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DE1091759B - Verfahren zur Herstellung von Vinylgruppen aufweisenden Organopolysiloxanen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Vinylgruppen aufweisenden Organopolysiloxanen

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Publication number
DE1091759B
DE1091759B DEG21633A DEG0021633A DE1091759B DE 1091759 B DE1091759 B DE 1091759B DE G21633 A DEG21633 A DE G21633A DE G0021633 A DEG0021633 A DE G0021633A DE 1091759 B DE1091759 B DE 1091759B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
organopolysiloxanes
rubber
radicals
containing vinyl
groups
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG21633A
Other languages
English (en)
Inventor
Dallas Thane Hurd
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
Publication of DE1091759B publication Critical patent/DE1091759B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21SNON-PORTABLE LIGHTING DEVICES; SYSTEMS THEREOF; VEHICLE LIGHTING DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR VEHICLE EXTERIORS
    • F21S8/00Lighting devices intended for fixed installation
    • F21S8/04Lighting devices intended for fixed installation intended only for mounting on a ceiling or the like overhead structures
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F16/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an alcohol, ether, aldehydo, ketonic, acetal or ketal radical
    • C08F16/12Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an alcohol, ether, aldehydo, ketonic, acetal or ketal radical by an ether radical
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
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    • F21Y2103/00Elongate light sources, e.g. fluorescent tubes

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  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Silicon Polymers (AREA)

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Organopolysiloxanen mit siliciumgebundenen Vinylgruppen, das darin besteht, daß man ein Gemisch aus einem difunktionellen cyclischen gesättigten Organosiloxan und einer geregelten Menge eines Vinyltrialkoxysilans mischkondensiert. Hierbei werden vinylgruppenhaltige Organopolysiloxane erhalten, welche mit kautschukartigen organischen Polymeren unter Erhalt von Elastomeren mischvulkanisiert werden können. Als Organosiloxane werden difunktionelle gesättigte cyclische Organosiliciumverbindungen der allgemeinen Formel
[(R)2SiO]n
(1)
verwendet, während die verwendeten Vinylsiliciumverbindungen der allgemeinen Formel
CH2 = CHSi(OR')3 (2)
entsprechen.
Die Kondensation selbst erfolgt in bekannter Weise. In den Formeln 1 und 2 ist m eine ganze Zahl von mindestens 3, R bedeutet Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Aralkyl- oder Halogen arylreste und Mischungen derselben, wobei mindestens 50 Molprozent dieser Substituenten Methylreste sind, R' = ein Alkylrest, z. B. Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butyl- oder Pentyl-.
Es ist bekannt, daß zur Steigerung der Eigenschaften von kautschukartigen organischen Hochpolymeren diesen Organopolysiloxane zugesetzt werden. Die Bestandteile solcher Mischungen trennen sich jedoch gern während der Lagerung und des Gebrauches. Das Ergebnis dieses Ausblutens ist eine Herabsetzung der Tieftemperaturbiegsamkeit, der Wärmebeständigkeit, der wirksamen Festigkeit und der Feuchtigkeitsbeständigkeit der Mischungen.
Dieser Blutungsnachteil läßt sich dadurch beseitigen, daß man echte Mischvulkanisate von Organopolysiloxanen mit Kohlenwasserstoffkautschuken herstellt.
Beispielsweise ist es bekannt, vinylgruppenhaltige Organopolysiloxane in Mischung mit Kohlenwasserstoffpolymeren zu vulkanisieren. Diese Vulkanisate zeigen kein Bluten. Sie besitzen verbesserte Feuchtigkeitsbeständigkeit gegenüber vorbekannten Materialien einschließlich reinem Kohlenwasserstoffelastomeren, sie haben höhere Temperaturbeständigkeit als Kohlenwasserstoffelastomere, zeigen diesen gegenüber eine größere Biegsamkeit bei niedriger Temperatur, besitzen verbesserte elektrische Eigenschaften und sind gewerblich anpassungsfähiger als reine Organopolysiloxanelastomere.
Zur Herstellung dieser Mischvulkanisate wurden Organopolysiloxane verwendet, für deren Gewinnung diorganosubstituierte vinylgruppenhaltige difunktionelle Siliciumverbindungen benutzt wurden, da trifunktionelle Vinylsiliciumverbindungen zu vorgereiften querverketteten Organopolysiloxanen führen und man der Meinung Verfahren zur Herstellung
von Vinylgruppen aufweisenden
Organopolysiloxanen
Anmelder:
General Electric Company,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter: Dr. H.-H. Willrath, Patentanwalt,
Wiesbaden, Hildastr. 32
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 9. März 1956
Dallas Thane Hurd, Gates Mills, Ohio (V. St. A.),
ist als Erfinder genannt worden
war, daß wegen dieser Vernetzung aus letzteren Organopolysiloxanen nur minderwertige Elastomere zu erhalten wären.
Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Vinylorganopolysiloxanen gefunden, die ebenfalls zur Mischvulkanisation mit kautschukartigen organischen Polymeren unter Erhalt von Elastomeren geeignet sind, nach dem man, wie eingangs ausgeführt, ein Gemisch von difunktionellen gesättigten Cycloorganosiloxanen entsprechend der Formel 1 und 0,1 bis 10 Gewichtsprozent (bezogen auf die Verbindung nach Formel 1) eines verhältnismäßig billigen vinyltrifunktioneilen Silans gemäß Formel 2 in bekannter Weise kondensiert und dann die darin enthaltenen restlichen Alkoxygruppen hydrolysiert.
Die unter Verwendung dieser Organopolysiloxane erhaltenen Mischvulkanisate zeigen keine Ausblutungen, haben verbesserte Feuchtigkeitsbeständigkeit gegenüber vorbekannten Materialien einschließlich reiner Kohlenwasserstoffelastomerer. Sie besitzen gegenüber letzteren höhere Temperaturfestigkeit und größere Biegsamkeit bei niedriger Temperatur. Sie haben auch stark verbesserte elektrische Eigenschaften.
Zur Herstellung der erfindungsgemäßen Organopolysiloxane wird z. B. ein Gemisch aus Octamethylcyclotetrasiloxan und Vinyltriäthoxysilan verwendet und in bekannter Weise in Gegenwart eines geeigneten Organopolysiloxanumlagerungs- und Kondensationskatalysators kondensiert. Darauf werden die in dem Gemisch verbleibenden Äthoxygruppen mit einer mindestens stöchio-
009 629/448
metrischen Wassermenge hydrolysiert. Zweckmäßig wird Wasser im Überschuß verwendet, um Verdampfungsverluste zu kompensieren. Hierbei entsteht Äthylalkohol.
Das Organcsiloxan von niedrigem Molekulargewicht gemäß Formel 1, das nur gesättigte Kohlenwasserstoffreste am Silicium trägt, kann aus einem oder mehreren der mit Formel 1 erfaßten cyclischen Organosiloxane bestehen, worin m eine ganze Zahl von 3 bis 10 oder mehr ist und R ein Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butyl-, Octyl-, Decyl-, cyclohexyl-, cycloheptyl-, Phenyl-, Diphenyl-, Naphthyl-, Toluyl-, Xylyl-, Benzyl-, Phenyläthyl-, Chlcrphenyl-, Dibromphenylrest oder ein Gemisch dieser Reste ist. Mindestens 50 Molprozent des R der Formel 1 soll aus Methylresten bestehen. Verbindungen gemäß Formel 1 sind z. B. Octamethylcyclotetrasiloxan, Tetramethyltetraäthylcyclotetrasiloxan oder Octaphenylcyclotetrasiloxan. Darstellungsmethcden für diese cyclischen Organopolysilcxane von niedrigem Molekulargewicht, insbesondere Octamethylcyclotetrasiloxan, sind von Rochow in »Chemistry of Silicones«, 2. Ausgabe, John Wiley & Sons (1951), S. 79 bis 81, beschrieben.
Die erfindungsgemäß verwendeten trifunktionellen Vinylsilane entsprechend Formel 2 können nach Methoden zubereitet werden, die in dem obenerwähnten Buch von Rochow, S. 55 und 56, angegeben sind.
Zur Kondensation der Siloxane mit den Silanen dienen bekannte Organosiloxanumlagerungs- und Kondensationskatalysatoren, wobei diese in Mengen von etwa 0,001 bis 0,5 Gewichtsprozent zur Anwendung kommen. Gemäß den USA .-Patentschriften 2 443 353, 2 634 252 usw. werden z. B. Kaliumhydroxyd, Caesiumhydroxyd, Rubidiumhydroxyd usw. verwendet und werden bei der Kondensation Temperaturen von etwa 110 bis 1500C während 10 bis 30 Minuten eingehalten.
Nach der Kondensation wird dem Reaktionsgemisch bei einer genügend hohen Temperatur Wasser zugesetzt, um alle in dem Gemisch vorhandenen Alkoxygruppen zu hydrolysieren. Es ist zweckmäßig, Alkohol und alles überschüssige Wasser, nachdem die Äthoxygruppen hydrolysiert sind, aus dem Reaktionsgemisch zu entfernen. Nach Vollendung der Hydrolyse soll der Vinylgummi nicht für längere Zeiträume auf erhöhte Temperaturen erhitzt werden.
Mit den erfindungsgemäß hergestellten Organopolysiloxanen können organische kautschukartige Polymere mischvulkanisiert werden. Jedoch wird für diese Verfahren im Rahmen der vorliegenden Erfindung kein Schutz beansprucht.
Zur Mischvulkanisation können Naturkautschuk oder einer der bekannten synthetischen Kautschuksorten verwendet werden. Zu letzteren zählen Butyl-, Styrol-Butadien-, Nitril-, Isobutylen-, Neoprenkautschuk, Polyacrylsäureester und organische Polysulfidpolymere. Unter »Butylkautschuk« sollen im weiten Sinne feste Mischpolymere von Substanzen verstanden werden, die sich in der Hauptsache aus niedrigen Monoolefinen, insbesondere Isoolefinen, wie Isobutylen (Isobuten) oder 2-Äthylbuten-l aufbauen und zum kleineren Anteil aus konjugierten Diolefinen von niedrigem Molekulargewicht, z.B.Butadien, Isopren, Cyclopentadien, Pentadien-1,3 oder Hexadien-2,4. Besondere Beispiele hierfür sind solche Polymerisate, worin die Diolefinmenge etwa 2 bis 5 Gewichtsprozent des Gesamtgewichtes an Monoolefin und Diolefin beträgt. Der Begriff Butylkautschuk umfaßt auch Mischpolymere von Isobutylen und geringen Mengen Isopren sowie solche Mischpolymere, worin Butadien, Dimethylbutadien oder Piperylen an die Stelle von Isopren treten. Styrol-Butadien-Kautschuk, der gewöhnlich als GR-S oder Styrolkautschuk bezeichnet wird, ist ein Mischpolymeres aus ungefähr 70 bis 80% Butadien und 20 bis 30% Styrol. Nitrilkautschuk, gewöhnlich bekannt als Buna N, besteht aus einem Mischpolymeren von etwa 55 bis 80% Butadien und 20 bis 45 Gewichtsprozent Acrylnitril. Neoprenkautschuk ist ein Polymeres von Chloropren (2-Chlorbutadien) von hohem Molekulargewicht. Die Polyacrylesterkautschuke sind hochmolekulare Polymerisationsprodukte vcn Acrylsäureestern. Polysulfidkautschuke sind Umsetzungsprodukte aus organischen Dihalogeniden mit Alkali-polysulfiden. Isobutylenkautschuk ist das hochmolekulare Homopolymere von Isobutylen.
Beispiel
Ein Gemisch von 100 Teilen Octamethylcyclotetrasiloxan und 4 Teilen Vinyltriäthoxysilan wurde auf 1500C erhitzt, worauf 0,1 Teile Caesiumhydroxyd zugesetzt wurden. Innerhalb etwa 10 Minuten hatte sich das Siloxan zu einem Sirup kondensiert, und anscheinend schritt die Reaktion nicht mehr weiter fort. In diesem Augenblick, wo die Temperatur etwa 1500C betrug, wurde tropfenweise genügend Wasser zugesetzt, um die Äthoxygruppen zu hydrolysieren, während die Reaktionsmasse heftig gerührt wurde. Dies erforderte etwas mehr als die stöchiometrische Menge, da etwas Wasser durch Verdampfung aus dem heißen Gemisch verlorenging. Reichliche Mengen Äthylalkoholdampf wurden während dieser Hydrolyse aus dem Gemisch freigesetzt, und als die Alkoholentwicklung aufhörte, wurde der Wasserzusatz abgebrochen. Innerhalb einiger Minuten war das Material zu einer kautschukartigen Masse kondensiert, die man dann auf Zimmertemperatur abkühlen ließ.
Das nach vorstehenden Angaben erfindungsgemäß hergestellte Organopolysiloxan ist mit Butylkautschuk (einem Mischpolymeren von 2 Gewichtsteilen Isopren und98 Gewichtsteilen Isobutylen), Naturkreppkautschuk, Nitrilkautschuk (ein Mischpolymeres von ungefähr 65 % Butadien und 35 % Acrylnitril) und sogenanntem GR-S-Kautschuk (ein Mischpolymeres von 76,5 g Butadien und 23,5 g Styrol) sowie den obenerwähnten Polymeren nach inniger Vermischung mit Rußfüllstoffen Schwefel, und einem Beschleuniger (Benzothiazyldisulfid (C6H4NCS)2S2), sowie Zinkoxyd durch 3/4 Stunden dauernde Druckbehandlung bei 15O0C und weiteres 1 stündiges Erhitzen in einem Ofen bei 1500C mischvulkanisierbar.
Auf gleiche Weise können andere Organopolysiloxane mit anderen gesättigten Gruppen (z. B. Äthyl, Phenyl, Cyclohexyl usw.) und ungesättigten Gruppen (z.B. Allyl-, substituiertes Allyl-, wie Methallyl-) hergestellt werden.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Vinylgruppen aufweisenden, mit kautschukartigen organischen PoIymeren zu Elastomeren mischvulkanisierbaren Organopolysiloxanen, dadurch gekennzeichnet, daß man ein cyclisches Organosiloxan der allgemeinen Formel
    [(R2)SiO]1n
    (m = ganze Zahl von mindestens 3,R = Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Aralkyl-, Halogenarylrest oder Mischungen dieser Reste, wobei mindestens 50 Molprozent der Reste Methylgruppen sind) mit 0,1 bis 10 Gewichtsprozent (berechnet auf das Cyclosiloxan) eines Vinyltrialkoxysilans der allgemeinen Formel
    CH2 = CHSi (O R')3
    (R' = Alkylrest) in an sich bekannter Weise mischkondensiert und darauf die darin enthaltenen restliehen Alkoxygruppen hydrolysiert.
    © 009 629/448 10.60
DEG21633A 1958-06-19 1957-03-07 Verfahren zur Herstellung von Vinylgruppen aufweisenden Organopolysiloxanen Pending DE1091759B (de)

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