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DE1065412B - Process for the preparation of bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one - Google Patents

Process for the preparation of bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one

Info

Publication number
DE1065412B
DE1065412B DENDAT1065412D DE1065412DA DE1065412B DE 1065412 B DE1065412 B DE 1065412B DE NDAT1065412 D DENDAT1065412 D DE NDAT1065412D DE 1065412D A DE1065412D A DE 1065412DA DE 1065412 B DE1065412 B DE 1065412B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
octen
bicyclo
catalysts
cyclooctanolone
catalyst
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1065412D
Other languages
German (de)
Inventor
Ludwigshafen/ Rhein Dr. Otto Schlichting Eßlingen/ Neckar-Hegensberg und Dr. Nikolaus von Kutepow Karlsruhe-Rüppurr Dr. Hans Moell
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
Badische Anilin and Sodafabrik AG
Publication date
Publication of DE1065412B publication Critical patent/DE1065412B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/002Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by dehydrogenation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/65Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by splitting-off hydrogen atoms or functional groups; by hydrogenolysis of functional groups
    • C07C45/66Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by splitting-off hydrogen atoms or functional groups; by hydrogenolysis of functional groups by dehydration

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHES /jmm< PATENTAMTGERMAN / jmm < PATENT OFFICE

kl. 12 ο 25kl. 12 ο 25

INTERNAT. KI.. C 07 CINTERNAT. KI .. C 07 C

AUSLEGESCHRIFT 1065 412EXPLAINING PUBLICATION 1065 412

B47991IVb/12oB47991IVb / 12o

ANMELDETAG: 27. FEBRUAR 1958REGISTRATION DATE: FEBRUARY 27, 1958

BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AÜSLEGESCHRIFT: 17. SEPTEMBER 1959
NOTICE
THE REGISTRATION
AND ISSUE OF THE
LEGEND: SEPTEMBER 17, 1959

Es ist bekannt, daß man Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on aus Cyclooctandion-1,4, das durch Oppenauer-Oxydation von Cyclooctandiol-l ,4 hergestellt werden kann, durch Behandlung mit konzentrierter Schwefelsäure erhält (Cope, J. Am. Chem. Soc, 74, 1952, S. 5884 ff.).It is known that bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one from cyclooctanedione-1,4, which is obtained by Oppenauer oxidation of cyclooctanediol-1,4 can be made by Treatment with concentrated sulfuric acid is obtained (Cope, J. Am. Chem. Soc, 74, 1952, pp. 5884 ff.).

Es wurde nun gefunden, daß man Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on in einer Stufe und in guten Ausbeuten erhält, wenn man Cyclooctanolon-(1,4) oder Cyclooctandiol-(l,4) in Gegenwart von bekannten Dehydrierungskatalysatoren auf Temperaturen oberhalb 2300C erwärmt. It has now been found that bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one is obtained in one step and in good yields if cyclooctanolone- (1,4) or cyclooctanediol- (l, 4) heated to temperatures above 230 ° C. in the presence of known dehydrogenation catalysts.

Die folgenden Formelbilder erläutern den Reaktionsablauf. The following formula pictures explain the reaction process.

OHOH

dehydr. Katalysator
Temperatur > 230° C
dehydr. catalyst
Temperature> 230 ° C

OHOH

dehydr. Katalysator
Temperatur > 230° C
dehydr. catalyst
Temperature> 230 ° C

H2 + H2OH 2 + H 2 O

+ 2H2 + H2O+ 2H 2 + H 2 O

Von den Ausgangsstoffen ist das Cyclooctandiol-(1,4) und seine Herstellung bekannt. Das Cyclooctanolon-(1,4) erhält man beispielsweise bei der Oxydation von Cyclooctan mit molekularem Sauerstoff, wenn man die Rückstände, die nach dem Abdestillieren des Cyclooctanole und Cyclooctanons aus dem entstandenen Oxydationsgemisch erhalten wurden, mit Wasser verrührt, das 1,4- und 1,5-Cyclooctanolon aus der wäßrigen Schicht z. B. durch Aussalzen isoliert, mit etwa dem gleichen Volumen einer bis etwa 200° C siedenden Kohlenwasserstoff fraktion verrührt, das gelöste 1,4-Cyclooctanolon nach dem Abtrennen des nicht gelösten 1,5-Cyclooctanolons aus der Kohlenwasserstofflösung durch Verdampfen abtrennt und die erhaltenen Produkte gewünschtenfalls z. B. durch Umkristallisieren weiterreinigt.Of the starting materials, cyclooctanediol (1,4) and its production are known. The Cyclooctanolone- (1,4) is obtained, for example, from the oxidation of cyclooctane with molecular oxygen, if the residues, which were obtained after distilling off the cyclooctanols and cyclooctanone from the resulting oxidation mixture, stirred with water, the 1,4- and 1,5-cyclooctanolone from the aqueous layer e.g. B. isolated by salting out, with about the same volume of a hydrocarbon fraction boiling up to about 200 ° C stirred, the dissolved 1,4-cyclooctanolone after separation of the undissolved 1,5-cyclooctanolone from Hydrocarbon solution is separated off by evaporation and the products obtained, if desired, for. B. by Recrystallization further purified.

Ein anderer Weg zur Gewinnung des Cyclooctanolons-(1,4) ist die katalytischc Dehydrierung von Cyclooctandiol-(l,4) in flüssiger Phase oder in der Gasphase, die unter milderen Reaktionsbedingungen bei Temperaturen Verfahren zur Herstellung
von Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on
Another way to obtain the Cyclooctanolons- (1,4) is the catalytic dehydrogenation of Cyclooctanediol- (1,4) in the liquid phase or in the gas phase, the process for the production under milder reaction conditions at temperatures
of bicyclo- (3,3,0) -1,5-octen-2-one

Anmelder:Applicant:

Badische Anilin- & Soda-FabrikAniline & Soda Factory in Baden

Aktiengesellschaft,Corporation,

Ludwigshafen/RheinLudwigshafen / Rhine

Dr. Hans Moell, Ludwigshafen/Rhein,Dr. Hans Moell, Ludwigshafen / Rhine,

Dr. Otto Schlichting, Eßlingen/Neckar-Hegensberg,Dr. Otto Schlichting, Esslingen / Neckar-Hegensberg,

und Dr. Nikolaus von Kutepow, Karlsruhe-Rüppurr,and Dr. Nikolaus von Kutepow, Karlsruhe-Rüppurr,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

von 150 bis 200° C nur bis zur Stufe des Cyclooctanolons-(1,4) verläuft.from 150 to 200 ° C only up to the stage of Cyclooctanolons- (1,4) runs.

Die katalytische Dehydrierung des Cyclooctandiols-(1,4) und/oder Cyclooctanolons-(1,4) wird erfindungsgemäß beiThe Catalytic Dehydrogenation of Cyclooctanediol- (1,4) and / or Cyclooctanolons- (1,4) is according to the invention at

Temperaturen oberhalb 23O0C, vorzugsweise bei 250 bis 350° C, ausgeführt. Zweckmäßig arbeitet man bei Normaldruck oder bei vermindertem Druck, z. B. bei 300 bis 400 mm Hg.Temperatures above 23O 0 C, preferably at 250 to 350 ° C is carried out. It is expedient to work at normal pressure or at reduced pressure, for. B. at 300 to 400 mm Hg.

Als Dehydrierungskatalysatoren kann man bei demAs dehydrogenation catalysts can be used in the

Verfahren die bekannten Dehydrierungskatalysatoren, wie Kupfer, Silber, Magnesium, Zink, Zinn, Blei, Chrom, Kobalt, Nickel und Eisen bzw. deren Oxyde, Hydroxyde oder Gemische derselben, verwenden. Als besonders vorteilhaft hat sich die Verwendung von Kupfer-Chrom-Process the known dehydrogenation catalysts, such as copper, silver, magnesium, zinc, tin, lead, chromium, Use cobalt, nickel and iron or their oxides, hydroxides or mixtures thereof. As particularly beneficial has the use of copper-chrome

Zink- und Magnesium-Eisen-Kupfer-Katalysatoren bewährt. Die Katalysatoren können als solche oder in feiner Verteilung auf die gebräuchlichen Trägersubstanzen aufgebracht verwendet werden. Als Trägersubstanzen sind z. B. Bimsstein, Kieselsäuregel, Aluminium-Zinc and magnesium-iron-copper catalysts have been tried and tested. The catalysts can be used as such or in fine distribution applied to the common carrier substances. As carrier substances are z. B. pumice stone, silica gel, aluminum

oxyd oder Aktivkohle geeignet. Man kann die Katalysatoren aber auch in reiner Form, z. B. zu Pastillen gepreßt, verwenden.oxide or activated carbon. You can use the catalysts but also in pure form, e.g. B. pressed into lozenges, use.

Es ist vorteilhaft, die Katalysatoren, insbesondere oxydische Katalysatoren, vor ihrer Verwendung mitIt is advantageous to use the catalysts, in particular oxide catalysts, before they are used

Wasserstoff zu reduzieren. Die reduzierende Vorbehandlung der Katalysatoren wird vorzugsweise bei 100 bis 300° C ausgeführt. Zweckmäßig verfährt man dabei so, daß man die verwendeten Katalysatoren in dem Reaktionsgefäß vor der eigentlichen Dehydrierung, d. h. vorReduce hydrogen. The reducing pretreatment of the catalysts is preferably at 100 to 300 ° C. It is expedient to proceed in such a way that the catalysts used are in the reaction vessel before the actual dehydration, d. H. before

der Einführung der zu dehydrierenden Ausgangsstoffe, eine bestimmte Zeit der Einwirkung von Wasserstoff bei 100 bis 300° C aussetzt.the introduction of the starting materials to be dehydrated, a certain time of exposure to hydrogen Exposes to 100 to 300 ° C.

Die Dehydrierung wird vorzugsweise in der Gasphase ausgeführt. Dabei kann man z. B. das Cyclooctan-The dehydrogenation is preferably carried out in the gas phase. You can z. B. the cyclooctane

909 628/420909 628/420

diol-(l,4) und/oder das Cyclooctanolon-(1,4) in geschmolzener Form in einen Verdampfer eintropfen und den entstehenden Dampf zusammen mit inerten Trägergasen über den Katalysator führen. Als inertes Trägergas eignet sich, z. B. bei Anwendung luftempfindlicher Katalysatoren, besonders Wasserstoff. Die Verwendung von Wasserstoff als Träger- oder Schutzgas ist besonders vorteilhaft bei der Arbeitsweise unter vermindertem Druck. Das Träger- bzw. Schutzgas kann nach Verlassen des Reaktionsraumes erneut verwendet werden. Zweckmäßig wird man dabei einen kleinen Teil durch stetige Zugabe von Frischgas ersetzen.Drop diol (1,4) and / or cyclooctanolone (1,4) in molten form into an evaporator and the resulting Pass steam together with inert carrier gases over the catalyst. Suitable as an inert carrier gas yourself, e.g. B. when using air-sensitive catalysts, especially hydrogen. The usage of Hydrogen as a carrier or protective gas is particularly advantageous when working under reduced pressure. The carrier or protective gas can be used again after leaving the reaction chamber. Appropriate a small part will be replaced by the constant addition of fresh gas.

Das Verfahren kann man aber auch als sogenanntes Rieselverfahren, d. h. in flüssiger Phase, durchführen. Dabei werden die Ausgangsstoffe in einem Vorheizer erwärmt und darauf in einem turmartigen Reaktionsofen über den Katalysator, der fest angeordnet ist, gerieselt. Eine weitere Möglichkeit für die Durchführung der Dehydrierung ist das Sumpfphasenverfahren. Zweckmäßig wird dabei der Katalysator in den Ausgangsstoffen suspendiert und während des Erhitzens durch eine geeignete Rührvorrichtung in dauernder Bewegung gehalten. Der gebildete Wasserstoff und das Reaktionsprodukt werden laufend abgeführt und im Maße seiner Bildung durch frische Ausgangsstoffe ergänzt.The process can also be used as a so-called trickle process, d. H. in the liquid phase. The starting materials are heated in a preheater and then in a tower-like reaction furnace trickled over the catalytic converter, which is firmly arranged. Another way to do the Dehydration is the swamp phase process. The catalyst in the starting materials is expedient here suspended and kept in constant motion during the heating by a suitable stirring device. The hydrogen formed and the reaction product are continuously removed and in proportion to it Education supplemented by fresh raw materials.

Das Dehydrierungsgemisch besteht aus einer wäßrigen und einer organischen Phase. Nach der Schichtentrennung kann man die wäßrige Schicht abtrennen und die organische durch Fraktionieren in ihre Komponenten zerlegen. Dabei erhält man das Bicyclo-(3,3,O)-1,5-octen-2-on in Ausbeuten bis zu 80% neben geringen Mengen Cyclooctanon und anderen Nebenprodukten. Das Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on kann als Weichmacher an Stelle von Campher für die Herstellung von Kunststoffen verwendet werden.The dehydrogenation mixture consists of an aqueous and an organic phase. After the delamination the aqueous layer can be separated off and the organic layer by fractionation into its components disassemble. This gives the bicyclo- (3,3, O) -1,5-octen-2-one in yields of up to 80% in addition to small amounts of cyclooctanone and other by-products. The bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one can be used as a plasticizer in place of camphor in the manufacture of plastics will.

Die in den Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile. The parts mentioned in the examples are parts by weight.

Beispiel 1example 1

Ein kontinuierlich betreibbarer Ofen wird mit einem Kupfer-Chrom-Zinkoxyd-Katalysator, der auf einem Wasserglas-Bimsstein-Träger aufgetragen ist, gefüllt.A continuously operable furnace is equipped with a copper-chromium-zinc oxide catalyst, which is on a Water glass pumice stone carrier is applied, filled.

Der Katalysator wird bei 2200C mit Wasserstoff
40 Stunden reduziert.
The catalyst is at 220 0 C with hydrogen
40 hours reduced.

Das als Ausgangsstoff verwendete Cyclooctanolon-(fH) (F. = 58 bis 590C) wird zunächst geschmolzen. Dann werden 50 Teile/Stunde dieser Schmelze in einem Verdampfer im Wasserstoffstrom (als Schutzgas für den Katalysator) bei 22O0C verdampft und bei 250° C über den Katalysator geführt. Das in 24 Stunden erhaltene Reaktionsgemisch wird vom Wasser getrennt und durch Destillation zerlegt. Man erhält bei Kp.2i5 = 84 bis 850C 800 Teile Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on neben 100 Teilen Cyclooctanon und einer geringen Menge Nebenprodukte. Die Ausbeute an Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on ist 77,8 °/0 der Theorie, bezogen auf Cyclooctanolon-(1,4).The cyclooctanolone- (fH) (F. = 58 to 59 0 C) used as starting material is first melted. Then, 50 parts / hour are evaporated in an evaporator in this melt stream of hydrogen (as a protective gas for the catalyst) at 22O 0 C and at 250 ° C over the catalyst. The reaction mixture obtained in 24 hours is separated from the water and broken down by distillation. Obtained in Kp. 2i5 = 84-85 0 C, 800 parts of bicyclo (3,3,0) -l, 5-octen-2-one in addition to 100 parts of cyclooctanone and a small amount of by-products. The yield of bicyclo (3,3,0) -l, 5-octen-2-one 77.8 ° / 0 of theory, based on Cyclooctanolon- (1,4).

Beispiel 2Example 2

Ein Reaktionsofen, der mit einem Kupfer-Chrom-Zinkoxyd-Katalysator, der auf einem Wasserglas-Bimsstein-Träger aufgetragen ist, gefüllt ist, wird während 20 Stunden mit Wasserstoff beschickt und auf 280° C aufgeheizt. Danach leitet man stündlich 50 Teile Cyclooctandiol-(1,4), die in einem vorgeschalteten Gefäß bei 300° C verdampft wurden, bei einer Temperatur von 2800C über den Katalysator.A reaction furnace, which is filled with a copper-chromium-zinc oxide catalyst which is applied to a waterglass-pumice stone support, is charged with hydrogen for 20 hours and heated to 280.degree. Thereafter, 50 parts per hour passes Cyclooctandiol- (1,4), which have been evaporated in an upstream vessel at 300 ° C, at a temperature of 280 0 C over the catalyst.

Das Cyclooctandiol-(1,4) erhält man nach der Vorschrift von Cope, J. Am. Chem. Soc, 74, 1952, S. 5884. Der Schmelzpunkt des aus Cycloocten und Perameisensäure hergestellten Cyclooctandiols-(1,4) ist 85 bis 860C.The cyclooctanediol (1,4) is obtained according to the instructions of Cope, J. Am. Chem. Soc, 74, 1952, S. 5884th The melting point of produced from cyclooctene and performic acid Cyclooctandiols- is (1,4) 85-86 0 C.

Der nach insgesamt 24 Stunden gesammelte Austrag wird vom Wrasser abgetrennt und destilliert. Man erhält 720 Teile Bicyclo-(3,3,0)-l,S-octen-2-on, 220 Teile Cyclooctanolon-(l,4), 60 Teile Cyclooctandiol-(1,4) neben einer geringen Menge anderer Stoffe. Die Ausbeute an Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on beträgt 71 °/0 der Theorie, bezogen auf Cyclooctandiol-(1,4).The collected after 24 hours in total effluent is separated r ater from W and distilled. 720 parts of bicyclo- (3,3,0) -l, S-octen-2-one, 220 parts of cyclooctanolone- (1,4), 60 parts of cyclooctanediol- (1,4) are obtained, along with a small amount of other substances. The yield of bicyclo (3,3,0) -l, 5-octen-one 2-71 ° / 0 of theory, based on Cyclooctandiol- (1,4).

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von Bicyclo-(3,3,0)-l,5-octen-2-on, dadurch gekennzeichnet, daß man Cyclooctandiol-(1,4) und/oder Cyclooctanolon-(1,4) in Gegenwart von bekannten Dehydrierungskatalysatoren auf Temperaturen oberhalb 2300C erwärmt.Process for the preparation of bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one, characterized in that cyclooctanediol- (1,4) and / or cyclooctanolone- (1,4) in the presence of known dehydrogenation catalysts at temperatures above 230 0 C is heated. © 909 628/420 9.59© 909 628/420 9.59
DENDAT1065412D Process for the preparation of bicyclo- (3,3,0) -l, 5-octen-2-one Pending DE1065412B (en)

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DE1065412B true DE1065412B (en) 1959-09-17

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