorzugsweise werden die genannten Materialien in folgenden Mengenverhältnissen (in Gew.-%) eingesetzt:
The materials mentioned are preferably used in the following proportions (in% by weight):

  • - Kohlenstoff: 3-25%- carbon: 3-25%
  • - Zirkoniumdiborid: 20-90%- Zirconium diboride: 20-90%
  • - Zirkoniumdioxid: 5-60%- Zirconium dioxide: 5-60%
  • - Die metallischen Zusätze bzw. deren Oxide oder Hydroxide: 0,2 bis 10%.- The metallic additives or their oxides or hydroxides: 0.2 to 10%.

Der erfindungsgemäße Feuerfestwerkstoff wird vorzugsweise in der Metallurgie, besonders bevorzugt in der Schmelzmetallurgie im Bereich oxidischer Schlacken verwendet. So lassen sich z. B. Tauchausgüsse in Stranggußanlagen aus dem Material fertigen. The refractory material according to the invention is preferably in metallurgy, particularly preferably in melt metallurgy used in the field of oxidic slags. So z. B. Manufacture immersion spouts from the material in continuous casting plants.  

Die Erfindung betrifft somit auch Tauchausgüsse, die dadurch gekennzeichnet sind, daß sie aus dem erfindungsgemäßen Materi­ al bestehen.The invention thus also relates to diving spouts which are thereby are characterized that they from the materi al exist.

Das folgende Beispiel dient der weiteren Erläuterung der Er­ findung:The following example serves to further explain the Er finding:

BeispieleExamples

Hergestellt wurden Probekörper (20 × 20 × 120 mm) folgender Endzu­ sammensetzung nach der thermischen Behandlung (in Gew.-%):Test specimens (20 × 20 × 120 mm) of the following end were produced composition after thermal treatment (in% by weight):

Tabelle 1 Table 1

Zur Probenherstellung wurden ein mit 5,4% Y2O3-stabilisiertes ZrO2 (Teilchengröße < 500 µm), ZrB2 (Teilchengröße < 100 µm), Flockengrafit (Teilchengröße < 200 µm) und Al-Pulver (Teilchen­ größe < 50 µm) in einem Flugscharmischer ca. 15 min. vermischt. Danach wurden, bezogen auf die eingesetzte Pulvermenge, 5 Gew.-% Phenolharz in den Mischer gegeben und weitere 10 min gemischt. Das erhaltene Pulver wurde in einer Kaltisostatpres­ se bei 100 MPa zu Probekörpern der Abmessung 20 × 20 × 120 mm verdichtet und unter atmosphärischen Bedingungen bei 1050°C thermisch behandelt. Der durch die Zersetzung des Phenolharzes gebildete Kohlenstoff ist in obiger Tabelle berücksichtigt. A 5.4% Y 2 O 3 stabilized ZrO 2 (particle size <500 µm), ZrB 2 (particle size <100 µm), flake graphite (particle size <200 µm) and Al powder (particle size <50 µm) were used to prepare the samples ) in a flight share mixer approx. 15 min. mixed. Then, based on the amount of powder used, 5% by weight of phenolic resin were added to the mixer and mixed for a further 10 minutes. The powder obtained was compressed in a cold isostatic press at 100 MPa to test specimens measuring 20 × 20 × 120 mm and thermally treated at 1050 ° C. under atmospheric conditions. The carbon formed by the decomposition of the phenolic resin is taken into account in the table above.

Die geformten und geglühten Proben wiesen eine Dichte von 90% der theoretischen Dichte auf.The molded and annealed samples had a density of 90% the theoretical density.

Die folgenden Versuche wurden in einem Induktionsofen in einem Tiegel aus feuerfestem Korundmaterial durchgeführt. Verwendet wurde ULC-Stahl und eine Schlacke folgender Zusammensetzung (in Gew.-%): 35,8% CaO, 32,1% SiO2, 5,7% Al2O3, 7,4% Na2O, 2,6% MgO, 13,1% CaF2, 0,1% B2O3, 3,2% Fe2O3 The following experiments were carried out in an induction furnace in a crucible made of refractory corundum material. ULC steel and a slag of the following composition (in% by weight) were used: 35.8% CaO, 32.1% SiO 2 , 5.7% Al 2 O 3 , 7.4% Na 2 O, 2, 6% MgO, 13.1% CaF 2 , 0.1% B 2 O 3 , 3.2% Fe 2 O 3

Die Probekörper wurden 5 h bei 1550°C dem Stahl und Schlacken­ angriff ausgesetzt. Hierbei tauchte die Probe in einen Tiegel mit flüssigen ULC-Stahl mit der flüssigen Schlacke.The test specimens were exposed to steel and slag at 1550 ° C. for 5 h exposed to attack. The sample was immersed in a crucible with liquid ULC steel with the liquid slag.

Anschließend wurde die Tiefe der Rinne, die durch den Korrosi­ onsangriff hervorgerufen wurde, im Schlackenbereich an mehre­ ren Stellen vermessen und gemittelt.
The depth of the gutter, which was caused by the corrosion attack, was then measured and averaged at several points in the slag area.

Claims (9)

1. Feuerfestwerkstoff auf der Basis von ZrO2-ZrB2-C mit ver­ besserter Korrosionsbeständigkeit enthaltend
3-25 Gew.-% C
20-90 Gew.-% ZrB2
5-60 Gew.-% stabilisiertes ZrO2
und 0,2-10 Gew.-% eines Materials, ausgewählt aus der Gruppe Al, Mg, deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische dieser Materialien.
1. Containing refractory material based on ZrO 2 -ZrB 2 -C with improved corrosion resistance
3-25 wt% C
20-90% by weight ZrB 2
5-60% by weight of stabilized ZrO 2
and 0.2-10% by weight of a material selected from the group Al, Mg, their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials.
2. Feuerfestwerkstoff gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeich­ net, daß er
8-20 Gew.-% C
30-70 Gew.-% ZrB2
20-50 Gew.-% stabilisiertes ZrO2
2-8 Gew.-% eines Materials aus der Gruppe Al, Mg deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische dieser Materialien enthält.
2. Refractory material according to claim 1, characterized in that it
8-20% by weight of C
30-70% by weight ZrB 2
20-50% by weight of stabilized ZrO 2
2-8 wt .-% of a material from the group Al, Mg contains their oxides, their hydroxides or mixtures of these materials.
3. Feuerfestwerkstoff gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch ge­ kennzeichnet, daß er als Material aus der Gruppe Al, Mg deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische Al oder Mg in metallischer Form enthält.3. Refractory material according to claim 1 or 2, characterized ge indicates that it is a material from the group Al, Mg their oxides, their hydroxides or mixtures Al or Mg in contains metallic form. 4. Feuerfestwerkstoff gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, da­ durch gekennzeichnet, daß er zusätzliche oxidische Kompo­ nenten in Mengen von 0-20 Gew.-% enthält.4. Refractory material according to one of claims 1 to 3, there characterized in that it has additional oxidic compo contains in amounts of 0-20% by weight. 5. Feuerfestwerkstoff gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeich­ net, daß die zusätzliche oxidische Komponenten SiO2 ist.5. Refractory material according to claim 4, characterized in that the additional oxidic components is SiO 2 . 6. Feuerfestwerkstoff gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, da­ durch gekennzeichnet, daß er aus den genannten Komponenten besteht. 6. Refractory material according to one of claims 1 to 5, there characterized in that it consists of the components mentioned consists.   7. Verfahren zur Herstellung eines Feuerfestwerkstoffs gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß in eine ZrO2-ZrB2-C Mischung 0,2-10 Gew.-% eines Materi­ als ausgewählt aus der Gruppe Al, Mg, deren Oxide, deren Hydroxide oder Gemische dieser Materialien in feinverteilter Form eingebracht werden und die so erhaltene Mischung in an sich bekannter Art und Weise zu einem Formkörper verarbei­ tet wird.7. A method for producing a refractory material according to one of claims 1 to 6, characterized in that in a ZrO 2 -ZrB 2 -C mixture 0.2-10 wt .-% of a material as selected from the group Al, Mg, the Oxides, the hydroxides or mixtures of these materials are introduced in finely divided form and the mixture thus obtained is processed into a shaped body in a manner known per se. 8. Verwendung eines Feuerfestwerkstoffs gemäß einem der An­ sprüche 1 bis 6 in der Metallurgie.8. Use of a refractory material according to one of the An sayings 1 to 6 in metallurgy. 9. Tauchausgüsse die dadurch gekennzeichnet sind, daß sie aus einem Feuerfestwerkstoff gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6 bestehen.9. Diving spouts which are characterized in that they are made of a refractory material according to one of claims 1 to 6 consist.
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