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Vorrichtung zum Messen der Radioaktivität von Flüssigkeiten Die Erfindung
betrifft eine Vorrichtung zum Messen der Alpha-, Beta- und Gammastrahlenaktivität
von Flüssigkeiten sowie der Radioaktivität von in Flüssigkeiten gelösten Gasen.
Mit radioaktiven Flüssigkeiten werden hier flüssige Lösungen von radioaktiven Stoffen
mit einer Verdampfungstemperatur gemeint, die höher als diejenige des Lösungsmittels
ist. Das Lösungsmittel wird üblicherweise aus leichtem oder schwerem Wasser gebildet,
kann aber auch aus anderen Stoffen bestehen, z. B. einer Metallschmelze. Das Lösungsmittel
kann in vielen Fällen selbst in hohem Maße radioaktiv sein, beispielsweise bei flüssigkeitsgefüllten
Reaktoren. Unter gewissen Umständen können auch kolloidale Lösungen als radioaktive
Flüssigkeiten bezeichnet werden, wenn nämlich die Teilchengröße derart klein ist,
daß ein Ausspritzen der Lösung durch sehr feine Düsen stattfinden kann.
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Die radioaktiven Lösungen können auch radioaktive Gase enthalten.
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Mit der industriellen Gewinnung von Atomenergie ist ein starkes Bedürfnis
nach zuverlässigen, selbsttätigen Meßmöglichkeiten für radioaktive Flüssigkeiten
entstanden. Dies gilt insbesondere für die Regelung und Steuerung von Extraktionsanlagen,
z. B. in Plutoniumfabriken, weiter für die Überwachung von Korrosionsangriffen und
Leckagen des Brennstoffelementes in flüssigkeitsgefüllten Reaktoren und ebenfalls
für die Kontrolle von homogenen Reaktoren. Die erhaltenen Meßangaben beziehen sich
überwiegend auf in hohem Mlaße radioaktive Flüssigkeiten.
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Dabei ist hohe Betriebs- und Leckagesicherheit der Meßvorrichtung
erforderlich. In einigen Fällen will man, abgesehen von der gegebenenfalls vorhandenen
Strahlungsgefahr, aus ökonomischen Gründen die jenige Menge von Lösungsmittel zurückgewinnen,
welche für die Messung benutzt wurde. Dies gilt beispielsweise für die Messung der
Radioaktivität von schwerem Wasser. Die radioaktiven Flüssigkeiten, die in den obenerwähnten
Anlagen vorkommen, enthalten meistens auch radioaktive Gase, welche mit der früheren
Technik aus der Lösung ausgewaschen und in besonderen Vorrichtungen gemessen werden
mußten.
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Bei den bisher benutzten Vorrichtungen zur Durchführung von derartigen
Messungen können zwei Arten unterschieden werden.
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Bei der einen Art wird der strahlungsempfindliche Detektor in direkten
Kontakt mit Behältern oder Rohrleitungen gebracht, welche {die radioaktive Flüssigkeit
enthalten, oder er wird in diese eingeführt.
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Diese Vorrichtung wurde sowohl für die Messung von Alpha- als auch
Beta- und Gammastrahlung benutzt Sie gibt nur sehr begrenzte Möglichkeit, selektiv
die Radioaktivität der in der Flüssigkeit gelösten Stoffe zu messen, weil das Lösungsmittel
oft selbst aktiv ist.
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Maßnahmen zu ihrer Beseitigung können wegen der Selbstabsorption der
Strahlung in der Flüssigkeit nur mit großen Schwierigkeiten vorgesehen werden.
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Bei der anderen Art der bekannten Meßvorrichtungen wird eine Probe
der radioaktiven Flüssigkeit in einem Teller eingedunstet und danach die Aktivität
der Trockensubzstanz mit einem Detektor gemessen.
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Diese Anordnung wird in erster Linie zur Bestimmung der Alpha- und
der Betaaktivität benutzt, weil sie dünne Probeschichten gibt, die mit Rücksicht
insbesondere auf die kurze Reichweite der Alphastrahlung erwünscht sind. Üblicherweise
fand die Probenahme und die Eindunstung von Hand statt. Außer der Schwierigkeit,
die aktive Trockensubstanz über die Probefläche gleichmäßig zu verteilen, leidet
diese Meßvorrichtung an dem überstand, daß der Zeitverlust zwischen der Probenahme
und der Messung zu groß wird. Aus physikalischen Gründen kann die Verdampfung des
Lösungsmittels in einem Teller nicht so schnell erfolgen, daß leder große Zeitverlust
verhindert werden könnte.
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Bei beiden bekannten Vorrichtungen sind also erhebliche Nachteile
vorhanden. Hinzu kommt, daß sie nicht die eingangs gestellten Bedingungen erfüllen
können.
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Es ist als nicht zum Stande der Technik gehörend vorgeschlagen worden,
die Radioaktivität von Flüssigkeiten mittels einer Vorrichtung zu messen, bei der
die in der Flüssigkeit vorhandenen radioaktiven Bestandteile in einem Filter filtriert
werden, das auf ein
bewegliches bandförmiges Material wirkt, auf
das die radioaktiven Bestandteile in der Form von Stoffpartikelchen niedergeschlagen
werden. Das bandförmige Material wird anschließend einem oder mehreren Detektoren
zwecks Messung der Strahlungsintensität des Niederschlages zugeführt. Ein Gebläse
und ein Heizelement für die Zufuhr eines heißen Gasstromes in eine Sprühkammer sind
dabei angeordnet, in die durch Düsen die zu untersuchende Flüssigkeit eingesprüht
und unter Bildung eines Aerosols verdunstet wird, dessen feste Bestandteile in dem
Filter ausfiltriert werden, an welches die Ausgangsseite der Sprühkammer angeschlossen
ist. Das bandförmige Filtermaterial bewegt sich dabei kontinuierlich. Das Filter
besteht aus einem üblichen Papierfilter.
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Papierfilter haben den Nachteil, daß die Messungen ungenau werden.
Theoretisch sollten viel genauere Messungen mit elektrostatischen Filtern erhalten
werden können. Elektrostatische Filter geben aber andererseits einen viel geringeren
radioaktiven Niederschlag auf dem Band, wodurch bei Benutzung von elektrostatischen
Filtern auch eine Ungenauigkeit vorhanden ist. Zwar könnte man diese dadurch vermeiden,
daß man das bandförmige Material außerordentlich langsam bewegt. Dies verursacht
aber einen anderen Nachteil, da immer ein gegebener Abstand zwischen dem Filter
und dem ersten Detektor vorhanden sein muß und die Zeit für die Bewegung des Filterbandes
von dem Filter zu dem ersten Detektor derart lang wird, daß die Geschwindigkeit
zur Anzeige eines plötzlichen Anstiegs - der Radioaktivität nicht ausreicht.
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Bei flüssigkeitsgekühlten Reaktoren ist es nämlich immer sehr wichtig,
die aus den Brennstoffelementen gegebenenfalls austretenden radioaktiven Edelgase
schnell messen zu können, weil eine größere Menge von solchen in der Kühlflüssigkeit
einen Bruch oder eine größere Leckage in den Schutzhüllen eines Brennstoffelementes
andeutet.
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Hierzu und zu den weiter unten angegebenen Zwecken ist die Vorrichtung
zum Messen der Radioaktivität von Flüssigkeiten, bei der ein in einer Heizvorrichtung
erhitzter Gasstrom in eine Sprühkammer geleitet wird, in die durch Düsen die zu
untersuchende Flüssigkeit eingesprüht und unter Aerosolbildung verdunstet wird,
bei der ferner durch den heißen Gasstrom die gebildeten festen Bestandteile zu einem
elektrostatischen Filter geleitet und durch dieses auf ein Band niedergeschlagen
werden, welches an einem oder mehreren Detektoren zum Messen der Radioaktivität
vorbeigeführt wird, gemäß der Erfindung dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem
elektrostatischen Filter und der Zuführung des Gas stromes zur Heizvorrichtung eine
Rückführungsleitung vorhanden ist, in die eine Kühlvorrichtung zum Kondensieren
und Abführen der vorher in der Sprühkammer verdunsteten Flüssigkeit eingeschaltet
ist.
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Beim Gegenstand der Erfindung wird wie bei der bereits vorgeschlagenen
Vorrichtung eine starke Vergrößerung der Verdampfungsfläche des Lösungsmittels und
damit ebenfalls der Verdampfungsgeschwindigkeit dadurch erreicht, daß die radioaktive
Flüssigkeit in feinzerteilter Form oder als Nebel in innigen Kontakt gebracht wird
mit einem die Verdampfung bewirkenden Gas hoher Temperatur. Nachdem das Lösungsmittel
verdampft isf, erhält man nämlich eine Trockensubstanz in Form von kleinen Partikelchen
die in der radioaktiven Flüssigkeit enthalten waren, welche sich schwebend in dem
Gemisch von Gas und Dampf halten und ein radioaktives Aerosol bilden.
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Diese Partikelchen werden danach in einem elektrostatischen Filter
auf ein Band abgesetzt, worauf die Radioaktivität gemessen wird.
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Das bandförmige Material wird dann stufenweise von dem elektrostatischen
Filter zu in Reihe nacheinanderfolgenden Detektoren für Alpha- und/oder Beta- und/oder
Gammastrahlungsmessung übergeführt, die mit an sich bekannten Indikatorvornehtungen
und Zählgeräten, vorzugsweise nach E ccl es - Jordan, verbunden sind.
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Die Erfindung wird an Hand der Zeichnung an einem Ausführungsbeispiel
erläutert. Es zeigt Fig. 1 ein Schema aus dem der gegenseitige Zusammenhang zwischen
den verschiedenen Teilen, welche radioaktive Stoffe tragen, ersichtlich ist, Fig.
2 die schematische Darstellung einer Vorrichtung für die Verschiebung der bandförmigen
Unterlage für die Ausfällung des radioaktiven Aerosols.
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In Fig. 1 wird die mit radioaktiven Bestandteilen versetzte Flüssigkeit
in eineRohrleitung 10 eingeführt.
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Zur Regelung des Flüssigkeitszulaufes zu einem Satz Sprühdüsen 11
ist eine Einspritzpumpe 12 angeordnet, die in Reihe mit einem ersten magnetgesteuerten
Ventil 13 und parallel mit einem zweiten Ventil 14 geschaltet ist.
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Die für das Eindunsten der Flüssigkeit erforderlichen heißen Gase
werden in einer getrennten Leitung zugeführt: Das Gas wird anfangs mit beliebiger
Temperatur durch ein Rohr 15 einem sogenannten Absolutfilter 16 zuge führt, um feste
Verunreinigungen zurückzuhalten. GegebenenfaIls kann eine Ionisationskammer oder
ein anderer Strahlungsdetektor in die Leitung eingeschaltet sein. Die Ionisationskammer
17 hat den Zweck gegebenenfalls vorhandene Radioaktivität des zugeführten Gases
zu registrieren.
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Von der Ionisationskammer 17 strömt das Gas weiter zu einem Gebläse
18, von da durch eine gegebenenfalls einstellbare Abzweigstelle 19, wo ein Teil
des Gases aus der Anlage durch die Leitung 20 ausströmen kann, während ein anderer
Teil durch die Leitung 21 zu einer zweiten Abzweigstelle22 gelangt. Hier wird das
Gas in zwei parallelen Strömen23 und 24 zur Sprühkammer 25 geleitet, in welche die
Sprühdüsen 11 münden. Der Zweig23 führt unmittelbar in die Kammer25, während wider
Zweig 24 über eine Heizvorrichtung 26 führt, wo das Gas so hoch erhitzt wird, daß
eine Verdunstung der eingesprühten Flüssigkeit erfolgt. In der Sprühkammer 25 wird
ein Aerosol aus dem zugeführten Gas, aus Dämpfen des Lösungsmittels der zugeführten
Flüssigkeit und aus den festen Mikropartikelchen des radioaktiven Stoffes gebildet.
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In einem Sprühgerät kann ohne Schwierigkeit eine Flüssigkeit in Tropfen
von 0,01 bis 0,1 mm Durchmesser übergeführt werden. Mit normaler Konzentration des
in der Flüssigkeit gelösten radioaktiven Stoffes kann man dann mit einem Partikeldurchmesser
von 0,1 bis 1 ffi rechnen. Partikeln dieser Größen ordnung folgen ohne wesentlichen
Niederschlag dem Strom des heißen Gemisches aus Gas und Lösungsmittel dampf durch
die Leitung 27 zu dem elektrostatischen Filter 28.
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In dem elektrostatischen Filter 28 wird dem Aerosol aus Gas, Dampf
aus dem Lösungsmittel und festen Partikeln ein elektrisches Potential erteilt, während
ein Band 29, z. B. aus Metall, das entgegengesetzte elektrische Potential erhält.
Das Band 29 bewegt sich stufenweise durch das elektrostatische Filter 28 in Richtung
des Pfeiles 30. Auf Grund des Potentialunterschiedes werden die festen Partikelchen
in einer
sehr gleichmäßig verteilten Form als Belag 31 niedergeschlagen.
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Das jetzt völlig oder teilweise von den festen Partikeln befreite
Gemisch aus Gas und Dampf des Lösungsmittels wird von dem elektrostatischen Filter
28 durch die Leitung 32 herausgeführt. Oft ist aber das Lösungsmittel oder das Gas
derart wertvoll, daß eine Zurückgewinnung erwünscht ist. In solchen Fällen wird
das Gemisch aus Gas und Lösungsmitteldampf durch die Rückführungsleitung zum Absolutfilter
16 geleitet, wo es mit dem gegebenenfalls zugeführten Frischgas aus der Leitung
15 vereinigt wird. Von dem Absolutfilter 16 wird das dabei entstandene Gemisch zu
einem Kühler 33 geleitet, in welchem eine Kondensation des Lösungsmitteldampfes
erfolgt, gegebenenfalls im Zusammenhang mit teilweiser oder vollkommener Herabfrierung
des Lösungsmittels zu feinen Kristallen. Das dabei abgetrennte Lösungsmittel wird
durch die Leitung 34 abgeleitet und gegebenenfalls zurückgeführt. Diese Abtrennung
ist erwünscht, wenn das Lösungsmittel aus schwerem Wasser besteht. Falls das Gas
des Systems Luft ist, werden im Zusammenhang mit der Koronaentladung in dem elektrostatischen
Filter nitrose Gase gebildet, die das zurückgewonnene Wasser schwach sauer machen
können. Das kann verhindert werden, wenn als Gas reiner Sauerstoff verwendet wird.
In einem solchen Fall ist es aber erwünscht, diesen Sauerstoff zurückzugewinnen,
was ebenfalls mit der Vorrichtung nach der Erfindung erfolgt.
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Nun kann es vorkommen, daß in dem zum Kühler 33 gelangenden Lösungsmittel,
z. B. schwerem Wasser, radioaktive Gase gelöst sind, die nicht in dem elektrostatischen
Filter abgetrennt werden können, da sie nicht fest sind. Sie bleiben daher auch
im weiteren Weg des Lösungsmittels. Die daraus hergeleitete Aktivität wird in der
Ionisationskammer 17 registriert. Diese Registrierung ist an sich von untergeordneter
Bedeutung für den hauptsächlichen Zweck der Vorrichtung; sie ist aber aus einem
anderen Grund von außerordentlich großer Bedeutung. Falls beispielsweise ein Elementbruch
in einem Reaktor erfolgt ist oder ein anderer Fehler eingetreten ist, wodurch die
im Reaktor vorhandenen besonders teuren Edelgase ausströmen, wird ein Teil dieser
Gase mit Sicherheit in dem Lösungsmittel gelöst, und es erfolgt dann eine sehr schnelle
Anzeige in der Ionisationskammer 17, welche zu diesem Zweck über eine Leitung 35
mit einer Alarmvorrichtung verbunden ist.
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In der angegebenen Weise wird somit teils das Lösungsmittel, z. B.
von einem Reaktor stammend, durch den Einlaß 10, die Einspritzpumpe 12, das elektrostatische
Filter 28, durch die Rückführungsleitung, das Absolutfilter 16 und den Kühler 33
strömen und danach zum Reaktor zurückgeführt, teils wird das zur Herstellung des
Aerosols benutzte Gas in einem geschlossenen Kreislauf geführt, nämlich durch das
Absolutfilterl6, den Kühler 33, die Ioni sationskammer 17, ein Gebläse 18, die Heizvorrichtung
26 bzw. die Leitung 23, idie Sprühkammer 25 und das elektrostatische Filter 28,
gegebenenfalls unter Zufuhr von Frischgas durch die Leitung 15 oder unter Abgabe
von benutztem Gas durch die Leitung 20.
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Während des Kreislaufes des Gases kann es vorkommen, daß dem Gas
in unerwünscht hohem Maße radioaktive Bestandteile zugeführt werden, so daß die
Ionisationskammer 17 oder der entsprechende Detektor Alarm gibt. Um diese Anreicherung
zu verhindern, muß in abgemessenen Zeiträumen die ganze Anlage durchgespült werden,
was durch Einführung
von Frischgas durch den Einlaß 15 erfolgt, während gleichzeitig
verbrauchtes Gas bei 20 ausströmt.
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Im gegebenen Takt wird der radioaktive Stoff 31 auf dem Band 29 niedergeschlagen
und in der aus Fig. 2 ersichtlichen Weise gemessen.
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Das Band 29 wird von einer Ausgangsspule 36 über eine Leitrolle 37
in die in Fig. 1 gezeigte Bahn geführt, wo es in stufenweisem Betrieb vor dem elektrostatischen
Filter 28 vorbeigeführt und mit einem radioaktiven Belag 31 versehen wird. In gleichmäßig
verteilten Abständen folgen nach dem elektrostatischen Filter 28 die Detektoren
für Radioaktivität 36, 37 und 38, welche in an sich bekannter Weise angeordnet sind,
um die von dem radioaktiven Niederschlag ausgehende radioaktive Strahlung zu messen,
beispielsweise mit einem Zähler nach Eccles-Jordan. Der Detektor 36 ist für die
Aufnahme der Alphastrahlung, der Detektor 37 für die der Betastrahlung und der Detektor
38 für die der Gammastrahlung vorgesehen. Die drei Detektoren sind in an sich bekannter
Weise, welche nicht Gegenstand der Erfindung ist, mit einer Registriertafel zur
Angabe der Meßwerte verbunden, die teils als Augenblickswerte, teils auch als zeitsummierte
Werte registriert werden.
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Das Band passiert danach eine Zeitverzögerungsschleife über die Leitrollen
39 und gelangt zu einer weiteren Reihe Detektoren 40, 41 und 42 für eine erneute
Messung der Strahlung aus Alpha-, Beta- und Gammateilchen, worauf es über eine Leitrolle
43 von der Spule 44 aufgenommen wird. Es kann vorkommen, daß die Strahlungsintensität
während der Bewegung des Bandes von den drei ersterwähnten Detektoren 36, 37, 38
bis zu den drei letzterwähnten Detektoren 40, 41, 42 stark abgenommen hat, und Ida
diese erneute Messung vorgesehen ist, um festzustellen, wie stark die Strahlungsintensität
abnimmt, kann es vorteilhaft sein, im Zusammenhang mit aden drei letzterwähnten
Detektoren oder wenigstens im Zusammenhang mit dem Beta- und Gammastrahlendetektor
41 bzw. 42 einen Bleischirm 45 zur Abschirmung anzuordnen.
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Mit der beschriebenen Vorrichtung kann die Messung der Radioaktivität
von in Flüssigkeiten gelösten Stoffen auch mittels eines einzigen Satzes von Strahlungsdetektoren,
Verstärkern und Impulszählern stattfinden, wobei das Meßergebnis als Ziffernsumme,
am einfachsten in binären Zahlen, angegeben wird. In Kombination mit bei vorausgegangenen
Messungen erhaltenen Zahlenwerten können die Meßwerte zur Steuerung und Regelung
von Anlagen zur Plutoniumgewinnung und anderen Extraktionsanlagen benutzt werden
oder für die Überwachung von flüssigkeitsgekühlten Reaktoren.