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DE1049381B - - Google Patents

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DE1049381B
DE1049381B DENDAT1049381D DE1049381DA DE1049381B DE 1049381 B DE1049381 B DE 1049381B DE NDAT1049381 D DENDAT1049381 D DE NDAT1049381D DE 1049381D A DE1049381D A DE 1049381DA DE 1049381 B DE1049381 B DE 1049381B
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DE
Germany
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hydrazones
solution
alkyl
water
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    • C07D285/01Five-membered rings
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    • C07D285/135Nitrogen atoms

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHESGERMAN

Es wurde gefunden, daß man Hydrazone heterocyclischer Ketone der allgemeinen Formel II erhält, wenn man quartäre Cyclammoniumsalze der allgemeinen Formel I mit wäßriger Hydrazinlösung umsetzt. '-.■■·.·■It has been found that hydrazones are heterocyclic Ketones of the general formula II obtained when quaternary cyclammonium salts of the general Formula I is reacted with aqueous hydrazine solution. '-. ■■ ·. · ■

/Y\/ Y \

C-S-RC-S-R

ze z e

Verfahren zur Herstellung von Hydrazonen heterocyclischer KetoneProcess for the preparation of hydrazones of heterocyclic ketones

Anmelder:Applicant:

Badische Anilin- & Soda-FabrikAniline & Soda Factory in Baden

Aktiengesellschaft,Corporation,

Ludwigshäfen/RheinLudwig ports / Rhine

+ H2N-NH2 + H 2 N-NH 2

/
X C=N-HN2+ HZ+ HSR
/
XC = N-HN 2 + HZ + HSR

IIII

Dr. Hans Baumann, Ludwigshafen/Rhein, und Dr. Friedrich Arnemann, Mannheim,Dr. Hans Baumann, Ludwigshafen / Rhine, and Dr. Friedrich Arnemann, Mannheim,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

In diesen allgemeinen Formeln bedeutet jedes R einen Alkyl-, Carboxyalkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, X einen — gegebenenfalls substituierten — zweiwertigen Alkylen-, o-Arylen- oder Azomethinrest, Y ein zweiwertiges Ringglied, wie z. B. ein Sauerstoff-, Schwefel-, Selenatom oder eine —NH= oder N (R)-Gruppe, worin R eine Alkyl- oder eine Aminogruppe darstellt, und ΖΘ ein Äquivalent eines Säureanions.In these general formulas, each R is an alkyl, carboxyalkyl, cycloalkyl, aralkyl or aryl radical, X is an - optionally substituted - divalent alkylene, o-arylene or azomethine radical, Y is a divalent ring member, such as. B. an oxygen, sulfur, selenium atom or an —NH = or N (R) group, in which R represents an alkyl or an amino group, and Ζ Θ one equivalent of an acid anion.

Die Ausgangsstoffe der allgemeinen Formel I sind, z. B. durch Umsetzung der entsprechenden Thione (III) bzw. der tautomeren Mercaptane (IV) mit alkylierenden Mitteln, wie Alkylhalogeniden, Dialkylsulfaten oder Chloressigsäureester, in bekannter Weise leicht herstellbar.The starting materials of the general formula I are, for. B. by implementing the corresponding thiones (III) or the tautomeric mercaptans (IV) with alkylating agents such as alkyl halides, dialkyl sulfates or chloroacetic acid ester, easily prepared in a known manner.

/Y\/ Y \

/YV/ Y V

X C = S -r=>i. X C-SHXC = S -r => i. X C-SH

H IIIH III

IVIV

Geeignete Ausgangsstoffe der allgemeinen Formel I sind also z. B. die Einwirkungsprodukte von Dimethylsulfat auf. die 2-Mercaptoverbindungen der Thiazol-, Oxazol-, Selenazol-, Imidazol-, Thiadiazol- oder Triazolreihe, an welche isocyclische gesättigte, ungesättigte oder aromatische Ringe ankondensiert sein können; die Ausgangsstoffe können Substituenten, wie Halogenatome, Alkyl-, Alkoxy-, Aryl-, Mercapto-, Alkylsulfonyl-, Sulfonamid-, Carbonsäureester- oder -amid-, Nitro-, Amino- oder Acylaminogruppcn, tragen.Suitable starting materials of the general formula I are therefore, for. B. the action products of dimethyl sulfate on. the 2-mercapto compounds of the thiazole, oxazole, selenazole, imidazole, thiadiazole or triazole series, to which isocyclic saturated, unsaturated or aromatic rings are fused can; the starting materials can have substituents such as halogen atoms, alkyl, alkoxy, aryl, mercapto, Alkylsulfonyl, sulfonamide, carboxylic acid ester or amide, nitro, amino or acylamino groups, wear.

Außer Dimethylsulfat kann man zur Herstellung der Ausgangsstoffe beispielsweise p-Toluolsulfonsäureäthylester, Chloressigsäureester, Äthylbromid oder Benzylchlorid verwenden.In addition to dimethyl sulfate, ethyl p-toluenesulfonate, for example, can be used to prepare the starting materials. Use chloroacetic acid ester, ethyl bromide or benzyl chloride.

Die Umsetzung der Ausgangsstoffe mit Hydrazin zu den Hydrazonen der allgemeinen Formel II erfolgt zweckmäßig in der Weise, daß man die quartären Verbindungen der allgemeinen Formel I oder ihre Lösung oder Suspension in eine wäßrige Hydrazinlösung einrührt. Zur Bindung der entstehenden Säure und gegebenenfalls auch des abgespaltenen Mercaptans fügt man vor dem Eintragen der quartären Verbindung oder gleichzeitig die erforderliche Menge eines säurebindenden Mittels, wie Alkalicarbonat, -bicarbonat oder -hydroxyd, Erdalkalioxyd oder -hydroxyd oder Pyridin, hinzu; man!kann auch einen entsprechenden Hydrazinüberschuß verwenden.The reaction of the starting materials with hydrazine to give the hydrazones of the general formula II takes place expediently in such a way that the quaternary compounds of general formula I or their solution or the suspension is stirred into an aqueous hydrazine solution. Adds to bind the acid formed and, if appropriate, also the mercaptan which has been split off before entering the quaternary compound or at the same time the required amount of an acid-binding compound Means, such as alkali carbonate, bicarbonate or hydroxide, alkaline earth oxide or hydroxide or Pyridine, added; you can also use a corresponding excess of hydrazine.

Die Verfahrensprodukte bilden sich im allgemeinen schon bei gewöhnlicher Temperatur rasch, zuweilen unter Wärmeentwicklung. In manchen Fällen ist . Kühlen erforderlich oder Erwärmen vorteilhaft.The products of the process generally form rapidly, sometimes even at ordinary temperature with heat development. In some cases it is. Cooling required or heating beneficial.

Die erfindungsgemäßen Hydrazone scheiden sich bereits während der Umsetzung in kristalliner Form oder als Öl aus. Bei leicht wasserlöslichen Hydrazonen empfiehlt es sich, bereits vor der Umsetzung indifferente Salze, insbesondere Natriumchlorid, zuzusetzen, damit die Hydrazone möglichst rasch und vollständigThe hydrazones according to the invention separate in crystalline form during the reaction or as oil. In the case of readily water-soluble hydrazones, it is advisable to make indifferent ones before the reaction Add salts, especially sodium chloride, so that the hydrazones are as quick and complete as possible

809 747/436809 747/436

ausfallen und weitere Umwandlungen, z. B. der Ketazinbildung, entzogen werderi. .fail and further conversions, e.g. B. the Ketazine formation is withdrawn. .

Die Ausbeuten sind im allgemeinen praktisch quantitativ. Überraschenderweise bilden sich keine nennenswerten Mengen Ketazine; die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen Hydrazone sind vielmehr sofort sehr rein und brauchen im allgemeinen nicht weitergereinigt zu werden.The yields are generally practically quantitative. Surprisingly, no significant amounts of ketazines are formed; rather, the hydrazones obtained by the process according to the invention are immediately very clean and generally do not need to be cleaned any further.

Wenn die verfahrensgemäß erhaltenen Hydrazone vor der Weiterverarbeitung längere Zeit gelagert werden müssen, empfiehlt es sich, sie durch Umsetzen mit Säuren und gegebenenfalls mit komplexbildenden Salzen, wie Zinkchlorid, in ihre beständigen Salze oder Doppelsalze umzuwandeln. -■ ■ ■-If the hydrazones obtained according to the process are stored for a long time before further processing it is advisable to react them with acids and, if necessary, with complexing agents To convert salts, such as zinc chloride, into their permanent salts or double salts. - ■ ■ ■ -

Die auf die beschriebene Weise leicht herstellbaren Hydrazone sind wertvolle Zwischenprodukte, insbesondere für Farbstoffe.The hydrazones which can be easily prepared in the manner described are valuable intermediates, in particular for dyes.

Die in den nachfolgenden Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile. The parts mentioned in the following examples are parts by weight.

Beispiel 1example 1

Man stellt zunächst durch Umsetzen von 2-Mercaptobenzthiazol mit Dimethylsulfat in folgender, hier nicht beanspruchter Weise das N-Methyl-2-methylmercaptobenzthiazoliummethosulfat her:One sets first by reacting 2-mercaptobenzothiazole with dimethyl sulfate in the following, not here claimed the N-methyl-2-methylmercaptobenzthiazolium methosulfate from:

Zu einer Lösung von 100 Teilen 2-Mercaptobenzthiazol in 600 Teilen Wasser und 120 Teilen 50%iger Natronlauge läßt man bei 0 bis 10° C unter Rühren allmählich 84 Teile Dimethylsulfat zulaufen. Das ausgefallene 2-Methylmercaptobenzthiazol wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen, dann noch feucht mit 230 Teilen o-Dichlorbenzol verrührt,· wobei es sich in diesem löst, und nach Abtrennen der Wasserschicht unter Rühren bei 80° C allmählich mit 100 Teilen Dimethylsulfat versetzt. Man rührt 4 Stunden bei 80° C und dann einige.Stunden bei gewöhnlicher Temperatur. To a solution of 100 parts of 2-mercaptobenzothiazole in 600 parts of water and 120 parts of 50% strength Sodium hydroxide solution is allowed to gradually run in 84 parts of dimethyl sulfate at 0 ° to 10 ° C. with stirring. The unusual one 2-Methylmercaptobenzothiazole is filtered off with suction and washed with water, then still moist with 230 parts of o-dichlorobenzene stirred, in which case it dissolves in this, and after the water layer has been separated off 100 parts of dimethyl sulfate are gradually added with stirring at 80.degree. The mixture is stirred at 80 ° C. for 4 hours and then a few hours at normal temperature.

Das im o-Dichlorbenzol suspendierte N-Methyl-2-methylrnercaptobenzthiazqliummethosulfat wird in 100 Teilen Wasser gelöst. Man befreit die wäßrige Lösung vom o-Dichlorbenzol und rührt sie bei gewöhnlicher Temperatur allmählich in eine Lösung von 45 Teilen Hydrazinhydrat und 47,7 Teilen Natriumcarbonat in 300 Teilen Wasser ein. Dabei kristallisiert das N-Methylbenzthiazolon-(2)-hydrazon sofort als feinkristalliner Niederschlag aus. Man saugt ab, wäscht mit Wasser und trocknet unter vermindertem Druck bei 60 bis 70° C. Die Ausbeute beträgt 103 Teile, entsprechend 96% der Theorie, berechnet auf das angewendete 2-Mercaptobenzthiazol. Das Produkt schmilzt ohne weitere Reinigung bei 145 bis 146° C.The N-methyl-2-methylrnercaptobenzthiazqliummethosulfat suspended in the o-dichlorobenzene is dissolved in 100 parts of water. The aqueous solution is freed from o-dichlorobenzene and stirred at a normal rate Temperature gradually into a solution of 45 parts of hydrazine hydrate and 47.7 parts of sodium carbonate in 300 parts of water. The N-Methylbenzthiazolon- (2) -hydrazone immediately crystallizes as fine crystalline precipitate. It is suctioned off, washed with water and dried under reduced pressure Pressure at 60 to 70 ° C. The yield is 103 parts, corresponding to 96% of theory, calculated on the applied 2-mercaptobenzothiazole. The product melts at 145 without further purification up to 146 ° C.

Beispiel 2Example 2

Man stellt zunächst in hier nicht beanspruchter Weise aus 2,5-Dirnercapto-l,3,4-thiadiazol und Dimethylsulfat das 2,5-Bis-(methylmercapto-)N-methylthiadiazoliummethosulfat her:It is first prepared in a manner not claimed here from 2,5-Dirnercapto-l, 3,4-thiadiazole and dimethyl sulfate the 2,5-bis- (methylmercapto-) N-methylthiadiazolium methosulphate:

Zu einer Lösung von 150 Teilen 2,5-Dimercapto-1,3,4-thiadiazol in 1500 Teilen 2 η-Natronlauge-läßt man bei 10 bis 15° C unter kräftigem Rühren 320 Teile Dimethylsulfat fließen. Die meistens ölig sich abscheidende 2,5-Dimethylmercaptoverbindung wird ohne weitere Reinigung in 600 Teilen Toluol gelöst und mit 140 Teilen Dimethylsulfat 2 Stunden bei 110° C gerührt. Nach dem Erkalten fügt man 800 Teile Wasser hinzu und trennt die Toluolschicht ab.To a solution of 150 parts of 2,5-dimercapto-1,3,4-thiadiazole in 1500 parts of 2 η-sodium hydroxide solution is left at 10 to 15 ° C with vigorous stirring 320 Parts of dimethyl sulfate flow. The 2,5-dimethyl mercapto compound, which is usually deposited in an oily form, is dissolved in 600 parts of toluene without further purification and treated with 140 parts of dimethyl sulfate for 2 hours 110 ° C stirred. After cooling, 800 parts of water are added and the toluene layer is separated away.

Die wäßrige Lösung, die das 2,5-Bis-(methyl-The aqueous solution containing the 2,5-bis- (methyl-

ao mercapto-) N-methylthiadiazoliummethosulfat enthält, lührt man allmählich in eine Lösung von 50 Teilen Hydrazinhydrat und 30 Teilen Natriumchlorid in 25O1 Teilen Wasser ein, wobei sich das 2-Methylmercapto - 4 - methyl -1,3,4 - thiadiazolon - (5) -hydrazon der Formelao mercapto) N-methylthiadiazolium methosulphate is gradually introduced into a solution of 50 parts of hydrazine hydrate and 30 parts of sodium chloride in 250 1 part of water, the 2-methylmercapto - 4 - methyl -1,3,4 - thiadiazolone - ( 5) hydrazone of the formula

CH,S — CCH, S - C

= N-NH9 = N-NH 9

CH3 CH 3

kristallin ausscheidet. Man saugt es nach mehrstündigem Stehen in der Kälte ab, wäscht es mit Eiswasser und trocknet es bei vermindertem Druck. Die Ausbeute beträgt 148 Teile. Nach dem Umkristallisieren aus wäßrigem Methanol erhält man das Produkt in Form farbloser Nadeln vom Schmelzpunkt 165 bis 166° C, die sich am Licht allmählich grünlich verfärben. Es ist in Alkoholen, aromatischen Kohlenwasserstoffen, Eisessig und verdünnten wäßrigen Mineralsäuren leicht, in Wasser schwer löslich.precipitates in crystalline form. After standing for several hours in the cold, it is vacuumed and washed with ice water and dry it under reduced pressure. The yield is 148 parts. After recrystallization the product is obtained from aqueous methanol in the form of colorless needles with a melting point of 165 bis 166 ° C, which gradually turn green in the light. It's in alcohols, aromatic hydrocarbons, Glacial acetic acid and dilute aqueous mineral acids easily soluble in water.

In analoger Weise kann man die folgenden Hydrazone herstellen, die durch die angegebenen Schmelzpunkte bzw. durch die Lösungsfarbe ihrer durch oxydative Kupplung mit Dimethylanilin und Eisen(III)-chlorid nach Patent 963 176 entstehenden Derivate in einem Gemisch aus gleichen Teilen Methanol und Wasser charakterisiert sind:The following hydrazones can be prepared in an analogous manner, which are represented by the specified Melting points or by the solution color of their oxidative coupling with dimethylaniline and Iron (III) chloride according to patent 963 176 resulting derivatives in a mixture of equal parts Methanol and water are characterized by:

AusgangsstoffRaw material CH3OSO3OCH 3 OSO 3 O HydrazonHydrazone C=N-NH2
V
C = N-NH 2
V
C=N-NH2 C = N-NH 2 R0CR 0 C LösungsfarbeSolution color
H3C-OH 3 CO //\/S '// \ / S ' H3C-O gH 3 CO g CH3 CH 3 I C-SCH3 I C-SCH 3 X/X / 2 \/\/S\ 2 \ / \ / S \ 161161 Blaublue CH3 CH 3 C7H7SO3QC 7 H 7 SO 3 Q CH3 CH 3 O2N
\
O 2 N
\
/\/S\/ \ / S \
■ C-SCH8 ■ C-SCH 8 232232 Violettviolet V^nCV ^ nC CH3 CH 3

104$ 381$ 104 381

Ausgangsstofi HydrazonStarting material hydrazone

P-V5 E" I LösungsfarbePV 5 E "I solution paint

NeTNeT

CH,CH,

C—SCoHs C — SCoH s

CtLOSOo0 CtLOSOo 0

N N-CH3 -N N-CH 3 -

C6H5-NH-CC 6 H 5 -NH-C

C-SCH,C-SCH,

Br©Br ©

HC SHC S

H3C-C C- SCH3 H 3 CC C- SCH 3

CH,CH,

HC SHC S

Il IIl I

HC C-SCH3 HC C-SCH 3

X X N ©

CH3 CH 3

CH,OSO,eCH, OSO, e

CH3OSO3 0 CH 3 OSO 3 0

C6H5NHC 6 H 5 NH

C-SCH,C-SCH,

CHa CH a

CH8OSO3 0 CH 8 OSO 3 0

CHoCONHCHoCONH

C-SCH,C-SCH,

CH,CH,

CH3OSO3 0 CH 3 OSO 3 0

O rfO rf

C2H5OC 2 H 5 O

C-S-CH,C-S-CH,

CH,CH,

CH-OSO,® /V0VCH-OSO, ® / V 0 V

C=N-NH"C = N-NH "

CH,CH,

N -N-CH3 N -N-CH 3

Il ΊIl Ί

C6H5-NH-C C=N-NH2 C 6 H 5 -NH-C C = N-NH 2

HC-—SHC - S

H3C-C C=N-NH2 H 3 CC C = N-NH 2

CH,CH,

HC SHC S

HC C=N-NH2 HC C = N-NH 2

CH3 CH 3

QH5NHQH 5 NH

C=N-NH,C = N-NH,

CH,CONHCH, CONH

N
CH3
N
CH 3

S/S /

C=N-NH,C = N-NH,

N
CH3
N
CH 3

C2H5OC 2 H 5 O

C=N-NH,C = N-NH,

N CH3 N CH 3

222222

134134

132 bis132 to

174 bis174 to

133133

BordoBordo

Grünstichigblau Greenish blue

Violettviolet

Violettviolet

Blaublue

Rotstichigblau Reddish blue

Grünstichigblau Greenish blue

AusgangsstofiStarting materials

HydrazonHydrazone

R0C I LösungsfarbeR 0 CI solution color

vy ö — \_< Χίοvy ö - \ _ < Χίο

C2H8 C 2 H 8

CH3OSO3 0 CH 3 OSO 3 0

C—SCH,C — SCH,

Ν<ί CH, Ν <ί CH,

CH,OSO,e CH, OSO, e

C-S-CH,C-S-CH,

CH2 CH 2

-C-C

/■/ ■

CH3 CH 3

NH2 -Nn NH 2 -N n

Ne CH3 Ne CH 3

C4H9 C 4 H 9

αΘ α Θ

C-S-CH,C-S-CH,

CH,OSO,e CH, OSO, e

N y N y

C — SCH,C - SCH,

Ν© CH3 Ν © CH 3

CH3SO4QCH 3 SO 4 Q

HC'HC '

CH,CH,

CH4SO4 0 CH 4 SO 4 0

C=N-NH,C = N-NH,

C2H5 C 2 H 5

ClCl

cc C=N-NH9 cc C = N-NH 9

C=N-NH,C = N-NH,

C=N-NH2 C = N-NH 2

■N' CH3 ■ N ' CH 3

C=N-NH0 C = N-NH 0

HCHC

Il -C C=N-NH5 II -CC = N-NH 5

'Ν CH3 173'Ν CH 3 173

118118

Erweichungspunkt bisSoftening point up to

bisuntil

8383

BlauviolettBlue violet

BlauviolettBlue violet

BlauviolettBlue violet

BordoBordo

Blaus ti chigrot Blue ti chi red

BlauviolettBlue violet

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von Hydrazonen heterocyclischer Ketone, dadurch gekennzeichnet, daß man quartäre Cyclammoniumsalze der allgemeinen FormelProcess for the preparation of hydrazones of heterocyclic ketones, characterized in that that one quaternary cyclammonium salts of the general formula /Y\/ Y \ C C T? C CT? in der jedes R einen Alkyl-, Carboxyalkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, X einen — gegebenenfalls substituierten —■ zweiwertigen Alkylen-, o-Arylen- oder Azomethinrest, Y ein zweiwertiges Ringglied, wie ein Sauerstoff-, Schwefel-, Selenatom oder die Gruppe—-NH— oder -N(R)—■, worin R eine Alkyl- oder eine Aminogruppe darstellt, undZ® ein Äquivalent eines Säureanions bedeutet, mit wäßriger Hydrazinlosung umsetzt.in which each R is an alkyl, carboxyalkyl, cycloalkyl, aralkyl or aryl radical, X is - optionally substituted - ■ divalent alkylene, o-arylene or azomethine radical, Y is a divalent one Ring member, such as an oxygen, sulfur, selenium atom or the group —- NH— or -N (R) - ■, wherein R represents an alkyl or an amino group, andZ® represents one equivalent of an acid anion, with aqueous hydrazine solution. ze z e
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